JPWO2016203926A1 - 燃料電池用電極構造体、金属セパレータ、上記燃料電池用電極構造体と金属セパレータとを用いた燃料電池セル、及び上記燃料電池用電極構造体作製用金型 - Google Patents

燃料電池用電極構造体、金属セパレータ、上記燃料電池用電極構造体と金属セパレータとを用いた燃料電池セル、及び上記燃料電池用電極構造体作製用金型 Download PDF

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Abstract

燃料電池用電極構造体は、一対の電極間に電解質膜を配設した膜電極接合体と、該膜電極接合体と一体形成され、上記膜電極接合体を周囲から支持するフレームとを備える。そして、上記膜電極接合体が、表面にガス拡散層を備え、上記膜電極接合体の外縁をシールするシール部材が上記フレーム上に設けられる。上記シール部材が、リップ部と少なくとも一部に上記膜電極接合体に延びる延伸部を有し、上記延伸部がシール部材リップ部よりも薄く、かつ端面が上記ガス拡散層の端面に当接する。

Description

本発明は、燃料電池用電極構造体に係り、更に詳細には、膜電極接合体外縁部のシールスペースへのガスの流通を防止した燃料電池用電極構造体、金属セパレータ、上記燃料電池用電極構造体と金属セパレータとを用いた燃料電池セル、及び上記燃料電池用電極構造体作製用金型に関する。
燃料電池スタックは、２つのエンドプレート間に単セルを複数積層し、締め付けボルトやケーシングによって積層方向に締め付け荷重を付与して形成され、上記単セルは、波形のプレートを備える一対のセパレータで、膜電極接合体とフレームとが一体形成された燃料電池用電極構造体を挟持して成る。
上記膜電極接合体は、電解質膜と、その両面に配置された一対の電極からなり、該電極は、触媒層と該触媒層の外面に形成されたガス拡散層から構成され、該ガス拡散層としては、例えば、撥水処理が施されたカーボンペーパー等が用いられる。
上記膜電極接合体と波形プレートとの間には反応面に沿ってガス流路が形成され、上記ガス流路に供給する燃料ガスや酸化剤ガスが外部に漏れたり、燃料ガスと酸化剤ガスとが互いに混合したりすることを防止するため、上記膜電極接合体の外縁にはシール部材が設けられる。
特許文献１には、電極の外周に電解質膜を挟んで、セパレータの外周部とほぼ同じ形状に打ち抜いたガスケットを接合した膜電極構造体が開示されている。そして、セパレータの電極に接する面を、その周縁部のガスケットに接する面よりも高くすることで薄型の電極膜構造体を採用しても、上記ガスケットを十分に圧縮することができ、燃料電池外へのガスリークを防止できる旨が記載されている。
また、特許文献２には、セパレータの外周に設けられた溝部分に液状シールを塗布し、一対のセパレータで電極膜構造体を挟持することで液状シールを潰し、電極膜構造体のガス拡散層の端面に上記液状シールを密着させて、膜電極構造体の周囲を反応ガスが吹き抜けることを防止することが開示されている。
しかしながら、特許文献１に記載のものにあっては、反応ガスが反応面を通らずに電極膜構造体の周囲を吹き抜けてしまい発電効率が低下することがある。すなわち、セパレータと電極とが接する面と、セパレータとガスケットとが接する面とに段差を有するものであるため、上記ガスケットの形状を上記セパレータの段差や電極膜構造体の形状に一致させる必要がある。しかし、金属製のセパレータを用いる場合にはシール溝を直角に加工することが困難であり、加えて、ゴムを打ち抜いたガスケットは寸法精度が低く、膜電極構造体とガスケットの間に空隙が生じ易い。
近年においては、燃料電池の反応ガス流路を細くして性能向上を図ることが趨勢であり、反応ガス流路の細い燃料電池においては、電極膜構造体とガスケットの間に生じる僅かな空隙であっても、該空隙を吹き抜ける反応ガスの量は非常に大きくなり、燃費性能が低下する。
図１に、電極膜構造体とシール部材間の距離と、発電に寄与せずに電極膜構造体の周囲を吹き抜ける反応ガスの流量との関係の一例を示す。
また、特許文献２に記載のものにあっては、液状シールをセパレータで潰し、硬化させるものであるため、燃料電池に組み込むシール材の自由長が制限され、シール材が十分に圧縮されず、燃料電池外へのガスリークを防止することが困難である。
本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、反応ガスが反応面を流れずに膜電極接合体の周囲を流れて発電効率が低下すること及び燃料電池外へのガス等の漏洩を同時に防止できる燃料電池用電極構造体、金属セパレータ、上記燃料電池用電極構造体と金属セパレータを用いた燃料電池セル、及び、上記燃料電池用電極構造体作製用金型を提供することにある。
