KR101057351B1 - 겔 폴리머 전해질 도포 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 겔 폴리머 전해질 도포 장치에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 본 발명은 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포할 수 있도록 배치된 도포기, 전극 및 보호 필름을 푸는 롤(unwinder) 및 감는 롤(rewinder), 예비 가열롤, 건조 장치및 가이드롤을 포함하는, 전지의 성능과 생산성을 향상시키는 겔 폴리머 전해질 도포 장치에 대한 것이다.
도포기

Description

겔 폴리머 전해질 도포 장치{Coater of Gel Polymer Electrolyte}
도 1은 본 발명에 따른 리튬 폴리머 전지용 겔 폴리머 전해질의 양면 도포 장치의 구조도이다.
도 2는 본 발명에 따른 리튬 폴리머 전지의 충방전 사이클에 따른 방전 용량을 나타낸 곡선이다.
본 발명은 겔 폴리머 전해질 도포 장치에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 본 발명은 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포할 수 있도록 배치된 도포기, 전극 및 보호필름을 푸는 롤(unwinder) 및 감는 롤(rewinder), 예비 가열롤, 건조 장치및 가이드롤을 포함하는, 전지의 성능과 생산성을 향상시키는 겔 폴리머 전해질 도포 장치에 대한 것이다.
최근 전자 공학 기술의 발전에 따라 휴대폰, 캠코더, 휴대용 컴퓨터와 같은 휴대용 전자 기기용 전원으로서 전지의 소형화, 경량화, 에너지 밀도의 고도화가 강하게 요구되고 있다. 그러나 블루투스용 소형 전지, 모형 비행기와 같은 고출력이 요구되는 RC(Remote Control)용, 혹은 PDA(Personal Digital Assistant)와 같은 대면적을 요구하는 전지의 전지로 사용하기 위하여는, 전지의 두께를 줄이고 에너지밀도를 높이는 것이 필수적이다.
그러나, 각형 리튬 이온 전지에서는 외장재로 금속캔이 외장재로 사용됨으로 인하여 초박형화가 거의 불가능하고 에너지 밀도가 제한되는 것이 문제가 되고 있는 현실이다.
파우치형 리튬 이온 폴리머 전지를 판매하고 있는 대부분의 전지 제조업체는 전지 조립후에 액체 전해액을 주액하는 방식을 채택하여 안전성에 많은 문제점을 내포하고 있다. 이 방식의 리튬 폴리머 전지는 전극 및 격리막간의 밀착성 부족으로 인하여 전극 및 격리막간의 계면 임피던스 증가로 인한 충방전 수명 특성 불안정, 알루미늄 파우치내에 잔류하는 액체 전해액으로 인하여 안전성이 취약한 것이 단점으로 지적되어 왔다.
상기 문제점을 보완하기 위하여 최근 겔 폴리머 전해질형 리튬 폴리머 전지가 활발히 연구 개발되고 있다. 겔 폴리머 전해질형은 크게 화학 가교형과 물리 가교형으로 나뉜다.
화학 가교형 리튬 폴리머 전지는 액체 전해액에 저분자량의 단량체(monomer) 및 개시제(initiator)를 소량 첨가하여 용해시켜 전구체(precusor)를 만든 후, 이것을 알루미늄 파우치 내에 주액하여 함침시킨 후, 열가교(thermal curing)등을 통하여 전지 내부의 전해질을 균일한 겔상으로 형성시켜 전극 및 격리막을 일체화 시키는 방식이다.
그러나 이 방식은 전해질이 전지 내부에서 화학적 반응으로 겔화되므로 반응 을 균일하게 제어하기가 어려운 단점을 가지고 있다. 즉 중합물 내에서 낮은 단량체 함량과 높은 개시제 함량으로 인한 낮은 반응 효율때문에 고분자의 가교 구조가 치밀하지 못하며, 또한 미반응 활성화 물질들의 잔재로 인하여 전지의 충방전 수명 단축 및 안전성에 문제가 여전히 남아 있다.
한편, 물리 가교형 리튬 폴리머 전지는 겔 폴리머를 격리막에 도포한 후 전지를 조립한 후에 액체 전해액을 후주입하는 방식과 겔 폴리머 전해질을 전극 표면에 도포하는 방식이 있다.
