JPWO2018088493A1 - プリント配線板及び半導体パッケージ - Google Patents
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Abstract
Description
そこで、本発明の課題は、プリプレグの硬化物1枚の両面に、それぞれ異なる金属量の回路パターンが形成されているにも関わらず、そりが効果的に抑制されたプリント配線板、及び該プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージを提供することにある。
[1]繊維基材及び樹脂組成物を含有してなるプリプレグの硬化物を含有し、且つ前記プリプレグの硬化物1枚の両面に、それぞれ異なる金属量の回路パターンが形成されたプリント配線板であって、
前記プリプレグが、前記繊維基材の表裏それぞれに、異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物からなる層を有し、これらの層のうち、熱硬化収縮率が小さい方の樹脂組成物からなる層が、金属量の少ない回路パターンが形成されている側に存在する、プリント配線板。
[2]前記プリプレグにおいて、前記繊維基材の表裏それぞれに有する異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物からなる層が、異なる種類の樹脂組成物からなる層である、上記[1]に記載のプリント配線板。
[3]前記繊維基材の表裏それぞれに有する層を構成する樹脂組成物の熱硬化収縮率の差が0.3%以上である、上記[1]又は[2]に記載のプリント配線板。
[4]両面の回路パターンの金属量の差が15体積%以上である、上記[1]〜[3]のいずれかに記載のプリント配線板。
[5]前記プリプレグが下記式(1)及び下記式(2)を満たす、上記[1]〜[4]のいずれかに記載のプリント配線板。
0.12<{(a1+a2)/2}/B<0.32 (1)
0.8≦a1/a2≦1.25 (2)
(上記式中、a1は、繊維基材の一方の面上に存在する樹脂組成物の硬化後の平均厚みであり、a2は、繊維基材の他方の面上に存在する樹脂組成物の硬化後の平均厚みである。Bは、繊維基材の平均厚みである。)
[6]プリプレグの厚みが30〜170μmである、上記[1]〜[5]のいずれかに記載のプリント配線板。
[7]前記両面に有する回路パターンの一方の金属量と他方の金属量との差によって生じる応力が、前記樹脂組成物の熱硬化収縮率の相違によって生じる応力で相殺されている、上記[1]〜[6]のいずれかに記載のプリント配線板。
[8]IPC−TM−650のセクション2.4.22.1Cに記載の測定方法に従って測定したそり量が60mm以下である、上記[1]〜[7]のいずれかに記載のプリント配線板。
[9]上記[1]〜[8]のいずれかに記載のプリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージ。
[プリント配線板]
本発明のプリント配線板は、繊維基材及び樹脂組成物を含有してなるプリプレグの硬化物を含有し、且つ前記プリプレグの硬化物1枚の両面に、それぞれ異なる金属量の回路パターンが形成されたプリント配線板であって、
前記プリプレグが、前記繊維基材の表裏それぞれに、異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物からなる層を有し、これらの層のうち、熱硬化収縮率が小さい方の樹脂組成物からなる層が、金属量の少ない回路パターンが形成されている側に存在する、プリント配線板である。
ここで、本発明において「金属量」とは、回路パターンの形成後に、1つの面に残存する金属の体積の合計量を意味する。
つまり、本発明のプリント配線板は、前記両面に有する回路パターンの一方の金属量と他方の金属量との差によって生じる応力が、前記樹脂組成物の熱硬化収縮率の相違によって生じる応力で相殺されており、そのためにそりが効果的に低減されているものと考える。
金属張積層板の両面に回路パターンを形成する方法としては、特に限定されるものではないが、サブトラクティブ法、フルアディティブ法、セミアディティブ法(SAP:Semi Additive Process)又はモディファイドセミアディティブ法(m−SAP:modified Semi Additive Process)等の公知の方法が挙げられる。
なお、回路形成用の金属箔でなく、セミアディティブ法等で行う無電解銅めっきに対応した樹脂層を有する金属箔を配置してもよい。該樹脂層が含有する樹脂組成物は、後述の樹脂組成物と同じように説明され、後述の樹脂組成物と同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。該樹脂組成物は、特に制限されるものではないが、エポキシ樹脂を含有することが好ましい。該エポキシ樹脂については、後述の説明と同様に説明される。
ここで、「金属量の差」は、例えばプリプレグの上下に同一体積の金属箔を用いて回路パターンを形成する場合、金属量の多い方の回路パターンが回路パターン形成前の金属箔のA体積%に相当するとし、金属量の少ない方の回路パターンが回路パターン形成前の金属箔のB体積%に相当するとしたとき、A−Bによって求められる。
繊維基材の表裏それぞれの樹脂組成物の種類が異なる態様とすることによって、両者が異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物とすることも好ましく、また、無機充填材等の含有量を変更する態様によって、両者が異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物とすることも好ましい。なお、「樹脂組成物の種類が異なる」とは、樹脂組成物中の成分のうちの少なくとも1つの種類が異なっていることを言う。
