KR100366928B1 - 도전성 페이스트 및 세라믹 전자 부품 - Google Patents

도전성 페이스트 및 세라믹 전자 부품 Download PDF

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Abstract

Pb계를 함유하지 않고 세라믹 소결체의 발열을 억제할 수 있는 도전성 페이스트, 및 상기 도전체 페이스트로 형성된 후막 전극을 가진 중고 전압(high and medium voltage) 세라믹 캐패시터가 제공된다. 실질적으로 비-Pb계를 함유하는 도전성 페이스트는 Ag분말, 몰%를 기준으로 하여 30<MO40; 10Bi2O3 60; 및 10B2O3

Description

도전성 페이스트 및 세라믹 전자 부품{Conductive paste and ceramic electronic component}
본 발명은 세라믹 전자 부품(ceramic electronic component)을 형성하는데 사용되는 도전성 페이스트(conductive paste)및 세라믹 전자 부품에 관한 것이다.
지금까지, 세라믹 전자 부품은 예를 들어 유전체, 반도체, 그리고 압전체등과 같은 세라믹 재료로 만들어진 세라믹 소결체로 구성되어 있다. 이러한 세라믹 전자 부품에 포함되는 전극 및 배선을 구성하는 재료로서, 도전성 페이스트를 자주사용하고 있다.
세라믹 전자 부품의 전극을 형성하는데 사용되는 도전성 페이스트에는, 어떤 경우에는 유리 분말이 첨가된다. 도전성 페이스트에 유리 분말의 첨가는, 일반적으로, 도전성 분말의 소결을 촉진하기 위해서 전극의 소성시에 연화시키고 유동시키는 효과, 후막 전극의 접착 강도를 향상시키는 효과, 아울러 전자 부품이 세라믹 캐패시터인 경우에 정전용량이 감소하는 것을 막기 위해 후막 전극과 세라믹 소결체 사이의 계면부에 생성되는 포어(pore)를 충전하는 효과 등을 갖고 있다.
세라믹 전자 부품의 전극을 형성하는데 사용되던 종래의 도전성 페이스트로서, Pb계 유리는 자주 사용되어 왔다. 그러나, 최근에는 환경적 문제를 고려하여, Pb계 유리를 Pb를 포함하지 않는 비-Pb계 유리(non-Pb glasses)로 대체할 필요가 있다.
종래의 비-Pb계 유리, 예를 들어 Bi계 유리 등을 함유하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성된 전극을 가진 세라믹 전자 부품, 특히 중고 전압(medium and high voltage) 세라믹 캐패시터는, Pb계 유리를 함유하는 종래의 도전성 페이스트를 사용하여 형성된 전극을 가진 중고 전압용 세라믹 캐패시터보다, 세라믹 소결체의 발열 온도(heat-generating temperature)가 높다는 문제를 갖고 있다. 이로 인해, 고전압과 고주파수를 인가할 때에 유리 중의 Bi가 세라믹에 확산하고 환원되어 반도체화 됨으로써, 세라믹 소결체의 tan가 증가된다.
본 발명은 상기 문제들을 해결하기 위한 것이다. 따라서, 본 발명의 목적은비-Pb계 유리를 함유하고 세라믹 소결체의 발열을 억제하는 도전성 페이스트, 및 이 도전성 페이스트로 형성된 후막 전극을 가진 전자 부품을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명의 한 실시 형태에 따른 세라믹 전자 부품의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제 1 특징에 따른 도전성 페이스트의 3원 조성도(ternary compositional diagram)이다.
<도면의 주요 부분에 대한 간단한 설명>
1 ... 세라믹 전자 부품
2 ... 세라믹 소결체
3 ... 후막 전극
상기 목적을 달성하기 위해서, 실질적으로 비-Pb계를 함유하고 세라믹 전자 부품의 후막 전극을 형성하는데 사용되는 도전성 페이스트는, Ag를 함유하는 도전성 분말; Ca, Sr, 및 Ba으로 이루어진 군으로 선택된 적어도 하나의 알칼리 토금속(alkaline-earth metal), 비스무트(bismuth), 및 붕소(boron)를 함유하는 유리 분말; 및 비히클(vehicle)을 포함하고 있으며, 알칼리-토금속, 비스무트, 및 붕소가 각각 산화물 MO, Bi2O3, 및 B2O3으로 표현될 때에, 상기 산화물들의 함량은 유리 조성물의 100몰%에 대해서 몰%를 기준으로 하여 하기 범위:30<MO40; 10Bi2O3 60; 및 10B2O3 60(여기에서 M은 Ca, Sr, 및 Ba으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 알칼리-토금속을 표시한다.)내에 있는 것을 특징으로 한다.
여기에서, 상기 유리 분말의 첨가량은 바람직하게 상기 도전성 분말 100체적%에 대해 1~15%이다.
