JPWO2017065058A1 - 有機光電変換素子 - Google Patents
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Abstract
Description
有機光電変換素子の水分及び酸素による劣化を防止するための解決策として、封止用のカバーガラスの内側にゲッターシートを設けることが開示されている(特許文献1参照。)。
[1] 第1電極及び第2電極を含む1対の電極と、前記1対の電極間に設けられる活性層とを含む積層体を備える有機光電変換素子であって、
前記1対の電極のうちの少なくとも一方が、前記積層体に含まれる第1の有害物質を透過させる空隙部を有する導電性材料層と、該第1の有害物質と反応し得る少なくとも1種のゲッター材料とを含み、該ゲッター材料が前記空隙部の少なくとも一部に含まれているゲッター材料含有電極である、有機光電変換素子。
[2] 前記ゲッター材料が、前記積層体の外部に存在する第2の有害物質とさらに反応する材料である、[1]に記載の有機光電変換素子。
[3] 前記ゲッター材料が、前記導電性材料層内に分散され、かつ前記空隙部内に配置されている、[1]又は[2]に記載の有機光電変換素子。
[4] 前記ゲッター材料含有電極の表面が、前記ゲッター材料により覆われている、[1]〜[3]のいずれか1つに記載の有機光電変換素子。
[5] 前記ゲッター材料含有電極と前記活性層との間に、中間層をさらに備える、[1]〜[4]のいずれか1つに記載の有機光電変換素子。
[6] 前記ゲッター材料が、前記第1の有害物質、又は前記第1の有害物質及び第2の有害物質の組み合わせと反応して無害な物質を生成する材料である、[1]〜[5]のいずれか1つに記載の有機光電変換素子。
[7] 前記ゲッター材料が、Ca、Al、Ti、Ba、Zr、Mg、Si、C、In、V、Nb及びTaからなる群から選択される1種以上の材料を含む、[6]に記載の有機光電変換素子。
[8] 前記ゲッター材料が、Ca、Al、Ti、Ba、Zr、Mg、Si、In、V、Nb及びTaからなる群から選択される1種以上の金属元素を含む有機金属化合物を含む、[6]に記載の有機光電変換素子。
[9] 前記有機金属化合物が、金属アルコキシドである、[8]に記載の有機光電変換素子。
[10] 前記金属アルコキシドが、Ca、Al、Ti、Ba、Zr、Mg、Si及びInからなる群から選択される1種以上の金属元素を含む金属アルコキシドである、[9]に記載の有機光電変換素子。
[11] 前記ゲッター材料が、前記第1の有害物質、又は前記第1の有害物質及び前記第2の有害物質と反応して前記ゲッター材料含有電極の光透過性をより向上させる物質を生成する材料である、[6]に記載の有機光電変換素子。
[12] 前記ゲッター材料が、Caを含む、[11]に記載の有機光電変換素子。
[13] 前記導電性材料層が、導電性材料であるナノ粒子又はナノワイヤを含む多孔質構造又はメッシュ構造を有する、[1]〜[12]のいずれか1つに記載の有機光電変換素子。
[14] 前記ナノワイヤが、金属ナノワイヤである、[13]に記載の有機光電変換素子。
[15] [1]〜[14]のいずれか1つに記載の有機光電変換素子の製造方法であって、
空隙部を有する導電性材料層を形成する工程と、
前記導電性材料層の前記空隙部の少なくとも一部に、第1の有害物質と反応し得るゲッター材料を供給してゲッター材料含有電極を形成する工程と
を含む、有機光電変換素子の製造方法。
[16] 前記ゲッター材料含有電極を形成する工程が、前記ゲッター材料を蒸着法又は塗布法により前記空隙部内に供給する工程である、[15]に記載の有機光電変換素子の製造方法。
本発明の有機光電変換素子は、第1電極及び第2電極を含む1対の電極と、前記1対の電極間に設けられる活性層とを含む積層体を備える有機光電変換素子であって、前記1対の電極のうちの少なくとも一方が、前記積層体に含まれる第1の有害物質を透過させる空隙部を有する導電性材料層と、該第1の有害物質と反応し得る少なくとも1種のゲッター材料とを含み、該ゲッター材料が前記空隙部の少なくとも一部に含まれているゲッター材料含有電極である、有機光電変換素子である。
図1に示されるように、本発明の有機光電変換素子10は、基板30を有している。基板30には素子積層体(積層体)20が設けられている。この構成例では素子積層体20は、第1電極42及び第2電極44であるゲッター材料含有電極46を含む1対の電極40と、1対の電極40間に設けられる活性層50と、活性層50と第2電極44との間に設けられる中間層60とを含む。
以下、各構成要素について説明する。
基板30としては、通常、電極を形成する際に化学的に変化しない部材を用いる。基板30の材料の例としては、ガラス、プラスチック、高分子フィルム、金属箔、シリコンが挙げられる。