전자는 격리막에 도포되어지는 겔 폴리머의 두께 한계와 이로 인하여 격리막의 기공(pore)을 막아 전지 특성이 떨어질 뿐만 아니라, 액체 전해액을 후주입하는 방식이어서 여전히 안전성에 문제가 남아 있다.
후자는 리튬염, 유기용매, 폴리머 및 희석 용매로 구성된 폴리머 전해질을 전극 표면상에 도포하여 전지를 조립한다. 이때 전극상에 겔 폴리머 전해질을 도포하는 방식으로 수평 방식과 수직 방식이 있다.
수평 방식의 경우 수평으로 주행하는 전극 표면에 겔 폴리머 전해질을 도포하는 방식으로 한쪽면 도포 후에 재차 다른 면을 도포하여야 하기 때문에 생산 속도에 한계가 있다.
또한 수직 방식은 수직으로 주행하는 전극 표면에 폴리머 전해질을 도포하는 방식으로서 이 방식을 적용한 기존 업체의 경우 겔 폴리머 전해질 도포시 한개의 충간지를 사용하여 권취 과정에서 겔 폴리머 전해질이 가이드 롤과의 직접적인 접촉을 통하여 가이드 롤 표면에 부식을 발생할 뿐만 아니라 전극 한면에서 도포된 겔 폴리머 전해질층을 탈리시켜 전지 성능을 저해시키는 원인이 된다.
따라서, 당업계에서는 이러한 문제점들을 해소하고 전지의 성능과 생산성을 함께 향상시킬 수 있는 새로운 방식의 전해질 도포 방법을 개발하고, 이러한 새로운 공정의 실시에 특히 적합한 겔 폴리머 전해질 도포 장치의 개발이 절실하게 요구되어 왔다.
따라서, 본 발명은 전술한 선행 기술의 문제점을 해결하기 위하여, 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포할 수 있도록 배치된 도포기를 포함하는 겔 폴리머 전해질 도포 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 또 다른 목적은 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포하는 단계를 포함하는 새로운 방식의 겔 폴리머 전해질 도포 방법을 제공하는 것이다.
상기의 본 발명의 목적은 이하에서 상세히 설명하는 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포할 수 있도록 배치된 도포기를 포함하는 겔 폴리머 전해질 도포 장치를 제공함으로써 달성된다.
본 발명의 겔 폴리머 전해질의 도포 장치의 구성은, 전극 및 보호 필름을 푸는 롤(unwinder) 및 감는 롤(rewinder), 전극을 가열하는 롤(pre-heating Roll), 도포기 및 건조장치로 구성된다.
도포기는 전극의 양면 도포가 가능하도록 다이 노즐이 수평으로 마주보고 배 치되어 있으며, 전극에 도포된 겔 폴리머 전해질 중의 희석 용매인 휘발성 용제를 제거하기 위한 건조 장치가 설치된다.
예비 가열롤은 겔 폴리머 전해질이 전극 표면에 도포되기 직전에, 전극을 미리 가열하여 겔 전해질의 전극 내부로의 침투 및 확산을 용이하게 할 수 있도록 도포 장치 앞 부분에 설치된다.
보호필름을 푸는 롤과 감는 롤은 전극 양면이 가이드 롤과 직접적으로 접촉하여 야기되는 가이드 롤의 부식과 전지 성능의 열화를 방지하기 위하여 전극을 푸는 롤과 감는 롤 사이에 설치된다.
본 발명의 또 다른 목적은 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포하는 단계를 포함하는 겔 폴리머 전해질 도포 방법을 제공함으로써 달성된다.
본 발명에서 제안하는 도포 방법을 도면1을 참조하여 살펴본다.
전극 푸는 롤(1)에서 나온 전극이 2개의 가열롤(2)을 통과하고, 이 가열롤(2)은 겔 폴리머 전해질이 전극 표면에 도포되기 직전에 전극을 미리 가열하여 겔 폴리머 전해질이 전극 내부로의 침투 및 확산하는 것을 용이하게 한다.