繊維基材の表裏それぞれの樹脂組成物の熱硬化収縮率を異ならせることによって、回路パターンの形成後に生じる表裏の金属量の差が原因で発生する応力を相殺することができる。樹脂組成物の種類については特に制限されるものではなく、種々の樹脂組成物の組み合わせを採用できるが、前記繊維基材の表裏の樹脂組成物の熱硬化収縮率の差が、0.3%以上となるように組み合わせることが好ましく、0.3〜0.6%となるように組み合わせることがより好ましく、0.4〜0.6%となるように組み合わせることがさらに好ましく、0.4〜0.55%となるように組み合わせることが特に好ましい。
本発明のプリント配線板の製造に使用し得るプリプレグは、下記式(1)及び下記式(2)を満たすプリプレグであることが好ましい。
0.12<{(a1+a2)/2}/B<0.32 (1)
0.8≦a1/a2≦1.25 (2)
該a1、a2及びBの値の求め方は必ずしも制限されるものではないが、本発明においては、下記方法に従って測定した値を採用する。
(a1、a2及びBの測定方法)
プリプレグを乾燥機中に吊り下げ、乾燥機の温度を20℃から160℃まで5℃/時で昇温し、160℃で30分保持したサンプルを、JIS B 7524(2008年)[リーフ形状:A型]に従って測定した厚みが0.01mmのシクネステープと揃えて容器に入れる。
次いで、ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂100質量部とトリメチルテトラミン10質量部を撹拌してから上記容器へ注ぎ込む。真空度700mmHg(93.3kPa)で3分間真空脱気した後、40℃で60分、そして60℃で90分硬化させる。硬化後、容器から硬化物を取り出し、切断及び機械研磨を実施して断面を露出させる。該断面を走査型電子顕微鏡(SEM)で観察し、繊維基材の一方の面上に存在する樹脂組成物の厚み、繊維基材の他方の面上に存在する樹脂組成物の厚み、及び繊維基材の厚みを測定する。
測定は明らかな傷、打痕、折れが無い部分10点を測定し、それらの平均値を求めて、それぞれa1(実測値)、a2(実測値)及びB(実測値)を得、下記補正を行って得られるa1(補正値)、a2(補正値)及びB(補正値)を、それぞれ上記式(1)及び(2)中のa1、a2及びBとして利用する。
−補正方法−
前記厚み0.01mmのシクネステープについても走査型電子顕微鏡(SEM)で観察し、上記と同様にして厚みについて10点を測定し、それらの平均値を求める。その測定平均値と0.01mmを用いて、下記式(3)によって補正係数αを求める。求めた補正係数αを、a1(実測値)、a2(実測値)及びB(実測値)それぞれに乗じることによって、a1(補正値)、a2(補正値)及びB(補正値)とする。
α=0.01mm/シクネステープの厚みの測定平均値 (3)
a1(補正値)=a1(実測値)×α
a2(補正値)=a2(実測値)×α
B(補正値)=B(実測値)×α
上記補正は、プリプレグが測定面に対して直角に切断及び機械研磨が行われなかった場合に、実測値が真の値とずれるため、そのずれを補正することを目的としたものである。
なお、前記シクネステープは、東京シクネス株式会社から入手可能である。
式(I)中、n1は0〜3の整数であり、好ましくは0〜2の整数、より好ましくは0〜1の整数である。
前記ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂のエポキシ当量は、150〜500g/eqであることが好ましく、150〜400g/eqであることがより好ましく、150〜250g/eqであることがさらに好ましい。ここで、エポキシ当量は、エポキシ基あたりの樹脂の質量(g/eq)であり、JIS K 7236(2009年)に規定された方法に従って測定することができ、以下、同様である。具体的には、株式会社三菱ケミカルアナリテック製の自動滴定装置「GT−200型」を用いて、200mlビーカーにエポキシ樹脂2gを秤量し、メチルエチルケトン90mlを滴下し、超音波洗浄器溶解後、氷酢酸10ml及び臭化セチルトリメチルアンモニウム1.5gを添加し、0.1mol/Lの過塩素酸/酢酸溶液で滴定することにより求められる。
前記ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂としては市販品を用いることができ、市販品としては、「jER(登録商標)815」(三菱ケミカル株式会社製)等が挙げられる。
プリプレグ全体に対して、繊維基材の表裏に存在する樹脂組成物の硬化後の平均厚みの平均値の割合が所定値以上である場合に、繊維基材の表裏に存在する樹脂組成物の硬化収縮が基板のそりに大きく影響するため、その課題が生じる条件として、式(1)の{(a1+a2)/2}/Bの値が0.12超となっている。つまり、これを満たす場合に、そりを効果的に低減する必要性が生じ、本発明の効果がより一層、有益になる。また、0.32未満であることにより、プリプレグからの粉落ち量が低減される。
本発明で使用するプリプレグは、特に制限されるものではないが、下記式(2’)を満たすことが好ましい。
0.9≦a1/a2≦1.15 (2’)
〔繊維基材〕
繊維基材としては、各種の電気絶縁材料用積層板に用いられている周知のものが使用できる。繊維基材の材質としては、紙、コットンリンターのような天然繊維;ガラス繊維及びアスベスト等の無機物繊維;セルロース、アラミド、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリエステル、テトラフルオロエチレン及びアクリル等の有機繊維;これらの混合物などが挙げられる。これらの中でも、難燃性の観点から、ガラスクロスが好ましい。ガラスクロスとしては、Eガラス、Cガラス、Dガラス、Sガラス等を用いたガラスクロス又は短繊維を有機バインダーで接着したガラスクロス;ガラス繊維とセルロース繊維とを混沙したもの等が挙げられる。より好ましくは、Eガラスを使用したガラスクロスである。
