WO2006106908A1 - Ｍｅａ、ｍｅａの製造方法及び高分子電解質形燃料電池 - Google Patents

Ｍｅａ、ｍｅａの製造方法及び高分子電解質形燃料電池 Download PDF

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electrolyte membrane
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Hiroki Kusakabe
Kazuhito Hatoh
Toshihiro Matsumoto
Norihiko Kawabata
Hiroaki Matsuoka
Tomohiro Kijima
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Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.
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Definitions

  • the present invention relates to a MEA (Membrane Electrode Assembly), a MEA manufacturing method, and a polymer electrolyte fuel cell.
  • the present invention relates to a MEA in which a gasket is joined to the peripheral portion of the MEA main body, a method for producing the MEA, and a polymer electrolyte fuel cell using the MEA.
  • PEFC polymer electrolyte fuel cell
  • a PEFC is generally configured by stacking cells.
  • the cell is configured by sandwiching the gaskets on both sides of the MEA between a pair of conductive separator plates, specifically an anode separator plate and a force sword separator plate.
  • the MEA has a MEA main body and a gas cut, or a frame and a gasket, which is disposed so as to surround the MEA main body by joining to the polymer electrolyte membrane extending to the peripheral edge of the MEA main body. It is configured.
  • the MEA body is composed of a polymer electrolyte membrane and a pair of electrode layers formed on both sides thereof.
  • both surfaces of the electrode layer are exposed to the fuel gas and the oxidant gas to cause an electrochemical reaction, and the leakage of the fuel gas and the oxidant gas to the outside is a gasket. Is blocked by the body and gaskets are suppressed! RU
  • MEA main body peripheral edge gap a gap formed between the inner edge of the gasket and the outer edge of the electrode layer.
  • Patent Document 1 a predetermined rubber material force that covers and seals the outer edge of the electrode layer is used.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 2001-155745
  • the gasket of Patent Document 1 requires time and effort to dispose a sealing material that adheres uniformly to the peripheral edge of the electrode layer, and is not suitable for at least mass production.
  • applicants ⁇ and earlier applications Japanese Patent Application 2003-298628 and Japanese Patent Application 2004-296702. Co-published unpublished; In this case, a part of the peripheral gap of the heel body is closed or partially closed.
  • the proposals for arranging multiple gaskets around the electrode layer required an increase in the manufacturing process of the soot.
  • the proposal to make the shape of the periphery of the electrode layer complex Japanese Patent Application No.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems.
  • the flow of the fuel gas and the oxidant gas in the peripheral gap of the main body is determined.
  • a ⁇ a method for manufacturing the cocoon, and a polymer electrolyte fuel cell using the cocoon, wherein the structure and the manufacturing method thereof are simple and suitable for mass production. For the purpose.
  • the inventors of the present invention diligently studied a structure suitable for mass production of cocoons in which a part of the peripheral gap of the heel body portion is closed or narrowed and a manufacturing method thereof.
  • the manufacturing process of the soot was examined.
  • the polymer electrolyte membrane was covered with a gasket, In the process of forming the electrode layer on the polymer electrolyte membrane after arranging the electrode, the process of forming the electrode layer for each MEA is required.
  • the MEA main body is formed by separating the polymer electrolyte membrane after forming a plurality of electrode layers on the polymer electrolyte membrane. The part can be mass-produced. That is, it was found that a manufacturing procedure in which a polymer electrolyte membrane with an electrode layer formed, that is, a frame body is disposed on the MEA main body, is preferred.
  • the MEA of the first aspect of the present invention includes a MEA main body having a polymer electrolyte membrane and a pair of electrode layers formed on both sides of a portion inside the peripheral portion of the polymer electrolyte membrane, A frame made of a plate-shaped thermoplastic resin formed so as to sandwich the peripheral edge of the polymer electrolyte membrane with a gap from the pair of electrode layers and surround the outer edge of the polymer electrolyte membrane;
  • a pair of gaskets formed on both sides of the frame so as to sandwich the frame, and having at least one kind of force selected from the group of thermoplastic resin and thermoplastic elastomer;
  • the gasket includes an annular portion formed annularly along the inner edge of the frame body, and extends from the annular portion and passes over the inner edge portion of the frame body and the peripheral edge portion of the polymer electrolyte membrane. And extending portions formed so as to be in contact with the side surfaces of the electrode layer.
  • the “annular part formed in an annular shape along the inner edge of the frame” refers to an annular part formed in an annular shape along the inner edge (opening) of the frame in plan view. However, it does not have to be along the inner edge (opening) of the frame at the portion where the flow path through which the fluid supplied to the MEA flows (see, for example, FIG. 3 described later).
  • Plan view refers to the case of viewing from the thickness direction of a plate-like frame.
  • the "MEA body” means an anode (gas diffusion electrode), a force sword (gas diffusion electrode), the anode (gas diffusion electrode), and the force sword (gas And a polymer electrolyte membrane disposed between the diffusion electrode and the diffusion electrode).
  • a thermoplastic resin is poured into the gap between the first mold and the second mold, and the peripheral edge of the MEA main body is disposed on the inner edge of the frame.
  • the MEA manufacturing method is simple and suitable for mass production.
  • the manufactured MEA is in the assembled state of the polymer electrolyte fuel cell! As a result, the flow of the fuel gas and the oxidant gas in the peripheral edge of the MEA main body can be blocked or suppressed, and the utilization efficiency of the fuel gas and the oxidant gas can be improved.
  • a polymer electrolyte fuel cell includes the MEA according to claim 1, and an anode separator and a force sword separator disposed so as to sandwich the MEA.
  • One or more cells are stacked.
  • the polymer electrolyte fuel cell can block or suppress the flow of the fuel gas and the oxidant gas in the peripheral gap of the MEA main body, and the use of the fuel gas and the oxidant gas is possible. Efficiency can be increased.
  • the MEA of the second invention comprises a separator plate having a separator plate in which a communication channel groove is formed between a surface in contact with the electrode layer and a surface facing the periphery of the electrode layer. It is preferable that the extending portions are formed on both sides of the position where the connecting flow channel is in contact with the secondary electrolyte fuel cell. With this configuration, the leakage of fuel gas from the communication channel groove to the MEA main body peripheral edge gap can be blocked or suppressed, so that the effect of the invention can be obtained more reliably.
  • the MEA of the third invention is a separator in which a channel groove formed on a surface in contact with the electrode layer is formed with a bent portion extending along an edge of the electrode layer. It is preferable that the extending portion is formed at a position where a corresponding position abuts between the bent portions, which is used for a polymer electrolyte fuel cell having a plate. With this configuration, the flow of the fuel gas and the oxidant gas leaked from the bent portion into the MEA main body peripheral gap in the MEA main body peripheral gap 40 can be blocked or suppressed. You can get it reliably.
  • the MEA of the fourth invention is used in a polymer electrolyte fuel cell having a separator plate in which a plurality of the bent portions are formed, and is a position where a corresponding position abuts between the bent portions.
  • the extending portion may be formed only in the portion.
  • a common plastic component may be included in the composition of the frame and the composition of the gasket. If comprised in this way, a frame and a gasket will be heat-welded and a firm joint can be obtained.
  • the MEA of the sixth invention is preferably formed so that the end of the extending portion of the gasket covers substantially the entire side surface of the electrode layer. With this configuration, the outflow of gas from the side force of the electrode layer is almost completely prevented by the extending portion, so that the fuel gas and oxidant gas in the MEA main body peripheral gap in the assembled state of the polymer electrolyte fuel cell The flow can be blocked or suppressed more reliably.
  • a frame-shaped protective film for protecting the peripheral portion is further provided on the peripheral portion of at least one main surface of the two main surfaces of the polymer electrolyte membrane.
  • the electrode layer has a laminated structure including a gas diffusion layer and a catalyst layer disposed between the gas diffusion layer and the polymer electrolyte membrane,
  • the inner edge of the protective film is preferably inserted between the catalyst layer and the gas diffusion layer.
  • a frame-like protective film for protecting the peripheral portion is further provided on the peripheral portion of at least one main surface of the two main surfaces of the polymer electrolyte membrane.
  • the protective film and the electrode layer may be juxtaposed on the main surface of the polymer electrolyte membrane so as not to overlap each other. With this configuration, damage to the peripheral portion of the polymer electrolyte membrane during MEA production can be prevented.
  • a frame-shaped protective film for protecting the peripheral portion is further provided on the peripheral portion of at least one main surface of the two main surfaces of the polymer electrolyte membrane.
  • the electrode layer has a laminated structure including a gas diffusion layer and a catalyst layer disposed between the gas diffusion layer and the polymer electrolyte membrane,
  • an inner edge portion of the protective film is embedded between the polymer electrolyte membrane and the catalyst layer.
  • a rib is formed on the top surface of the annular portion of the gasket so as to extend along the extending direction, and at least a part of the rib is formed of the polymer. It is preferable that the electrolyte membrane is formed on the inner peripheral side with respect to the peripheral portion.
  • the tip of the extending portion of the gasket is preferably thinly extended to the surface of the electrode layer.
  • the MEA of the present invention, the MEA production method, and the polymer electrolyte fuel cell using the MEA are in the assembled state of the polymer electrolyte fuel cell.
  • the flow of fuel gas and oxidant gas can be cut off or suppressed, and as a result, the utilization efficiency of fuel gas and oxidant gas can be increased, and the structure and manufacturing method thereof are simple and suitable for mass production. There is an effect that.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing a part of a structure of a polymer electrolyte fuel cell according to a preferred embodiment of the present invention in an exploded manner.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a part of the laminated cross section of the cell 10 taken along the line II-II in FIG.
  • FIG. 3 is a plan view showing the structure of the MEA in FIG. 1 on the anode separator side.
  • FIG. 4 is a plan view showing the structure of the MEA in FIG. 1 on the side of the force sword separator.
  • FIG. 5 is a cross-sectional perspective view of the extending portion of the MEA gasket.
  • FIG. 6 is a manufacturing process diagram schematically showing each manufacturing process of MEA in the section taken along line IV-IV in FIG. 3 and FIG.
  • FIG. 7 is a plan view of the MEA of FIG. 1 on the anode separator side accompanying deformation of the fuel gas flow path.
  • FIG. 8 is a plan view of the MEA force sword separator side of FIG. 1 accompanying deformation of the oxidant gas flow path.
  • Fig. 9 is a diagram showing a modification of the formation positions of the fifth extending portion 7B5 and the eighth extending portion 7B8. It is a top view by the side of the anode separator of MEA.
  • FIG. 10 is a plan view of the MEA in FIG. 1 on the side of the force sword separator, showing a modification of the formation positions of the sixth extending portion 7B6 and the seventh extending portion 7B7.
  • FIG. 11 is a graph showing the output performance of the PEFC of the example and the PEFC of the comparative example under the same conditions in comparison.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view illustrating the form of interference between the edges of the protective film and the catalyst layer at the peripheral edge of the MEA.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view illustrating the form of interference between the edges of the protective film and the catalyst layer at the peripheral edge of the MEA.
  • FIG. 14 is a cross-sectional view illustrating the form of interference between the edges of the protective film and the catalyst layer at the peripheral edge of the MEA.
  • FIG. 15 is a plan view showing the structure on the anode separator side of the MEA of Modification 5
  • FIG. 16 is a drawing schematically showing a cross section taken along line VI-VI of FIGS. 3 and 4 in the fourth manufacturing process of the MEA of Modification 6.
  • PEFC 100 polymer electrolyte fuel cell
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing a part of the structure of a polymer electrolyte fuel cell according to a preferred embodiment of the present invention.
  • the PEFC 100 is configured by stacking cells 10. Although not shown, a current collector plate, an insulating plate, and an end plate are attached to the outermost layers at both ends of the cell 10, and the cell 10 is fastened from both ends with fastening bolts and nuts that pass through the bolt holes 4. Configured. In this embodiment, 60 cells 10 are stacked, and the bolt and nut passed through the bolt hole 4 are fastened with a fastening force of 10 kN!
  • the cell 10 is configured by sandwiching the frame body 6 on both peripheral edges of the MEA 1 and more precisely the gasket 7 between a pair of conductive separator plates, specifically an anode separator plate 2 and a force sword separator plate 3.
  • a pair of conductive separator plates specifically an anode separator plate 2 and a force sword separator plate 3.