本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意検討を重ねた結果、燃料電池用電極構造体のシール部材が、膜電極接合体に延びる延伸部と該延伸部よりも厚いリップ部とを有し、上記延伸部の端面を膜電極接合体のガス拡散層の端面に当接させることで、上記目的が達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち、本発明の燃料電池用電極構造体は、一対の電極間に電解質膜を配設した膜電極接合体と、該膜電極接合体と一体形成され、上記膜電極接合体を周囲から支持するフレームとを備えるものであり、
上記膜電極接合体が、表面にガス拡散層を備え、
上記フレーム上に上記膜電極接合体の外縁をシールするシール部材が設けられ、
上記シール部材が、少なくとも一部に上記膜電極接合体に延びる延伸部を有し、上記延伸部がシール部材のリップ部よりも薄く、かつ端面が上記ガス拡散層の端面に当接するものであることを特徴とする。
また、本発明の金属セパレータは、上記燃料電池用電極構造体のシール部材の延伸部とガス拡散層とが当接する当接部を挟持する平面部を有することを特徴とする。
また、本発明の燃料電池セルは、上記燃料電池用電極構造体と、該燃料電池用電極を両面側から挟持する一対の金属セパレータとを備え、上記金属セパレータが、上記シール部材の延伸部と該延伸部の端面と、上記ガス拡散層とが当接する当接部を圧縮する平面部を有するものであり、一対の上記金属セパレータで上記燃料電池用電極構造体を両面側から挟持したものであることを特徴とする。
また、本発明の燃料電池用電極構造体成形用金型は、膜電極接合体と一体形成されたフレームに上記シール部材を付与するものであり、上記膜電極接合体のフレームに当接する部位と、上記ガス拡散層に当接する部位とを備え、上記膜電極接合体を挟みガス拡散層を圧縮することで、フレーム及びガス拡散層で封口されて上記シール部材形状のキャビティを形成するものであることを特徴とする。
さらに、燃料電池用電極構造体の製造方法は、上記燃料電池用電極構造体成形用金型で上記膜電極接合体を挟むことで形成されたキャビティにシール部材を射出して上記膜電極接合体と一体形成されたフレームに上記シール部材を付与するものであることを特徴とする。
本発明の燃料電池用電極構造体によれば、膜電極接合体の外縁をシールするシール部材がリップ部から上記膜電極接合体に延びる延伸部を有し、該延伸部がリップ部よりも薄く、かつ端面が上記膜電極接合体のガス拡散層の端面に当接することとしたため、膜電極接合体の周囲を流れる反応ガスの流路を閉塞することができる。
本発明の金属セパレータによれば、上記燃料電池用電極構造体のシール部材の延伸部とガス拡散層との当接部を圧縮する平面部を有することとしたため、膜電極接合体の周囲を流れる反応ガスの流路を閉塞することができる。
また、本発明の燃料電池セルによれば、上記燃料電池用電極構造体のシール部材の延伸部とガス拡散層との当接部を圧縮する平面部を有する金属セパレータで、上記燃料電池用電極構造体を両面側から圧縮挟持することとしたため、膜電極接合体の周囲を流れる反応ガスの流路が閉塞される。したがって、ガス流路を細リブ化しても膜電極接合体の反応面上を反応ガスが流れ、燃費を向上できると共に、燃料電池からのガス等の漏洩を防止できる。
さらに、本発明の燃料電池用電極構造体成形用金型によれば、膜電極接合体を挟みガス拡散層を圧縮し、フレーム及びガス拡散層で封口することで上記シール部材形状のキャビティを形成することとしたため、シール部材をガス拡散層の端面に確実に当接させることができる。
加えて、燃料電池用電極構造体の製造方法によれば、膜電極接合体を挟んでキャビティを形成し、シール部材を射出することとしたため、シール部材をガス拡散層の端面に確実に当接させると共に、シール部材が反応部にまで流出することがない。
電極膜構造体とシール部材間の距離と、発電に寄与せずにバイパスする反応ガスの流量との関係の一例を示すグラフである。 本発明の燃料電池用電極構造体の一例を示す図である。図２（ａ）は平面図、図２（ｂ）は、Ｘ−Ｘ’断面図である。 シール部材を付与する金型の一例を示す断面図である。 燃料電池セルを分解状態で示す平面図である。 燃料電池セルの要部断面図である。
＜燃料電池用電極構造体＞
