KR100955587B1 - 전기화학 전지 - Google Patents

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KR100955587B1 KR1020037008531A KR20037008531A KR100955587B1 KR 100955587 B1 KR100955587 B1 KR 100955587B1 KR 1020037008531 A KR1020037008531 A KR 1020037008531A KR 20037008531 A KR20037008531 A KR 20037008531A KR 100955587 B1 KR100955587 B1 KR 100955587B1
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Abstract

본 발명은 제1 작동 전극(32), 제1 보조 전극(34), 제2 작동 전극(36) 및 제2 보조 전극(38)을 포함하는 것으로, 제1 보조 전극으로부터의 반응 생성물은 제1 작동 전극(32)에 도달하고 제1 보조 전극과 제2 보조 전극(34, 38)으로부터의 반응 생성물은 제2 작동 전극(36)에 도달하지 않도록 전극들이 서로 간격을 두고 배치되어 있는 전기화학 전지에 관한 것이다. 본 발명은 또한 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도를 단일의 작동 전극과 보조 전극을 갖는 전기화학 전지를 사용하여 수득할 수 있는 것보다 정확하게 측정하기 위해 당해 전기화학 전지를 사용하는 방법을 제공한다.
Figure R1020037008531
전기화학 전지, 작동 전극, 보조 전극, 농도 분석

Description

전기화학 전지 {Electrochemical cell}
발명의 분야
본 발명은 제1 작동 전극(working electrode), 제1 보조 전극(counter electrode), 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지에 관한 것으로, 제1 보조 전극으로부터의 반응 생성물은 제1 작동 전극에 도달하고 제1 보조 전극과 제2 보조 전극으로부터의 반응 생성물은 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 전극들이 서로 간격을 두고 배치되어 있는 전기화학 전지에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 산화환원종(redox species)의 환원형태 또는 산화형태의 농도를 단일의 작동 전극과 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 사용하여 수득할 수 있는 것에 비해 더욱 정확하게 측정하기 위해 본 발명의 전기화학 전지를 사용하는 방법을 제공한다.
발명의 배경
전류 전기화학에서는, 전극을 흐르는 전류를 작동 전극에서 전기화학적으로 반응하는 전기활성종(electroactive species)의 농도의 측정치로서 사용할 수 있다. 전기량 분석법에서는, 전극을 흐르는 전류를 시간에 따라 평균치를 기록하여, 통과하는 전하의 총량을 제공함으로써 작동 전극에서 반응하는 전기활성 물질의 양의 측정치를 산출할 수 있다. 전극을 흐르는 전류(또는 언제라도 통과되는 전하)는 전기활성종이 작동 전극으로 이동하는 속도에 따라 좌우된다. 상당한 농도의 전기활성종이 전극 가까이에 위치하고 전극/용액 계면에서 전기활성종을 전기화학적으로 반응시키기에 충분한 전위가 전극에 인가되는 경우에는, 초기에 보다 많은 전류가 흐르다가 시간이 경과함에 따라 줄어든다. 전극에 인가된 전위가 전기활성종을 전극에 도달하자마자 효과적으로 반응시키기에 충분한 정도이고 전극으로의 전기활성종의 이동이 확산에 의해 제어되는 실질적으로 평면인 분리된 전극의 경우, 전류는 당해 기술분야에 코트렐 방정식(Cottrell Equation)으로 공지되어 있는 곡선 도표를 따른다. 이러한 방정식에 따르면, 전류는 시간의 제곱근의 역함수이다. 여기서는, 전극에서 반응하는 전기활성종이 시간이 경과됨에 따라 전극 가까이에서 고갈되어 전기활성종이 전극에 도달하기 위해서는 더 멀리 이동해야 하므로 시간에 따라 전류가 감소한다.
전극에서의 전기활성종의 전기화학 반응 이외에도, 전기활성종이 화학반응에 의해 작동 전극 가까이에서 발생되는 경우, 전극을 흐르는 전류의 형태가 복잡해진다. 전극 반응은 작동 전극 가까이에 있는 전기활성종의 농도를 감소시키는 경향이 있는 반면에, 화학반응은 이러한 영역에서의 전기활성종의 농도를 증가시키는 경향이 있다. 따라서, 이러한 두 가지 프로세스의 시간 의존적 거동이 뒤섞여 있으면, 전극을 흐르는 전류(또는 통과하는 전하)로부터 화학반응 동력학을 측정하는 것이 어려울 수 있다.
이러한 이유로, 공개된 문헌에서, 특수 장비를 사용하는 전문화된 분야를 제외하고는 일반적으로 화학반응의 속도를 전기화학적으로 측정하지 않는다. 이러한 장비의 예로서 회전 링/디스크 전극이 당해 기술분야에 공지되어 있다. 이러한 장치는 비교적 빠른 반응 동력학에만 적용 가능하며, 전극이 잘-특성화된 액체 유체역학으로 기지의 조절된 속도로 회전하는 것을 필요로 한다.
발명의 요지
전기화학 전지, 및 산화환원종의 환원형태와 산화형태의 농도를 1개의 작동 전극과 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 사용하여 수득할 수 있는 것보다 더욱 정확하게 측정하기 위해 당해 전기화학 전지를 사용하는 방법이 바람직하다. 바람직한 양태가 이러한 전기화학 전지 및 방법을 제공한다.
제1 양태에서, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계, 제1 보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 제2 보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제1 작동 전극에 도달하지 않도록 제1 작동 전극과 제2 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 제2 보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계, 산화환원종의 환원형태의 전기산화 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계, 산화환원종의 환원형태의 전기산화 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제2 작동 전극의 전위를 선택하는 단계, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 전류로부터 감산(subtraction)하여 보정 전류를 수득하는 단계 및 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도를 나타내는 값을 보정 전류로부터 수득하는 단계를 포함하는, 산화환원종의 환원형태와 산화형태의 농도 측정방법이 제공된다.
제1 양태의 또 다른 측면에서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적은 실질적으로 동일하다.
제1 양태의 또 다른 측면에서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적은 상이하며, 전류를 감산하는 단계는 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하고, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하며, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 전류와 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 동일한 전극 표면적에 대한 것으로 표준화하여 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류와 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류를 수득하고, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류로부터 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류를 감산하여 보정 전류를 수득함을 포함한다.
제1 양태의 추가의 측면에서, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극은 약 500㎛ 미만 또는 약 200㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있다. 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 또는 제1 작동 전극과 제2 보조 전극은 약 500㎛ 이상 또는 약 1mm 이상의 간격 으로 배치되어 있다.
제1 양태의 또 다른 측면에서, 산화환원종은 매개물질(mediator)일 수 있다. 산화환원종이 매개물질인 경우, 매개물질의 환원형태 또는 산화형태의 농도가 분석물의 농도를 나타내며, 이러한 경우에, 분석물의 농도를 측정하기 위한 전구치(前驅値)로서 매개물질의 환원형태 또는 산화형태의 확산계수의 크기를 측정한다.
제1 양태의 추가의 측면에서, 전기화학 전지는 별도의 기준 전극(reference electrode)을 추가로 포함한다.
제1 양태의 또 다른 측면에서, 분석물이 당(glucose)일 수 있다.
제2 양태에서, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 포함하며, 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 약 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고 제1 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 약 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있으며 제2 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 약 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있는 전기화학 전지가 제공된다.
제2 양태의 한 가지 측면에서, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 및/또는 제2 작동 전극과 제2 보조 전극은 서로 마주보고 배치되어 있거나 사이드-바이-사이드(side-by-side) 형태로 배치되어 있다.
제2 양태의 또 다른 측면에서, 제1 작동 전극과 제2 작동 전극은 실질적으로 상응하는 면적을 갖는다.
제2 양태의 추가의 측면에서, 전기화학 전지는 별도의 기준 전극을 추가로 포함한다.
제2 양태의 또 다른 측면에서, 전기화학 전지는 중공 전기화학 전지일 수 있다. 전기화학 전지의 유효 전지 용량은 1.5㎕ 미만일 수 있다.
제3 양태에서, 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 약 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고, 제1 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 약 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있으며, 제2 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 약 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있음을 특징으로 하는, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지, 제1 작동 전극과 제2 보조 전극 사이에 전위차를 인가하기 위한 수단 및 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이에 전위차를 인가하기 위한 수단을 포함하는, 전기화학 전지에서 산화환원종의 농도 측정용 장치가 제공된다.
제3 양태의 한 가지 측면에서, 장치는 혈당 측정기일 수 있다.
제4 양태에서, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극 및 제2 작동 전극을 포함하며, 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 약 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고, 제2 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 약 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있는 전기화학 전지가 제공된다.
