JPWO2019212038A1 - アルカリ金属イオンキャパシタ - Google Patents
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Abstract
Description
リチウムイオンキャパシタ1は、図1に示すように、複数の正極板11と、複数の負極板21と、複数のセパレータ30と、電解液40と、ラミネート部材50とを備えている。ここで、図1に示す様に、正極板11と負極板21とは交互に積層されており、正極板11と負極板21との間それぞれにセパレータ30が挟まれている。電解液40は、この様に積層された、複数の正極板11の一部と、複数の負極板21の一部と、複数のセパレータ30と共に、2つのラミネート部材50に包まれて密封されている。
<2−1.正極板11について(図1、図3〜図5)>
正極板11は、薄板状の正極集電体12と、正極集電体12に塗工されている正極活物質層13とを備えている(図3〜図5参照)。なお、正極活物質層13が設けられるのは、正極集電体12の両面であるが、正極集電体12のどちらかの片面であってもよい。そして、リチウムイオンキャパシタ1が過度に水分を含まない様に、製造時には、正極活物質層13を正極集電体12に塗工した後、塗工された正極活物質層13を十分乾燥させる必要がある。
負極板21は、大まかには上述した正極板11と同様の構成を備えており、薄板状の負極集電体22と、負極集電体22に塗工されている負極活物質層23とを備えている。負極活物質層23は、負極集電体22の両面に塗工されているが、塗工されている面はどちらかの片面であってもよい。そして、リチウムイオンキャパシタ1が過度に水分を含まない様に、製造時には、負極活物質層23を負極集電体22に塗工した後、塗工された負極活物質層23を十分乾燥させる必要がある。また、後述する様に、負極活物質層23は、製造時にリチウムイオンLi+が吸蔵される(いわゆるプレドープされる)。
セパレータ30は、図1に示す様に、正極板11と負極板21とを隔離し、かつ、電解液40の陽イオンおよび陰イオンが透過できる多孔質の材料からなり、矩形のシート状に形成されている。セパレータ30の縦横の長さは、正極板11の正極集電体12の集電部12aの長さ、および、負極板21の負極集電体22の集電部22aの長さよりも長く設定されている。セパレータ30は、従来のリチウムイオンキャパシタに使用されているようなセパレータを用いることができ、例えば、ビスコースレイヨンや天然セルロース等の抄紙、ポリエチレンやポリプロピレン等の不織布を用いることができる。
電解液40は、有機溶媒(非水溶媒)、および電解質としてイミド系リチウム塩を含む。電解液40には、適宜添加剤を添加してもよい。添加剤としては、例えば、ビニレンカーボネート[VC]や、フルオロエチレンカーボネート[FEC]や、エチレンサルファイト[ES]等、負極にSEI膜(Solid Electrolyte Interface 膜)の生成を促進させる添加剤を用いることができる。
ラミネート部材50は、図3に示すように、心材シート51、外側シート52、内側シート53を備えている。そして、心材シート51の外側となる面に外側シート52が接着され、心材シート51の内側となる面に内側シート53が接着されている。例えば、心材シート51をアルミニウム箔とし、外側シート52をナイロンペットフィルム等の樹脂シートとし、内側シート53をポリプロピレン等の樹脂シートとすることができる。
リチウムイオンキャパシタ1の、正極10の正極板11と、負極20の負極板21と、セパレータ30と、電解液40との位置関係を図8に模式的に示した。図8に示す様に、リチウムイオンキャパシタ1は、正極板11と負極板21とが、セパレータ30を間に挟んで向き合う構成となっている。リチウムイオンキャパシタ1は、正極板11の正極活物質層13の表面に電気二重層を形成し、電解質の陰イオンが吸着・脱離すること、および負極板21の負極活物質層23がリチウムイオンLi+を吸蔵・放出することで充放電を行う。また、上述した様に、リチウムイオンキャパシタ1の製造時には、負極板21の負極活物質層23にリチウムイオンLi+を吸蔵させるプレドープを行う。リチウムイオンキャパシタ1は、負極活物質にリチウムイオンLi+が吸蔵されていることで、正極板11と負極板21との間の電位差が大きくなり、正極板11に形成される電気二重層のエネルギー密度を高めることができる。その結果、リチウムイオンキャパシタ1は、高出力化されたものとなる。