本発明の燃料電池用電極構造体について詳細に説明する。
本発明の燃料電池用電極構造体１００の一例を図２に示す。図２（ａ）は、燃料電池用電極構造体の平面図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）のＸ−Ｘ’断面図である。
本発明の燃料電池用電極構造体１００は、膜電極接合体２と該膜電極接合体２を周囲から支持するフレーム１とが一体形成され、該膜電極接合体２の外縁のフレーム１上にシール部材３が設けられる。
上記フレーム１は、例えばポリエステル樹脂等のフィルムで形成される。上記膜電極接合体２は、いわゆるＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ)であって、図２（ｂ）に示すように、アノード側電極層２２及びカソード側電極層２２を有する一対の電極間に、固体高分子から成る電解質膜２１を配設したものである。上記電極層２２は触媒層２３の表面にガス拡散層２４が設けられたものである。
上記ガス拡散層２４は電解質膜２１及び触媒層２３よりも大きく設定され、フレーム１上まで延伸した延伸部２４１を有することが好ましい。延伸部２４１を有することで後述するように、シール部材によって反応面が減少することが防止される。
上記膜電極接合体２の外縁に設けられるシール部材３は、上記フレーム上に設けられるものであり、リップ部３１と該リップ部３１から上記膜電極接合体２に延びる平坦な延伸部３２とを備える。
上記延伸部３２はリップ部３１よりも薄いものであり、延伸部３２の端面３２１が上記ガス拡散層の端面２４２に上記フレーム１上で当接している。
したがって、膜電極接合体２の外縁とシール部材３との間の反応ガスの流路が閉塞され、膜電極接合体２の周囲を反応ガスが吹き抜けることがない。
なお、シール部材３は一部に延伸部３２を有すれば反応ガスの吹き抜けを防止でき、必ずしも全体に延伸部３２を有する必要はない。
また、上記シール部材３は、リップ部３１が上記延伸部３２よりも厚く、充分な自由長を有するものであるため、シール性が向上し燃料電池外へのガスリークを防止することができる。すなわち、上記シール部材３によって膜電極接合体の周囲のガス流路の閉塞と燃料電池外へのガスリークが防止される。
なお、図２（ｂ）に示す左側のシール部材は、燃料電池からのガスの漏洩をより完全に防止するために予備的に設けられるものである。
上記シール部材３としては、例えば、エチレン‐プロピレン‐ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、フッ素ゴム、シリコンゴム、フロロシリコンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレンゴム、又はアクリルゴム等のゴム材を用いることができる。
＜燃料電池用電極構造体の作製＞
上記燃料電池用電極構造体は、膜電極接合体２と一体形成されたフレーム１に、シール部材３を付与することで作製でき、上記シール部材３の付与は射出成型によることが好ましい。
図３に射出成型に用いる燃料電池用電極構造体成形用金型の一例の断面図を示す。金型４は、上記膜電極接合体と一体形成されたフレームに、上記シール部材を付与するものであり、２つ以上に分割可能に形成される。
上記金型４は、上記膜電極接合体のフレームに当接する部位と、上記ガス拡散層に当接する部位とを備える。上記膜電極接合体の端部を膜電極接合体の面と直交する方向から挟んで膜電極接合体の端部を圧縮することで、図３に示すように、金型４とフレーム１とが当接し、フレーム及び膜電極接合体で封口されて、断面がＬ字型をした上記シール部材形状のキャビティ４１が形成される。
そして、上記キャビティ４１にシール部材となる上記ゴム材を射出し成型することでシール部材が付与され、シール部材の延伸部の端面とガス拡散層の端面とが当接した燃料電池用電極構造体が作製される。
上記ガス拡散層に当接する部位が、膜電極接合体２のガス拡散層が上記フレーム上まで延伸した延伸部２４１を挟むことが好ましい。上記延伸部２４１は膜電極接合体２の反応部、すなわち、電解質膜２１及び電極層２２を有さない箇所であるため、シール部材がガス拡散層に浸み込んでも反応領域が減少することがなく、また、発電性能に影響を及ぼすことがない。
金型４で膜電極接合体２を挟む圧縮応力は、ガス拡散層の厚さ等にもよるが、０．３Ｍｐａ〜５．０Ｍｐａであることが好ましい。上記範囲であるとガス拡散層が充分圧縮されるため、射出圧力がかかっても、ガス拡散層の端面でシール部材が止まり、膜電極接合体２の反応部にシール部材が浸み込むことが防止され、反応領域が減少することを防止できる。