제5 양태에서, 제1 작동 전극, 보조 전극 및 제2 작동 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계, 보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 산화환원종(여기서, 적어도 초기에 제2 작동 전극 위의 용액에 존재하는 산화환원종의 유용한 분획이 제2 작동 전극에서 환원 또는 산화된다)을 제공하는 단계, 제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계, 산화환원종의 환원형태의 전기산화 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계, 제1 작동 전극과 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하는 단계 및 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도를 나타내는 값을 상기 단계에서 측정한 전류로부터 수득하는 단계를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법이 제공된다.
제5 양태의 한 가지 측면에서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적은 실질적으로 동일하다.
제5 양태의 또 다른 측면에서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적은 실질적으로 상이하다.
제6 양태에서, 제1 작동 전극, 제2 작동 전극 및 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계, 보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 제2 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하여 제2 작동 전극이 실질적으로 하전되어 표면 그룹 반응이 실질적으로 완료되는 단계, 화학종의 상당량이 제2 작동 전극에서 반응하기 전에, 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 회로를 차단하는 단계, 제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계, 산화환원종의 환원형태의 전기산화 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계, 제1 작동 전극과 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하는 단계 및 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도를 나타내는 값을 상기 단계에서 측정한 전류로부터 수득하는 단계를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법이 제공된다.
제7 양태에서, 제1 작동 전극, 제2 작동 전극 및 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계, 보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계, 제2 작동 전극과 보조 전극 사이에 그리고 제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하여 제2 작동 전극 및 제1 작동 전극이 실질적으로 하전되어 표면 그룹 반응이 실질적으로 완료되는 단계, 화학종의 상당량이 제2 작동 전극에서 반응하기 전에, 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 회로를 차단하는 단계, 제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계, 산화환원종의 환원형태의 전기산화 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계, 제1 작동 전극과 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하는 단계 및 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도를 나타내는 값을 상기 단계에서 측정한 전류로부터 수득하는 단계를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법이 제공된다.
도면의 간단한 설명
도 1은 전극 표면이 평행하게 서로 마주보고 있는 형태로 배치되어 있는 바람직한 양태의 전기화학 전지(10)의 단면도를 나타낸다.
도 2는 전극이 사이드-바이-사이드 형태로 배치되어 있는 바람직한 양태의 전기화학 전지(50)의 단면도를 나타낸다.
바람직한 양태의 상세한 설명
다음의 설명 및 실시예는 본 발명의 바람직한 양태를 보다 상세하게 예시한다. 당해 기술분야의 숙련가들은 본 발명을 변형시키거나 개질시킨 다수의 것들도 본 발명의 범위내에 포함됨을 인지할 것이다. 따라서, 바람직한 양태의 설명이 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것으로 여겨져서는 안된다.
분석물의 검출 및 정량용 전류측정 센서로서 전기화학 전지를 사용하는 경우에 매우 낮은 농도의 분석물을 검출할 수 있는 것이 바람직할 수 있다. 저농도의 분석물을 검출하는 데 있어서의 선행 기술이 지닌 제한점 중의 하나는 해당 전류를 마스킹하는 외부 전류의 존재 여부일 수 있다. 이러한 원치않는 전류 중의 일부는 전극의 용량성 충전 전류(capacitive charging current) 및 환경으로부터 나온 전기적 노이즈로부터 야기된다. 바람직한 양태는 분석물의 검출을 개선시키기 위해 전체 시그널에 대한 이들 전류의 기여율을 최소화하는 방법에 관한 것이다.
선행 기술분야에 공지되어 있는 바와 같이, 2전극 또는 3전극 전기화학 전지에서 전극은 작동 전극이 보조 전극 반응 및 반응 생성물로부터 분리되도록 배치되 거나 보조 전극 반응의 생성물이 작동 전극으로 확산되어 작동 전극에서 반응하도록 배치될 수 있다. 전자 유형의 전기화학 전지는 선행 기술분야에 널리 공지되어 있다. 후자 유형의 전기화학 전지는 미국 특허 제6,179,979호 및 미국 특허 제5,942,102호에 논의되어 있다.
이러한 두 가지 전극 배치는, 분리되어 있는 경우에는 보조 전극이 전지가 사용되는 시간 동안 보조 전극에서의 전기화학 반응의 생성물이 작동 전극에 도달하지 않도록 작동 전극으로부터 충분히 멀리 떨어져 위치한다는 점에서 차이가 있다. 실제로, 이는 전형적으로, 작동 전극을 적어도 1㎜ 까지 보조 전극과 간격을 두고 배치함으로써 성취된다.
분리되지 않은 배치에서는, 작동 전극과 보조 전극이, 전지가 사용되는 시간 동안 보조 전극에서의 전기화학 반응의 생성물이 작동 전극으로 확산될 수 있도록 서로 충분히 가까이 위치한다. 이어서, 이러한 반응 생성물이 작동 전극에서 반응하여, 분리된 전극의 경우에 나타날 수 있는 것보다 더 높은 전류가 수득된다. 분리되지 않은 배치에서는, 작동 전극 반응이 보조 전극 반응에 커플링되는 것으로 기재할 수 있다.
전극 배치
바람직한 양태에서, 분리된 작동 전극 및 보조 전극에 커플링된 작동 전극을 전기화학 전지에 합체하여 낮은 농도의 화학종의 검출을 개선시킨다. 도 1 및 도 2에는 바람직한 양태의 전기화학 전지에 있어서의 상이한 전극 배치가 도시되어 있 다.
도 1은 바람직한 양태의 전기화학 전지(10)의 단면도를 나타낸다. 전기전도층(12, 14, 16, 18)의 노출부는 전지(10)에서 전극(32, 34, 36, 38)으로서 기능한다. 전기전도층(12, 14, 16, 18)은 전기저항 물질로 이루어진 층(20, 22, 24, 26)과 접촉되어 있다. 하나 이상의 스페이서 층(도시되어 있지 않음)은 전극(32, 34)의 간격을 500㎛ 미만으로 유지된다. 전극(32) 또는 전극(34), 또는 전극(36) 또는 전극(38)은 작동 전극일 수 있으나, 단 전극(32)과 전극(34)은 하나의 작동 전극과 보조 전극 쌍을 형성하고, 전극(36)과 전극(38)은 또 다른 작동 전극과 보조 전극 쌍을 형성해야 한다. 층(24) 및 층(26)의 두께는, 전극(32)과 전극(36)의 가장 가까운 가장자리 사이의 간격 및 전극(34)과 전극(38)의 가장 가까운 가장자리 사이의 거리가 모두 전형적으로 500㎛ 이상, 바람직하게는 1mm 이상으로 되도록 하는 두께이다. 또 다른 양태에서, 전기저항 물질로 이루어진 층(20 또는 22)과 이를 지지하는 전도층(16 또는 18)을 적당한 전기전도 물질, 예를 들면, 알루미늄 박 또는 전도성 중합체로 이루어진 단일층(도시되어 있지 않음)으로 대체할 수 있다. 제작 용이성을 위해서는, 특정 양태에서, 전기저항 물질로 이루어진 하나 이상의 층(20, 22, 24, 26)의 한면을 전기전도층(12, 14, 16, 18)으로 완전히 피복시키는 것이 바람직할 수 있다. 또는, 또 다른 양태에서, 전극 물질이 귀금속을 포함하는 경우에 재료 비용을 절감하기 위해, 전기저항 물질(20, 22, 24, 26)을 전기전도층(12, 14, 16, 18)으로 단지 일부만 피복시키는 것이 바람직할 수 있다. 예를 들면, 도 1에 도시되어 있는 바와 같은 전지(10)에서, 전도층(12)이 샘플 저장소(28)에 인접한 절연층(20)의 일부만을 피복시킬 수도 있다. 층(26)에 인접한 절연층(20)의 일부는 피복시키지 않는다. 전기전도층(12, 14, 16, 18) 및 전기저항 물질로 이루어진 이의 인접층(20, 22, 24, 26)의 또 다른 배치 형태가 당해 기술분야의 숙련가들에게 자명할 것이다.
바람직한 양태의 전기화학 전지(50)에서의 또 다른 전극 배치가 도 2에 도시되어 있다. 이러한 배치에서는, 전극(52, 54, 56, 58)이 모두 동일한 평면에 놓여있다. 도 2에는 전극(52)와 전극(54) 위에 위치하는 스페이서 층(60)이 도시되어 있다. 전기화학 전지(50)가 후술되는 바와 같은 전류 감산법(current subtraction method)과 함께 사용되는 경우에는 스페이서 층(60)을 생략하는 것이 바람직할 수 있다. 스페이서 층(60)을 생략하는 경우, 전극(54)로의 평면적 확산이 전극(58)로의 평면적 확산과 매우 밀접하게 부합되어 보다 정확한 전류 감산이 이루어진다.