  • the gas diffusion layer 5C disposed on the outermost electrode layer of the MEA main body 5 abuts on the separator plates 2 and 3, and the gas diffusion in the fuel gas passage groove 21 of the anode separator plate 2 occurs.
  • the gas diffusion layer contact portion 31A force gas diffusion layer 5C of the oxidizing agent gas flow path 31 of the layer contact portion 21A and the force sword separator plate 3 is covered.
  • the gas diffusion layer 5C on the side of the separator plate 2 is exposed at the anode to the fuel gas flowing through the gas diffusion layer contact portion 21A, and the force sword separator plate 3 is exposed to the oxidant gas flowing through the gas diffusion layer contact portion 31A.
  • the side gas diffusion layer 5C is exposed and can cause an electrochemical reaction of PEFC100.
  • adjacent MEA main body parts 5 are electrically connected to each other in series and in some cases in parallel.
  • a pair of through-holes through which fuel gas and oxidant gas circulate ie, fuel gas mould holes 12, 22, 3 2, through the peripheral edges of separator plates 2, 3 and MEA 1, that is, frame 6 And oxidant gas-fold holes 13, 23, 33 are drilled.
  • these through holes are stacked and bonded to form a fuel gas mold and an oxidant gas mold.
  • a fuel gas channel groove 21 is formed on the inner main surface of the anode separator plate 2 so as to connect the pair of fuel gas mould holes 22, 22.
  • An oxidant gas flow path groove 31 is formed on the inner main surface of the force sword separator plate 3 so as to connect the pair of oxidant gas mould holes 33, 33. That is, each of the oxidizing gas and fuel gas force branches from one of the moulds, that is, the supply side mould, to the flow channel grooves 21 and 31, and each of the other moulds, that is, the discharge side. It is configured to be distributed to
  • the fuel gas channel groove 21 includes a gas diffusion layer contact portion 21A formed on a surface in contact with the gas diffusion layer 5C in the assembled state of the cell 10 and a surface in contact with the gas diffusion layer 5C.
  • the gas diffusion layer 5C is configured to have a pair of connecting portions (connecting flow channel grooves) 21B formed between the surfaces facing the periphery of the gas diffusion layer 5C.
  • the channel groove 31 is formed on the surface in contact with the gas diffusion layer 5C in the assembled state of the cells 10! And contacts the gas diffusion layer contact portion 31A and the gas diffusion layer 5C. It has a pair of connecting portions (connecting flow channel grooves) 31B formed between the contacting surface and the surface facing the periphery of the gas diffusion layer 5C.
  • the connecting portions 21B and 31B are formed so as to connect the pair of mould holes 22 and 33 and the gas diffusion layer contact portions 21A and 31A.
  • the oxidant gas and the fuel gas branch into the fuel gas mould hole 22 and the oxidant gas mould hole 33 on the supply side, respectively, and flow into the gas connection layer 21B and 31B, respectively.
  • the gas diffusion layer 5C is exposed to the fuel gas and the oxidant gas at the contact portions 21A and 31A and causes an electrochemical reaction.
  • the surplus gas and reaction product components are discharged to the exhaust gas fuel via the connecting portions 21B and 31B connected to the exhaust gas manifold hole 22 and the oxidant gas manifold hole 33. It is discharged into fold hole 22 and oxidant gas-mould fold hole 33.
  • Gaskets 7 are arranged on both surfaces of the frame 6 of the MEA 1 so as to sandwich the frame 6.
  • the gasket 7 is arranged so that the oxidant gas and the fuel gas do not leak from the predetermined flow path grooves 21, 31. That is, the gasket 7 is disposed so as to surround the periphery of the manifold holes 12, 13, and 14 and the periphery of the frame. Further, here, on the anode separator plate 2 side, the gasket 7 is not disposed at the position where the connecting portion 21B of the fuel gas flow channel 21 abuts in the assembled state of the cell 10, and the fuel gas mold A gasket 7 is disposed so that the hole 12 and the ME A main body 5 are integrally surrounded.
  • the gasket 7 is not disposed at the position where the connecting portion 31B of the oxidant gas flow channel 31 abuts in the assembled state of the cell 10, and the oxidant A gasket 7 is arranged so that the gas manifold hole 13 and the MEA body 5 are integrally surrounded. Accordingly, the gasket 7 flows between the fuel gas mould hole 12 and the MEA main body 5 and between the oxidant gas mould hole 33 and the MEA main body 5.
  • the oxidant gas does not have a flow path resistance, and the powerful gasket 7 blocks or suppresses the leakage of fuel gas and oxidant gas to the outside.
  • the extending portion 7B of the gasket 7 see FIGS.
  • the mould may be constituted by V, a so-called external mould! That is, the MEA 1 and the separator plates 2 and 3 are not formed with the fuel gas mould holes 12, 22, 32, and the oxidizing agent gas mould holes 13, 23, 33.
  • the connecting portions 21B and 31B of the oxidizing agent gas flow channel 31 are extended to the end surfaces of the separator plates 2 and 3, respectively.
  • Pipes for supplying fuel gas and oxidant gas are branched and joined to the end faces of the separator plates 2 and 3, respectively.
  • the gasket 7 is arranged to extend to the end face of the frame 6 along the periphery of the connecting portions 21B and 31B of the fuel gas channel groove 21 and the oxidant gas channel groove 31.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a part of the laminated cross section of the cell 10 taken along the line II-II in FIG.
  • the MEA main body 1 includes a polymer electrolyte membrane 5A that selectively transports hydrogen ions, and a pair of electrode layers formed on both sides of the inner side of the periphery of the polymer electrolyte membrane 5A. That is, the electrode layer force of the anode and the force sword is also configured.
  • the electrode layer has a laminated structure having a gas diffusion layer 5C and a catalyst layer 5B disposed between the gas diffusion layer 5C and the polymer electrolyte membrane 5A.
  • the catalyst layer 5B is usually composed mainly of carbon powder carrying a platinum group metal catalyst. And formed on the surface of the polymer electrolyte membrane 5A. Further, the gas diffusion layer 5C has both air permeability and electronic conductivity formed on the outer surface of the catalyst layer 5B.
  • the anode separator plate 2 and the force sword separator plate 3 have a flat plate shape, and the surface in contact with the MEA 1, that is, the inner surface is the shape of the MEA 1, more specifically, the frame 6 and the MEA main body. It has a step so that the central part protrudes in a trapezoidal shape, depending on the difference in thickness from 5.
  • the anode separator plate 2 and the force sword separator plate 3 are made of glassy carbon (thickness 3 mm) manufactured by Tokai Carbon Co., Ltd.
  • the separator plates 2 and 3 are filled with various manifolds 22, 23, 24, 32, 33, 34, Bonoleto 4 forces and penetrate the separator plates 2 and 3 in the thickness direction.
  • a fuel gas channel groove 21 and an oxidant gas channel groove 31 are formed on the inner surfaces of the separator plates 2 and 3, and a water channel groove 50 is formed on the back surface of the separator plates 2 and 3.
  • Various manifold holes 22, 23, 24, 32, 33, 34, Bonole hole 4, fuel gas channel groove 21, oxidant gas channel groove 31, water channel groove 50, etc. are formed by cutting or molding. Is done.
  • the water channel groove 50 is formed so as to connect the two pairs of water mould holes 24, 34. That is, the hydraulic power is configured so as to branch from one manifold, that is, the supply-side manifold, to the water flow channel 50 and to flow to the other manifold, that is, the discharge-side manifold. As a result, the heat transfer capability of water can keep the cell 10 at a predetermined temperature suitable for the electrochemical reaction.
  • the cooling water supply / exhaust passage is connected to the external marine without forming the water mold holes 14, 24, 34 in the peripheral edges of the separator plates 2, 3 and MEA1. A fold structure may be used. Furthermore, without forming the water flow channel groove 50 on the back of the separator plates 2 and 3, the cooling unit in which cooling water circulates is inserted between the adjacent cells 10, and the cells 10 are stacked. Even so.
  • the gasket 7 is composed of an elastic body, and is deformed according to the shape of the separator plates 2 and 3 by pressing the MEA 1 and the separator plates 2 and 3, and the periphery of the main body 5 and the mould hole 14 Is sealed around.
  • the periphery of each of the manifold holes is sealed by the gasket 7 (see FIG. 3).
  • a rib 7C is formed on the top surface of the gasket 7 so as to extend along the extending direction. This rib 7C Since the pressing force concentrates on the rib 7C, the periphery of each of the mall holes 12 to 14 and the MEA main body 5 can be more appropriately sealed. That is, the gasket 7 can be more reliably sealed.
  • the frame body 6 is made of thermoplastic resin.
  • This thermoplastic resin is chemically clean and stable below the operating temperature of PEFCIOO and has a moderate elastic modulus and a relatively high deflection temperature under load.
  • the frame The compression modulus of the material 6 is desirably at least 2000 MPa.
  • the elastic modulus means a compressive elastic modulus measured by a compressive elastic modulus measuring method defined in JIS-K7181.
  • the stagnation load temperature of the frame 6 is preferably 120 ° C or higher.
  • the frame body 6 is preferred to be crystalline, rather than amorphous, from the viewpoint of chemical stability. Among them, the mechanical strength is high, the heat resistance is high, and the material is preferred.
  • a so-called super engineering plastic grade is suitable.
  • polyphenylene sulfide (PPS), polyetheretherketone (PEEK), liquid crystal polymer (LCP), polyether-tolyl (PEN), etc. have a compressive elastic modulus of several thousand forces and tens of thousands of MPa, It has a stagnation load temperature of 150 ° C or higher and is a suitable material.
  • polypropylene (GFPP) filled with glass filler has an elastic modulus several times that of unfilled polypropylene (compression elastic modulus 1000-1500 MPa).
  • compression elastic modulus 1000-1500 MPa compression elastic modulus 1000-1500 MPa
  • it has a stagnation load temperature close to 150 ° C and is a suitable material.
  • glass filler-added PPS (Dai Nippon Ink Co., Ltd. DIC-PPS FZ1140-B2), which is a thermoplastic resin, is used!
  • the gasket 7 is composed of at least one kind selected from the group consisting of thermoplastic resin and thermoplastic elastomer.
  • This thermoplastic resin and thermoplastic elastomer are chemically stable below the operating temperature of PEFCIOO, and have hot water resistance such as not causing hydrolysis.
  • the compression elastic modulus of the gasket 7 is desirably 200 MPa or less.
  • Suitable materials include polyethylene, polypropylene (PP), and ethylene propylene-diene Methylene linkage (EPDM) polypropylene.
  • Tylene polystyrene, poly (vinyl chloride), poly (vinylidene chloride), poly (butyl alcohol), polyacrylamide, polyamide, polycarbonate, polyacetal, polyurethane, silicone, fluorine resin, polybutylene terephthalate, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, syndiotactic Tick 'polystyrene, polyphenylene sulfide, polyether ether ketone, polyether ketone, liquid crystal polymer, polyether-tolyl, modified polyphenylene ether, polysulfone, polyethersulfone, polyarylate, polyamidoimide, polyetherimide And at least one selected from the group consisting of thermoplastic polyimides.
  • Santoprene 8101-55 manufactured by Advanced Elasotomer System
  • PP and EPDM polyolefin-based thermoplastic elastomer having PP and EPDM
  • a general sealing member 9 such as a squeezed packing having heat resistant material strength is disposed around various mould holes. .
  • various fuel cells 22, 22, 24, 32, 33, 34 the connecting force between the joints 10, the fuel gas, the oxidizing agent gas, and the water Leakage is prevented.
  • FIG. 3 is a plan view showing the structure of the MEA in FIG. 1 on the anode separator side
  • FIG. 4 is a plan view showing the structure of the MEA in FIG. 1 on the force sword separator side.
  • the fuel gas flow path 21 and the oxidant gas flow path 31 of the anode separator plate 2 and the force sword separator plate 3 abut or face each other in the assembled state of the cell 10.
  • the MEA 1 of the present embodiment has a frame body 6 disposed on the peripheral edge of the MEA main body 5 and gaskets 7 disposed on both main surfaces of the frame body 6. Yes.
  • the gas diffusion layer 5C is exposed on both surfaces of the central opening of the frame 6 of the MEA 1 by being separated by the peripheral edge 5D of the polymer electrolyte membrane 5A (see FIG. 2).