これらの繊維基材は、織布、不織布、ロービンク、チョップドストランドマット又はサーフェシングマット等の形状を有する。なお、材質及び形状は、目的とする成形物の用途及び性能により選択され、1種を単独で使用してもよいし、必要に応じて、2種以上の材質及び形状を組み合わせることもできる。
2種以上の繊維基材の材質及び形状は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。なお、2種以上の繊維基材を用いる場合、前記繊維基材の平均厚みBは、2種以上の繊維基材の平均厚みの合計値である。
繊維基材は、特に制限されるものではないが、薄型化の観点から、1層からなる繊維基材であることが好ましい。ここで、1層からなる繊維基材とは、絡み合っている繊維のみからなる繊維基材を意味しており、絡み合いの無い繊維基材が存在する場合には、多層からなる繊維基材に分類される。
樹脂組成物は、プリプレグ中で繊維基材に付着しており、繊維基材内部に入り込んでいるものもあり、繊維基材の表面上に存在する樹脂組成物もある。本発明において、「繊維基材の表裏」の樹脂組成物からなる層は、繊維基材の表面上に存在する樹脂組成物を指し、それらの樹脂組成物の硬化後の厚みは、図1中のa1及びa2で示される厚みとなる。
樹脂組成物は熱硬化性樹脂を含有することが好ましい。また、該熱硬化性樹脂の他に、必要に応じて、硬化剤、硬化促進剤、無機充填材、有機充填材、カップリング剤、レベリング剤、酸化防止剤、難燃剤、難燃助剤、揺変性付与剤、増粘剤、チキソ性付与剤、可撓性材料、界面活性剤、光重合開始剤等を含有していてもよく、これらからなる群から選択される少なくとも1つを含有することが好ましい。
以下、樹脂組成物が含有し得る各成分について順に説明する。
熱硬化性樹脂としては、任意の温度領域で、樹脂の溶融粘度を樹脂の硬化度により変えることができる熱硬化性樹脂が好ましい。該熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、オキセタン樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、トリアジン樹脂、メラミン樹脂等が挙げられる。また、特にこれらに制限されず、公知の熱硬化性樹脂を使用できる。これらは、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を併用することもできる。これらの中でも、成形性及び電気絶縁性の観点から、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂が好ましい。
また、エポキシ樹脂として、難燃性の観点から、ハロゲン化エポキシ樹脂を用いてもよい。エポキシ樹脂は、1種を単独で使用してもよいし、絶縁信頼性及び耐熱性の観点から、2種以上を併用してもよい。
エポキシ樹脂のエポキシ当量に特に制限はないが、耐熱性の観点から、好ましくは60〜400g/mol、より好ましくは70〜300g/mol、さらに好ましくは80〜250g/molである。
炭素数3以上のアルキレングリコールとしては、炭素数4以上のアルキレングリコールが好ましい。該炭素数の上限は、限定されないが、15以下が好ましく、10以下がより好ましく、8以下がさらに好ましい。
また、エポキシ樹脂として、難燃性の観点から、ハロゲン化エポキシ樹脂を用いてもよい。
マレイミド化合物としては、複数のマレイミド基のうちの任意の2個のマレイミド基の間に脂肪族炭化水素基を有するマレイミド化合物であるか、又は、複数のマレイミド基のうちの任意の2個のマレイミド基の間に芳香族炭化水素基を含有するマレイミド化合物[以下、芳香族炭化水素基含有マレイミドと称する]が挙げられる。これらの中でも、耐熱性、誘電特性、ガラス転移温度、熱膨張係数及び成形性の観点から、芳香族炭化水素基含有マレイミドが好ましい。芳香族炭化水素基含有マレイミドは、任意に選択した2つのマレイミド基の組み合わせのいずれかの間に芳香族炭化水素基を含有していればよい。
(式中、R1及びR2は、各々独立に、炭素数1〜5の脂肪族炭化水素基又はハロゲン原子を示す。X1は、炭素数1〜5のアルキレン基、炭素数2〜5のアルキリデン基、−O−、−C(=O)−、−S−、−S−S−又はスルホニル基を示す。m及びnは、各々独立に、0〜4の整数である。)
R1及びR2が示すハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
X1が示す炭素数1〜5のアルキレン基としては、メチレン基、1,2−ジメチレン基、1,3−トリメチレン基、1,4−テトラメチレン基、1,5−ペンタメチレン基等が挙げられる。該アルキレン基としては、耐熱性、誘電特性、ガラス転移温度、熱膨張係数及び成形性の観点から、好ましくは炭素数1〜3のアルキレン基であり、より好ましくはメチレン基である。
X1が示す炭素数2〜5のアルキリデン基としては、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。これらの中でも、耐熱性、誘電特性、ガラス転移温度、熱膨張係数及び成形性の観点から、イソプロピリデン基が好ましい。
X1としては、上記選択肢の中でも、炭素数1〜5のアルキレン基、炭素数2〜5のアルキリデン基が好ましく、炭素数1〜5のアルキレン基がより好ましい。さらに好ましいものは前述の通りである。
酸性置換基を有するモノアミン化合物の酸性置換基としては、水酸基、カルボキシ基、スルホン酸基等が挙げられ、水酸基が好ましい。