전기화학 전지(50)가 후술되는 바와 같은 전류 증폭법과 함께 사용되는 경우에는 전극(52)와 전극(54) 위에 스페이서 층을 유지시켜, 스페이서 층(60)이 부재하는 경우에 비해 스페이스(60)의 용적을 보다 적게 제공하고 이에 상응하게 보다 높은 증폭 인자를 제공하는 것이 바람직하다. 하나 이상의 스페이서 층(도시되어 있지 않음)은 전극(52, 54, 56, 58)이 층(64)로부터 간격을 두고 배치되도록 유지시켜 전기화학 전지(50)에 샘플 저장소(66)를 제공한다. 전극(52)와 전극(54)의 가장 가까운 가장자리 사이의 거리는 500㎛ 미만, 바람직하게는 약 450, 400, 350, 300 또는 250㎛ 미만, 보다 바람직하게는 약 200, 150 또는 100㎛ 미만, 가장 바람직하게는 약 90, 80, 70, 60, 50, 40, 30, 25, 20, 15, 10, 5 또는 1㎛ 미만이다. 전극(52)와 전극(58)의 가장 가까운 가장자리 사이의 간격 및 전극(54)와 전극(58)의 가장 가까운 가장자리 사이의 간격은 전형적으로 약 500㎛ 이상, 바람직하게는 약 550, 600, 650, 700, 750, 800, 850, 900 또는 950㎛ 이상, 가장 바람직하게는 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 25 또는 50mm 이상이다. 그러나, 제1 전극에서의 반응의 생성물의 상당량이 제2 전극에 도달하지 않는 한, 약 500㎛ 미만의 간격을 포함한 어떠한 적당한 간격이라도 적합할 수 있다. 여기서, 반응 생성물의 상당량이란, 제2 전극에서 목적하는 결과를 성취하기 위해 전지를 사용하는 방법의 실제 효용을 가져오기에 충분한 정도로 큰 여분량의 전류를 야기시키기에 충분한 양이다. 특정 양태에서, 스페이서 층 및 층(64)를 생략하여 전기저항 물질로 이루어진 단일층(68) 상에 전극(52, 54, 56, 58)을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 것이 바람직할 수 있다. 이러한 양태는, 층(68)과 전극(52, 54, 56, 58)이 샘플에 침지될 수 있거나 샘플의 충분한 층이 전극(52, 54, 56, 58)에 적용될 수 있을 정도로 샘플 크기가 충분히 큰 경우에 바람직할 수 있다.
당해 기술분야의 숙련가들에게 자명한 바와 같이, 전극(52, 54, 56, 58) 사이에 적당한 간격을 유지하는 또 다른 전극 배치가 각종 양태에서 바람직할 수 있다. 예를 들면, 전극(56)과 전극(58) 중의 하나 또는 둘 다를 층(68) 대신에 층(64) 위에 위치시킴으로써 도 2에 도시되어 있는 전기화학 전지(50)를 변형시킬 수 있다. 또한, 전극(52)와 전극(54) 중의 하나 또는 둘 다를 층(68) 대신에 층(64) 또는 층(60) 위에 위치시킬 수 있다. 전극(52)와 전극(54) 중의 단지 하나만 층(68) 위에 위치하는 경우, 층(64)와 층(68) 또는 층(60)과 층(68)은 전극(52) 와 전극(54)의 가장 가까운 가장자리 또는 표면 사이의 간격이 500㎛ 미만, 바람직하게는 약 450, 400, 350, 300 또는 250㎛ 미만, 보다 바람직하게는 약 200, 150 또는 100㎛ 미만, 가장 바람직하게는 약 90, 80, 70, 60, 50, 40, 30, 25, 20, 15, 10, 5 또는 1㎛ 미만으로 유지되도록 충분히 가까이에 위치시킨다. 또 다른 양태에서, 추가의 층(도시되어 있지 않음)을 층(68) 위에 위치시키며, 전극(52)와 전극(54) 중의 하나 또는 둘 다를 추가의 층에 위치시킬 수 있다.
전기화학 전지의 제조
특정 양태의 전기화학 전지는 쓰고 버릴 수 있으며(disposable) 1회 실험에 사용하기 위해 고안된다. 바람직한 양태에서, 전기화학 전지는 미국 특허 제5,942,102호에 기재되어 있는 바와 유사한 방법을 사용하여 제조할 수 있다. 도 1에 도시되어 있는 바와 같은 전기화학 전지(10)를 제조하기 위한 바람직한 양태의 한 가지 방법에서, 전기저항 물질로 이루어진 층(20, 22, 24 또는 26)은 전기전도층(12, 14, 16 또는 18)으로서 팔라듐의 스퍼터 피복물을 갖는 폴리에스테르 시트이며, 제조후 노출되는 부분이 전극(32, 34, 36 또는 38)을 형성한다.
당해 기술분야의 숙련가들에 의해 인지되는 바와 같이, 전기전도 물질로 이루어진 층(12, 14, 16, 18) 및 전기저항 물질로 이루어진 층(20, 22, 24, 26)은, 경우에 따라, 예를 들면, 제조 용이성을 위해, 재료 비용을 절감하기 위해 또는 전지(10) 및 제조 공정의 기타의 목적하는 특성들을 성취하기 위해 독립적으로 선택할 수 있다. 마찬가지로, 전기전도 물질로 이루어진 층(12, 14, 16, 18)을 임의의 적당한 패턴으로, 예를 들면, 전기저항층(20, 22, 24 또는 26)을 단지 일부만 피복시키는 패턴으로, 전기저항 물질(20, 22, 24, 26)로 이루어진 층에 도포할 수 있다.
일단 전기전도 물질이 상응하는 전기저항층(20, 22, 24 또는 26) 위에 피복되거나 당해 전기저항층에 부착되면, 피복된 층(40, 42)을 상호 결합시켜 전극을 갖는 층(48)을 형성할 수 있다. 도 1의 전기화학 전지에서는, 피복된 층(40)이 피복된 층(42)에 부착되어 있으며, 전도층(16)이 피복된 층(42)의 전기저항층(26)에 인접한다. 피복된 층(44 및 46)도 마찬가지로 결합하여, 전극을 갖는 층(49)을 형성한다.
바람직한 양태에서, 전지의 각종 층을 적당한 접착제를 사용하여 부착시킬 수 있다. 적당한 접착제에는, 예를 들면, 열활성화 접착제, 감압 접착제, 열경화 접착제, 화학경화 접착제, 열용융 접착제, 열유동 접착제 등이 포함된다. 제조를 간편화하는 것을 목적으로 하는 특정 양태에서는 감압 접착제를 사용하는 것이 바람직하다. 그러나, 또 다른 양태에서, 감압 접착제의 점착성으로 인해 제작시 도구에 끈적거리는 물질이 붙거나 제품이 끈적거리는 결과가 초래될 수 있다. 이러한 양태에서는, 열경화 또는 화학경화 접착제가 일반적으로 바람직하다. 통상적으로 적당한 시간에 활성화시킬 수 있는 열활성화 접착제 및 열경화 접착제가 특히 바람직하다.
특정 양태에서, 열용융 접착제를 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 열용융 접착제는 실온에서 고체인, 용매를 함유하지 않는 열가소성 물질이며, 용융된 상태 로 표면에 도포하여 이의 융점 미만의 온도로 냉각시키면 표면에 부착된다. 열용융 접착제는 광범위한 융점에 걸쳐 각종 화학분야에서 이용 가능하다. 열용융 접착제는 웹, 부직포, 직포, 분말, 용액의 형태이거나 기타의 적합한 형태일 수 있다. 특정 양태에서는 폴리에스테르 열용융 접착제가 바람직할 수 있다. 이러한 접착제[예를 들면, 매사추세츠주 미들턴 소재의 보스틱 코포레이션(Bostik Corp.)이 시판함]는 용점이 65 내지 220℃ 이하이고 천연에서 완전 무정형 내지 고결정형인 직쇄 포화 폴리에스테르 열용융물이다. 이량체-산 및 나일론-유형 폴리아미드 접착제 둘 다를 포함하는 폴리아미드(나일론) 열용융 접착제(역시 보스틱이 시판함)도 바람직할 수 있다. 적당한 열용융 접착제 화학에는 EVA, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌이 포함된다.
또한, 또 다른 특정 양태에서는 특정 층을 함께 결합시키기 위해 적층 기법을 사용하는 것이 바람직하다. 적당한 적층 기법은, "Laminates of Asymmetric Membrances"라는 발명의 명칭으로 2000년 10월 20일자로 출원되어 계류중인 특허원 제09/694,120호에 기재되어 있다. 적층시키고자 하는 층을 서로 인접하게 배치하여 열을 가함으로써 층 사이에 결합(bond)이 형성된다. 결합 형성을 돕기 위해 압력을 적용할 수도 있다. 열 및/또는 압력의 적용하에서 결합을 형성할 수 있는 두 가지 물질을 결합시키는 적층법이 바람직할 수 있다. 두 가지 적당한 중합체성 물질 사이에 결합을 형성하는 적층법이 바람직하다.