  • the frame 6 has a rectangular plate shape sandwiched between the peripheral edge 5D of the polymer electrolyte membrane 5A of the MEA main body 5 (see Fig. 2) and joined to the outer edge of the polymer electrolyte membrane 5A. It is a frame.
  • the frame 6 includes a pair of fuel gas mould holes 12, a pair of oxidant mould holes 13, and two pairs of water mould holes 14 so as to penetrate the frame 6 in the thickness direction. , 4 near the corner of frame 6 Two bolt holes 4 are formed.
  • the frame 6 is configured as a rectangular flat plate having an outer dimension of 200 mm ⁇ 180 mm and an opening 26 having a 124 mm square.
  • the thickness of the frame 6 is 0.8 mm.
  • the gasket 7 includes, on each main surface of the frame body 6, an annular portion 7A formed in an annular shape along the inner edge of the frame body 6, and an inner edge portion and a height of the frame body 6 extending from the annular portion 7A. And an extending portion 7B formed so as to contact the side surface of the electrode layer (gas diffusion layer 5C) through the peripheral portion 5D of the molecular electrolyte membrane.
  • the annular portion 7A surrounds the pair of fuel gas manifold holes 12, the pair of oxidant gas manifold holes 13, and the two pairs of water manifold holes 14.
  • the gas diffusion layer 5C is formed so as to surround it.
  • the gasket 7 is disposed in the region where the connecting portions 21 B and 31 B of the fuel gas channel groove 21 and the oxidant gas channel groove 31 abut when the cell 10 is assembled.
  • an annular portion 7A is formed on the anode separator plate 2 side so as to integrally surround the fuel gas manifold hole 12 and the MEA main body 5 as shown in FIG. As shown in FIG.
  • annular portion 7A is formed so that the oxidant gas-mould hole 13 and the MEA main body portion 5 are integrally surrounded.
  • the flow resistance of the connecting portions 21B and 3IB of the fuel gas flow channel 21 and the oxidant gas flow channel 31 can be reduced, and the fuel gas and oxidant gas to the outside can be reduced. Leakage is blocked or suppressed. That is, the annular portion 7A is formed in an annular shape along the inner edge on both surfaces of the frame 6. In addition, along the inner edge (opening) of the frame 6 in the portion where the flow path through which the fluid supplied to the MEA circulates (region where the connecting portions 21B and 31B abut) is! /, .
  • the annular portion 7A of the gasket 7 may be disposed at a position where the connecting portions 21B and 3IB of the fuel gas passage groove 21 and the oxidant gas passage groove 31 abut in the assembled state of the cell 10. .
  • the annular portion 7A of the annular portion gasket 7 has a sufficient depth of the force groove that causes the flow resistance of the connecting portions 21B and 3IB of the fuel gas passage groove 21 and the oxidant gas passage groove 31. What is the hindrance to the distribution of fuel gas and oxidant gas?
  • an MEA body portion peripheral gap 40 is formed between the annular portion 7 A and the gas diffusion layer 5 C of the MEA body portion 5. This MEA body peripheral gap 40 will be described later.
  • the gasket 7 is blocked or narrowed by the extending portion 7B of the gasket 7.
  • a groove 6A is formed in a portion where the annular portion 7A of the gasket 7 on both surfaces of the frame 6 extends, and the annular portion 7A is formed so as to fill the groove 6A.
  • This groove portion 6A can improve the bondability between the gasket 7 and the frame.
  • FIG. 5 is a cross-sectional perspective view of the extending portion of the MEA gasket.
  • the extending part 7B passes from the annular part 7A to the peripheral part 5D of the MEA main part 5 so as to block a part of the annular MEA main part peripheral gap 40.
  • the electrode layer gas diffusion layer 5C
  • the annular MEA main body peripheral edge gap 40 is blocked at least partly by the extended portion 7 B of the gasket 7.
  • a plurality of extending portions 7B are formed.
  • first extending portions 7B1 are formed on both sides of the position where the connecting portion 21B contacts in the assembled state of the cell 10.
  • the connecting portion 21B force can also block or suppress the leakage of the fuel gas to the MEA body peripheral edge gap 40.
  • a second extending portion 7B2 is formed at a position facing the first extending portion 7B1 on the back surface thereof, that is, the surface on the side of the force sword separator plate 3.
  • the connecting portion 21B force also more reliably blocks or suppresses the leakage of fuel gas to the MEA main body peripheral gap 40. be able to.
  • third extending portions 7B3 are formed on both sides of the position where the connecting portion 31B abuts in the cell 10 assembled state. Yes. Thereby, in the assembled state of the cell 10, the force of the connecting portion 31B can also block or suppress the leakage of the oxidant gas to the peripheral gap 40 of the MEA main body portion. Also shown in Figure 3. As described above, the fourth extending portion 7B4 is formed on the back surface, that is, the surface on the anode separator plate 2 side, at a position facing the third extending portion 7B3.
  • the third extending portion 7B3 is supported and pressed by the fourth extending portion 7B4, so that the leakage of the oxidant gas from the connecting portion 31B to the MEA main body peripheral edge gap 40 can be more reliably blocked or blocked. Can be suppressed
  • the gas diffusion layer contact portion 21A of the fuel gas passage groove 21 has a plurality of bent portions 21C at the edge of the gas diffusion layer 5C.
  • the fifth extending portion 7B5 is formed in the gasket 7 on the anode separator plate 2 side.
  • the bent portion 21C is formed in the anode separator 2 and abuts on the edge of the gas diffusion layer 5C of the MEA 1 when the cell 10 is assembled.
  • the MEA 1 has an annular portion 7A formed along the edge of the gas diffusion layer 5C. Therefore, in the assembled state of the cell 10, the annular portion 7A comes into contact with the vicinity of the intermediate portion between the adjacent bent portions 5C.
  • the fifth extending portion 7B5 is formed in the annular portion 7A in the vicinity of the position where the adjacent bent portions 21C of the anode separator plate 2 abut in the assembled state of the cell 10.
  • the fuel gas does not flow along the fuel gas channel groove 21 and the flow of the fuel gas leaked into the bent portion 21 C force MEA body peripheral gap 40 in the MEA main body peripheral gap 40 is blocked.
  • it can be suppressed, and a decrease in fuel gas utilization efficiency can be suppressed.
  • a sixth extending portion 7B6 is formed on the back surface thereof, that is, the surface on the side of the force sword separator plate 3 at a position facing the fifth extending portion 7B5.
  • the gas diffusion layer contact portion 31A of the oxidant gas flow path 31 has a plurality of bent portions 31C at the edge of the gas diffusion layer 5C.
  • the seventh extending portion 7B7 is formed in the gasket 7 on the force sword separator plate 3 side.
  • the bent portion 31C is formed in the cathode separator 3, and abuts against the edge of the gas diffusion layer 5C of the MEA 1 when the cell 10 is assembled.
  • an annular portion 7A is formed along the edge of the gas diffusion layer 5C. Therefore, in the assembled state of the cell 10, the adjacent bending The annular portion 7A comes into contact with the vicinity of the portion between the portions 5C.
  • the seventh extending portion 7B7 is formed in the annular portion 7A in the vicinity of the position where the portion between the adjacent bent portions 31C of the force sword separator plate 3 abuts in the assembled state of the cell 10.
  • the oxidant gas does not flow along the oxidant gas flow channel 31 and the oxidant gas leaked into the MEA main body peripheral gap 40 also flows in the MEA main body peripheral gap 40 due to the bending portion 31C force. Can be blocked or suppressed, and a decrease in the utilization efficiency of the oxidant gas can be suppressed. As shown in FIG.
  • an eighth extending portion 7B8 is formed on the back surface thereof, that is, the surface on the anode separator plate 2 side, at a position facing the seventh extending portion 7B7. Accordingly, since the seventh extending portion 7B7 is supported and pressed by the eighth extending portion 7B8, the flow of the oxidant gas in the MEA main body peripheral gap 40 can be blocked or suppressed more reliably. A decrease in the utilization efficiency of the oxidant gas can be suppressed.
  • the MEA main body 5 is produced by forming the catalyst layer 5B and the gas diffusion layer 5C on each of both surfaces of the central portion of the polymer electrolyte membrane 5A by a general method.
  • a general method For example, it is manufactured as follows.
  • the catalyst layer 5B is formed as follows. Ketjen Black EC (furnace black, manufactured by KETJENBLA CK INTERNATIONAL, specific surface area 800m 2 Zg, DBP oil absorption 360ml / 100g) is loaded with platinum at a weight ratio of 1: 1. Next, 10 g of this catalyst powder was mixed with 35 g of water and 59 g of an alcohol dispersion of hydrogen ion conductive polymer electrolyte (Asahi Glass Co., Ltd., 9% FSS) and dispersed using an ultrasonic stirrer. Make catalyst layer ink.
  • Ketjen Black EC furnace black, manufactured by KETJENBLA CK INTERNATIONAL, specific surface area 800m 2 Zg, DBP oil absorption 360ml / 100g
  • platinum at a weight ratio of 1: 1.
  • 10 g of this catalyst powder was mixed with 35 g of water and 59 g of an alcohol dispersion of hydrogen ion conductive polymer electrolyte (A
  • this catalyst layer ink is spray-coated on both main surfaces of the polymer electrolyte membrane 5A to a thickness of 20 m, and then heat-treated at 115 ° C. for 20 minutes to form the catalyst layer 5B. .
  • the polymer electrolyte membrane 5A is covered with a mask having an opening of 120 mm ⁇ 120 mm.
  • a perfluorocarbon sulfonic acid membrane Nafionl I 7 (registered trademark) manufactured by DUPO NT) having an outer dimension of 140 mm square and a thickness of 50 m is used for the polymer electrolyte membrane 5A.
  • the gas diffusion layer 5C is formed.
  • the gas diffusion layer 5C is composed of a porous body having many fine pores.
  • the fuel gas or the oxidant gas flows into the hole.
  • the gas diffuses and easily reaches the catalyst layer 5B.
  • a 123 mm square carbon fiber cloth (Carbel CL400 manufactured by JAPAN GORE-TEX, thickness 400 m) is placed on both main surfaces of the polymer electrolyte membrane 5A to which the catalyst layer 5B is applied.
  • the carbon fiber cloth is hot-pressed under the conditions of a pressure of 0.5 MPa and 135 degrees for 5 minutes, so that the gas diffusion layer 5C is bonded to the catalyst layer 5B on both main surfaces of the polymer electrolyte membrane 5A. It is formed.
  • a frame-shaped protective film 60 that protects the peripheral portion 5D is further disposed on the peripheral portion 5D of at least one main surface of the two main surfaces of the polymer electrolyte membrane 5A. Yes.
  • This protective film 60 can prevent damage to the peripheral portion 5D of the polymer electrolyte membrane 5A during MEA1 production. Examples of damage factors include mold contact or compression by the injection pressure of the gasket 7.
  • FIG. 12 to FIG. 14 are cross-sectional views illustrating an interference mode between the inner edge portion of the protective film and the electrode layer at the MEA peripheral portion.
  • FIG. 12 shows a state in which the inner edge portion of the protective film 60 is inserted between the catalyst layer 5B and the gas diffusion layer 5C. That is, the MEA 1 in this form showing the form in which the inner edge portion of the protective film 60 is inserted between the catalyst layer 5B and the gas diffusion layer 5C, the protective film 60 is disposed after the catalyst layer 5B is formed. Can be produced. The edge of the catalyst layer 5B and the edge of the protective film 60 are compressed when the gas diffusion layer 5C is manufactured.
  • FIG. 13 shows a form in which the protective film 60 and the electrode layers (5B, 5C) are juxtaposed on the main surface of the polymer electrolyte membrane 5A so as not to overlap each other.
  • the protective film 60 and the electrode layers (5B, 5C) are juxtaposed on the main surface of the polymer electrolyte membrane 5A so as not to overlap each other.
  • MEA1 there is no restriction on the order of the formation process of the catalyst layer 5B and the arrangement process of the protective film 60.
  • the outer edge portion of the catalyst layer 5B and the inner edge portion of the protective film 60 are stretched by compression in the thickness direction when the gas diffusion layer 5C is manufactured, and the edges approach or come into contact with each other.
  • FIG. 14 shows a form in which the inner edge portion of the protective film 60 is embedded between the polymer electrolyte membrane 5A and the catalyst layer 5B.