酸性置換基を有するモノアミン化合物としては、o−アミノフェノール、m−アミノフェノール、p−アミノフェノール、o−アミノ安息香酸、m−アミノ安息香酸、p−アミノ安息香酸、o−アミノベンゼンスルホン酸、m−アミノベンゼンスルホン酸、p−アミノベンゼンスルホン酸、3,5−ジヒドロキシアニリン、3,5−ジカルボキシアニリン等が挙げられる。これらの中でも、溶解性及び反応性の観点からは、m−アミノフェノール、p−アミノフェノール、p−アミノ安息香酸、3,5−ジヒドロキシアニリンが好ましく、耐熱性の観点からは、o−アミノフェノール、m−アミノフェノール、p−アミノフェノールが好ましい。酸性置換基を有するモノアミン化合物としては、以上の中から、m−アミノフェノールを選択してもよい。
(式中、X2は、単結合、炭素数1〜5のアルキレン基、炭素数2〜5のアルキリデン基、−O−、スルホニル基、−C(=O)−、フルオレニレン基又はフェニレンジオキシ基である。R3及びR4は、各々独立に、炭素数1〜5のアルキル基、炭素数1〜5のアルコキシ基、ハロゲン原子、水酸基、カルボキシ基又はスルホン酸基を示す。v及びwは、各々独立に、0〜4の整数である。)
X2が示す炭素数2〜5のアルキリデン基としては、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基、イソペンチリデン基等が挙げられる。該アルキリデン基としては、イソプロピリデン基が好ましい。
X2としては、単結合、炭素数1〜5のアルキレン基、−O−が好ましく、単結合がより好ましい。
R3及びR4が示す炭素数1〜5のアルキル基としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、t−ブチル基、n−ペンチル基等が挙げられる。該アルキル基としては、好ましくは炭素数1〜3のアルキル基であり、より好ましくはメチル基である。
R3及びR4が示す炭素数1〜5のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基等が挙げられる。該アルコキシ基としては、メトキシ基が好ましい。
R3及びR4が示すハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
v及びwは、各々独立に、好ましくは0〜2の整数、より好ましくは0又は1、さらに好ましくは1である。
硬化剤としては、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合は、フェノール系硬化剤、シアネート系硬化剤、酸無水物系硬化剤、アミン系硬化剤、活性エステル基含有化合物等のエポキシ樹脂用硬化剤などが挙げられる。なお、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂以外の樹脂である場合、その熱硬化性樹脂用の硬化剤として公知のものを用いることができる。硬化剤は、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
フェノール系硬化剤の水酸基当量に特に制限はないが、架橋密度の観点から、好ましくは80〜150g/eq、より好ましくは80〜130g/eq、さらに好ましくは90〜120g/eqである。
フェノール系硬化剤の市販品としては、KA−1160、KA−1163、KA−1165(いずれもDIC株式会社製)等のクレゾールノボラック型硬化剤;MEH−7700、MEH−7810、MEH−7851(いずれも明和化成株式会社製)等のビフェニル型硬化剤;PHENOLITE(登録商標)TD2090(DIC株式会社製)等のフェノールノボラック型硬化剤;EXB−6000(DIC株式会社製)等のナフチレンエーテル型硬化剤;LA3018、LA7052、LA7054、LA1356(いずれもDIC株式会社製)等のトリアジン骨格含有フェノール系硬化剤などが挙げられる。
前記酸無水物系硬化剤としては、特に制限はないが、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、5−(2,5−ジオキソテトラヒドロ−3−フラニル)−3−メチル−3−シクロヘキセン−1,2−ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸等が挙げられる。
前記アミン系硬化剤としては、特に制限はないが、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジエチルアミノプロピルアミン等の脂肪族アミン;メタフェニレンジアミン、4,4’−ジアミノジフェニルメタン等の芳香族アミンなどが挙げられる。
また、硬化剤としては、ユリア樹脂等も用いることができる。
樹脂組成物が硬化剤を含有する場合、その含有量は、熱硬化性樹脂100質量部に対して、好ましくは10〜150質量部、より好ましくは10〜100質量部、さらに好ましくは10〜50質量部である。
なお、樹脂組成物が硬化剤を含有する場合、その含有量は、官能基当量を用いて表してもよく、また、そうすることが好ましい。具体的には、(熱硬化性樹脂の質量/官能基当量)≒(硬化剤の質量/熱硬化性樹脂と反応し得る官能基当量)×定数Cとなるように硬化剤を含有させることが好ましい。定数Cは、硬化剤の官能基の種類によって変化し、該官能基がフェノール性水酸基の場合には0.8〜1.2が好ましく、アミノ基の場合には0.2〜0.4が好ましく、活性エステル基の場合には0.3〜0.6が好ましい。
熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合には、前記式は、(エポキシ樹脂の質量/エポキシ基当量)≒(硬化剤の質量/エポキシ基と反応し得る官能基当量)×定数Cとなる。