이어서, 전극을 갖는 층(48 및 49)을 전극(32 및 34)가 전극(36 및 38)과 마주보는 위치에 고정시킨다. 이는 전형적으로, 하나 이상의 성형된 스페이서 층(도 시되어 있지 않음)을 전극을 갖는 층(48)과 층(49) 사이에 부착함으로써 성취된다. 스페이서 층은, 전극을 갖는 층(48)과 층(49) 사이에 샘플 저장소(28 및 29)가 제공되도록 성형한다. 스페이서 층은 전기저항 물질로 이루어진 시트의 형태일 수 있으며, 시트의 일부가, 예를 들면, 시트의 중심에 집중된 원형 부분으로 제거되거나 시트의 한쪽 가장 자리를 따라 제거되어 샘플 저장소(28 및 29)를 형성한다. 또한, 스페이서 층은 간격을 두고 서로 인접하여 위치하는 2개 이상의 성형된 부분을 포함할 수 있으며, 이러한 간격은 샘플이 샘플 저장소(28 및 29)로 들어가도록 하는 입구 및 저장소 자체(28 및 29)를 제공한다. 물질의 경질 또는 연질 시트 대신에, 전기저항 접착제의 층이 스페이서로서 바람직할 수 있다. 이러한 양태에서는, 접착제를 전극을 갖는 층(48 또는 49)의 전극면에 도포한 다음 전극을 갖는 다른 층(49 또는 48)을 접착제층의 상부에 배치하여, 예를 들면, 압력, 경화, 열 또는 기타의 적당한 수단에 의해 결합을 형성한다.
바람직한 양태에서, 스페이서 층은 둥근 구멍이 천공되어 있고 접착제에 의해 전극을 갖는 층(48 및 49)에 부착되는 전기저항 물질로 이루어진 시트이다. 둥근 구멍은 바람직하게는 전극(38)에 인접한 전극(32)의 가장자리(또는 전극(38)에 인접한 전극(34)의 가장자리)를 따라 집중되어 있다. 이에 의해, 원통형 측면의 한쪽은 전극을 갖는 층(48)에 연결되어 있고 다른쪽은 전극을 갖는 층(49)에 연결되어 있는 전지(10)의 윤곽이 뚜렷해진다. 샘플이 전지(10)로 들어가도록 하거나 위킹 또는 모세관 작용에 의해 인취되도록 하고 공기가 빠져나가도록 하기 위해 어셈블리를 노칭시킨다. 전극 층(32, 34, 36, 38)을 적당한 전기 접속부 또는 형성부와 접속시켜 전위를 인가하고 전류를 측정할 수 있다.
또 다른 바람직한 양태에서, 스페이서는 소정 패턴의 접착제를 전극을 갖는 층(48, 49) 중의 하나 또는 둘 다에 도포함으로써 형성한다. 이러한 방법은 제작 용이성 및 재료 비용 절감이 요구되는 경우에 바람직할 수 있다.
스페이서 층으로서, 전극층을 위한 지지체로서 또는 전지의 다른 층에서 바람직할 수 있는 적당한 전기저향 물질에는, 예를 들면, 폴리에스테르, 폴리스티렌, 폴리카보네이트, 폴리올레핀, 폴리에틸렌, 테레프탈레이트, 유리, 세라믹, 이의 혼합물 및/또는 배합물 등과 같은 물질이 포함된다. 스페이서 층으로서 사용하기에 적합한 전기저항 접착제의 예로는 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리우레탄 및 설폰화 폴리에스테르가 포함되지만 이에 국한되는 것은 아니다.
스페이서가 일부를 제거하여 샘플 저장소(28 및 29)를 형성하는 전기저항 물질로 이루어진 시트인 양태에서, 전극을 갖는 층들 중의 하나(48 또는 49)를 시트의 한면에 설치하여 구멍을 넓혀 말단 벽을 형성한다. 전극을 갖는 층(48 또는 49)을, 예를 들면, 접착제에 의해 스페이서 시트에 부착할 수 있다. 다수의 스페이서 시트를, 전극을 갖는 층(48 및 49)의 계단식 표면에 꼭 들어맞는 스페이서를 형성하도록 서로 부착시킬 수 있다. 전극을 갖는 층(48 및 49)의 외형에 꼭 들어맞는 변형 가능한 접착제가 스페이서로서 바람직할 수도 있다. 바람직한 양태에서, 합한 샘플 저장소(28 및 29)의 전반적인 형태는 원형이지만, 특정 양태에서는 그외의 형태, 예를 들면, 정방형, 직사각형, 다각형, 계란형, 타원형, 부정형 등이 바람직할 수 있다.
이어서, 전극을 갖는 제2 층(49 또는 48)을 스페이서의 반대면에 설치하여 구멍을 넓혀 제2 말단 벽을 형성한다. 전극(32 및 34)은 전형적으로 약 500㎛ 미만, 바람직하게는 약 450, 400, 350, 300 또는 250㎛ 미만, 보다 바람직하게는 약 200, 150 또는 100㎛ 미만, 가장 바람직하게는 약 90, 80, 70, 60, 50, 40, 30, 25, 20, 15, 10, 5 또는 1㎛ 미만의 간격으로 떨어져 있다. 이어서, 액체가 전지(10)로 유입될 수 있도록 제2 구멍 또는 입구를 제공한다. 이러한 입구는 디바이스의 한쪽 가장자리를 따라 노치를 형성함으로써 제공될 수 있으며, 이는 전극을 갖는 층(48 및 49) 및 구멍을 통해 넓혀진다. 전극을 갖는 층(48 및 49)에는 접속부가 있어 전극이 측정 회로에 위치하도록 한다.
당해 기술분야의 숙련가들에 의해 인지되는 바와 같이, 도 1에 도시되어 있는 바와 같은 전기화학 전지를 제조하기 위한 상기한 기법을 변형하여 도 2에 도시되어 있는 바와 같은 전기화학 전지를 제조할 수 있다.
전지에 사용되는 화학물질, 예를 들면, 산화환원제, 용혈제(lysing agent), 완충제, 불활성 염 및 기타의 성분들을 전지 전극 또는 벽, 전지 내에 수용되어 있는 하나 이상의 독립 지지체 위에 지지시키거나 자체 지지시킬 수 있다. 화학물질을 전지 전극 또는 벽에 지지시키고자 하는 경우에는, 화학물질을 당해 기술분야에 널리 공지되어 있는 도포기법, 예를 들면, 잉크젯 인쇄, 스크린 인쇄, 리소그래피, 초음파 분무, 슬롯 피복, 그라비어 인쇄 등을 사용하여 도포할 수 있다. 적당한 독립 지지체에는 메쉬, 부직 시트, 섬유상 충전제, 마크로다공성 막 및 소결된 분말이 포함될 수 있지만 이에 국한되는 것은 아니다. 전지에 사용되는 화학물질은 지지체 상에 지지되거나 지지체 내에 수용될 수 있다.
바람직한 양태에서, 전지 내의 바람직한 물질 뿐만 아니라 전지를 구성하는 물질도 대량 생산에 적합한 형태로 존재하며, 전지 자체는 1회 실험한 후에 폐기할 수 있도록 설계된다. 1회용 전지는 단지 1회 시험용으로 경제적으로 허용될 수 있도록 제조하기에 충분할 정도로 저렴한 전지이다. 1회용 전지는 단지 1회 시험(즉, 1회 사용 후 차후의 사용에 알맞도록 전지를 처리하기 위해 시약의 세척 및/또는 재충전이 필요할 수 있는 단계)에 편리하게 사용될 수 있는 전지이다.
본원에서 "경제적으로 허용될 수 있는"이란 사용자에게 시험한 결과에 의한 인정가가 전지의 구입 및 사용가와 동일하거나 높음을 의미하며, 여기서 전지 구입가는 사용자에게의 전지공급가 + 적당한 이윤폭에 의해 결정된다. 여러 용도를 위해서는, 재료 비용이 비교적 저렴하고 제조공정이 간편한 전지가 바람직하다. 예를 들면, 전지의 전극 재료(예: 탄소)는 저렴할 수 있거나, 고가의 재료가 바람직할 수 있는 경우에는 충분히 소량으로 존재할 수 있다. 비교적 저렴한 재료를 사용하여 전극을 형성하는 데 적합한 방법은 탄소 또는 은 잉크를 스크린 인쇄하는 것이다. 그러나, 백금, 팔라듐, 금 또는 이리듐과 같은 전극 재료를 사용하는 것이 바람직한 경우에는, 이들이 초박막을 생성할 수 있기 때문에, 스퍼터링 또는 증발 증기 피복과 같이 물질을 보다 양호하게 사용하는 방법이 바람직하다. 1회용 전지를 위한 기판 재료도 저렴한 것이 바람직하다. 이러한 저렴한 재료의 예는 중합체, 예를 들면, 폴리비닐클로라이드, 폴리이미드, 폴리에스테르 및 피복지 및 판지이다.