  • the MEA 1 in this form can be manufactured by performing the formation process of the catalyst layer 5B after the arrangement process of the protective film 60.
  • the catalyst layer 5B and the inner edge of the protective film 60 are compressed when the gas diffusion layer 5C is manufactured.
  • the laminated portion of the catalyst layer 5B and the inner edge portion of the protective film 60 is slightly raised, the gas diffusion layer 5C is deflected by being pressed by the separator plates 2 and 3 when the cell 10 is assembled. There is no. Further, as shown in FIG. 13, since the thickness of the catalyst layer 5B and the protective film 60 are not the same, the cell 10 In the assembled state, the gas diffusion layer 5C is pressed by the separator plates 2 and 3, so that there is no problem in the function of the MEA1.
  • the protective film 60 is preferably chemically inert and non-adhesive.
  • the thickness of the protective film is preferably 10 to 50; ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ , and more preferably 10 to 30 m. Therefore, it is preferable that the material can be extended to such a thickness.
  • the material can be extended to such a thickness.
  • the frame body 6 is formed on the peripheral edge portion 5D of the MEA main body portion 5.
  • FIG. 6 is a manufacturing process diagram schematically showing each manufacturing process of MEA in the section taken along the line VI-VI in FIGS. 3 and 4.
  • a molded member 6C that is a part of the frame 6 is molded.
  • the first mold T1 and the second mold T2 are joined, and the molding member 6C, that is, the frame 6 is inserted into the gap between the first mold T1 and the second mold T2.
  • the thermoplastic resin is poured by injection or the like, and the molded member 6C is molded.
  • the molded member 6C has a flat portion 6C1 on the inner edge of the frame where the peripheral portion 5D of the MEA main body 5 is disposed.
  • the first mold T1 is configured such that the frame body portion T1C has a shape corresponding to the shape of the molded member 6C, that is, the lower half surface of the frame body 6. Also, on the part inside the frame of the first mold T1 The flat portion T1B is configured so that the peripheral edge portion 5D of the MEA main body portion 5 can be disposed. That is, the flat portion T1B has a top surface that extends substantially in parallel with the frame surface S of the molded member 6C, that is, the frame body 6 from the frame inner edge side of the frame body portion T1C.
  • a recessed portion T1A is formed in a portion in the frame of the first mold T1 so that the MEA main body portion 5 can be accommodated and disposed in a planar shape. That is, the recess T1A has a width extending about several millimeters from the outer edge of the gas diffusion layer 5C in the inner part of the frame of the first mold T1 formed by extending the top surface of the flat part T1B.
  • the bottom is a flat surface having a depth of about the thickness of the catalyst layer 5B and the gas diffusion layer 5C of the MEA main body 5 with respect to the top surface of the flat portion T1B.
  • the second mold T2 is configured such that the frame body portion T2C molds the molded member 6C, that is, the upper half surface of the frame body 6.
  • a flat portion T2B is configured at the inner edge portion of the frame of the second mold T2 so that the peripheral portion 5D of the MEA main body portion 5 can be disposed. That is, the flat portion T2B has a top surface that abuts the top surface of the flat portion T1B of the first mold T1 and extends toward the outer edge of the frame to the width of the peripheral portion 5D of the MEA1.
  • the frame portion TIC, T2C has a convex portion at a position where the gasket 7 is disposed, that is, a position surrounding the manifold holes 12, 13, 14 and surrounding the inside of the frame 6.
  • T1D and T2D are formed.
  • the cross sections of the protrusions T1D and T2D are about 0.5 mm deep and about 0.5 mm wide.
  • the groove 6A is formed in the forming member 6C, that is, the frame 6.
  • the frame portions T1C and T2C may be configured so as not to have the convex portions T1D and T2D, and the groove portion 6A may be formed by cutting after the frame body 6 is completed.
  • the frame parts TIC, T2C have shapes that form the mould holes 12, 13, and 14.
  • the mould holes 12, 13 and 14 are formed by the molding cage.
  • the frame body portions T1C and T2C are configured not to have the shape of the mould holes 12, 13, and 14, and the frame body 6 is formed with the mould holes 12, 13, and 14 by cutting or punching. You can do it in Karoe.
  • the second mold T2 is removed from the molding member 6C, and the MEA main body 5 is fitted into the first mold T1 within the frame of the molding member 6C.
  • the MEA main body 5 has a peripheral portion 5D arranged on a flat surface and the flat portion 6C1.
  • a protective film 5D extending around the MEA main body 5 is formed on the flat portion 6C1 of the molded member 6C.
  • the covered polymer electrolyte membrane 5A is located, and the gas diffusion layer 5C is arranged so as to be located in the recess T1A of the first mold T1.
  • the MEA main body 5 is arranged in a planar state.
  • the frame 6 to which the MEA main body 5 is joined is manufactured.
  • the third mold T3 is joined to the first mold T1 in which the molding member 6C on which the MEA main body 5 is disposed is fitted.
  • the third mold T3 is a recessed portion that is recessed so that the gas diffusion layer 5C and the third mold T3 do not contact each other at the portion that interferes with the gas diffusion layer 5C.
  • T3A is formed. That is, the depression T3A has the same shape as the depression T1A. This prevents the third mold T3 and the gas diffusion layer 5C from interfering with each other during the third step, thereby preventing the MEA main body 5 from being damaged.
  • the thermoplastic resin of the frame 6 is poured into the gap between the first mold T1 and the third mold T3, that is, the position of the MEA main body fixing portion 6D by injection or the like, and integrated with the molding member 6C.
  • the frame 6 is formed.
  • the third mold T3 is configured such that the flat portion 6C1 of the molded member 6C has the shape of the upper half surface of the frame body 6. That is, the MEA main body fixing portion 6D is configured in the gap formed between the frame body portion T3B of the third mold T3 and the molded member 6C.
  • the gasket 7 is formed on the frame body 6 to which the MEA main body 5 is joined, and the MEA 1 is manufactured.
  • the frame 6 to which the MEA body 5 is joined is removed from the first mold T1 and the third mold T3, and is sandwiched between the fourth mold T4 and the fifth mold T5.
  • the fourth mold T4 and the fifth mold T5 are joined.
  • the thermoplastic resin or the thermoplastic elastomer of the gasket 7 is poured into the gap between the fourth mold T4 and the fifth mold T5 and the frame body 6 by injection or the like, and the gasket 7 is placed on both surfaces of the frame body 6. Molded.
  • the 4th mold T4 and the 5th mold T5 are formed in a shape such that the annular portion 7A and the extending portion 7B of the gasket 7 are formed, and the rib 7C is formed in the annular portion 7A. ing.
  • the MEA 1 is a molding process except that the MEA main body 5 is disposed in the second step. Therefore, the MEA 1 is manufactured in the molding machine, and in the second step, the MEA main body 1 manufactured in advance can be manufactured by simply placing it in the molding machine and arranging it. Fuel gas and acid High utilization efficiency of the agent gas! ⁇ Suitable for mass production of MEA1!
  • the fuel gas supplied to the PEFC 100 flows through one of the fuel gas molds, and then splits from the fuel gas mold hole 22 of the anode separator plate 2 to the fuel gas flow channel groove 21 to make the MEA main body 5 And is discharged to the other fuel gas fold in the other fuel gas mold hole 22, flows through the fuel gas mold fold, and is discharged from the PEFC 100.
  • the oxidant gas also flows through one oxidant gas mold and is similarly discharged from the other oxidant gas mold.
  • the force at which the fuel gas can leak into the MEA main body peripheral gap 40 is the MEA main peripheral margin 40 on both sides of the connecting portion 21B.
  • the MEA main body peripheral gap 40 Since the MEA main body peripheral gap 40 is blocked or narrowed, the flow of fuel gas leaked into the MEA main body peripheral gap 40 in the MEA main body peripheral gap 40 is blocked or suppressed. Therefore, it is possible to suppress a decrease in fuel gas utilization efficiency. Similarly, in the oxidant gas, the MEA body peripheral gap 40 is blocked or narrowed by the third extending portion 7B3 and the seventh extending portion 7B7 of the gasket 7! /.
  • the oxidant gas flows between the pair of oxidant gas moulds 33, 33 along the gap 40 between the MEA body peripheral edges so as to bypass, or the gas diffusion layer contact part 31A bending part 31C force
  • the flow of the leaked oxidant gas in the peripheral gap 40 of the ME A main body can be blocked or suppressed.
  • the gasket 7 can be formed by fusing to the frame body 6. As a result, a stronger bond can be obtained.
  • the groove 6A As a modified example of the groove 6A, when the gasket 7 is made of a material having a plastic component common to the frame 6, the frame 6 and the gasket 7 are heat-welded to achieve strong bonding. Obtainable. Alternatively, the groove 6A can be omitted, and the structure of MEA1 can be further simplified. For example, glass fiber added polypropylene (R350G manufactured by Idemitsu Petrochemical Co., Ltd.) is used for the frame 6. As the gasket 7, Santoprene 8101-55 (manufactured by Advanced Elasotomer Systems) is used. Since the gasket 7 and the frame 6 share polypropylene as a plastic component, when the gasket 7 is molded, the gasket 7 is fused to the frame 6 to be integrated and peeled and is strong without any other structural defects. A junction structure can be obtained.
  • glass fiber added polypropylene R350G manufactured by Idemitsu Petrochemical Co., Ltd.
  • Santoprene 8101-55 manufactured by Advanced Elaso
  • the groove 6A may be a through hole formed in a row. That is, in the third step, the gaskets 7 on both surfaces of the frame body 6 are formed by being connected by the through-holes, so that the bondability between the frame body 6 and the gasket 7 can be improved.
  • the MEA 1 includes fifth to eighth extending portions 7B5, 7B6, 7B7, and 7B8 forces S according to the positions of the bent portions 21C and 31C of the fuel gas passage 21 and the oxidant gas passage 31.
  • Fig. 7 is a plan view of the MEA anode separator side in Fig. 1 accompanying deformation of the fuel gas flow path
  • Fig. 8 is a plan view of the MEA force sword separator side in Fig. 1 accompanying deformation of the oxidant gas flow path.
  • the fifth extended portion 7B5 and the sixth extended portion 7B6 Installation of a part of the 7 extension part 7B7 and the 8th extension part 7B8 becomes unnecessary. Further, the gas diffusion layer contact portion 21A of the fuel gas channel 21 and the gas diffusion layer contact portion 31A of the oxidant gas channel 31 are also shown. Is formed by meandering in the same direction on the front and back of the MEA body part 5, the overlap between the fifth extension part 7B5 and the sixth extension part 7B6 and the seventh extension part 7B7 and the eighth extension part 7B8 is Further increase, the number of extension parts 7B will be rationalized.
  • FIG. 9 is a plan view of the EA anode separator side of FIG. 1 showing a modification of the formation positions of the fifth extending portion 7B5 and the eighth extending portion 7B8.
  • FIG. 10 shows the sixth extending portion 7B6 and the seventh extending portion 7B8.
  • FIG. 7 is a plan view of the MEA force sword separator side in FIG. 1 showing a modification of the forming position of the extending portion 7B7.
  • the fifth extending portion 7B5 and the seventh extending portion 7B7 are formed only at a part of the positions where the portions between the adjacent bent portions 21C and 31C abut.
  • the fifth extending portion 7B5 and the seventh extending portion 7B7 include the number of the channel grooves 21, 31, the channel shape of the channel grooves 21, 31, or the channel shape, the gas permeability of the gas diffusion layer 5C, and the channel grooves 21.
  • PEFC 100 even if not formed between all bent parts 21C and 31C due to the flow rate of fuel gas and oxidant gas at 31, pressure loss in flow channel 21 and 31, and dew point of fuel gas and oxidant gas. There is no significant reduction in the efficiency of fuel gas and oxidant gas utilization. That is, the fifth extending portion 7B5 and the seventh extending portion 7B7 can be omitted depending on the fuel gas and oxidant gas flow path conditions of the PEFC 100. Accordingly, the formation positions of the sixth extending portion 7B6 and the eighth extending portion 7B8 can be reduced, and the structure of the MEA 1 can be further simplified.
  • FIG. 15 is a plan view showing the structure of the MEA of Modification 5 on the anode separator side.