硬化促進剤としては、前記熱硬化性樹脂の硬化に用いられる一般的な硬化促進剤を使用することができる。例えば、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合、硬化促進剤としては、イミダゾール化合物及びその誘導体;リン系化合物;第三級アミン化合物;第四級アンモニウム化合物等が挙げられる。硬化反応促進の観点から、イミダゾール化合物及びその誘導体が好ましい。イミダゾール化合物の誘導体としては、イミダゾリン化合物であってもよいし、又は、アクリロニトリル、イソシアネート、メラミン、アクリレート等で第二級アミノ基をマスク化して潜在性を持たせたイミダゾール化合物等であってもよい。
これらの中でも、硬化促進剤としては、2−エチル−4−メチルイミダゾール、イミダゾール化合物とジイソシアネート化合物との付加反応物が好ましく、2−エチル−4−メチルイミダゾール、2−エチル−4−メチルイミダゾールとヘキサメチレンジイソシアネートとの付加反応物がより好ましい。
無機充填材により、熱膨張率の低減及び塗膜強度を向上させることができる。また、不透過性及び耐摩耗性を向上させることもできる。他にも、樹脂組成物の増量を目的として含有させることもある。
無機充填材としては、シリカ、酸化アルミニウム、ジルコニア、ムライト、マグネシア等の酸化物;水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ハイドロタルサイト等の水酸化物;窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化ホウ素等の窒化系セラミックス;タルク、モンモリロナイト、サポナイト等の天然鉱物などが挙げられ、これらからなる群から選択される少なくとも1種が好ましく使用される。これらの中でも、シリカ、アルミナ、水酸化アルミニウムが好ましく、シリカ、水酸化アルミニウムがより好ましい。
無機充填材は、耐湿性を向上させるためにシランカップリング剤等の表面処理剤で表面処理されていてもよく、分散性を向上させるために疎水性化処理されていてもよい。
なお、無機充填材は、樹脂成分と比べて比重が小さい物から大きい物まで幅広く存在するため、前記含有量(質量%)は、比重を加味した「体積%」へ換算して表してもよい。つまり、無機充填材の含有量は、添加目的によっても異なるが、0.1〜65体積%が好ましいと言える。着色及び不透過目的では0.1体積%以上であれば十分効果を発揮できる傾向にある。一方、増量目的で添加するときは、65体積%以下に抑えることによって、樹脂成分配合時の粘度が高くなり過ぎず、作業性が低下するのを抑制し易い傾向にある。同様の観点から、無機充填材の含有量は、より好ましくは10〜60体積%、さらに好ましくは25〜50体積%である。
取り扱いを容易にする観点から、樹脂組成物へ有機溶剤を含有させてもよい。本明細書では、有機溶剤を含有する樹脂組成物を樹脂ワニスと称することがある。但し、特性上の問題が無ければ、各成分を粉末状にして混合する粉体混合を採用してもよいし、懸濁化等による水溶液化を採用してもよし、硬化反応が著しく進行しない温度及び樹脂成分が液状化する温度において各成分を直接混合する方法を採用してもよい。
前記有機溶剤としては、特に制限されないが、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、メチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル等のアルコール系溶剤;アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ブタノン、シクロヘキサノン、4−メチル−2−ペンタノン等のケトン系溶剤;酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等のエステル系溶剤;テトラヒドロフラン等のエーテル系溶剤;トルエン、キシレン、メシチレン等の芳香族系溶剤;N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチルピロリドン等の窒素原子含有溶剤;ジメチルスルホキシド等の硫黄原子含有溶剤などが挙げられる。これらの中でも、溶解性及び塗布後の外観の観点から、ケトン系溶剤が好ましく、シクロヘキサノン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンがより好ましく、メチルエチルケトンがさらに好ましい。
有機溶剤は、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
樹脂組成物(樹脂ワニス)の調製方法に特に制限はなく、従来公知の調製方法を採用できる。
例えば、前記有機溶剤中に、前記各成分を加えた後、各種混合機を用いて混合及び攪拌することにより調製することができる。混合機としては、超音波分散方式、高圧衝突式分散方式、高速回転分散方式、ビーズミル方式、高速せん断分散方式、自転公転式分散方式等の混合機が挙げられる。
プリプレグの製造方法に特に制限はなく、公知のプリプレグの製造方法を採用することができる。例えば、樹脂組成物を繊維基材に含浸又は塗布した後、加熱等により半硬化(Bステージ化)させることにより製造することができる。
半硬化(Bステージ化)させる際の加熱温度は、溶剤除去の工程と同時に行うため、有機溶剤の除去効率が良好である有機溶剤の沸点以上の温度が好ましく、具体的には、好ましくは80〜200℃、より好ましくは140〜180℃である。なお、本発明においては、半硬化(Bステージ化)させて得られたプリプレグをさらに硬化(Cステージ化)させたものを、プリプレグの硬化物と称する。
樹脂組成物の塗布は、ダイコーター、コンマコーター、バーコーター、キスコーター、ロールコーター等の公知の塗工機を用いることができる。これらの塗工機は、所望する樹脂フィルムの厚さによって適宜選択すればよい。