본 발명에 따른 세라믹 전자 부품은 세라믹 소결체 및 상술한 도전성 페이스트를 사용한 세라믹 소결체 2개의 단면 위에 형성된 후막 전극을 포함한다.
본 발명의 도전성 페이스트는 "알칼리- 토금속-B-Bi-O 유리" 를 함유하고 있어서, 특히 250V 이상, 아울러 500V 이상의 정격 전압을 갖는 중고전압 세라믹 캐패시터에서 우수한 발열 억제 효과를 나타낸다. 이것은 유리 중의 Bi가 그러한 고전압에서 사용되어도 세라믹 소결체 안으로 확산되는 것이 억제된다는 사실에 기인한 것으로 세라믹 소결체의 tan가 증가하는 것이 방지된다.
주성분 중에 하나가 되는, 알칼리-토금속 성분은, 유리 중의 Bi가 세라믹 소결체안으로 확산되는 것을 억제하는 기능을 갖고 있다. 알칼리-토금속 성분으로써 Ca, Sr, 및 Ba으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 금속을 적절하게 사용할 수 있다. 그러나, Ca 또는 Sr을 사용하는 것이 유리 제조상의 취급 및 환경에 따른 부담을 고려하여 바람직하다.
상기 알칼리-토금속 성분의 함유량은 유리 조성의 100몰%에 대해서 산화물로 환산하여 30몰%를 초과하여 40몰% 이하가 되어야 한다. 이 함유량이 30몰% 이하일 때에는, 유리 안에 속해 있는 비스무트의 세라믹 소결체로의 확산을 저지하는 효과는 감소한다. 또한, 이 함유량이 40몰% 초과할 때에는 유리화(vitrification)가 어렵게 된다.
비스무트의 함유량은 유리 조성의 100몰%에 대해서 산화물로 환산하여 10 몰% 초과하여 60몰% 이하가 되어야 한다. 이 함유량이 10몰% 이하일 때는 유리화가 어렵게 된다. 또한, 이 함유량이 60몰% 초과할 때에는 비스무트가 세라믹 소결체의 발열을 일으키기 위해 세라믹 소결체안으로 확산되기 쉽다.
붕소의 함유량은 유리 조성의 100몰%에 대해서 산화물로 환산하여 10몰% 초과하여 60몰% 이하가 되어야 한다. 이 함유량이 10몰% 이하이거나 또는 60% 이상일 때는 유리화가 어렵게 된다.
또한, 본 발명의 효과 및 조성 비율을 유지하기만 하면, 임의의 성분들을 함유하여도 된다. 예를 들어, 상기 유리가 실질적으로는 비-실리콘 산화물을 함유하여도 된다. 그러나 연화점을 제어하고, 내도금성(plating resistance)를 향상시키는 등을 위해서 유리 조성 100몰%에 대해서 산화물로 환산하여 10몰% 이하의 범위내에서 산화 실리콘은 소량 첨가하여도 된다.
도전성 페이스트에 대한 유리의 첨가량은 도전성 분말의 100체적%에 대해서 1~15%인 것이 바람직하다. 유리의 첨가량이 1체적% 미만일 때, 유리의 첨가 효과는 미비하고, 연화와 유동적에 의한 Ag 분말의 소성을 촉진하는 효과, 후막 전극의 밀착 강도를 향상시키는 효과, 및 포어의 생성을 방지하여 정전용량의 감소를 억제하는 효과를 충분히 보여줄수 없다. 반면에, 유리의 첨가량이 15체적%를 초과할 때에, 유리는 전극의 표면 위에 분리되어, 솔더(solder)의 습윤성의 불량과 불량한 도금성을 나타낸다.
본 발명에 따른 세라믹 전자 부품, 예를 들어, 세라믹 캐패시터(1)는 도 1에 도시된 바와 같이, 세라믹 소결체(2); 본 발명에 도전성 페이스트를 사용하여 세라믹 소결체의 두개의 단면위에 형성된 한 쌍의 후막 전극(3); 후막 전극(3)에 전기적으로 접속된 리드 선(4); 후막 전극(3)과 리드 선(4)을 전기적으로 및 기계적으로 접속시키도록 형성된 솔더(5); 및 세라믹 소결체(2), 후막 전극(3), 및 솔더(5)를 완벽히 피복하고 또한 리드 선(4)의 한 단면을 피복하도록 형성된 보호 수지(6)로 구성되어 있다.
세라믹 소결체(2)는 ,예를 들어, 유전체, 자성체, 및 절연체로서의 기능이있는 재료로 만들어진 소성된 단일 판형(a fired single plate type) 또는 적층형 (laminate type)의 그린 세라믹 구조로 이루어져 있다. 그러나, 본 발명의 세라믹 전자 부품의 세라믹 소결체는 이로써만 제한되는 것은 아니다. 본 발명의 세라믹 전자 부품이 중고전압 세라믹 캐패시터를 구성하는 경우에 주성분으로, 예를 들어, 바륨 티타네이트(barium titanate), 칼슘 티타네이트(calcium titanate), 바륨 지르코네이트(barium zirconate), 마그네슘 티타네이트(magnesium titanate)를 함유하는 세라믹 소결체가 바람직하다.
후막 전극(3)은 상술한 본 발명에 따른 도전성 페이스트로 구성되고, 예를 들어, 세라믹 소결체(2)의 2개의 단면에 있는 도전성 페이스트를 피복하고, 건조한 후에 베이킹(baking)하는 단계로 구성된다. 후막 전극(3)은 소성 전에 그린 세라믹 구조체의 2개의 단면에 본 발명에 따른 도전성 페이스트를 피복하여 전극막을 형성하는 단계 및 그 후에 전극막과 그린 세라믹 구조체를 동시에 소성하는 단계에 의해 구성된다. 즉, 후막 전극의 형성 방법은 특별히 제한 받지 않는다.