  • the double-structured annular parts 7A to 1 partitioned by two parallel gaskets 7 are used. It is transformed into a single-annular annular portion 7A partitioned by a book gasket 7. As a result, the structure of the annular portion 7A can be simplified.
  • the extending portion 7B is formed so as to be in contact with substantially the entire side surface of the electrode layer (gas diffusion layer 5C). That is, the extending portion 7B blocks part of the annular MEA body portion peripheral gap 40 and passes from the annular portion 7A over the peripheral portion 5D of the MEA body portion 5 to the electrode layer (gas diffusion layer 5C). Stretched to contact the side. Power! In other words, the leading end of the extending portion 7B extends on the peripheral portion 5D and is joined to the leading end portion of the other extending portion 7A so as to cover substantially the entire area of the peripheral portion 5D. Is formed.
  • FIG. 16 is a diagram schematically showing a cross section taken along line VI-VI of FIGS. 3 and 4 in the fourth manufacturing process of the MEA of Modification 6.
  • an overlapping portion 7D is formed at the tip of the extending portion 7B of the gasket 7.
  • the overlapping portion 7D extends thinly on the surface of the gas diffusion layer 5C.
  • the overlapping portion 7D and the gas diffusion layer are pressed by being sandwiched and pressed between the gas diffusion layer 5C and the separator plates 2 and 3 when the cell 10 is assembled. Since the adhesion with the layer 5C can be further improved, the leakage of the fuel gas and the oxidant gas to the outside of the fuel gas channel 21 and the oxidant gas channel 31 can be blocked or suppressed more reliably. .
  • an output performance test of PEFC100 was performed.
  • the supply voltage of fuel gas and oxidant gas and the output condition of PEFC100 were kept constant, and the output voltage V per 10 cells was measured.
  • the humidity of the supplied fuel gas is 65 ° C dew point
  • the humidity of the supplied oxidant gas is 65 ° C dew point
  • the oxidant gas utilization rate is 40%
  • the fuel gas utilization rate is 75%
  • PEFC100 The temperature was 65 ° C and the current density was 0.008 AZcm 2 .
  • the output condition of PEFC100 is a partial load, and the pressure loss of fuel gas and oxidant gas is reduced.
  • FIG. 11 is a graph showing the output performance of the PEFC of the example and the PEFC of the comparative example under the same conditions in comparison. As shown in the figure, the output voltage of Example P was higher and more stable than the output voltage of Comparative Example Q.
  • the MEA 1, the manufacturing method of the MEA 1, and the PEF C100 using the MEA 1 are in the assembled state of the PEFC 100!
  • the flow of the fuel gas and the oxidant gas in the MEA main body peripheral gap 40 It can be cut off or suppressed, and as a result, the utilization efficiency of fuel gas and oxidant gas can be increased, and the structure and the manufacturing method thereof are simple and suitable for mass production.
  • the present invention can block or suppress the flow of the fuel gas and the oxidant gas in the peripheral gap of the MEA main body portion in the assembled state of the polymer electrolyte fuel cell.
  • MEA, its manufacturing method, and a polymer electrolyte fuel cell using the MEA, which can improve the efficiency of use of the agent gas, have a simple structure and manufacturing method, and are suitable for mass production Useful as.

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Abstract

　ＭＥＡ本体部５Ｃと、板状の熱可塑性樹脂からなる枠体６と、枠体６の両面上に枠体６を挟むようにして形成されているガスケット７と、を備え、ガスケット７は、枠体６の内縁に沿って環状に形成された環状部７Ａと、環状部７Ａから延びて枠体６の内縁部及び高分子電解質膜の周縁部５Ｄの上を通って電極層５Ｃの側面に接するように形成された延伸部７Ｂ１～７Ｂ８を有してなる。

Description

明 細 書
MEA、 MEAの製造方法及び高分子電解質形燃料電池
技術分野
[0001] 本発明は、 MEA(Membrane- Electrode- Assembly,膜電極接合体)、 MEAの製造 方法及び高分子電解質形燃料電池に関する。特に、本発明は、 MEA本体部の周 縁部にガスケットが接合されてなる MEA、その MEAの製造方法及びその MEAを用 Vヽた高分子電解質形燃料電池に関する。
背景技術
[0002] 高分子電解質形燃料電池 (以下、 PEFCと ヽぅ）は、水素を含有する燃料ガスと空 気など酸素を含有する酸化剤ガスとを MEA本体部において電気化学的に反応させ ることにより、電力と熱とを同時に発生させる。
[0003] PEFCは、一般的にはセルを積層させて構成されている。セルは、 MEAの両面周 縁部のガスケットを一対の導電性のセパレータ板、具体的にはアノードセパレータ板 及び力ソードセパレータ板で挟んで構成されている。 MEAは、 MEA本体部と、 ME A本体部の周縁部に延在する高分子電解質膜に接合して MEA本体部を包囲して 配設されたガスカット、あるいは枠体及びガスケットを有して構成されている。 MEA本 体部は高分子電解質膜とその両面に形成された一対の電極層とによって構成されて いる。そして、電極層の両面がそれぞれ、燃料ガスと酸化剤ガスとに曝露されて、電 気化学反応が発生するとともに、燃料ガス及び酸化剤ガスの外部への漏出がガスケ ット、ある ヽは枠体及びガスケットによって遮断ある 、は抑制されて！、る。
[0004] ここで、 PEFCにおける重要な問題の 1つに燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率 の低下の問題がある。具体的には、 MEAは、加工工程上の制約等の理由から、ガス ケットの内縁と電極層の外縁とを完全に密着させて製作することが困難である。つまり 、ガスケットの内縁と電極層の外縁との間には間隙（以下、 MEA本体部周縁間隙と いう。）が生じる。そして、 PEFC運転時には MEA本体部周縁間隙に燃料ガス及び 酸化剤ガスが漏出し、さらに、漏出した燃料ガス及び酸化剤ガスが MEA本体部にほ とんど曝露されな ヽまま外部へ排出されることによって、燃料ガス及び酸化剤ガスの 利用効率の低下、高分子電解質形燃料電池の効率の低下を招来している。例えば
、特許文献 1においては、電極層の外縁を覆ってシールをする所定のゴム材力 なり
、高分子電解質膜に一体化されて構成されるガスケットが提案されて 、る。
特許文献 1 :特開 2001— 155745号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0005] し力しながら、特許文献 1のガスケットでは、電極層の周縁部に過不足なく均一に密 着するシール材の配設に手間を要し、少なくとも大量生産には適さない。また、出願 人 ίま、先の出願（特願 2003— 298628及び特願 2004— 296702。共 ίこ未公開; Κこ おいて、 ΜΕΑ本体部周縁間隙の一部が閉塞、あるいは部分的に閉鎖される ΜΕΑ を提案した。これらの提案のうち、電極層周囲に複数のガスケットを配設する提案 (特 願 2003— 298628及び特願 2004— 296702)では、 ΜΕΑの製造工程を増やす必 要があった。また、電極層周縁部の形状を複雑な形状にする提案 (特願 2003— 298 628)では、 ΜΕΑの製造工程に高い精度を要した。さらには、高分子電解質膜の周 縁部にガスケットを配設した後に電極層を製作する提案 (特願 2003 - 298628)で は、広い高分子電解質膜に複数の電極層を形成することができず、高分子電解質膜 を所要の大きさに裁断して枠体及びガスケットを配設した後に、逐一高分子電解質 膜に電極層を形成せざるを得な力つた。すなわち、これらの ΜΕΑの製造方法には、 改善の余地があった。
[0006] 本発明は、上記のような課題を解決するためになされたもので、高分子電解質形燃 料電池組立状態にお ヽて ΜΕΑ本体部周縁間隙における燃料ガス及び酸化剤ガス の流れを遮断ある 、は抑制することができ、かつ構造及びその製造方法が簡素であ つて大量生産に適している、 ΜΕΑ、その ΜΕΑの製造方法及びその ΜΕΑを用いた 高分子電解質形燃料電池を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
[0007] 本件発明者らは、 ΜΕΑ本体部周縁間隙の一部が閉塞あるいは狭隘ィ匕する ΜΕΑ の大量生産に適する構造及びその製造方法を鋭意研究した。まず、 ΜΕΑの製造手 順について検討したところ、高分子電解質膜にガスケット、あるいは枠体及びガスケ ットを配設した後に高分子電解質膜に電極層を形成する工程では、各 MEAごと〖こ 電極層を形成する工程が必要となってくる。これに対し、電極層を形成した高分子電 解質膜に枠体を配設する工程とすると、高分子電解質膜に複数の電極層を形成した 後に高分子電解質膜を切り分けることによって、 MEA本体部を大量生産できる。つ まり、電極層が形成された高分子電解質膜、つまり MEA本体部に枠体を配設する 製造手順が好まし 、ことを見出した。