전지 조립방법은 대량생산에 적합한 것이 바람직하다. 이러한 방법으로는 다수의 전지를 카드 상에 제조하고, 주 조립 단계 이후에 이러한 카드를 각각의 스트립으로 분리함을 포함하며, 웹 제조에서는 연속웹에 전지를 제조한 후에 이를 각각의 스트립으로 분리한다. 카드 공정은, 제조에 있어서 다수의 피쳐들이 가까이에 입체 배치되는 것이 요구되는 경우 및/또는 휘지않는 전지 기판 재료가 바람직한 경우에 가장 적합하다. 웹 공정은, 피쳐들의 다운 웹 배치가 그다지 중요하지 않고 가요성 웹이 바람직할 수 있는 경우에 가장 적합하다.
사용자들이 전지를 재사용하여 가능하게는 부정확한 시험 결과를 수득하지 않도록, 1회용 전지를 편리하게 1회 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 전지의 1회 사용이 전지에 부착되어 있는 사용자 지침서에 제시되어 있을 수 있다. 보다 바람직하게는, 1회 사용이 바람직할 수 있는 특정 양태에서, 전지를 한번 이상 사용하기가 어렵거나 불가능하도록 전지를 제조할 수 있다. 이는, 예를 들면, 제1 시험 동안에 없어지거나 소모되어 제2 시험에서는 작용하지 않는 시약을 포함시킴으로써 성취할 수 있다. 또한, 전지 중에서 시약이 이미 반응했는지(예를 들면, 비정상적으로 높은 초기 시그널) 시험이 중단되었는지를 표시하기 위해 시험 시그널을 조사할 수 있다. 또 다른 방법은 전지에서의 제1 시험을 완료한 후에 전지의 전기 접속을 차단하는 수단을 제공함을 포함한다.
전극
전기화학 전지가 샘플 중의 분석물의 존재여부 및/또는 양을 검지하거나 샘플 중에 존재하는 분석물의 존재여부 및/또는 양을 나타내는 성분을 검지하는 바람직한 양태에서, 전지에서의 전극 중의 적어도 하나는 작동 전극이다. (전위차 측정 센서에서와 같이) 작동 전극의 전위가 분석물의 농도를 나타내는 경우, 기준 전극으로서 작용하는 제2 전극이 존재하는 데, 이는 기준 전위를 제공하는 역할을 한다.
작동 전극 전류가 분석물, 예를 들면, 당(glucose)의 농도를 나타내는 전류측정 센서의 경우, 전기 회로를 완성하기 위한 보조 전극으로서 작용하는 하나 이상의 다른 전극이 존재하는 것이 바람직하다. 이러한 제2 전극도 기준 전극으로서 작용할 수 있다. 또한, 별도의 전극이 기준 전극의 기능을 수행할 수 있다.
작동 전극, 보조 전극 및 기준 전극에 적합한 물질은 디바이스에 존재하는 어떠한 시약 또는 성분과 혼화 가능하다. 혼화성 물질은 전지 내에 존재하는 기타의 성분들과는 실질적으로 화학 반응하지 않는다. 이러한 적합한 물질의 예로는 탄소, 탄소와 유기 결합제, 백금, 팔라듐, 탄소, 인듐 산화물, 주석 산화물, 혼합된 인듐/주석 산화물, 금, 은, 이리듐 및 이들의 혼합물이 포함되지만 이에 국한되지 않는다. 이들 물질을 적당한 방법, 예를 들면, 스퍼터링, 증기 피복, 스크린 인쇄, 열 증발, 그라비아 인쇄, 슬롯 피복 또는 리소그래피에 의해 전극 구조로 형성할 수 있다. 바람직한 양태에서는, 물질을 스퍼터링 또는 스크린 인쇄하여 전극 구조를 형성한다.
기준 전극에 사용하기에 바람직한 물질의 비제한적인 예로는 금속/금속 염 시스템, 예를 들면, 염화은, 브롬화은 또는 요오드화은과 접촉된 은 및 염화수은 또는 황산수은과 접촉된 수은이 포함된다. 금속을 적당한 방법으로 침착시킨 다음 적당한 금속 염과 접촉시킬 수 있다. 적당한 방법으로는, 예를 들면, 적당한 염 용액에서의 전기 분해 또는 화학적 산화가 포함된다. 이러한 금속/금속 염 시스템은 단일 금속 성분 시스템보다 전위차 측정법에서 보다 양호한 전위 조절능을 제공한다. 바람직한 양태에서, 전류측정 센서에서 별도의 기준 전극으로서 금속/금속 염 전극 시스템이 바람직하다.
용혈제
특정 양태에서, 전기화학 전지에 하나 이상의 용혈제를 포함시키는 것이 바람직할 수 있다. 적합한 용혈제에는 세제(이온성 및 비이온성 둘 다), 단백질 분해 효소 및 리파아제가 포함된다. 적합한 이온성 세제에는, 예를 들면, 나트륨 도데실 설페이트 및 세틸 트리메틸암모늄 브로마이드가 포함된다. 단백질 분해 효소의 비제한적인 예로는 트립신, 키모트립신, 펩신, 파파인, 및 광범위한 특이성을 갖는 매우 활성이 높은 효소인 프로나제(Pronase) E가 포함된다. 사용하기에 적합한 비이온성 계면활성제에는, 예를 들면, 펜실베니아주 필라델피아에 소재하는 롬 앤 하스(Rohm & Haas)가 시판하는 트리톤(Triton) X 시리즈를 포함한 에톡시화 옥틸페놀이 포함된다. 바람직한 양태에서, 사포닌, 즉 물 속에서 거품을 일게하는 식물 글리코사이드가 용혈제로서 바람직하다.
산화환원 시약
또한, 바람직한 양태에서는 전기화학 전지에 산화환원 시약을 포함시킬 수 있다. 혈당을 측정하기 위해 전기화학 전지에 사용하기에 바람직한 산화환원 시약에는 당을 선택적으로 산화시킬 수 있는 효소의 환원 형태를 산화시킬 수 있는 것이 포함된다. 적합한 효소의 예로는 글루코즈 옥시다아제 데하이드로게나아제, PQQ 의존성 글루코즈 데하이드로게나아제 및 NAD 의존성 글루코즈 데하이드로게나아제가 포함되지만 이에 국한되는 것은 아니다. 당을 분석하는 데 사용하기에 적합한 산화환원 시약의 예로는 페리시아나이드, 디크로메이트, 산화바나듐, 과망간산염 및 전기활성 유기 금속 착물의 염이 포함되지만 이에 국한되는 것은 아니다. 디클로로페놀인도페놀 및 퀴논과 같은 유기 산화화원 시약도 적합하다. 바람직한 양태에서, 글루코즈 분석용 산화환원 시약은 페리시아나이드이다.
완충제
임의로, 산화환원 시약과 함께 완충제가 건조된 형태로 전기화학 전지에 존재할 수 있다. 완충제가 존재하는 경우, 이는 초래되는 pH 수준이 산화환원 시약의 산화 전위를, 예를 들면, 글루코즈(단, 검출하기에 바람직하지 않은 다른 화학종은 제외함)를 산화시키기에 적합한 수준으로 조절하기에 적합하도록 하는 양으로 존재한다. 완충제는 시험 동안 샘플의 pH가 목적하는 수준으로 실질적으로 유지되도록 하기에 충분한 양으로 존재한다. 적합한 완충제의 예로는 멜리트산의 인산염, 탄산염, 알칼리 금속염 및 시트르산의 알칼리 금속염이 포함된다. 완충제의 선택은, 다른 인자들 중에서도, 목적하는 pH에 따라 좌우될 수 있다. 완충제는 산화환원 시약과 반응하지 않도록 선택한다.
불활성 염
각종 양태에 사용하기에 바람직한 불활성 염에는, 해리되어 분석하고자 하는 샘플 중에서 이온을 형성하지만, 전지 전극과의 반응을 포함하여, 산화환원 시약 또는 샘플 또는 전지 중의 기타 성분과는 반응하지 않는 염이 포함된다. 적합한 불활성 염의 예로는 알칼리 금속 염화물, 질산염, 황산염 및 인산염이 포함되지만 이에 국한되는 것은 아니다.