まず、ゲッター材料含有電極46ではない第1電極42及び第2電極44について説明する。第1電極42及び第2電極44のうち、一方は陽極であり、他方は陰極である。第1電極42及び第2電極44の間に位置する活性層50に光を入射しやすくするため、第1電極42及び第2電極44のうち少なくとも一方は透明又は半透明であることが好ましい。
第1電極42及び第2電極44のうちの少なくとも一方は、ゲッター材料含有電極46である。ゲッター材料含有電極46は、陰極であっても陽極であってもよい。ゲッター材料含有電極46は、透明或いは半透明な光透過性の電極であってよく、又は不透明な電極であってもよい。
ゲッター材料46bは、複数の空隙部46aaのうちの少なくとも一部に含まれていてもよく、及び/又は空隙部46aaの内部の少なくとも一部分に含まれていてもよい。
製造の容易さの観点からは、導電性材料層46aは多孔質構造を有することが好ましく、電気抵抗を低く抑える観点からは、メッシュ構造を有することが好ましい。
導電性材料層46aの厚さは、不透明な電極とする場合には、電気抵抗を小さく抑える観点から、より厚い層であることが好ましく、500nm以上、30000nm以下とすることが好ましい。
透明(半透明)な電極とする場合には、光透過性を良好にし、かつ電気抵抗を小さく抑える必要がある。よって、導電性材料層46aが多孔質構造を有する場合には、導電性材料層46aの厚さは、好ましくは10nm以上、500nm以下であり、より好ましくは50nm以上、200nm以下である。導電性材料層46aがメッシュ構造を有する場合には、その間隙で光透過性が得られるため、導電性材料層46aの厚さは、より厚いことが好ましく、導電性材料層46aの厚さは、100nm以上、30000nm以下が好ましく、より好ましくは200nm以上、5000nm以下である。なお、ゲッター材料含有電極46の厚さの下限は、0より大きければ特に制限は無く、通常は5nm以上である。
図2は、第1実施形態の積層体20の概略的な断面図である。
図2に示されるように、第1実施形態のゲッター材料含有電極46においては、ゲッター材料含有電極46の上面がゲッター材料46bで覆われている。より具体的には、ゲッター材料46bが空隙部46aa内に存在しており、さらに導電性材料層46aの上面を覆っている。
第1の実施形態においては、ゲッター材料含有電極46の厚さ方向tのゲッター材料46bの分布(密度、濃度)が、導電性材料層46aの上面側(空隙部46aaの開口部側)に向かうほど低下している(導電性材料層46aの中間層60側に向かうほどゲッター材料46bの分布が増大している。)態様を含む。
図3は、第2実施形態の素子積層体20の概略的な断面図である。
図3に示されるように、第2実施形態のゲッター材料含有電極46においては、ゲッター材料含有電極46の表面(上面及び側面)がゲッター材料46bで覆われている。より具体的には、ゲッター材料46bが空隙部46aa内と導電性材料層46aの表面とを一体的に覆っている。
ゲッター材料含有電極46の製造方法(有機光電変換素子の製造方法)は、空隙部46aaを有する導電性材料層46aを形成する工程と、導電性材料層46aの空隙部46aaの少なくとも一部に、第1の有害物質と反応し得るゲッター材料46bを供給してゲッター材料含有電極46を形成する工程とを含む。
まず導電性材料層46aを形成する。導電性材料層46aの形成方法の例としては、塗布法、蒸着法及び化学気相成膜法が挙げられる。
メッシュ構造を有する導電性材料層46aを形成する方法の例としては、印刷法、マスクを用いた真空蒸発法等が挙げられる。印刷法を用いる場合、導電性材料であるナノ粒子又はナノワイヤと樹脂とを含む塗工液を用いて、ナノ粒子又はナノワイヤを含む配線を網目状に配置し、乾燥、焼成して樹脂を除去することにより、空隙部46aaを有する導電性材料層46aを形成することができる。
次に、形成された導電性材料層46aの少なくとも空隙部46aa内に、第1の有害物質と反応し得るゲッター材料46bを供給する。ゲッター材料46bの供給量を適宜選択することで、第1実施形態または第2実施形態のゲッター材料含有電極46を選択的に形成することができる。
ゲッター材料(ゲッター材料層)46bは、選択された材料に応じて任意好適な方法で供給(形成)することができる。ゲッター材料46bは、例えば、スパッタリング法、真空蒸着法、化学気相成長法、及びゲッター材料46bを含む塗工液を用いる塗布法により供給することができる。
活性層50は、一対の電極40間に設けられている。活性層50は、有機化合物を含み、電子供与性化合物であるp型半導体材料と電子受容性化合物であるn型半導体材料とを含む。