[0008] 次に、 MEA本体部の周縁部にガスケット、あるいは枠体及びガスケットを配設する 構造について検討した。構造を簡素化するには、枠体を省略してガスケットのみを配 設する構造の方が好ましい。しかし、出願人が既に検討したように（特願 2004— 296 702参照）、ガスケットのみを配設する構造ではガスケットが弾性体であるために、燃 料ガス及び酸化剤ガスのクロスリークのおそれがある。そこで、枠体及びガスケットの 配設構造及び製造方法にっ 、て方策を検討したところ、枠体を熱可塑性榭脂で構 成し、ガスケットを熱可塑性榭脂及び熱可塑性エラストマ一からなる群より選択される 少なくとも 1種力 なる素材で構成することによって、成形機において連続的に成型 することができることを見出した。カロえて、ガスケットの配設構造を工夫することによつ て、 MEA本体部周縁間隙の一部を閉塞あるいは狭隘ィ匕することが可能であることも 見出し、これらの検討結果によって、本件発明に想到した。
[0009] すなわち、第 1の本発明の MEAは、高分子電解質膜及び該高分子電解質膜の周 縁部より内側の部分の両面に形成された一対の電極層を有する MEA本体部と、 前記高分子電解質膜の周縁部を前記一対の電極層に対し間隔を有して挟みかつ 該高分子電解質膜の外縁を囲むように形成された板状の熱可塑性榭脂からなる枠 体と、
前記枠体の両面上に該枠体を挟むようにして形成されており、熱可塑性榭脂及び 熱可塑性エラストマ一力もなる群より選択される少なくとも 1種力 なる一対のガスケッ トと、
を備えており、
前記ガスケットは、前記枠体の内縁に沿って環状に形成された環状部と、該環状部 から延びて前記枠体の内縁部及び前記高分子電解質膜の前記周縁部の上を通つ て前記電極層の側面に接するように形成された延伸部とを有して ヽる。このように構 成すると、 MEAは、高分子電解質形燃料電池組立状態において MEA本体部周縁 間隙における燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを遮断あるいは抑制することができ、 ひいては燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率を高めることができ、かつ構造が簡素 であって大量生産に適している。ここで、本発明において「枠体の内縁に沿って環状 に形成された環状部」とは、平面視において、枠体の内縁（開口）に沿って環状に形 成された環状部をいう。ただし、 MEAに供給される流体が流通する流路が構成され る部分において、枠体の内縁（開口）に沿っていなくともよい (例えば、後述する図 3を 参照)。平面視とは、板状の枠体の厚さ方向から見た場合を言う。
[0010] また、本発明にお 、て、「MEA本体部」とは、アノード (ガス拡散電極）と、力ソード（ ガス拡散電極）と、前記アノード (ガス拡散電極）と前記力ソード (ガス拡散電極）との 間に配置される高分子電解質膜と、を少なくとも備える構成を有する積層体をいう。
[0011] また、第 12の本発明の MEAの製造方法は、第 1金型と第 2金型との間隙に熱可塑 性榭脂を流し込んで、枠内縁に MEA本体部の周縁部が配置される平坦部が形成さ れている枠状の第 1成形部材を成形する工程と、前記第 1金型に嵌合している前記 成形部材の枠内に予め製作された MEA本体部を平面状に配置し、かつ前記平坦 部に該 MEA本体部の周縁部を配置する工程と、前記 MEA本体部が配置された成 形部材が嵌合している第 1金型に第 3金型を接合して、第 1金型と第 3金型との間隙 に前記熱可塑性榭脂を流し込んで、 MEA本体部が接合された状態の枠体を成形 する工程と、前記 MEA本体部が接合された枠体を間に挟みながら第 4金型及び第 5 金型を接合して、第 4金型と第 5金型との間隙に熱可塑性榭脂あるいは熱可塑性ェ ラストマーを流し込んで、枠体表面にガスケットを成形する工程と、を有する。このよう に構成すると、 MEAの製造方法が簡素であって大量生産に適している。また、製造 された MEAは、高分子電解質形燃料電池組立状態にお！ヽて MEA本体部周縁間 隙における燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを遮断あるいは抑制することができ、ひ いては燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率を高めることができる。
[0012] さらに、第 13の本発明の高分子電解質形燃料電池は、請求項 1に記載の MEAと 該 MEAを挟むように配設されたアノードセパレータ及び力ソードセパレータとを有す るセルが 1以上積層されてなる。このように構成すると、高分子電解質形燃料電池は 、 MEA本体部周縁間隙における燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを遮断あるいは抑 制することができ、ひ 、ては燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率を高めることができ る。
[0013] 第 2の発明の MEAは、前記電極層に当接する表面と前記電極層の周囲に対向す る表面との間にかけて連絡用流路溝が形成されているセパレータ板を有する、高分 子電解質形燃料電池に用いられ、前記連絡用流路溝が当接する位置の両脇に前記 延伸部が形成されているとよい。このように構成すると、連絡用流路溝から MEA本体 部周縁間隙への燃料ガスの漏出を遮断あるいは抑制することができるので、上記発 明の効果をより確実に得ることができる。
[0014] 第 3の発明の MEAは、前記電極層に当接する表面に形成されている流路溝が前 記電極層の縁部にぉ ヽて屈曲部を有して形成されて ヽるセパレータ板を有する、高 分子電解質形燃料電池に用いられ、前記屈曲部の間に相当する位置が当接する位 置に前記延伸部が形成されているとよい。このように構成すると、屈曲部から MEA本 体部周縁間隙に漏出した燃料ガス及び酸化剤ガスの MEA本体部周縁間隙 40での 流通を遮断あるいは抑制することができるので、上記発明の効果をより確実に得るこ とがでさる。
[0015] 第 4の発明の MEAは、前記屈曲部が複数形成されているセパレータ板を有する高 分子電解質形燃料電池に用いられ、前記屈曲部の間に相当する位置が当接する位 置の一部にのみ前記延伸部が形成されているとよい。このように構成すると、 MEA の構造をさらに簡素化することができる。
[0016] 第 5の発明の MEAは、前記枠体の組成と前記ガスケットの組成とには、共通の可 塑成分が含まれているとよい。このよう構成すると、枠体とガスケットとが熱溶着されて 、強固な接合を得ることができる。
[0017] 第 6の発明の MEAは、前記ガスケットの前記延伸部の先端部が、前記電極層の側 面の略全域を覆うように形成されているとよい。このように構成すると、電極層の側面 力 のガスの流出が延伸部によってほぼ全て妨げられるので、高分子電解質形燃料 電池組立状態における MEA本体部周縁間隙における燃料ガス及び酸化剤ガスの 流れを、より確実に遮断あるいは抑制することができる。
[0018] 第 7の発明の MEAは、前記高分子電解質膜の 2つの主面のうちの少なくとも一方 の主面の前記周縁部上には、当該周縁部を保護する額縁状の保護膜が更に配置さ れており、
前記電極層は、ガス拡散層と、当該ガス拡散層と前記高分子電解質膜との間に配 置される触媒層とを有する積層構造を有しており、
前記保護膜の内縁部が前記触媒層と前記ガス拡散層との間に填り込んで!/ヽるとよ い。このように構成すると、 MEA製造時における高分子電解質膜の周縁部の損傷を 防止することができる。
[0019] 第 8の発明の MEAは、前記高分子電解質膜の 2つの主面のうちの少なくとも一方 の主面の前記周縁部上には、当該周縁部を保護する額縁状の保護膜が更に配置さ れており、
前記保護膜と前記電極層とが互いに重なり合わないように前記高分子電解質膜の 前記主面上に並置されているとよい。このように構成すると、 MEA製造時における高 分子電解質膜の周縁部の損傷を防止することができる。
[0020] 第 9の発明の MEAは、前記高分子電解質膜の 2つの主面のうちの少なくとも一方 の主面の前記周縁部上には、当該周縁部を保護する額縁状の保護膜が更に配置さ れており、
前記電極層は、ガス拡散層と、当該ガス拡散層及び前記高分子電解質膜の間に 配置される触媒層とを有する積層構造を有しており、
前記保護膜の内縁部が前記高分子電解質膜と前記触媒層との間に填り込んでい るとよい。このように構成すると、 MEA製造時における高分子電解質膜の周縁部の 損傷を防止することができる。
[0021] 第 10の発明の MEAは、前記ガスケットの環状部の頂面にはその延在方向に沿つ て延びるようにリブが形成されており、該リブの少なくとも一部は、前記高分子電解質 膜の周縁部よりも内周側に形成されているとよい。このように構成すると、高分子電解 質形燃料電池 立状態にぉ 、て、 MEAの環状部の表裏面のリブの押圧力によって 、高分子電解質膜の周縁部と枠体との密着性及び接合力を強化することができる。 [0022] 第 11の発明の MEAは、前記ガスケットの延伸部の先端が前記電極層の面上にま で薄く延伸しているとよい。このように構成すると、延伸部と電極層の側面との密着性 をより向上させることができるので、高分子電解質形燃料電池組立状態における ME A本体部周縁間隙における燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを、より確実に遮断ある いは抑制することができる。
[0023] 本発明の上記目的、他の目的、特徴、及び利点は、添付図面参照の下、以下の好 適な実施態様の詳細な説明から明らかにされる。
発明の効果
[0024] 以上のように、本発明の MEA、その MEAの製造方法及びその MEAを用いた高 分子電解質形燃料電池は、高分子電解質形燃料電池組立状態にお!ヽて MEA本体 部周縁間隙における燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを遮断あるいは抑制することが でき、ひいては燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率を高めることができ、かつ構造 及びその製造方法が簡素であって大量生産に適している、という効果を奏する。 図面の簡単な説明
[0025] [図 1]図 1は、本発明の好適な一実施形態の高分子電解質形燃料電池の構造を、一 部を分解して模式的に示す斜視図である。
[図 2]図 2は、図 1の II— II線断面におけるセル 10の積層断面を、一部を分解して示す 断面図である。
[図 3]図 3は、図 1の MEAのアノードセパレータ側の構造を示す平面図である。
[図 4]図 4は、図 1の MEAの力ソードセパレータ側の構造を示す平面図である。
[図 5]図 5は、 MEAのガスケットの延伸部における断面斜視図である。
[図 6]図 6は、図 3及び図 4の IV— IV線断面において MEAの各製造工程を概略的に 示す製造工程図である。
[図 7]図 7は、燃料ガス流路の変形に伴う図 1の MEAのアノードセパレータ側の平面 図である。
[図 8]図 8は、酸化剤ガス流路の変形に伴う図 1の MEAの力ソードセパレータ側の平 面図である。
[図 9]図 9は、第 5延伸部 7B5及び第 8延伸部 7B8の形成位置の変形例を示す図 1の MEAのアノードセパレータ側の平面図である。
[図 10]図 10は、第 6延伸部 7B6及び第 7延伸部 7B7の形成位置の変形例を示す図 1の MEAの力ソードセパレータ側の平面図である。
[図 11]図 11は、実施例の PEFCと比較例の PEFCとの同一条件下での出力性能を 対比して示すグラフである。
[図 12]図 12は、 MEA周縁部における、保護膜と触媒層との縁部同士の干渉形態を 例示する断面図である。
[図 13]図 13は、 MEA周縁部における、保護膜と触媒層との縁部同士の干渉形態を 例示する断面図である。
[図 14]図 14は、 MEA周縁部における、保護膜と触媒層との縁部同士の干渉形態を 例示する断面図である。
[図 15]図 15は、変形例 5の MEAのアノードセパレータ側の構造を示す平面図である
[図 16]図 16は、変形例 6の MEAの第 4製造工程における、図 3及び図 4の VI— VI線 断面を概略的に示す図である。
符号の説明
1 MEA
2 アノードセパレータ板
3 力ソードセパレータ板
4 ボノレト孔
5 MEA本体部
5A 高分子電解質膜
5B 触媒層
5C ガス拡散層
5D 周縁部
6 枠体
6A 溝部
6B 成形用貫通孔 C 成形部材
C1 平坦部
D MEA本体部固定部
ガスケット
A 環状部
B 延伸部
B1 第 1延伸部
B2 第 2延伸部
B3 第 3延伸部
B4 第 4延伸部
B5 第 5延伸部
B6 第 6延伸部
B7 第 7延伸部
B8 第 8延伸部
C リブ
D 重なり部
シール部材
0 セル
1A 外側接合部
1B 内側接合部
2、 22、 32 燃料ガスマ-フォルド孔3、 23、 33 酸ィ匕剤ガスマ-フォルド孔4、 24, 34 水マ-フォルド孔
1 燃料ガス流路溝
1 A ガス拡散層当接部
1B 連絡部
1C 屈曲部
1 酸化剤ガス流路溝 31A ガス拡散層当接部