전지 내에 존재하는 기타 성분
산화환원 시약 및 완충제 이외에, 기타 성분들이 전지화학 전지 내에 존재할 수도 있다. 이러한 성분에는, 예를 들면, 점도 향상제 및 저분자량 중합체가 포함된다. 친수성 성분, 예를 들면, 폴리에틸렌 글리콜, 폴리아크릴산, 덱스트란, 및 펜실베니아주 필라델피아에 소재하는 롬 앤 하스가 트리톤TM이라는 상품명으로 시판하거나 델라웨어주 워밍턴에 소재하는 아이씨아이 아메리카즈 인코포레이티드(ICI Americas Inc.)가 트윈(Tween)TM이라는 상품명으로 시판하는 것과 같은 계면활성제도 전지 내에 함유될 수 있다. 이러한 성분들은 전지의 충전 속도를 증진시키키고, 보다 안정한 측정치를 제공하며, 소량 샘플에서 증발을 억제시킬 수 있다.
전지 회로
전기전도층은 바람직하게는 전극 사이에 전위를 인가하여 생성된 전류를 측정할 수 있는 전기 회로, 예를 들면, 계량기에 접속되어 있다. 전기전도층을 전기 회로에 접속시키는 데 적합한 수단은 텅 플러그(tongue plug), 스트립의 위에서 아래로 향하거나 스트립의 아래에서 위로 향하는 접속 핀 세트 등을 포함하지만 이에 국한되지 않은 것이 바람직할 수 있다. 접속 영역은 도 1에 도시되어 있지 않다. 적합한 계량기는 하나 이상의 전원, 제어된 전위 또는 전류를 인가하기 위한 회로부품, 마이크로프로세서 제어 장치, 컴퓨터 또는 데이터 저장 장치, 디스플레이 장치, 가청 경보 장치 또는 당해 기술분야에 공지되어 있는 기타의 장치 또는 부품을 포함할 수 있다. 또한, 계량기는 컴퓨터 또는 데이터 저장 장치에 접속될 수 있다. 예를 들면, 통상의 계량기는, 베터리에 의해 전력이 제공되고 내장된 마이크로프로세서에 의해 제어되며, 예를 들면, 스트립 전극 접속 핀과 아날로그에서 디지털로의 변환기와 같은 회로부품 사이에 소정의 전위 또는 전류를 인가하기 위한 회로부품이 들어있는 손바닥 크기의 장치(hand-held device)일 수 있다. 이러한 양태에서, 스트립으로부터의 아날로그 시그널을, 마이크로프로세서에 의해 분석 및/또는 저장할 수 있는 디지털 시그널로 변환시킬 수 있다. 계량기에는 또한 액정 디스플레이와 같은 디스플레이 및 시험 결과를 사용자에게 보여주기는 적당한 관련 회로부품이 들어있을 수도 있다. 또 다른 양태에서, 계량기에 특수 회로부품, 예를 들면, 전위 인가 및 시그널 포착 회로부품을 삽입시킬 수 있다. 이러한 특수 회로부품은, 포괄적인 계산 장치, 예를 들면, 손바닥 크기의 컴퓨터 또는 기타 유형의 컴퓨터와 접속할 수 있는 별도의 모듈에 삽입시킬 수 있다. 이러한 양태에서, 포괄적인 장치가 제어, 분석, 데이터 저장 및/또는 디스플레이 기능을 수행할 수 있다. 이러한 양태에서는, 포괄적인 계산 장치가 여러 기능을 위해 바람직할 수 있고 그 자체로는 전기화학 측정 시스템의 비용의 일부로서 간주되지 않기 때문에 보다 저렴한 계량기를 제조할 수 있다. 이러한 계량기 양태에서, 계량기 또는 포괄적인 계산 장치는 로컬 컴퓨터 네크워크 또는 인터넷과 같은 외부 장치와 통신할 수 있어 사용자에게 시험 결과의 배포 및 업그레이드된 시스템의 제공을 촉진시킬 수 있다.
전기화학 측정치의 입수
도 1 또는 도 2에 도시되어 있는 바와 같은 전기화학 전지를 사용하여 분석물 검출을 개선시킬 수 있다. 그러나, 예시하자면, 바람직한 양태의 방법이 도 1의 전기화학 전지(10)와 관련하여 논의되어 있는 데, 여기서, 전극(34)과 전극(38)은 작동 전극으로서 설정되어 있고 전극(36) 및 전극(32)는 보조 전극으로서 설정되어 있다. 본원에서 분석물은 샘플에서 관심의 대상이 되는 실제하는 화학종(들)일 수 있거나 관심의 대상이 되는 화학종(들)과의 화학 반응의 생성물일 수 있다. 전극(32)과 전극(34)는, 전극(32)에서의 전기화학 반응의 생성물이 시험 기간 동안 전극(34)로 확산되어 여기서 반응하도록 하기에 충분한 정도로 가까운 간격으로 배치된다. 이 간격은 전형적으로 약 500㎛ 미만, 바람직하게는 약 450, 400, 350, 300 또는 250㎛ 미만, 보다 바람직하게는 약 200, 150 또는 100㎛ 미만, 가장 바람직하게는 약 90, 80, 70, 60, 50, 40, 30, 25, 20, 15, 10, 5 또는 1㎛ 미만이다. 그러나, 전극(36)과 전극(38)은, 전극(36)에서의 반응의 생성물이 시험 동안 전극(38)에 도달하지 않도록 하기에 충분한 정도로 떨어진 간격으로 배치된다. 이 간격은 전형적으로 약 500㎛ 이상, 바람직하게는 약 550, 600, 650, 700, 750, 800, 850, 900 또는 950㎛ 이상, 가장 바람직하게는 약 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 25 또는 50mm 이상이다. 어떠한 경우에는, 전극(36)과 전극(38) 사이의 간격이 통상적으로 전극(32)과 전극(34) 사이의 간격보다 실질적으로 더 크다.
분석물을 함유하는 용액이 공간(29 및 28)을 채우고 있는 경우, 전극(32)과 전극(34) 사이에는 제1 외부 회로에 의해 전위가 인가되고 전극(36)과 전극(38) 사이에는 제2 외부 회로에 의해 전위가 인가된다. 이러한 전위는 분석물이 전극(34)과 전극(38)에서 전기화학적으로 반응하도록 하는 극성과, 전기화학 반응의 속도가 분석물이 전극(34) 또는 전극(38)으로 대량 수송되는 속도에 의해 제한되도록 하기에 충분한 크기를 갖는다. 전위가 계속 인가됨에 따라, 전극(32)에서의 전기화학 반응의 생성물은 전극(34)으로 확산되어 반응하지만, 전극(36)에서의 반응의 생성물의 상당량이 전극(38)에 도달할 만한 시간은 없다. 전극(32)과 전극(34) 사이를 흐르는 전류로부터 전극(36)과 전극(38) 사이를 흐르는 전류를 감산함으로써, 단지 전극(32)에서의 전기화학 반응의 생성물이 전극(34)에서 반응함으로써 야기되는, 전류 대 시간 시그널을 수득할 수 있다. 이러한 전류를 정확하게 수득하기 위해서는, 전극(34)과 전극(38)의 면적이 동일해야 하거나, 별도의 전류를 전류 감산 이전에 각각의 작동 전극 면적에 의해 표준화해야 한다.
작동 전극에서의 보조 전극 생성물의 반응으로 인한 전류만을 수득하는 것의 잇점은 기타의 외부 전류로부터의 기여율이 배제된다는 것이다. 이러한 외부 전류에는 전극 표면 전류의 반응으로 인한 전류, 흡착된 화학종의 산화 또는 환원으로 인한 전류 및 전극 충전 전류, 즉 외부 회로에 의해 계면을 가로질러 인가되는 전위로 전극/용액 이중층을 분극시키도록 흐르는 전류가 포함된다. 이러한 전류는 단시간 동안 흐르며 분석물에 관련된 전류가 어느정도 확실성을 가지고 수득될 수 있는 시간의 단축을 제한한다. 외부 전류 기여율을 배제하기 위해 이러한 방법을 사용함으로써, 보다 짧은 시간에서의 전류 시그널을 사용하여 증가된 확실성을 갖고 분석물에 대한 정보를 수득할 수 있다. 전극(32)과 전극(34)가 달리 실행되는 것보다 서로 더 가까이에 위치할 수 있도록 하기 때문에, 보다 짧은 시간에서의 전류 시그널을 사용할 수 있는 것이 바람직할 수 있다. 전극(32)과 전극(34)가 보다 가까이에 위치함으로써, 전극(32)에서의 반응으로부터의 생성물이 전극(34)에 보다 많은 양으로 보다 빨리 도달한다. 이는 전류 시그널을 증가시키고, 목적하는 분석물 정보를 수득하기 위해 전류를 모니터링하는 시간을 단축시킨다.