ラミネートの方法としては、ロールラミネート、真空ラミネート法等により減圧下で繊維機材にラミネートする方法などが挙げられる。ロールラミネートの加圧ロール条件は、例えば、加熱温度が50〜150℃、圧力が0.1〜1.0MPa/m、ラミネート速度が0.5〜4m/分である。真空ラミネーターの条件は、例えば、加熱温度が50〜150℃、真空時間が5〜40秒、加圧時間が10〜120秒、圧力が0.1〜0.5MPaの範囲である。
本発明は、前記プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージも提供する。本発明の半導体パッケージは、前記プリント配線板の所定の位置に半導体チップ、メモリ等の半導体素子を搭載し、封止樹脂等によって半導体素子を封止することによって製造できる。
なお、各例で作製した銅張積層板のプリプレグ部位の厚みの測定方法、各例で用いた樹脂組成物の熱硬化収縮率の測定方法、各例で作製したプリプレグの作業性の評価方法、及び、各例で作製した銅張積層板を用いて回路パターンを形成した後のそり量の測定方法は、以下の通りである。
各例で作製した銅張積層板の銅箔をエッチング除去し、プリプレグ部位を得た。次いで、マイクロメータ(株式会社ミツトヨ製、商品名:高精度デジマチックマイクロメータ MDH−25M)を用いて、銅張積層板から銅箔を除いた積層体の厚みを測定した。
各例で作製した樹脂フィルムから樹脂粉取りを行った。なお、粉サイズを揃えるため、#100メッシュのふるいで通過した樹脂粉を使用した。
250mm×150mm×5mmの形状に型加工したテフロン(登録商標)に樹脂粉を入れ、真空雰囲気下、150℃で3分間保持して樹脂粉を溶融し、樹脂板とした。
冷却後、樹脂板に200mm間隔の標準点を形成し、距離(W0)を寸法測定装置(株式会社ミツトヨ製、商品名:非接触画像測定機 QVH606)で測定した。その後、各例の加熱処理の最高保持温度に調整した乾燥機中で各例の保持時間分の熱処理を行った。室温まで冷却後、標準点間の距離(W1)を測定し、標準点間の距離の変化量を下記計算式から求め、これを熱硬化収縮率とした。
変化量(%)={(W1−W0)/W0}×100
各例で使用するプリプレグの作業性について、プリプレグのハンドリング時の粉落ち性によって評価した。
具体的には、清浄なシートの上で、各例で使用したプリプレグを1枚、シート上に置き、持ち上げてから表裏を置き換えるという作業を3回繰り返して行い、清浄なシートの上に脱落した樹脂を計量して、プリプレグの作業性の指標とした。粉落ち量が少ないほど、プリプレグの作業性に優れていることを示す。
まず、金属張積層板から500mm角の試験片を切り出した。前記金属箔の一方に対して、サブトラクティブ法によって、金属箔の表面積の70%を占めるように直径5mmの水玉模様の回路パターン1を形成し、前記金属箔の他方に対して、金属箔の表面積の50%を占めるように直径5mmの水玉模様の回路パターン2を形成することによって、試験基板を作製した。回路パターン1の金属量と、回路パターン2の金属量との差は、20体積%である。
この試験基板を用いて、IPC−TM−650のセクション2.4.22.1Cに記載の測定方法に従って最大垂直変位量を測定し、これをそり量とした。
(a1、a2及びBの測定方法)
プリプレグを乾燥機中に吊り下げ、乾燥機の温度を20℃から160℃まで5℃/時で昇温し、160℃で30分保持したサンプルを、JIS B 7524(2008年)[リーフ形状:A型]に従って測定した厚みが0.01mmのシクネステープ(東京シクネス株式会社製)と揃えて容器に入れた。
次いで、注型用樹脂の材料として、ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂「jER(登録商標)815」(三菱ケミカル株式会社製)100質量部とトリメチルテトラミン(和光純薬工業株式会社製)10質量部を撹拌してから上記容器へ注ぎ込んだ。真空度700mmHg(93.3kPa)で3分間真空脱気した後、40℃で60分、そして60℃で90分硬化させた。硬化後、容器から硬化物を取り出し、切断及び機械研磨を実施して断面を露出させた。該断面を走査型電子顕微鏡(SEM)で観察し、繊維基材の一方の面上に存在する樹脂組成物の厚み、繊維基材の他方の面上に存在する樹脂組成物の厚み、及び繊維基材の厚みを測定した。
測定は明らかな傷、打痕、折れが無い部分10点を測定し、それらの平均値を求めて、それぞれa1(実測値)、a2(実測値)及びB(実測値)を得、下記補正を行って得られるa1(補正値)、a2(補正値)及びB(補正値)を、それぞれ上記式(1)及び(2)中のa1、a2及びBとして利用した。
−補正方法−
前記厚み0.01mmのシクネステープについても走査型電子顕微鏡(SEM)で観察し、上記と同様にして厚みについて10点を測定し、それらの平均値を求める。その測定平均値と0.01mmを用いて、下記式(3)によって補正係数αを求める。求めた補正係数αを、a1(実測値)、a2(実測値)及びB(実測値)それぞれに乗じることによって、a1(補正値)、a2(補正値)及びB(補正値)とした。
α=0.01mm/シクネステープの厚みの測定平均値 (3)
a1(補正値)=a1(実測値)×α
a2(補正値)=a2(実測値)×α
B(補正値)=B(実測値)×α
以下に示す手順でプリプレグi及び銅張積層板iを作製した。
(1−1−1.樹脂ワニスAの作製)
下記成分をメチルエチルケトンに溶解し、固形分濃度75質量%の樹脂ワニスAを調製した。
・ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱ケミカル株式会社製、商品名:jER(登録商標)828、エポキシ当量約190g/eq)20質量部
・クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(新日鉄住金化学株式会社製、商品名:YDCN−704、エポキシ当量210g/eq)50質量部