가열롤(2)을 통과한 전극은 수직으로 올라가면서 전극 표면 좌우에 위치한 다이 노즐(3)로부터 겔 폴리머 전해질이 분출되면서 전극 표면을 연속 혹은 간헐 도포하게 된다. 종래 방식에서는 겔 폴리머 전해질을 전극 단면에 도포한 후, 이를 뒤집어서 재차 다른 면을 도포하는 수평 방식이 선행되었지만, 본 발명에서는 전극 양면을 동시 도포하여 생산성 증대 및 전지의 성능, 특히 충방전 수명 성능을 향상하고자 하였다. 또한 본 발명의 겔 폴리머 전해질 도포 장치는 단면 혹은 양면 동시 도포가 선택적으로 가능하며, 연속 혹은 간헐 도포가 가능한 장점을 지니고 있다. 이 장치는 전극 혹은 격리막(Separator)등의 기재에 겔 폴리머 혹은 겔 폴리머 전해질의 도포가 가능하다. 겔 폴리머 전해질이 도포된 전극은 건조로(4)를 통과하면서 겔 폴리머 전해질중에 함유된 희석용매인 디메틸카보네이트(Dimethyl Carbonate, DMC)가 휘발되면서 전극 표면에 얇은 겔 폴리머 전해질층을 형성시킨다. 이어서 건조로를 통과한 전극은 가이드롤 G1을 거쳐서 나오게 된다.
만약 가이드 롤과 겔 폴리머 전해질이 직접 접촉하게 되면 겔 폴리머 전해질 중에 함유된 리튬염인 리튬헥사플루오르포스페이트(LiPF6)에 의하여 생성된 HF(Hydro Flooric Acid)에 의하여 가이드 롤 표면이 부식하게 되며, 또한 전극 표면에 형성된 얇은 막의 겔 폴리머 전해질층이 떨어져 나가기 때문에 이를 방지하기 위하여 가이드 롤과 겔 폴리머 전해질층과의 직접적인 접촉을 방지할 필요가 있다.
이를 위하여 보호필름(7)이 보호필름 푸는 롤(8)로부터 나와서 G1가이드 롤 하단 부분에 삽입되어 전극과 함께 주행하도록 하였다. 계속하여 전극은 G1, G2 가이드롤을 통과하게 되며, 상기와 마찬가지로 보호필름 푸는 롤(9)로부터 2번째 보호필름이 나와 G3 가이드롤에 삽입되어 반대 전극면이 겔 폴리머 전해질 층과의 직접적인 접촉을 방지하면서 한개의 전극과 2개의 보호필름이 함께 주행하도록 한다.
만약 보호 필름 푸는 롤(8)에서 한개의 보호 필름만 투입될 경우, 전극 A면은 G3, G5, G7 3개의 가이드롤과 직접 접촉하기 때문에 전극 표면에 형성된 겔 폴 리머 전해질층이 떨어져 나가 전극 양면에서의 겔 폴리머 전해질량의 불균일화로 전지 성능의 열화가 초래될 뿐만 아니라 가이드롤 표면의 부식을 가속화시킨다. 또한 보호필름 푸는 롤(9)에서만 보호필름이 투입될 경우, 전극 B면은 G1, G2, G4, G4 4개의 가이드롤을 거치기 때문에 상기와 동일한 문제점을 야기시킨다.
이와 같은 상기 문제점을 해결하기 위하여 보호 필름 푸는 롤(8), (9)부터 2개의 보호 필름 투입에 의하여 상기의 문제점을 모두 해소하도록 하였다. 계속하여 G4, G5, G6, G7의 가이드롤을 통과한 전극은 롤(12)에서 일정한 속도로 감기게 되며, 권취기의 사양등에 따라 투입된 보호 필름이 단독 혹은 2개가 전극과 함께 감기게 된다.
G7 가이드롤에서 나온 보호필름은 보호필름 감는 롤(11)에서 감기면서, 푸는 롤(9)에서 나온 보호필름과 전극이 전극 감는 롤(10)에서 함께 권취하게 된다. 혹은 감는 롤(10)에서 전극 및 2개의 보호필름이 함께 감는 것도 가능하다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 자세하게 설명하겠지만, 이들 실시예는 본 발명의 구체적인 예를 설명하기 위한 것일 뿐 본 발명이 이들 실시예에만 한 정되는 것은 아니다.