活性層50の形成方法としては、活性層の材料に応じた種々の薄膜形成方法を用いることができる。活性層50の形成方法の例としては、高分子化合物のような可溶性の材料を含む溶液又は分散液等を塗工液として用いる塗布法が挙げられ、低分子化合物のように沸点の低い材料を採用する場合には真空蒸着法を用いることができる。
有機光電変換素子10は、封止部材70を備える。封止部材70の例としては、図1を参照して既に説明した、例えば凹部を有するカバーガラス72と封止材74との組み合わせが挙げられる。
有機光電変換素子10は、第1電極42と活性層50との間、及び/又は第2電極44と活性層50との間に、中間層60を備えていてもよい。
中間層60は、活性層50で生じた電荷を電極に輸送し得る層である。第1電極42と活性層50との間の中間層60は活性層50で生じた電荷を第1電極42に輸送する。第2電極44と活性層50との間の層は活性層50で生じた電荷を第2電極44に輸送する。
中間層60は、形成が容易であり、製造コストを安価にできるため、中間層60の材料を含む塗工液を所定の位置に塗布する塗布法により形成することが好ましい。塗工液に用いられる溶媒は、中間層60に含まれる材料に応じて選択される。但し、中間層60が活性層50よりも後に、活性層50に接合するように形成される場合には、活性層50を溶解させない溶媒が選択される。中間層60の形成に適用される塗布法は、活性層50の形成に用いられる塗布法と同様である。
有機光電変換素子10は、例えば太陽電池として使用できる。太陽電池として使用する場合、通常、有機光電変換素子10は太陽電池セルとして使用される。また、太陽電池セルは、複数個を集積することによって有機薄膜太陽電池モジュールとし、太陽電池モジュールの態様としてもよい。有機光電変換素子10は長寿命であるため、有機光電変換素子10を備える太陽電池は長寿命化が期待できる。
<実施例1>
厚さ150nmのITO膜が形成された基板をアセトン及びイソプロピルアルコール(IPA)で洗浄し、UVオゾン処理を15分間行った(Technovision社製UV−312)。80%がエトキシ化されたポリエチレンイミン(PEIE)(Aldrich製、Mw:70000g/mol水溶液(濃度35〜40%))をさらに0.4重量%まで蒸留水で希釈した。中間層(電子輸送層)を形成するために、得られた溶液をITO膜上にスピンコートした。形成されたPEIE層を、大気中、120℃で10分間の加熱する処理を行った。
得られた素子積層体をカバーガラスとUV硬化型接着剤(ナガセケムテックス社製、製品名:XNR−5516Z)とを用いて不活性ガス雰囲気下で封止して、有機光電変換素子を得た。
実施例2の有機光電変換素子は、以下に示す塗布法によりゲッター材料含有電極を形成した以外は実施例1と同様にして製造された。具体的には、液状のチタンイソプロポキシド(Aldrich社製)を塗工液として用い、実施例1と同様にして形成された銀ナノワイヤの層(導電性材料層)にかかる塗工液を塗布して、ゲッター材料含有電極を形成した。塗工液の供給量は、銀ナノワイヤの層の空隙部の総容積よりも多くし、塗工液が銀ナノワイヤの層の空隙部内及び銀ナノワイヤの層の表面を一体的に覆い、ゲッター材料含有電極の上面が平坦になるようにした。次いで、実施例1と同様に封止して試験開始から100時間後の耐久性を評価した。
実施例3の有機光電変換素子は、以下に示す塗布法によりゲッター材料含有電極を形成した以外は実施例1と同様にして製造された。具体的には、液状のアルミニウムイソプロポキシド(Aldrich社製)を塗工液として用い、実施例1と同様にして形成された銀ナノワイヤの層(導電性材料層)にかかる塗工液を塗布して、ゲッター材料含有電極を形成した。塗工液の供給量は銀ナノワイヤの層の空隙部の総容積よりも多くし、塗工液が銀ナノワイヤの層の空隙部内及び銀ナノワイヤの層の表面を一体的に覆い、ゲッター材料含有電極の上面が平坦になるようにした。次いで、実施例1と同様に封止して試験開始から100時間後の耐久性を評価した。
実施例4の有機光電変換素子は、以下に示す塗布法によりゲッター材料含有電極を形成した以外は実施例1と同様にして製造された。具体的には、液状のジルコニウムブトキシド(Aldrich社製)を塗工液として用い、実施例1と同様にして形成された銀ナノワイヤの層(導電性材料層)にかかる塗工液を塗布して、ゲッター材料含有電極を形成した。塗工液の供給量は銀ナノワイヤの層の空隙部の総容積よりも多くし、塗工液が銀ナノワイヤの層の空隙部内及び銀ナノワイヤの層の表面を一体的に覆い、ゲッター材料含有電極の上面が平坦になるようにした。次いで、実施例1と同様に封止して試験開始から100時間後の耐久性を評価した。