본 발명의 세라믹 전자 부품의 형상은 도 1에 도시된 것처럼 세라믹 캐패시터의 형상에 제한되지 않는다. 예를 들어, 본 발명에 따른 세라믹 전자 부품은 복수개의 세라믹 그린 시트(green sheets)가 적층된 세라믹 구조체를 소성시킴으로써 형성된 세라믹 소결체 및 이 세라믹 소결체의 두개의 단면 위에 본 발명에 따른 도전성 페이스트를 사용하여 형성된 한 쌍의 후막 전극을 제공하는 적층형 세라믹 전자 부품이 된다. 리드 선과 보호 수지의 재료는 특별히 제한되지 않고, 이들은 제공되지 않아도 된다.
<실시예>
출발 재료로써, 즉 알칼리-토금속 수산화물, Bi2O3, 및 H3BO3를 혼합하여, 표 1~3에 나타낸 바와 같은 조성물을 가지고 있는 시료를 준비하였다. 각 시료를 알루미나로 만들어진 도가니에 넣어서 노에서 1시간동안 900~1300℃로 유지하였다. 시료들이 완전히 융해된 것을 확인한 후에, 노에서 시료들을 꺼내어 정제수에 비드(beed) 유리를 제작하였다. 이렇게 얻은 비드 유리를 볼 밀(ball mill)을 사용하여 습식 분쇄하여 시료 1~21의 유리 분말을 제공하였다. 상기 시료들에 유사한 방법으로, 출발 재료들을 섞어서 Pb계 유리와 B-Ba-Zn-O glaas를 준비하였고, 용해 후에 유리화하여 각각의 시료 22, 23의 유리 분말을 준비하였다.
0.1~5m의 입자 지름을 갖는 Ag 분말의 32체적%, 시료 1~23의 유리 분말의 5체적%, 및 비히클(vehicle)의 63체적%를, 3-롤 밀(three-roll mill)을 사용하여 혼합하고 반죽하여 시료 1~23의 도전성 페이스트를 제공하였다. 상기 비히클은 터피니올(terpineol)안에 에틸 셀룰로오스(ethyl cellulose)를 20중량%의 비율로 용해시켜 준비하였다.
1nF의 정전용량을 갖도록 BaTiO3을 주성분으로 함유하는 세라믹 소결체(2)의 양 주면을 시료 1~23의 도전성 페이스트의 3mm지름 패턴으로 스크린(screen) 프린트하였고, 시료 1~23의 후막 전극(3)을 형성하기 위해 2시간 동안 800℃ 공기에서 소성하였다. 그리고 나서, 리드 선(4)을 시료 1~23의 후막 전극(3)에 솔더(5)로 땜납되었고, 세라믹 소결체(2), 후막 전극(3), 리드 선(4)의 한쪽 단면, 및 솔더(5)를 보호 수지(6)을 사용하여 피복하여, 도 1에 도시된 것처럼 시료 1~23의 세라믹 캐패시터(1)을 제작하였다.
다음으로, 시료 1~23의 세라믹 캐패시터에 AC 전압 3kVp-p(peak-to-peak)를 인가하였고, 보호 수지(6)의 표면 온도를 열전쌍에 의해 측정하였다.
평가 결과에서, 종래의 Pb계 유리를 사용하는 시료 22의 세라믹 캐패시터에 대하여 발열 온도가 동등하거나 또는 낮은 시료는 ""로 표시한다. 시료 22의 세라믹 캐패시터(1)과 비교하여 발열 온도가 높은 시료는 ""로 표시한다.
표 4에 나타난 바와 같이, 종래의 도전성 페이스트, 즉 유리 분말로서 Pb계 유리를 사용하는 시료 22 및 B-Ba-Zn-O 유리를 사용하는 시료 23의 측정 결과로부터 명백하듯이, 종래 기술의 표준으로 간주된 시료 22의 발열 온도는 27.4℃이었고, 반면에 시료 23의 발열 온도는 38.2℃이었다..
표 1~3에 나타난 시료 1~21중에서, 시료 2~7, 9~14, 및 16~21은 각각 CaO, SrO, 및 BaO로 환산하여 합계가 30몰%를 초과하고 40몰% 이하의 범위 내에 있는 알칼리 토금속인 Ca, Sr, 및 Ba; Bi2O3로 환산하여 10몰%~60몰%의 Bi, B2O3로 환산하여 10몰%~60몰%의 B로 구성되었다. 이러한 시료들의 발열 온도 결과는 27.0~27.4℃ 이었고, 그러므로 이러한 온도는 종래 기술의 표준으로 간주된 시료 22의 발열 온도 27.4℃와 동등하거나 낮았다. 이것은 우수한 결과이다. 시료 2~7, 9~14, 및 16~21에 대한 3원 조성도(ternary compositional diagram)은 도 2에 도시된다.
반면에, 시료 1, 8, 및 15의 발열 온도는 36.7~37.7 ℃이었다.이러한 온도는 종래 기술의 표준으로 간주된 시료 22의 발열 온도 27.4℃를 월등히 초과하였다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 도전성 페이스트에 따르면, Pb유리의 발열과 동등하거나 큰 범위에서 세라믹 소결체의 발열을 억제할 수 있는 세라믹 전자 부품이 제공된다.
상술한 유리 분말의 첨가량이 도전성 분말의 100체적%에 대해서 1~15체적%일 때에, 상기 도전성 페이스트를 사용하여 후막 전극을 형성하는 경우에는, 전극의 표면 위에 유리의 분리를 억제하는 효과, 솔더를 습하게 하지 않는 효과, 및 우수한 도금 효과가 증가되었다.