＜燃料電池セル＞
本発明の燃料電池セルＣは、図４に示すように、上記燃料電池用電極構造体１００と、該燃料電池用電極構造体を両面側から挟持する一対の金属セパレータ５Ａ、５Ｂを備える。
上記一対の金属セパレータ５Ａ、５Ｂは、例えば、プレス加工により形成されたステンレス等の金属板であり、表裏反転形状の波形プレートを備える。したがって、燃料電池セル内面側の凸部及び凹部の部分が、逆に凹部及び凸部になっている。
上記一対の金属セパレータ５Ａ、５Ｂは、図５に示すように、反応部の膜電極接合体２側となる燃料電池セル内面側では、 凸部により膜電極接合体２に当接して凹部によりガス流路Ｇを形成し、燃料電池セル外面側には冷却媒体流路を形成する。
そして、上記膜電極接合体２の外縁には、凹部によって上記燃料電池用電極構造体のシール部材３が配設されるシール溝Ｓが形成され、上記ガス流路Ｇとシール溝Ｓとの間の凸部が平面部Ｆを形成する。
該平面部Ｆが、上記シール部材の延伸部と上記ガス拡散層との当接部を両側から挟み、上記ガス拡散層を圧縮して、上記延伸部と上記ガス拡散層との高さを同じにする。
本発明においては、上記シール部材の延伸部と上記ガス拡散層が当接しており、該当接部がフレームと金属セパレータとに挟まれているため、反応ガスが電極膜構造体の周囲を吹き抜けることがなく、ストイキ比−電圧特性（ＳＲ特性）燃費性能向上させることができる。
１ フレーム
２ 膜電極接合体
２１ 電解質膜
２２ 電極層
２３ 触媒層
２４ ガス拡散層
２４１ 延伸部
２４２ 端面
３ シール部材
３１ リップ部
３２ 延伸部
３２１ 端面
４ 金型
４１ キャビティ
５Ａ，５Ｂ 金属セパレータ
Ｃ 燃料電池セル
Ｇ ガス流路
Ｓ シール溝
Ｆ 平面部
１００ 燃料電池用電極構造体
日本国特開２００３−１６３０１５号公報 日本国特開２００１−３１９６６７号公報
【０００３】
［００１０］
本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、反応ガスが反応面を流れずに膜電極接合体の周囲を流れて発電効率が低下すること及び燃料電池外へのガス等の漏洩を同時に防止できる燃料電池用電極構造体、金属セパレータ、上記燃料電池用電極構造体と金属セパレータを用いた燃料電池セル、及び、上記燃料電池用電極構造体作製用金型を提供することにある。
課題を解決するための手段
［００１１］
本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意検討を重ねた結果、燃料電池用電極構造体のシール部材が、膜電極接合体に延びる延伸部と該延伸部よりも厚いリップ部とを有し、上記延伸部の端面を膜電極接合体のガス拡散層の端面に当接させることで、上記目的が達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
［００１２］
即ち、本発明の燃料電池用電極構造体は、一対の電極間に電解質膜を配設した膜電極接合体と、該膜電極接合体と一体形成され、上記膜電極接合体を周囲から支持するフレームとを備えるものであり、
上記膜電極接合体が、表面にガス拡散層を備え、
上記フレーム上に上記膜電極接合体の外縁をシールするシール部材が設けられ、
上記シール部材が、少なくとも一部に上記膜電極接合体に延びる延伸部を有し、上記延伸部がシール部材のリップ部よりも薄く、かつ端面が上記ガス拡散層の端面に当接するものであり、
上記ガス拡散層が上記フレーム上まで延伸して設けられたものであることを特徴とする。
［００１３］
また、本発明の金属セパレータは、上記燃料電池用電極構造体のシール部材の延伸部とガス拡散層とが当接する当接部を挟持する平面部を有することを特徴とする。
［００１４］
また、本発明の燃料電池セルは、上記燃料電池用電極構造体と、該燃料電池用電極を両面側から挟持する一対の金属セパレータとを備え、上記金属セパレータが、上記シール部材の延伸部と該延伸部の端面と、上記ガス拡散層とが当接する当接部を圧縮する平面部を有するものであり、一対の上記金属
【０００７】
１に、シール部材３を付与することで作製でき、上記シール部材３の付与は射出成型によることが好ましい。
［００３０］
図３に射出成型に用いる燃料電池用電極構造体成形用金型の一例の断面図を示す。金型４は、上記膜電極接合体と一体形成されたフレームに、上記シール部材を付与するものであり、２つ以上に分割可能に形成される。