[실시예1]
양극제작
양극은 양극활물질 Lithium Cobalt Oxide(LiCoO2) 91 중량%, 도전재로써 Carbon black을 6 중량%, 결착제로써 폴리불화비닐리덴플루오라이드(Poly Vinylidene Fluoride, PVDF) 3 중량%로 구성하여, 이들 각 성분을 N-메틸2-피롤리돈(N-methyl-pyrrolidone, NMP) 용매 중에 분산시켜 양극 페이스를 조제하였다. 이것을 두께 20μm인 알루미늄 포일상에 간헐 도포하였다. 그 후, 건조로를 통과하여 NMP 용액을 증발시켜 건조시킨 후 롤프레스로 전극을 압착하여 양극시트를 제작한 후, 폭 51.5mm로 절단하였다. 미도포된 알루미늄 포일상에 폭 4mm, 두께 80μm의 알루미늄 단자를 용접하여 양극 전극롤을 제작하였다.
음극 제작
음극은 음극활물질 MCMB25-28(OSAGA Gas제) 90 중량%, 도전재로써 Carbon black을 2 중량%, 결착제로써 PVDF를 8 중량%로 구성하여 NMP 용매중에 분산시켜 음극 페이스트를 조제하였다. 계속하여 이것 두께 10μm인 구리 포일에 간헐 도포하였다.
그 다음, 건조로를 통하여 NMP 용액을 증발시켜 건조시킨 후 롤프레스로 전극을 압착하여 음극시트를 제작한 후, 폭 53.0mm로 절단하였다. 미도포된 구리 포일상에 폭 4mm, 두께 80μm의 니켈 단자를 용접하여 음극 전극롤을 제작하였다.
겔 폴리머 전해질 조제
폴리머 전해질을 다음과 같이 조제하였다. 겔 폴리머 전해질을 구성하는 가소제의 각 성분으로써 리튬염으로 LiPF6을 10 중량%, 유기 용매로써 에칠렌카보네이트(EC) 45 중량%, 프로필렌카보네이트(PC) 45 중량%를 취하고, 이들 각 성분을 혼합하여 비수 전해액을 조제하였다. 계속하여 상기 비수 전해액 30 중량%, 고분자 매트릭스로써 PVDF-HFP 공중합체 10중량% 및 희석용매로 디메틸카보네이트(DMC) 60 중량%를 혼합 용해하여 겔 폴리머 전해질 용액을 조제하였다.
전지 제조
본 발명의 겔 폴리머 전해질 도포기를 사용하여 상기에서 제조한 겔 폴리머 전해질을 양극 및 음극 표면에 각각 양면 동시 도포작업을 실시하였으며, 고온의 건조로를 통과하면서 희석 용매인 디메틸카보네이트를 휘발시켰으며, 이때 2개의 보호 필름을 투입하여 양극 및 음극 표면상에 두께 약 30μm의 균일한 겔 폴리머 전해질층을 형성시켰다.
계속하여 권취기를 사용하여 겔 폴리머 전해질이 도포된 양극과 음극 사이로 두께 9㎛의 폴리에칠렌(Polyethylene;PE)제 격리막을 삽입하여 맨드렐 주위로 감았다. 권취된 전극이 풀리지 않도록 젤리 롤(Jelly Roll) 마지막부에 테이프를 부착하여 고정시키고 난 후, 제작된 젤리롤을 프레스하여 납작하게 만들어 알루미늄 파우치내에 쉽게 수납되도록 하였다.
젤리롤을 알루미늄 파우치에 넣고, 단자가 있는 알루미늄 파우치 상부 부위를 먼저 열융착시켰다. 이어서 진공 감압에 의해 젤리 롤 내부의 기포를 제거한 후 알루미늄 파우치 사이드 부분을 열융착하여 밀봉하였다. 이렇게 제조된 전지를 고온에서 수분동안 열압착하여 전극 및 격리막 내부로 겔 폴리머 전해질을 골고루 침투시키면서, 전극과 격리막을 완전 밀착시켰다.
이어서 화성(Formation) 공정을 거쳐서 두께 3.8mm, 폭 35mm, 높이 62m인 리튬 폴리머 전지가 제작되었다.