負極活物質層23にリチウムイオンLi+がプレドープされているが、このプレドープするリチウムイオンLi+の量は、以下で説明する様に上限値を設けることもできる。なお、以下の説明において、電解質はリチウムイオンLi+と陰イオンX−に電離するものとする。
ドープ率(%)=N/Nt×100
N:満充電時において負極活物質(負極活物質層)が吸蔵しているリチウムイオンの量(mol)
Nt:プレドープ前の負極活物質(負極活物質層)が吸蔵可能なリチウムイオンの量(mol)
以上に説明した構成により、リチウムイオンキャパシタ1は、85℃の耐熱性を備える。
本開示のアルカリ金属イオンキャパシタは、上記の実施の形態にて説明した構造、構成、外観、形状等に限定されるものではなく、上述した実施の形態を理解することにより種々の変更、追加、削除が可能である。
ドープ率(%)=Z/Zt×100
Z:満充電時において負極活物質(負極活物質層)が吸蔵しているアルカリ金属イオンの量(mol)
Zt:プレドープ前の負極活物質(負極活物質層)が吸蔵可能なアルカリ金属イオンの量(mol)
正極活物質として粉体の活性炭、バインダとしてポリアクリル酸(ポリアクリル酸のナトリウム中和塩)、アクリル酸エステル又はスチレン−ブタジエンゴム〔SBR〕、導電助剤としてアセチレンブラック、増粘材としてカルボキシメチルセルロース〔CMC〕、溶媒として水を用いて、表1に示される組成にて正極活物質を含む正極用スラリーA〜Cを調製した。なお、表1における「部」は質量部を示し、「%」は質量%を示す。
(1)全ての材料と水とを、ミキサーa(株式会社シンキー製あわとり練太郎ARE−310)にて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーb(プライミクス株式会社製フィルミックス40−L)にて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーを再度ミキサーaで混合して正極用スラリーAを調製した。
(1)バインダを除く材料と水とを、ミキサーaにて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーbにて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーにバインダを添加し、ミキサーaにて混合して正極用スラリーB又はCを調製した。
負極活物質としてのグラファイト95質量部、バインダとしてのSBR1質量部、増粘材としてのCMC1質量部、溶媒としての水100質量部を混合し、以下の手順にて負極用スラリーを調製した。
(1)バインダを除く材料と水とを、ミキサーaにて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーbにて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーにバインダを添加し、ミキサーaにて混合して負極用スラリーを調製した。
溶媒として、エチレンカーボネート(EC)30vol%、ジメチルカーボネート(DMC)30vol%及びエチルメチルカーボネート(EMC)40vol%の混合溶媒を用い、混合溶媒にリチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/L添加して電解液Iを調整した。また、混合溶媒にヘキサフルオロリン酸リチウム(LiPF6)を添加して電解液Pを調整した。また溶媒として、エチレンカーボネート(EC)30vol%、エチルメチルカーボネート(EMC)46.7vol%、ジエチルカーボネート(DEC)23.3vol%、プロピレンカーボネート(PC)10vol%の混合溶媒を用い、混合溶媒にリチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/L添加して電解液I2を調整した。