・クレゾールノボラック樹脂(IDC株式会社製、商品名:KA−1165、水酸基当量119g/eq)120質量部
・硬化促進剤(四国化成株式会社製、商品名:キュアゾール(登録商標)2E4MZ)6質量部
上記で得られた樹脂ワニスAを、580mm幅のPETフィルム(帝人デュポンフィルム株式会社製、商品名:G2)に、塗布幅525mmで、乾燥後の厚みが30μmになるように塗布した。
次いで、有機溶剤の除去及び樹脂の熱硬化を行うため、140℃の熱風式乾燥機にて加熱硬化を行いIPC−TM−650のNo.2.3.18の試験方法で測定したゲルタイムが130±10秒になるように硬化度を調整し、樹脂フィルムA(厚み30μm)を得た。
下記成分をメチルエチルケトンに溶解し、固形分濃度75質量%の樹脂ワニスBを調製した。
・ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱ケミカル株式会社製、商品名:jER(登録商標)828、エポキシ当量約190g/eq)20質量部
・クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(新日鉄住金化学株式会社製、商品名:YDCN−704、エポキシ当量210g/eq)50質量部
・フェノールノボラック樹脂(IDC株式会社製、商品名:TD−2090、水酸基当量105g/eq)130質量部
・硬化促進剤(四国化成株式会社製、商品名:キュアゾール(登録商標)2E4MZ)6質量部
前記樹脂フィルムAの作製において、樹脂ワニスAの代わりに樹脂ワニスBを用いたこと以外は同様に操作を行い、樹脂フィルムB(厚み30μm)を得た。
ガラスクロス(日東紡績株式会社製、坪量:105g/m2、クロス厚み:96μm、IPCスタイル:2116)の表裏に前記樹脂フィルムA及びBをそれぞれ配置し、真空ラミネーター(株式会社名機製作所製、商品名:MVLP−500)を用いて、加熱温度100℃、真空引き20秒、加圧時間30秒、圧力0.2MPaのラミネート条件で接着し、両面に異なる樹脂組成物層を有するプリプレグiを作製した。
1枚のプリプレグiの両側に銅箔(日本電解株式会社製、商品名:YGP−35)を配置して、真空加圧プレスを用いて、真空雰囲気下、圧力2.5MPa、昇温速度3℃/分、最高保持温度185℃、保持時間90分間、冷却時間30分間の条件で積層を行い、銅張積層板iを作製した。
以下に示す手順でプリプレグii及び銅張積層板iiを作製した。
(2−1−1.樹脂ワニスCの作製)
o−トリジン35.8gと、ビス(4−マレイミドフェニル)メタン469.5gと、m−アミノフェノール35.7g及びジメチルアセトアミド360.0gを容器に入れ、100℃で2時間反応させて、分子中にビフェニル骨格を有したポリイミド化合物含有溶液(固形分濃度:60質量%)を得た。
得られたポリイミド化合物含有溶液50質量部(固形分濃度:60質量%)と下記成分とをメチルエチルケトンに溶解し、固形分濃度65質量%の樹脂ワニスCを調製した。
・フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製、商品名:EPICLON(登録商標)N−770、エポキシ当量188g/eq)30質量部
・クレゾールノボラック樹脂(DIC株式会社製、商品名:PHENOLITE(登録商標)KA−1165、水酸基当量119g/eq)20質量部
・水酸化アルミニウム(昭和電工株式会社製、商品名:HP−360)30質量部
・溶融シリカ(株式会社アドマテックス製、平均一次粒子径0.5μm、BET比表面積6.8m2/g)90質量部
・イミダゾール誘導体(第一工業製薬株式会社製、商品名:G8009L)0.3質量部
上記樹脂ワニスCを、580mm幅のPETフィルム(帝人デュポンフィルム株式会社製、商品名:G2)に、塗布幅525mmで、乾燥後の厚みが20μmになるように調整して塗布した。
次いで、有機溶剤の除去及び樹脂の熱硬化を行うため、150℃の熱風式乾燥機にて加熱硬化を行いIPC−TM−650のNo.2.3.18の試験方法で測定したゲルタイムが150±10秒になるように硬化度を調整し、樹脂フィルムC(厚み20μm)を得た。
o−トリジン35.8gと、ビス(4−マレイミドフェニル)メタン469.5gと、m−アミノフェノール35.7g及びジメチルアセトアミド360.0gを容器に入れ、100℃で2時間反応させて、分子中にビフェニル骨格を有したポリイミド化合物含有溶液(固形分濃度:60質量%)を得た。
得られたポリイミド化合物含有溶液50質量部(固形分濃度:60質量%)と下記成分とをメチルエチルケトンに溶解し、固形分濃度65質量%の樹脂ワニスDを調製した。
・フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製、商品名:EPICLON(登録商標)N−770、エポキシ当量188g/eq)30質量部
・クレゾールノボラック樹脂(DIC株式会社製、商品名:PHENOLITE(登録商標)KA−1165、水酸基当量119g/eq)20質量部
・水酸化アルミニウム(昭和電工株式会社製、商品名:HP−360)40質量部
・溶融シリカ(株式会社アドマテックス製、平均一次粒子径0.5μm、BET比表面積6.8m2/g)120質量部
・イミダゾール誘導体(第一工業製薬株式会社製、商品名:G8009L)0.3質量部
前記樹脂フィルムCの作製において、樹脂ワニスCの代わりに樹脂ワニスDを用いたこと以外は同様に操作を行い、樹脂フィルムD(厚み20μm)を得た。
ガラスクロス(日東紡績株式会社製、坪量:24g/m2、クロス厚み:24μm、IPCスタイル:1037)の表裏に前記樹脂フィルムC及びDをそれぞれ配置し、ロールラミネートした。ロールラミネートの加圧ロール条件は、ロール温度100℃、線圧0.2MPa、速度2.0m/分とした。