[비교예 1]
한개의 보호 필름만을 투입하여 제조된 전극
상기 실시 예와 동일한 방법으로 리튬 폴리머 전지를 제조하되, 겔 폴리머 전해질 도포 공정시 보호 필름 푸는 롤(8)로부터 한개의 보호 필름만을 투입하여 제조된 전극을 사용하여 리튬 폴리머 전지를 제작하였다.
[비교예 2]
순차적으로 겔 폴리머 전해질을 도포한 전극
상기 실시 예와 동일한 방법으로 리튬 폴리머 전지를 제조하되, 겔폴리머 전해질 도포 공정시 전극 단면에 겔 폴리머 전해질을 도포한 후, 이를 뒤집어서 반대편 전극면에 겔 폴리머 전해질을 도포하여 전극을 제조하여 리튬 폴리머 전지를 제작하였다.
충방전 수명 평가시험
먼저, 초충전 조건으로써 전지 설계 용량에 대하여 1단계로 정전류 0.05C로 3.15V까지 정전류 충전을 하고, 2단계로 정전류 0.2C, 충전상한전압 4.2V로 설정하여 정전류-정전압 충전을 실시하였다. 전지의 안정화 과정을 거친 후 정전류 0.2C로 방전하한전압 3.0V까지 방전을 실시하였다.
그 이후에 충전은 정전류 0.5C, 충전상한전압 4.2V로 3시간 충전하고, 방전은 정전류 0.5C, 방전하한전압 3.0V까지 실시하여 리튬 폴리머전지의 충방전 수명 특성을 평가하였다. 이때 사용된 충방전기는 MACCOR사제 MS 4600 series이다. 이의 시험 평가를 도면 2에 나타내었다.
상기의 비교예로부터 알 수 있듯이, 본 발명에 의한 리튬 폴리머 전지용 겔폴리머 전해질 도포기에 의하여, 겔 폴리머 전해질의 전극의 양면 동시 수직 도포방식을 채택하여 생산성을 증대시키고, 동시에 2개의 보호필름을 투입하여 전극 표면에 균일한 두께의 겔 폴리머 전해질층을 형성시키며, 리튬 폴리머 전지의 성능 특히 충방전 수명 특성을 크게 향상시켰다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명은 생산성이 증가되고, 전지의 성능 특히 충방전 수명 특성을 향상시키는 겔 폴리머 전해질 도포장치를 제공한다.
본 발명에서는, 양면 동시 수직 도포방식을 사용하여 생산성을 증대시켰으며, 또한 2개의 보호필름을 적용하여 가이드롤 표면과 겔 폴리머 전해질층의 직접적인 접촉을 피하여 가이드 롤 자체의 부식 문제를 해소함과 동시에 전극 표면에 균일한 두께의 겔 폴리머 전해질층을 형성시켜 전지의 계면 임피던스를 최소화하며, 전지의 성능 특히 충방전 수명 특성을 크게 향상시켰다.

Claims (9)

  1. 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포할 수 있도록 배치된 도포기를 포함하고, 2개의 보호 필름 푸는 롤 및 2개의 보호필름 감는 롤을 추가로 포함하는 겔 폴리머 전해질 도포 장치.
  2. 제1항의 도포 장치에 있어서, 상기 도포기가 다이 노즐 도포기인 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전해질 도포 장치.
  3. 삭제
  4. 제1항의 도포 장치에 있어서, 예비 가열롤을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 겔 폴리머 전해질 도포 장치.
  5. 제1항의 도포 장치에 있어서, 상기 겔 폴리머 전해질이 리튬 염과 유기 용매 및 공중합체 폴리머를 포함하는 것임을 특징으로 하는 겔 폴리머 전해질 도포 장치.
  6. 전극 또는 격리막과 같은 기재의 양면을 동시에 도포하는 단계; 보호필름을 투입하는 단계; 및 상기 보호필름을 감는 단계를 포함하는 겔 폴리머 전해질 도포 방법.
  7. 삭제
  8. 제6항의 도포 방법에 있어서, 양면을 동시에 도포하는 단계 전에 전극을 예비 가열하는 단계를 추가로 포함하는 겔 폴리머 전해질 도포 방법.
  9. 제6항의 전해질 도포 방법에 있어서, 상기 겔 폴리머 전해질이 리튬 염과 유기 용매 및 공중합체 폴리머를 포함하는 것임을 특징으로 하는 겔 폴리머 전해질 도포 방법.
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