上記金型４は、上記膜電極接合体のフレームに当接する部位と、上記ガス拡散層に当接する部位とを備える。上記膜電極接合体の端部を膜電極接合体の面と直交する方向から挟んで膜電極接合体の端部を圧縮することで、図３に示すように、金型４とフレーム１とが当接し、フレーム及び膜電極接合体で封口されて、断面がＬ字型をした上記シール部材形状のキャビティ４１が形成される。
［００３１］
そして、上記キャビティ４１にシール部材となる上記ゴム材を射出し成型することでシール部材が付与され、シール部材の延伸部の端面とガス拡散層の端面とが当接した燃料電池用電極構造体が作製される。
［００３２］
上記ガス拡散層に当接する部位が、膜電極接合体２のガス拡散層が上記フレーム上まで延伸した延伸部２４１を挟むことが好ましい。上記延伸部２４１は膜電極接合体２の反応部、すなわち、電解質膜２１及び電極層２２を有さない箇所であるため、シール部材がガス拡散層に浸み込んでも反応領域が減少することがなく、また、発電性能に影響を及ぼすことがない。
［００３３］
金型４で膜電極接合体２を挟む圧縮応力は、ガス拡散層の厚さ等にもよるが、０．３ＭＰａ〜５．０ＭＰａであることが好ましい。上記範囲であるとガス拡散層が充分圧縮されるため、射出圧力がかかっても、ガス拡散層の端面でシール部材が止まり、膜電極接合体２の反応部にシール部材が浸み込むことが防止され、反応領域が減少することを防止できる。
［００３４］
＜燃料電池セル＞
本発明の燃料電池セルＣは、図４に示すように、上記燃料電池用電極構造体１００と、該燃料電池用電極構造体を両面側から挟持する一対の金属セパレータ５Ａ、５Ｂを備える。

Claims (7)

  1. 一対の電極間に電解質膜を配設した膜電極接合体と、該膜電極接合体と一体形成され、上記膜電極接合体を周囲から支持するフレームとを備える燃料電池用電極構造体であって、
    上記膜電極接合体が表面にガス拡散層を備え、
    上記フレーム上に上記膜電極接合体の外縁をシールするシール部材を有し、
    上記シール部材が、リップ部と上記膜電極接合体に延びる延伸部を有し、
    上記延伸部がリップ部よりも薄いものであり、少なくとも一部が上記ガス拡散層の端面に当接するものであることを特徴とする燃料電池用電極構造体。
  2. 上記ガス拡散層が上記フレーム上まで延伸して設けられたものであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用電極構造体。
  3. 燃料電池用電極構造体を挟持する金属セパレータであって、
    上記燃料電池用電極構造体が、請求項１又は２に記載の燃料電池用電極構造体であり、
    上記シール部材の延伸部と上記ガス拡散層とが当接する当接部を挟持する平面部を備えることを特徴とする金属セパレータ。
  4. 燃料電池用電極構造体と、該燃料電池用電極を両面側から挟持する一対の金属セパレータとを備える燃料電池セルであって、
    上記燃料電池用電極構造体が、請求項１又は２に記載の燃料電池用電極構造体であり、
    上記金属セパレータが上記延伸部と上記ガス拡散層との当接部を挟持する平面部を備えるものであり、
    上記金属セパレータの平面部で上記当接部を両面側から挟持したものであることを特徴とする燃料電池セル。
  5. 上記請求項１又は２に記載の燃料電池用電極構造体成形用金型であって、
    上記膜電極接合体と一体形成されたフレームに上記シール部材を付与するものであり、
    上記膜電極接合体のフレームに当接する部位と、上記ガス拡散層に当接する部位とを備え、
    上記膜電極接合体を挟みガス拡散層を圧縮することで、フレーム及びガス拡散層で封口されて上記シール部材形状のキャビティを形成するものであることを特徴とする燃料電池用電極構造体成形用金型。
  6. 上記膜電極接合体を挟む圧縮応力が、０．３Ｍｐａ〜５．０Ｍｐａであることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池用電極構造体成形用金型。
  7. 上記請求項１又は２に記載の燃料電池用電極構造体の製造方法であって、
    上記請求項５又は６に記載の燃料電池用電極構造体成形用金型で上記膜電極接合体を挟み、形成されたキャビティにシール部材を射出して上記膜電極接合体と一体形成されたフレームに上記シール部材を付与するものであることを特徴とする燃料電池用電極構造体の製造方法。
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