このとき、熱硬化性樹脂のガラスクロスと向き合う面をハロゲンヒータ(ウシオ電機株式会社製、商品名:UH−USF−CL−700)で加熱し、加圧ロールから30mm手前で表面温度が120℃になるように調整した。また、ガラスクロス自体もハロゲンヒータで加熱し、加圧ロールから30mm手前で表面温度が135℃になるように調整して接着し、両面に熱硬化収縮率の異なる樹脂組成物層を有するプリプレグiiを作製した。
1枚のプリプレグiiの両側に銅箔(古河電工株式会社製、商品名:GTS−12)を配置し、真空加圧プレスを用いて、真空雰囲気下、圧力3MPa、昇温速度4℃/分、最高保持温度240℃、保持時間90分間、冷却時間30分間の条件で積層を行い、銅張積層板iiを作製した。
(樹脂フィルムC’の作製)
実施例2において、樹脂ワニスCを、乾燥後の厚みが30μmになるように調整したこと以外は同様に操作を行い、樹脂フィルムC’(厚み30μm)を得た。
(プリプレグiiiの作製)
実施例2におけるプリプレグiiの作製において、樹脂フィルムCの代わりに樹脂フィルムC’を用いたこと以外は同様にして操作を行い、プリプレグiiiを作製した。
(銅張積層板iiiの作製)
次いで、実施例2における銅張積層板iiの作製において、プリプレグiiの代わりにプリプレグiiiを用いたこと以外は同様にして操作を行い、銅張積層板iiiを作製した。
(プリプレグivの作製)
実施例1におけるプリプレグiの作製において、樹脂フィルムBを用いず、樹脂フィルムAをガラスクロスの両面に配置したこと以外は同様にして操作を行い、プリプレグivを作製した。
(銅張積層板ivの作製)
次いで、実施例1における銅張積層板iの作製において、プリプレグiの代わりにプリプレグivを用いたこと以外は同様にして操作を行い、銅張積層板ivを作製した。
(プリプレグvの作製)
実施例2におけるプリプレグiiの作製において、樹脂フィルムDを用いず、樹脂フィルムCをガラスクロスの両面に配置したこと以外は同様にして操作を行い、プリプレグvを作製した。
(銅張積層板vの作製)
次いで、実施例2における銅張積層板iiの作製において、プリプレグiiの代わりにプリプレグvを用いたこと以外は同様にして操作を行い、銅張積層板vを作製した。
(プリプレグviiの作製)
まず、実施例1におけるプリプレグiの作製において、樹脂フィルムAを用いず、樹脂フィルムBをガラスクロスの両面に配置したこと以外は同様にして操作を行い、プリプレグviを作製した。
こうして得られたプリプレグviと、比較例1で作製したプリプレグiiiとを1枚ずつ重ね合わせることにより、プリプレグviiを作製した。
(銅張積層板viiの作製)
次いで、実施例1における銅張積層板iの作製において、プリプレグiの代わりにプリプレグviiを用いたこと以外は同様にして操作を行い、銅張積層板viiを作製した。
また、実施例2は、実施例3と比べて、より一層、そりが低減しており、且つ粉落ち量が大幅に少なく、ハンドリング性が良い。このことは、プリプレグが前記式(1)及び(2)の両方を満たすプリプレグであるとき、そりがより一層低減され易く、ハンドリング性が良いことを示している。
なお、参考例1が示す様に、そりを低減するためには、通常はプリプレグを2枚以上重ねるなどして厚みを大きくする必要があるが、薄型化の観点からは好ましくない。
a2 繊維基材の他方の面上に存在する樹脂組成物の硬化後の平均厚み
B 繊維基材の平均厚み
Claims (9)
- 繊維基材及び樹脂組成物を含有してなるプリプレグの硬化物を含有し、且つ前記プリプレグの硬化物1枚の両面に、それぞれ異なる金属量の回路パターンが形成されたプリント配線板であって、
前記プリプレグが、前記繊維基材の表裏それぞれに、異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物からなる層を有し、これらの層のうち、熱硬化収縮率が小さい方の樹脂組成物からなる層が、金属量の少ない回路パターンが形成されている側に存在する、プリント配線板。 - 前記プリプレグにおいて、前記繊維基材の表裏それぞれに有する異なる熱硬化収縮率を有する樹脂組成物からなる層が、異なる種類の樹脂組成物からなる層である、請求項1に記載のプリント配線板。
- 前記繊維基材の表裏それぞれに有する層を構成する樹脂組成物の熱硬化収縮率の差が0.3%以上である、請求項1又は2に記載のプリント配線板。
- 両面の回路パターンの金属量の差が15体積%以上である、請求項1〜3のいずれか1項に記載のプリント配線板。
- 前記プリプレグが下記式(1)及び下記式(2)を満たす、請求項1〜4のいずれか1項に記載のプリント配線板。
0.12<{(a1+a2)/2}/B<0.32 (1)
0.8≦a1/a2≦1.25 (2)
(上記式中、a1は、繊維基材の一方の面上に存在する樹脂組成物の硬化後の平均厚みであり、a2は、繊維基材の他方の面上に存在する樹脂組成物の硬化後の平均厚みである。Bは、繊維基材の平均厚みである。) - プリプレグの厚みが30〜170μmである、請求項1〜5のいずれか1項に記載のプリント配線板。
- 前記両面に有する回路パターンの一方の金属量と他方の金属量との差によって生じる応力が、前記樹脂組成物の熱硬化収縮率の相違によって生じる応力で相殺されている、請求項1〜6のいずれか1項に記載のプリント配線板。
- IPC−TM−650のセクション2.4.22.1Cに記載の測定方法に従って測定したそり量が60mm以下である、請求項1〜7のいずれか1項に記載のプリント配線板。
- 請求項1〜8のいずれか1項に記載のプリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージ。
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