바람직한 양태의 이러한 방법에서, 전극(32)과 전극(34)은, 전극(32)과 전극(34) 사이에 적당한 전위를 인가하는 전력원을 갖는 한 개의 회로를 형성한다. 전극(32)과 전극(34) 사이를 흐르는 전류 및 전극(36)과 전극(38) 사이를 흐르는 전류를 따로따로 측정할 수 있도록, 제1 회로와는 별개의 제2 회로를 전극(36 및 38)과 전력원 사이에 형성한다. 또는, 전류를 따로따로 측정하기 보다는, 두 가지 전류를 전자적으로 감산하여 수득된 감산된 전류를 측정할 수도 있다.
바람직한 양태의 제2 방법에서, 분석물의 반응으로부터 야기되는 전류 시그널을 효과적으로 증폭시킬 수 있는 전극 배치를 사용할 수 있다. 이러한 방법에서, 전극(32)가 시험의 적어도 일부 동안 전극(34)과 전극(38) 둘 다를 위한 보조 전극으로서 사용된다. 시약은 건조시키거나, 전극(32)과 전극(34) 사이의 공간 내에 침적시키며, 여기서, 시약은 전기화학적으로 가역적이며 바람직하게는 해당 분석물과 화학적으로 반응하여 반응된 매개물질을 생성하는 매개물질을 포함하고, 이때 반응된 매개물질은 전극(34)에서 전기화학적으로 반응할 수 있으며 매개물질로부터 전극(32)에서 전기화학적으로 생성된다. 공간(28) 내에 침적된 시약은 매개물질을 함유할 수 있거나, 분석물이 전극(38)에서 직접 반응할 수 있는 경우에는 매개물질을 함유하지 않을 수 있다.
시험 동안, 분석물 및/또는 분석물과 화학적으로 반응하는 매개물질이 전극(34)과 전극(38)에서 전기화학적으로 반응하도록, 전위를 인가한다. 이러한 사용방법에서 전극(34)과 전극(38) 둘 다를 위한 회로를 완성하는 데 사용되는 보조 전극은 전극(32)이다. 전극(38)에서 분석물 또는 반응된 매개물질과의 반응으로부터 모인 전자로 인해, 전극(32)에 동량의 반응된 매개물질이 생성된다. 이어서, 이러한 반응된 매개물질이 전극(34)으로 이동한 다음 반응하여 매개물질로 되돌아올 수 있다. 이러한 방법으로, 공간(28) 중의 용액의 용적 내에서 분석물 또는 반응된 매개물질로부터 야기되는 전류가, 공간(29) 중의 용액의 용적 내에서 상응하는 양의 반응된 매개물질을 생성하여, 이에 따라, 분석물과 관련되는 화학종을 공간(28)에서 공간(29)로 효과적으로 집중시켜 분석물로부터 증강된 전류 시그널이 생기게 하는데 사용된다. 관여되는 확산 거리로 인해, 공간(29)에서의 반응된 매개물질은 시험 동안 실질적으로 공간(29)에 남게된다. 이를 확실히 하기 위해, 전극(36)과 전극(38) 사이의 거리보다 공간(29)의 길이를 더 길게 하는 것이 바람직하다. 이 경우에, 매개물질이 전극(36)에서 전극(38)로 확산되는 데 소요되는 시간 동안, 공간(29) 중의 물질의 단지 소량만이 공간(28)로 확산된다.
이러한 방법의 예에 의해, 전극(38)의 면적이 전극(34)의 10배이고 공간(28)의 두께가 공간(29)의 10배인 경우, 공간(29)에서의 반응된 매개물질의 농도는 단지 전극(32)과 전극(34)가 사용된 경우에 비해 101배에 이른다. 따라서, 이러한 예에서, 분석물의 검출 한계는 101배 이하로 낮아진다. 예를 들면, 공간(29) 및 (28)을 채우는 용액 중의 분석물 또는 반응된 매개물질의 농도가 본래 X라면, 전극(38) 위의 용액에서 분석물 또는 반응된 매개물질의 실질적으로 전부가 전극(38)에서 전기화학적으로 반응한 후에, 분석물 또는 반응된 매개물질의 몰 수가 공간(29)에서의 반응된 매개물질의 상응하는 몰 수를 산출한다. 이러한 예에서 전극(38) 위의 용액의 용적이 공간(29)의 용적의 100배이기 때문에, 공간(29)에서의 반응된 매개물질의 농도는 X + 100 ·X[공간(29)에서의 본래량 + 전극(38)에서의 반응으로 인한 본래량의 100배]이다. 이러한 방법이 유용성을 갖도록 하기 위해 전극(39) 위의 용액에서 모든 분석물 또는 반응된 매개물질을 반응시킬 필요는 없음을 주지해야 한다. 몇가지 경우에, 예를 들면, 보다 짧은 시험 시간 동안 약간의 시그널 증폭을 희생시키는 것이 바람직한 경우에는, 반응되는 화학종의 일부가 유용한 시그널 증폭을 수득하기에 충분할 정도로 유용한 한, 전극(38) 위의 용액 중의 분석물 또는 반응된 매개물질의 일부만을 반응시킨다.
임의로, 전기적 노이즈를 더욱 감소시키기 위해, 목적하는 양(전형적으로는 실질적으로 전부)의 분석물 또는 반응된 매개물질이 전극(38)에서 전기화학적으로 반응한 후에, 전극(32)과 전극(38) 사이의 회로를 끊어 이들 간의 전위가 단지 전극(32)과 전극(34)에 남도록 할 수 있다. 이어서, 전극(32)과 전극(34) 사이를 흐르는 전류를 모니터링하여, 공지된 방식으로 본래의 분석물 농도와 관련되는, 공간(29)에서의 반응된 매개물질의 농도를 측정할 수 있다. 이러한 과정은 전극(38)로부터 발생하는 노이즈를 제거하기 때문에 농도 측정 동안 전기적 노이즈를 감소시킨다. 전극(32)과 전극(38) 사이의 회로가 끊어지는 시간은, 예를 들면, 분리(disconnection)가 일어나는 전극(32)과 전극(38) 사이의 역치 전류를 설정함으로써 결정할 수 있다. 이러한 전류측정법에서, 제2 보조 전극(36)은 필요치 않으므로 이를 생략할 수 있음을 주지해야 한다.
전극 충전 및 기타 외부 전류로 인한 전기적 노이즈를 감소시키기 위한 추가의 임의의 방법은, 전극(36)과 전극(38) 사이에 전위를 인가한 후 즉시 전극 충전 단계 동안 전극(38)에 대한 보조 전극으로서 전극(36)을 사용하는 것이다. 전극(38)을 보정 전위로 되도록 분극시킨 후, 전극(38)에 대한 보조 전극을 전극(32)로 스위칭시킬 수 있다. 보조 전극이 스위칭되는 시간은, 예를 들면, 전극 충전 및 표면 그룹 반응이 분석물 또는 반응된 매개물질의 상당량이 전극(38)에 도달하기 전보다 실질적으로 초과하는 것으로 공지되어 있는 고정 시간으로 설정할 수 있다. 전극(36)과 전극(38)이 실질적으로 동일한 면적을 가질 경우, 충전 전류가 추가의 반응된 매개물질의 상당량이 충전 과정으로 인해 형성되도록 야기하지 않는다.
전극 충전 및 기타의 외부 전류로 인한 노이즈를 감소시키기 위한 추가의 임의의 방법은, 전극(34)과 전극(38) 사이에 전위를 인가한 후 즉시 전극 충전 단계 동안 전극(34)과 전극(38)에 대한 보조 전극으로서 전극(36)을 사용하는 것이다. 전극(34)과 전극(38)을 보정 전위로 되도록 분극시킨 후 그리고 표면의 일부 또는 전부와 전극(34)에 인접한 건조된 시약층에 존재하는 흡착된 그룹 또는 반응된 매개물질과의 전기화학적 반응 후에, 전극(34)과 전극(38)에 대한 보조 전극을 전극(36)으로 스위칭시킬 수 있다. 상기한 바와 같이, 보조 전극을 스위칭시키는 시간은 고정된 시간일 수 있다. 이러한 과정에 의해, 외부로부터의 반응된 매개물질 또는 기타의 전기화학적으로 반응성인 화학종의 효과를 줄이거나 없앨 수 있다. 이러한 두 가지 선택사항에서는, 제2 보조 전극(36)이 존재한다.