Claims (7)

  1. 실질적으로 비-Pb계 유리를 포함하고 세라믹 전자 부품의 후막 전극을 형성하는데 사용되는 도전성 페이스트(conductive paste)는,
    Ag를 포함하는 도전성 분말,
    Ca, Sr, 및 Ba으로 이루어진 군으로 선택된 적어도 하나의 알칼리 토금속, 비스무트(bismuth), 및 붕소(boron)를 함유하는 유리 분말, 및
    비히클(vehicle)을 포함하고 있으며,
    알칼리-토금속, 비스무트, 및 붕소가 각각 산화물 MO, Bi2O3, 및 B2O3으로 표현될 때에, 상기 산화물들의 함량은 유리 조성물의 100몰%에 대해서 몰%를 기준으로하여 하기 범위:
    30<MO40(여기에서 M은 Ca, Sr, 및 Ba로 이루어진 군으로 선택된 적어도 하나의 알칼리-토금속을 표시한다.),
    10Bi2O3 60, 및
    10B2O3 60 내에 있는 것을 특징으로 하는 도전성 페이스트.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 유리 분말의 첨가량이 도전성 분말의 100체적%에 대해서 1~15체적%인 것을 특징으로 하는 도전성 페이스트.
  3. 제 1항에 있어서, 실질적으로 비-산화 실리콘을 함유하는 것을 특징으로 하는 도전성 페이스트.
  4. 적어도 2개의 단면을 갖는 세라믹 소결체; 및
    상기 세라믹 소결체의 2개의 단면 위에 형성된 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 기재된 도전성 페이스트로 구성된 후막 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
  5. 제 4항에 있어서, 상기 후막 전극에 리드선이 점속되어 있는 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 후막 전극이 수지로 피복되는 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
  7. 제 4항에 있어서, 250V 이상의 정격 전압(rated voltage)를 갖는 중고 전압(medium and high voltage) 세라믹 캐패시터를 구성하는 것을 특징으로 하는 세라믹 전자 부품.
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