31B 連絡部
31C 屈曲部
40 MEA本体部周縁間隙
50 水流路溝
60 保護膜
100 高分子電解質形燃料電池 (PEFC)
T1 第 1金型
T1A 窪み部
T1B 平坦部
T1C 枠体部
T1D 凸部
T2 第 2金型
T2B 平坦部
T2C 枠体部
T2D 凸部
T3 第 3金型
T3A 窪み部
T4 第 4金型
T5 第 5金型
P 実施例
Q 比較例
S 枠面
V 出力電圧
H 時間
発明を実施するための最良の形態
以下、本発明を実施するための最良の形態について図面を参照しながら説明する [0028] 図 1は、本発明の好適な一実施形態の高分子電解質形燃料電池の構造を、一部 を分解して模式的に示す斜視図である。
[0029] 図 1に示すように、 PEFC100は、セル 10を積層させて構成されている。なお、図示 しないが、セル 10の両端の最外層には集電板、絶縁板、エンドプレートが取り付けら れ、セル 10は両端から、ボルト孔 4を揷通される締結ボルトとナットとで締結されて構 成されている。本実施形態では、セル 10は 60個積層されて、ボルト孔 4に揷通される ボルトとナットとが締結力 10kNで締結されて!、る。
[0030] セル 10は、 MEA1の両面周縁部の枠体 6、より正確にはガスケット 7を一対の導電 性のセパレータ板、具体的にはアノードセパレータ板 2及び力ソードセパレータ板 3で 挟んで構成されている。これによつて、 MEA本体部 5の電極層のうちの最も外側に 配置されているガス拡散層 5Cがセパレータ板 2, 3と当接し、アノードセパレータ板 2 の燃料ガス流路溝 21のガス拡散層当接部 21A及び力ソードセパレータ板 3の酸ィ匕 剤ガス流路 31のガス拡散層当接部 31A力 ガス拡散層 5Cによって覆われる。つまり 、ガス拡散層当接部 21Aを流通する燃料ガスにアノードでパレータ板 2側のガス拡散 層 5Cが曝露され、ガス拡散層当接部 31Aを流通する酸化剤ガスに力ソードセパレー タ板 3側のガス拡散層 5Cが曝露され、 PEFC100の電気化学反応を生じさせること ができる。また、積層されたセル 10においては、隣接した MEA本体部 5が互いに電 気的に直列に、場合によっては並列に、接続される。
[0031] セパレータ板 2, 3及び MEA1の周縁部、つまり枠体 6に、燃料ガス及び酸化剤ガ スが流通するそれぞれ一対の貫通孔、すなわち、燃料ガスマ-フォルド孔 12、 22、 3 2、及び酸化剤ガスマ-フォルド孔 13、 23、 33が穿たれている。セル 10が積層され た状態では、これら貫通孔が積層されて結合し、燃料ガスマ-フォルド及び酸化剤ガ スマ-フォルドを形成する。そして、アノードセパレータ板 2の内側の主面には、一対 の燃料ガスマ-フォルド孔 22、 22間を結ぶようにして燃料ガス流路溝 21が形成され ている。力ソードセパレータ板 3の内側の主面には、一対の酸化剤ガスマ-フォルド 孔 33、 33間を結ぶようにして酸化剤ガス流路溝 31が形成されている。つまり、酸ィ匕 剤ガス及び燃料ガス力 それぞれ一方のマ-フォルド、すなわち供給側のマ-フオル ドから、流路溝 21、 31に分岐して、それぞれの他方のマ-フォルド、すなわち排出側 のマ-フォルドに流通するように構成される。
[0032] そして、燃料ガス流路溝 21は、セル 10組立状態においてガス拡散層 5Cと当接す る表面に形成されているガス拡散層当接部 21A及びガス拡散層 5Cに当接する表面 とガス拡散層 5Cの周囲に対向する表面との間にかけて形成されている一対の連絡 部 (連絡用流路溝） 21 Bを有して構成される。同様にして、流路溝 31は、セル 10組 立状態にお 、てガス拡散層 5Cと当接する表面に形成されて!、るガス拡散層当接部 31 A、及びガス拡散層 5Cに当接する表面とガス拡散層 5Cの周囲に対向する表面と の間にかけて形成されている一対の連絡部 (連絡用流路溝） 31Bを有して構成され る。ここでは、連絡部 21B, 31Bは、一対のマ-フォルド孔 22, 33とガス拡散層当接 部 21A, 31 Aとを結ぶように形成されている。これによつて、酸化剤ガスと燃料ガスと は、それぞれ供給側の燃料ガスマ-フォルド孔 22及び酸化剤ガスマ-フォルド孔 33 力 連絡部 21B、 31Bに分岐して流入し、それぞれガス拡散層当接部 21A、 31Aに お ヽてガス拡散層 5Cが燃料ガス及び酸化剤ガスに曝露され、電気化学反応を起こ す。そして、それらの余剰のガスや反応生成成分は、排出側の燃料ガスマ-フォルド 孔 22及び酸化剤ガスマ-フォルド孔 33に接続されている連絡部 21B、 31Bを経由し て排出側の燃料ガスマ-フォルド孔 22及び酸化剤ガスマ-フォルド孔 33に排出され る。
[0033] そして、 MEA1の枠体 6の両面上に該枠体 6を挟むようにしてガスケット 7が配設さ れている。ガスケット 7は、酸化剤ガスと燃料ガスとが、所定の流路溝 21, 31から漏出 しないように配設されている。すなわち、ガスケット 7は、マニフォルド孔 12, 13, 14の 周囲及び枠の周囲を包囲するようにして配設されている。また、ここでは、アノードセ パレータ板 2側では、セル 10組立状態にぉ 、て燃料ガス流路溝 21の連絡部 21Bが 当接する位置には、ガスケット 7は配設されず、かつ燃料ガスマ-フォルド孔 12と ME A本体部 5とが一体的に包囲されるようにガスケット 7が配設されている。同様にして、 力ソードセパレータ板 3側では、セル 10組立状態にぉ 、て酸化剤ガス流路溝 31の連 絡部 31Bが当接する位置には、ガスケット 7は配設されず、かつ酸化剤ガスマニフォ ルド孔 13と MEA本体部 5とが一体的に包囲されるようにガスケット 7が配設されてい る。 [0034] これによつて、ガスケット 7は、燃料ガスマ-フォルド孔 12と MEA本体部 5との間を 流通する燃料ガス、及び酸化剤ガスマ-フォルド孔 33と MEA本体部 5との間を流通 する酸化剤ガスの流路抵抗とならず、力つガスケット 7によって、燃料ガス及び酸化剤 ガスの外部への漏出が遮断あるいは抑制される。なお、図 1においては、説明の都合 上、ガスケット 7の延伸部 7B (図 3及び図 4参照）、リブ 7C (図 2参照）が省略されてい る。また、セパレータ板 2, 3のガス拡散層当接部 21A、 31Aの流路溝 21, 31の蛇行 構造についてもわ力りやすいように拡大して示しているので、図 3、図 4、図 9、図 10 及び図 15の流路溝 21 , 31の流路構造とは一致しな!、。
[0035] ここで、マ-フォルドは、 V、わゆる外部マ-フォルドによって構成されてもよ!、。つま り、 MEA1及びセパレータ板 2, 3には燃料ガスマ-フォルド孔 12、 22、 32、及び酸 ィ匕剤ガスマ-フォルド孔 13、 23、 33は形成されずに、燃料ガス流路溝 21及び酸ィ匕 剤ガス流路溝 31の連絡部 21B、 31Bがそれぞれのセパレータ板 2, 3の端面まで延 伸される。そして、燃料ガスおよび酸化剤ガスをそれぞれ供給する配管が、各々のセ パレータ板 2, 3の端面に分岐して接合されて構成される。外部マ-フォルドの場合、 ガスケット 7は燃料ガス流路溝 21及び酸化剤ガス流路溝 31の連絡部 21B、 31Bそれ ぞれの周囲に沿って枠体 6の端面まで延伸して配設される。
[0036] また、セパレータ板 2, 3及び MEA1の周縁部に、燃料ガスマ-フォルド孔 12、 22、 32、及び酸化剤ガスマ-フォルド孔 13、 23、 33と同様にして、水が流通する二対の マ-フォルドを形成する水マ-フォルド孔 14, 24, 34が穿たれている。これによつて 、セル 10が積層された状態では、これらマ-フォルド孔はそれぞれ積層して、二対の 水マ-フォルドが形成される。
[0037] 図 2は、図 1の II— II線断面におけるセル 10の積層断面を、一部を分解して示す断 面図である。
[0038] MEA本体部 1は、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜 5 A、および高 分子電解質膜 5Aの周縁部より内側の部分の両面に形成された一対の電極層、すな わちアノードと力ソードの電極層力も構成される。電極層は、ガス拡散層 5Cと、ガス拡 散層 5Cと高分子電解質膜 5Aとの間に配置される触媒層 5Bとを有する積層構造を 有している。触媒層 5Bは、通常、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分 とし、高分子電解質膜 5Aの表面に形成される。また、ガス拡散層 5Cは、触媒層 5B の外面に形成される、通気性と電子伝導性を併せ持つ。
[0039] アノードセパレータ板 2及び力ソードセパレータ板 3は、平板状であって、 MEA1と 接触する側の面、すなわち内面は、 MEA1の形状、より具体的には枠体 6と MEA本 体部 5との厚みの違いによる段差に応じるようにして、中央部が台形状に突出するよ うに段差を有している。ここでは、アノードセパレータ板 2及び力ソードセパレータ板 3 には、東海カーボン株式会社製グラッシ一カーボン (厚さ 3mm)を用いている。セパ レータ板 2, 3で ίま各種マニフォノレド孑し 22, 23, 24, 32, 33, 34、ボノレト孑し 4力該セ パレータ板 2, 3を厚み方向に貫通している。また、セパレータ板 2、 3の内面には、燃 料ガス流路溝 21、酸化剤ガス流路溝 31が形成され、セパレータ板 2, 3の背面には 水流路溝 50力形成されている。各種マニフォノレド孔 22, 23, 24, 32, 33, 34、ボノレ ト孔 4、燃料ガス流路溝 21、酸化剤ガス流路溝 31、水流路溝 50等は切削加工ある いは成形加工により形成される。
[0040] ここで、水流路溝 50は、二対の水マ-フォルド孔 24, 34間を結ぶようにして形成さ れる。つまり、水力 それぞれ一方のマニフォルド、すなわち供給側のマニフォルドか ら、水流路溝 50に分岐して、それぞれ他方のマ-フォルド、すなわち排出側のマ- フォルドに流通するように構成される。これによつて、水の伝熱能力によりセル 10を電 気化学反応に適した所定の温度に保つことができる。なお、燃料ガス及び酸化剤ガ スと同様にして、セパレータ板 2, 3及び MEA1の周縁部に水マ-フォルド孔 14, 24 , 34を形成せずに、冷却水給排路を外部マ-フォルド構造にしてもよい。さらには、 セパレータ板 2, 3の背面に水流路溝 50を形成せずに、隣接するセル 10の間に、冷 却水が循環する冷却ユニットを挿入して、セル 10を積層するように構成してもよ 、。
[0041] ガスケット 7は、弾性体で構成され、 MEA1及びセパレータ板 2, 3の押圧によって、 セパレータ板 2, 3の形状に応じて変形し、 ΜΕΑ本体部 5の周囲、及びマ-フォルド 孔 14の周囲がシールされる。燃料ガスマ-フォルド孔 12及び酸化剤マ-フォルド孔 13においても、同様にして、ガスケット 7によって、それぞれのマ-フォルド孔の周囲 がシールされる（図 3参照）。図 2に示すように、ガスケット 7の頂面にはその延在方向 に沿って延びるようにリブ 7Cが形成されている。このリブ 7Cは、セル 10組立状態に おいて、リブ 7Cに押圧力が集中するので、各マ-フォルド孔 12〜14及び MEA本体 部 5の周囲をより適切にシールすることができる。つまり、ガスケット 7のシールをより確 実にすることができる。
[0042] ここで、枠体 6は熱可塑性榭脂から構成される。この熱可塑性榭脂は、 PEFCIOO の運転温度以下において、化学的に清浄かつ安定であって、適度の弾性率と比較 的高い荷重たわみ温度を有する。例えば、セパレータ板 2, 3の燃料ガス流路 21及 び酸化剤ガス流路 31の幅が 1乃至 2mm程度、かつ枠体 6の厚みが概ね lmm以下で あることを前提とした場合、枠体 6の材料の圧縮弾性率は少なくとも 2000MPa以上で あることが望ましい。ここで、弾性率とは、 JIS-K7181に定める圧縮弾性率測定法によ つて計測された圧縮弾性率を言う。また、 PEFCIOOの運転温度が一般的には 90°C 以下なので、枠体 6の橈み荷重温度は 120°C以上であることが好ましい。また、枠体 6は化学的安定性の観点から非晶性榭脂ではなく結晶性榭脂が好ましぐその中で も機械的強度が大きく、かつ耐熱性が高!、材質が好ま 、。
[0043] 例えば、いわゆるスーパーエンジニアリングプラスチックグレードのものが好適であ る。例示をすれば、ポリフエ-レンサルファイド（PPS)、ポリエーテルエーテルケトン（P EEK)、液晶ポリマー（LCP)、ポリエーテル-トリル（PEN)等は数千力 数万 MPaの圧 縮弾性率と、 150°C以上の橈み荷重温度を有しており、好適な材料である。また、汎 用されて 、る榭脂材料であっても、例えばグラスフィラーが充填されたポリプロピレン ( GFPP)等は、非充填のポリプロピレン（圧縮弾性率 1000〜1500MPa)の数倍の弾性 率を有し、かつ 150°C近い橈み荷重温度を有しており、好適な材料である。本実施の 形態においては、熱可塑性榭脂である、ガラスフィラー添加 PPS (大日本インキ株式 会社 DIC- PPS FZ1140-B2)が用いられて!/ヽる。