상기한 방법에서, 샘플 자체로부터 유도되거나 전지에 침적된 시약으로부터 유도된, 전기화학적으로 불활성인 수용성 염이 전기를 채우는 용액 중에 분석물보다 실질적으로 더 높은 농도로 존재하는 것도 바람직할 수 있다. 이러한 불활성 염은 전극(32)가 전극(38)에 대한 보조 전극으로서 사용되는 경우에 공간(29)와 공간(28) 사이의 용액에서 전류를 전달하는 역할을 하여, 전기이동으로 인한 공간(29)로부터의 반응된 매개물질의 손실을 최소화시킨다.
상기에는 본 발명의 몇가지 방법 및 물질에 대한 설명이 제공되어 있다. 본 발명에서는 방법 및 물질에 있어서의 수정이 허용될 뿐만 아니라 제조방법 및 장치에 있어서의 변화도 가능하다. 이러한 수정은 본원에 제공되어 있는 발명의 설명 또는 실시를 고려함으로써 당해 기술분야의 숙련가들에게 자명해질 것이다. 따라서, 본 발명은 본원에 제공되어 있는 특정한 양태에 제한되는 것이 아니며 첨부된 청구항에 구체화되어 있는 바와 같이 본 발명의 본래의 범위 및 취지 내에서 야기되는 모든 수정 및 변화를 포함한다.

Claims (33)

  1. 제1 작동 전극(working electrode), 제1 보조 전극(counter electrode), 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계(a),
    제1 보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(b),
    제2 보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제1 작동 전극에 도달하지 않도록 제1 작동 전극과 제2 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(c),
    제2 보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(d),
    제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계(e),
    제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계(f),
    산화환원종(redox species)의 환원형태의 전기산화 비율 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계(g),
    산화환원종의 환원형태의 전기산화 비율 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원 비율이 확산 제어되도록 제2 작동 전극의 전위를 선택하는 단계(h),
    제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 전류로부터 감산하여 보정 전류를 수득하는 단계(i) 및
    산화환원종의 환원형태 또는 산화환원종의 산화형태의 농도를 나타내는 값을 보정 전류로부터 수득하는 단계(j)를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  2. 제1항에 있어서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적이 실질적으로 동일한, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  3. 제1항에 있어서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적이 상이하며, 단계(i)이
    제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하고,
    제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하며,
    제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 전류 및 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 동일한 전극 표면적에 대한 것으로 표준화하여 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류와 제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류를 수득하고,
    제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류를 제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이를 흐르는 표준화된 전류로부터 감산하여 보정 전류를 수득함을 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  4. 제1항에 있어서, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극이 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  5. 제1항에 있어서, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극이 200㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  6. 제1항에 있어서, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극이 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  7. 제1항에 있어서, 제1 작동 전극과 제2 보조 전극이 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  8. 제1항에 있어서, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극이 1mm 이상의 간격으로 배치되어 있는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  9. 제1항에 있어서, 제1 작동 전극과 제2 보조 전극이 1mm 이상의 간격으로 배치되어 있는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  10. 제1항에 있어서, 산화환원종이 매개물질(mediator)이고, 매개물질의 환원형태 또는 산화형태의 농도가 분석물의 농도를 나타내며, 매개물질의 환원형태 또는 산화형태의 확산계수의 크기가 분석물 농도의 측정을 위한 전구치(前驅値)로서 측정되는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  11. 제1항에 있어서, 산화환원종이 매개물질인, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  12. 제1항에 있어서, 전기화학 전지가 별도의 기준 전극(reference electrode)을 추가로 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  13. 제10항에 있어서, 분석물이 당(glucose)인, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  14. 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 포함하고, 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고, 제1 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있으며, 제2 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  15. 제14항에 있어서, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극이 서로 마주보고 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  16. 제14항에 있어서, 제1 작동 전극과 제1 보조 전극이 사이드-바이-사이드(side-by-side) 형태로 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  17. 제14항에 있어서, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극이 서로 마주보고 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  18. 제14항에 있어서, 제2 작동 전극과 제2 보조 전극이 사이드-바이-사이드 형태로 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  19. 제14항에 있어서, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극이 사이드-바이-사이드 형태로 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  20. 제14항에 있어서, 제1 작동 전극과 제2 작동 전극이 실질적으로 상응하는 면적을 갖는, 전기화학 전지.
  21. 제14항에 있어서, 별도의 기준 전극을 추가로 포함하는, 전기화학 전지.
  22. 제14항에 있어서, 중공 전기화학 전지인, 전기화학 전지.
  23. 제22항에 있어서, 유효 전지 용적이 1.5㎕ 미만인, 전기화학 전지.
  24. 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고, 제1 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있으며, 제2 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있음을 특징으로 하는, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 갖는 전기화학 전지,
    제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이에 전위차를 인가할 수 있는 전기 회로 및
    제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이에 전위차를 인가할 수 있는 전기 회로를 포함하는, 전기화학 전지에서 산화환원종의 농도 측정용 장치.
  25. 제24항에 있어서, 혈당 측정기인, 전기화학 전지에서 산화환원종의 농도 측정용 장치.
  26. 제1 작동 전극, 제1 보조 전극 및 제2 작동 전극을 포함하고, 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고, 제2 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있는, 전기화학 전지.
  27. 제1 작동 전극, 보조 전극 및 제2 작동 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계(a),
    보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(b),
    산화환원종(여기서, 적어도 초기에 제2 작동 전극 위의 용액에 존재하는 산화환원종의 유용한 분획이 제2 작동 전극에서 환원 또는 산화된다)을 제공하는 단계(c),
    제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계(d),
    산화환원종의 환원형태의 전기산화 비율 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계(e),
    제1 작동 전극과 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하는 단계(f) 및
    산화환원종의 환원형태의 농도 또는 산화형태의 농도를 나타내는 값을 단계(f)에서 측정한 전류로부터 수득하는 단계(g)를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  28. 제27항에 있어서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적이 실질적으로 동일한, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  29. 제27항에 있어서, 제1 작동 전극의 표면적과 제2 작동 전극의 표면적이 실질적으로 상이한, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  30. 제1 작동 전극, 제2 작동 전극 및 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계(a),
    보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(b),
    보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(c),
    제2 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하여 제2 작동 전극이 실질적으로 하전되어 표면 그룹 반응이 실질적으로 완료되는 단계(d),
    산화환원종의 상당량이 제2 작동 전극에서 반응하기 전에, 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 회로를 차단하는 단계(e),
    제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계(f),
    산화환원종의 환원형태의 전기산화의 비율 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계(g),
    제1 작동 전극과 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하는 단계(h) 및
    산화환원종의 환원형태 또는 산화환원종의 산화형태의 농도를 나타내는 값을 단계(h)에서 측정한 전류로부터 수득하는 단계(i)를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  31. 제1 작동 전극, 제2 작동 전극 및 보조 전극을 포함하는 전기화학 전지를 제공하는 단계(a),
    보조 전극으로부터의 반응 생성물이 제1 작동 전극에 도달하도록 제1 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(b),
    보조 전극으로부터의 반응 생성물의 상당량이 제2 작동 전극에 도달하지 않도록 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 간격을 선택하는 단계(c),
    제2 작동 전극과 보조 전극 사이에 그리고 제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하여 제2 작동 전극 및 제1 작동 전극이 실질적으로 하전되어 표면 그룹 반응이 실질적으로 완료되는 단계(d),
    산화환원종의 상당량이 제2 작동 전극에서 반응하기 전에, 제2 작동 전극과 보조 전극 사이의 회로를 차단하는 단계(e),
    제1 작동 전극과 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 단계(f),
    산화환원종의 환원형태의 전기산화의 비율 또는 산화환원종의 산화형태의 전기환원의 비율이 확산 제어되도록 제1 작동 전극의 전위를 선택하는 단계(g),
    제1 작동 전극과 보조 전극 사이를 흐르는 전류를 측정하는 단계(h) 및
    산화환원종의 환원형태 또는 산화환원종의 산화형태의 농도를 나타내는 값을 단계(h)로부터 측정한 전류로부터 수득하는 단계(i)를 포함하는, 산화환원종의 환원형태 또는 산화형태의 농도 측정방법.
  32. 제1 작동 전극이 제1 보조 전극으로부터 500㎛ 미만의 간격으로 배치되어 있고, 제1 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있으며, 제2 작동 전극이 제2 보조 전극으로부터 500㎛ 이상의 간격으로 배치되어 있음을 특징으로 하는, 제1 작동 전극, 제1 보조 전극, 제2 작동 전극 및 제2 보조 전극을 갖는 전기화학 전지,
    제1 작동 전극과 제1 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 수단 및
    제2 작동 전극과 제2 보조 전극 사이에 전위차를 인가하는 수단을 포함하는, 전기화학 전지에서 산화환원종의 농도 측정용 장치.
  33. 제32항에 있어서, 혈당 측정기인, 전기화학 전지에서 산화환원종의 농도 측정용 장치.
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