リチウムイオンキャパシタを、表2に示す正極及び電解質の組み合わせで、次の手順にて作製した。
(1)正極、負極をそれぞれ打ち抜き、60mm×40mmのサイズの長方形とし、40mm×40mmの塗膜を残して長辺の一端側の20mm×40mmの領域の塗膜を剥ぎ落として集電用タブを取り付けた。
(2)厚さ20μmのセルロース製セパレータを間に介した状態で正極と負極の塗膜部分を対向させて積層体を作製した。
(3)(2)で作製した積層体と、リチウムプレドープ用の金属リチウム箔をアルミラミネート箔に内包し、電解液を注入し、封止してリチウムイオンキャパシタを作製した。なお、それぞれの正極バインダ及び電解液の組み合わせにおけるRED値も表2に示す。
各リチウムイオンキャパシタにおいて、リチウムプレドープ、充放電、エージングを行った後、常温(25℃)にて、カットオフ電圧:2.2〜3.8V、測定電流10Cで内部抵抗及び放電容量を測定し、その結果を初期性能とした。ドープ率は80%に調整した。
外部電源を繋いで電圧を3.8Vに保持した状態の評価用リチウムイオンキャパシタセルを85℃の恒温槽内に放置した。その放置時間が、85℃,3.8Vフロート時間に相当する。所定時間経過後、評価用リチウムイオンキャパシタセルを恒温槽から取り出し、常温に戻した後上記初期性能の測定と同一条件で内部抵抗及び放電容量を測定し、容量維持率(初期の放電容量を100%としたときの放電容量の百分比)と、内部抵抗増加率(初期性能からの内部抵抗の増加率)を算出した。その結果を表3に示す。
次に、リチウムイオンのドープ率の影響を検討した。試験例2と同様の方法で試験例6〜8のリチウムイオンキャパシタを作成し、以下の試験を行った。但し、試験例6のドープ率は80%、試験例7のドープ率は90%、試験例8のドープ率は100%になるよう調整した。
リチウムイオンキャパシタを常温(25℃)にて、カットオフ電圧:3.0〜3.5V、測定電流5mA、0.2Cで内部抵抗及び放電容量を測定した。内部抵抗の測定は、DC−IR法にて0〜0.1secにおける内部抵抗(mΩ)を測定した。続いて、外部電源を繋いで電圧を3.8Vに保持した状態のリチウムイオンキャパシタを85℃の恒温槽内に放置した。所定時間経過後、リチウムイオンキャパシタを恒温槽から取り出し、常温に戻した後上記の電池性能の測定を行った。図10には、試験例6〜8の内部抵抗の増加率を示す。図11には、試験例6〜8の放電容量の変化を示す。
Claims (5)
- アルカリ金属イオンキャパシタであって、
アルカリ金属イオンを吸着可能および脱離可能な正極活物質と、
前記正極活物質を結着させる正極バインダと、
アルカリ金属イオンを吸蔵可能および放出可能な負極活物質と、
前記負極活物質を結着させる負極バインダと、
有機溶媒およびイミド系アルカリ金属塩を含む電解液と、を備え、
前記負極活物質は前記アルカリ金属イオンがプレドープされ、
前記正極バインダが、前記電解液に対するハンセン溶解度パラメータに基づくRED値が1より大きい、
アルカリ金属イオンキャパシタ。 - 請求項1に記載のアルカリ金属イオンキャパシタであって、
前記アルカリ金属イオンはリチウムイオンであり、
前記イミド系アルカリ金属塩はイミド系リチウム塩である、
アルカリ金属イオンキャパシタ。 - 請求項2に記載のアルカリ金属イオンキャパシタであって、
前記有機溶媒は、ジメチルカーボネートを含まない、
アルカリ金属イオンキャパシタ。 - 請求項2または請求項3に記載のアルカリ金属イオンキャパシタであって、
前記正極バインダおよび前記負極バインダの少なくとも一方はポリアクリル酸である、
アルカリ金属イオンキャパシタ。 - 請求項1から請求項4のいずれか1項に記載のアルカリ金属イオンキャパシタであって、
前記負極活物質のドープ率が50%から100%である、
アルカリ金属イオンキャパシタ。
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