銀ナノワイヤの層にCaを蒸着せずに、内側に水分ゲッターシート(商品名HD−S、ダイニック社製)が設けられたカバーガラスを用いて不活性ガス雰囲気下で封止した以外は実施例1と同様にして有機光電変換素子を作製し、評価した。
ゲッターシートが設けられていないカバーガラスを用いて不活性ガス雰囲気下で封止した以外は比較例1と同様にして有機光電変換素子を作製し、評価した。
銀ナノワイヤの層の代わりに、厚さ60nmの銀の層を真空蒸着装置により蒸着した以外は比較例1と同様にして有機光電変換素子を作製し、評価した。真空度は1×10−4Pa〜9×10−4Paとした。
20 素子積層体
30 基板
40 電極
42 第1電極
44 第2電極
46 ゲッター材料含有電極
46a 導電性材料層(透過性電極)
46aa 空隙部(空孔部)
46b ゲッター材料(ゲッター材料層)
50 活性層
60 中間層
70 封止部材
72 カバーガラス
74 封止材
Claims (16)
- 第1電極及び第2電極を含む1対の電極と、前記1対の電極間に設けられる活性層とを含む積層体を備える有機光電変換素子であって、
前記1対の電極のうちの少なくとも一方が、前記積層体に含まれる第1の有害物質を透過させる空隙部を有する導電性材料層と、該第1の有害物質と反応し得る少なくとも1種のゲッター材料とを含み、該ゲッター材料が前記空隙部の少なくとも一部に含まれているゲッター材料含有電極である、有機光電変換素子。 - 前記ゲッター材料が、前記積層体の外部に存在する第2の有害物質とさらに反応する材料である、請求項1に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料が、前記導電性材料層内に分散され、かつ前記空隙部内に配置されている、請求項1又は2に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料含有電極の表面が、前記ゲッター材料により覆われている、請求項1〜3のいずれか1項に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料含有電極と前記活性層との間に、中間層をさらに備える、請求項1〜4のいずれか1項に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料が、前記第1の有害物質、又は前記第1の有害物質及び第2の有害物質の組み合わせと反応して無害な物質を生成する材料である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料が、Ca、Al、Ti、Ba、Zr、Mg、Si、C、In、V、Nb及びTaからなる群から選択される1種以上の材料を含む、請求項6に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料が、Ca、Al、Ti、Ba、Zr、Mg、Si、In、V、Nb及びTaからなる群から選択される1種以上の金属元素を含む有機金属化合物を含む、請求項6に記載の有機光電変換素子。
- 前記有機金属化合物が、金属アルコキシドである、請求項8に記載の有機光電変換素子。
- 前記金属アルコキシドが、Ca、Al、Ti、Ba、Zr、Mg、Si及びInからなる群から選択される1種以上の金属元素を含む金属アルコキシドである、請求項9に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料が、前記第1の有害物質、又は前記第1の有害物質及び前記第2の有害物質と反応して前記ゲッター材料含有電極の光透過性をより向上させる物質を生成する材料である、請求項6に記載の有機光電変換素子。
- 前記ゲッター材料が、Caを含む、請求項11に記載の有機光電変換素子。
- 前記導電性材料層が、導電性材料であるナノ粒子又はナノワイヤを含む多孔質構造又はメッシュ構造を有する、請求項1〜12のいずれか1項に記載の有機光電変換素子。
- 前記ナノワイヤが、金属ナノワイヤである、請求項13に記載の有機光電変換素子。
- 請求項1〜14のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法であって、
空隙部を有する導電性材料層を形成する工程と、
前記導電性材料層の前記空隙部の少なくとも一部に、第1の有害物質と反応し得るゲッター材料を供給してゲッター材料含有電極を形成する工程と
を含む、有機光電変換素子の製造方法。 - 前記ゲッター材料含有電極を形成する工程が、前記ゲッター材料を蒸着法又は塗布法により前記空隙部内に供給する工程である、請求項15に記載の有機光電変換素子の製造方法。
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