[0044] また、ガスケット 7は熱可塑性榭脂及び熱可塑性エラストマ一力もなる群より選択さ れる少なくとも 1種カゝら構成される。この熱可塑性榭脂及び熱可塑性エラストマ一は、 PEFCIOOの運転温度以下において、化学的に安定で、特に加水分解を起こさない 等耐熱水性を有する。例えば、ガスケット 7の圧縮弾性率は 200MPa以下であることが 望ましい。好適な材料は、ポリエチレン、ポリプロピレン（PP)、エチレン プロピレン ジェン元共重合体 (EPDM： Ethylene- Propylene- Diene Methylene linkage)ポリブ チレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビュル、ポリ塩化ビ-リデン、ポリビュルアルコール、ポ リアクリルアミド、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリウレタン、シリコー ン、フッ素榭脂、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレ ンナフタレート、シンジオタクチック'ポリスチレン、ポリフエ-レンサルファイド、ポリエ 一テルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、液晶ポリマー、ポリエーテル-トリル、変 性ポリフエ-レンエーテル、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート、ポリ アミドイミド、ポリエーテルイミド、および熱可塑性ポリイミドからなる群より選ばれる少 なくとも 1種である。これによつて、 PEFC100の締結荷重において良好なシール性を 確保することができる。本実施形態においては、 PP及び EPDMを有してなるポリオレ フィン系熱可塑性エラストマ一であるサントプレン 8101- 55 (Advanced Elasotomer Sys tem社製)を用いている。
[0045] アノードセパレータ板 2及び力ソードセパレータ板 3の背面には、各種マ-フォルド 孔の周囲に、耐熱性の材質力もなるスクイーズドパッキン等の一般的なシール部材 9 が配設されている。これによつて、隣接するセル 10の間において、各種マ-フォルド 孑し 22, 23, 24, 32, 33, 34のセノレ 10間の連接咅力らの燃料ガス、酸ィ匕剤ガス及び 水の漏出が防止される。
[0046] 図 3は、図 1の MEAのアノードセパレータ側の構造を示す平面図であり、図 4は、図 1の MEAの力ソードセパレータ側の構造を示す平面図である。図において、セル 10 組立状態においてアノードセパレータ板 2及び力ソードセパレータ板 3の燃料ガス流 路 21及び酸化剤ガス流路 31が当接あるいは対向する位置を示す。
[0047] 図 3及び図 4に示すように、本実施形態の MEA1は、 MEA本体部 5の周縁部に枠 体 6が配され、枠体 6の両主面にガスケット 7が配設されている。 MEA1の枠体 6の中 央開口部の両面には高分子電解質膜 5A (図 2参照）の周縁部 5Dによって隔てられ てガス拡散層 5Cが露出している。
[0048] 枠体 6は、 MEA本体部 5の高分子電解質膜 5Aの周縁部 5Dを挟み（図 2参照）、か っ該高分子電解質膜 5Aの外縁に接合して ヽる矩形板状の枠体である。枠体 6には 、該枠体 6を厚み方向に貫通するように、一対の燃料ガスマ-フォルド孔 12と、一対 の酸化剤マ-フォルド孔 13と、二対の水マ-フォルド孔 14と、枠体 6の角部近傍に 4 つのボルト孔 4とが形成されている。本実施の形態においては、枠体 6は、外形の寸 法が 200mm X 180mm、開口部 26の寸法が 124mm角である、矩形平板状に構成 されている。また、枠体 6の厚みは、 0. 8mmである。
[0049] ガスケット 7は、枠体 6のそれぞれの主面において、枠体 6の内縁に沿って環状に形 成された環状部 7Aと、環状部 7Aから延びて枠体 6の内縁部及び高分子電解質膜 の周縁部 5Dの上を通って電極層（ガス拡散層 5C)の側面に接するように形成された 延伸部 7Bと、を有して構成される。
[0050] 環状部 7Aは、一対の燃料ガスマ-フォルド孔 12と、一対の酸化剤ガスマ-フオル ド孔 13と、二対の水マ-フォルド孔 14とを包囲し、かつ MEA本体部 5のガス拡散層 5Cを包囲するようにして形成されている。ここでは、前述の通り、セル 10組立状態に ぉ 、て燃料ガス流路溝 21及び酸化剤ガス流路溝 31の連絡部 21 B、 31 Bが当接す る領域には、ガスケット 7は配設されず、かつ、図 3に示すように、アノードセパレータ 板 2側では、燃料ガスマ-フォルド孔 12と MEA本体部 5とが一体的に包囲されるよう に環状部 7Aが形成され、図 4に示すように、力ソードセパレータ板 3側では、酸化剤 ガスマ-フォルド孔 13と MEA本体部 5とが一体的に包囲されるように環状部 7Aが形 成されている。これによつて、燃料ガス流路溝 21及び酸化剤ガス流路溝 31の連絡部 21B、 3 IBの流路抵抗を軽減させることができ、かつ、外部への燃料ガス及び酸ィ匕 剤ガスの漏出が遮断あるいは抑制される。すなわち、環状部 7Aは枠体 6の両面にお いて、内縁に沿って環状に形成されている。また、 MEAに供給される流体が流通す る流路が構成される部分 (連絡部 21B、 31Bが当接する領域）において、枠体 6の内 縁（開口）に沿って!/、なくともよ 、。
[0051] なお、セル 10組立状態において燃料ガス流路溝 21及び酸化剤ガス流路溝 31の 連絡部 21B、 3 IBが当接する位置に、ガスケット 7の環状部 7Aは配設されてもよい。 この場合、環状部ガスケット 7の環状部 7Aは燃料ガス流路溝 21及び酸化剤ガス流 路溝 31の連絡部 21B、 3 IBの流路抵抗を生じさせる力 溝の深さが十分にあるので 、燃料ガス及び酸化剤ガスの流通の支障とはならな 、。
[0052] ここで、図 2に示すように、環状部 7Aと MEA本体部 5のガス拡散層 5Cとの間に M EA本体部周囲間隙 40が形成される。この MEA本体部周囲間隙 40は、後述するよ うに、ガスケット 7の延伸部 7Bによって、遮断あるいは狭隘化される。
[0053] また、図 2及び図 3に示すように、ガスケット 7の環状部 7Aのリブ 7Cの少なくとも一 部は、高分子電解質膜 5Aの周縁部 5Dよりも内周側に形成されている。このような構 造によって、セル 10組立状態において、 MEA1の環状部 7Aの表裏面のリブ 7C間 の押圧力によって、周縁部 5Dと枠体 6との密着性及び接合力を強化することができ る。
[0054] さらに、枠体 6の両表面のガスケット 7の環状部 7Aが延在する部分には溝部 6Aが 形成されていて、この溝部 6Aを埋めるようにして環状部 7Aが形成されている。この 溝部 6Aによってガスケット 7と枠体との接合性を向上させることができる。
[0055] 図 5は、 MEAのガスケットの延伸部における断面斜視図である。図 3乃至図 5に示 すように、延伸部 7Bは、環状の MEA本体部周縁間隙 40の一部を遮断するようにし て、環状部 7Aから MEA本体部 5の周縁部 5D上を通って電極層（ガス拡散層 5C)の 側面に接するように延伸している。これによつて、セル 10組立状態においては環状の MEA本体部周縁間隙 40は、ガスケット 7の延伸部 7Bによって、その環の少なくとも 一部が遮断ある!ヽは狭隘化される。
[0056] ここで、延伸部 7Bは複数形成される。
[0057] まず、図 3に示すように、アノードセパレータ板 2側の面において、セル 10組立状態 において連絡部 21Bが当接する位置の両脇に第 1延伸部 7B1が形成されている。こ れによって、セル 10組立状態においては連絡部 21B力も MEA本体部周縁間隙 40 への燃料ガスの漏出を遮断あるいは抑制することができる。また、図 4に示すように、 その背面、すなわち力ソードセパレータ板 3側の面において、第 1延伸部 7B1に対向 する位置に第 2延伸部 7B2が形成されている。これによつて、第 1延伸部 7B1が第 2 延伸部 7B2に支持されて押圧されるので、連絡部 21B力も MEA本体部周縁間隙 4 0への燃料ガスの漏出をさらに確実に遮断あるいは抑制することができる。
[0058] 同様にして、図 4に示すように、力ソードセパレータ板 3側の面において、セル 10組 立状態において連絡部 31Bが当接する位置の両脇に第 3延伸部 7B3が形成されて いる。これによつて、セル 10組立状態においては連絡部 31B力も MEA本体部周縁 間隙 40への酸化剤ガスの漏出を遮断あるいは抑制することができる。また、図 3に示 すように、その背面、すなわちアノードセパレータ板 2側の面において、第 3延伸部 7 B3に対向する位置に第 4延伸部 7B4が形成されている。これによつて、第 3延伸部 7 B3が第 4延伸部 7B4に支持されて押圧されるので、連絡部 31Bから MEA本体部周 縁間隙 40への酸化剤ガスの漏出をさらに確実に遮断あるいは抑制することができる
[0059] 次に、図 3に示すように、燃料ガス流路溝 21のガス拡散層当接部 21Aがガス拡散 層 5Cの縁部にぉ 、て複数の屈曲部 21Cを有して 、る場合には、アノードセパレータ 板 2側のガスケット 7に第 5延伸部 7B5が形成される。屈曲部 21Cは、アノードセパレ ータ 2に形成されており、セル 10の組立状態において、 MEA1のガス拡散層 5Cの 縁部に当接する。一方で、 MEA1には、ガス拡散層 5Cの縁部に沿って、環状部 7A が形成されている。したがって、セル 10の組立状態において、隣接する屈曲部 5C同 士の間部の近傍には、環状部 7Aが当接することとなる。
[0060] ここで、第 5延伸部 7B5は、セル 10組立状態において、アノードセパレータ板 2の 隣接する屈曲部 21C同士の間部が当接する位置の近傍の環状部 7Aに形成されて いる。これによつて、燃料ガスが燃料ガス流路溝 21に沿って流通せずに、屈曲部 21 C力 MEA本体部周縁間隙 40に漏出した燃料ガスの MEA本体部周縁間隙 40で の流通を遮断あるいは抑制することができ、燃料ガスの利用効率の低下を抑制する ことができる。また、図 4に示すように、その背面、すなわち力ソードセパレータ板 3側 の面において、第 5延伸部 7B5に対向する位置に第 6延伸部 7B6が形成されている 。これによつて、第 5延伸部 7B5が第 6延伸部 7B6に支持されて押圧されるので、燃 料ガスの MEA本体部周縁間隙 40での流通をさらに確実に遮断あるいは抑制するこ とができ、燃料ガスの利用効率の低下を抑制することができる。
[0061] 同様にして、図 4に示すように、酸化剤ガス流路 31のガス拡散層当接部 31Aがガ ス拡散層 5Cの縁部において複数の屈曲部 31Cを有している場合には、力ソードセ パレータ板 3側のガスケット 7に第 7延伸部 7B7が形成される。屈曲部 31Cは、カソー ドセパレータ 3に形成されており、セル 10の組立状態において、 MEA1のガス拡散 層 5Cの縁部に当接する。一方で、 MEA1には、ガス拡散層 5Cの縁部に沿って、環 状部 7Aが形成されている。したがって、セル 10の組立状態において、隣接する屈曲 部 5C同士の間部の近傍には、環状部 7Aが当接することとなる。
[0062] ここで、第 7延伸部 7B7は、セル 10組立状態において、力ソードセパレータ板 3の 隣接する屈曲部 31Cの間部が当接する位置の近傍の環状部 7Aに形成されている。 これによつて、酸化剤ガスが酸化剤ガス流路溝 31に沿って流通せずに、屈曲部 31C 力も MEA本体部周縁間隙 40に漏出した酸化剤ガスの MEA本体部周縁間隙 40で の流通を遮断あるいは抑制することができ、酸化剤ガスの利用効率の低下を抑制す ることができる。また、図 3に示すように、その背面、すなわちアノードセパレータ板 2 側の面において、第 7延伸部 7B7に対向する位置に第 8延伸部 7B8が形成されてい る。これによつて、第 7延伸部 7B7が第 8延伸部 7B8に支持されて押圧されるので、 酸化剤ガスの MEA本体部周縁間隙 40での流通をさらに確実に遮断あるいは抑制 することができ、酸化剤ガスの利用効率の低下を抑制することができる。
[0063] 次に、 MEA1の製造方法を説明する。
[0064] まず、 MEA本体部 5は、高分子電解質膜 5Aの中央部両面それぞれに触媒層 5B 及びガス拡散層 5Cを一般的な方法により形成して作製する。例えば、以下のよう〖こ して作製する。
[0065] まず、触媒層 5Bを以下のようにして形成する。ケッチェンブラック EC (KETJENBLA CK INTERNATIONAL社製ファーネスブラック、比表面積 800m2Zg、 DBP吸油量 360ml/100g)に、白金を重量比 1： 1の割合で担持させる。次に、この触媒粉末 10 gに、水 35gおよび水素イオン伝導性高分子電解質のアルコール分散液 (旭硝子株 式会社製、 9%FSS) 59gを混合し、超音波攪拌機を用いて分散させて、触媒層イン クを作製する。そして、この触媒層インクを、高分子電解質膜 5Aの両主面に、 20 m の厚みにスプレー塗工し、その後 115°Cにおいて 20分間の熱処理をして、触媒層 5 Bが形成される。なお、スプレー塗工に際しては、高分子電解質膜 5Aに 120mm X 1 20mmの開口部をもつマスクを被せて行っている。ここで、高分子電解質膜 5Aには 、外形寸法が 140mm角、厚さ 50 mのパーフルォロカーボンスルホン酸膜（DUPO NT社製 Nafionl I7 (登録商標） )が用いられて 、る。
[0066] そして、ガス拡散層 5Cを形成する。ガス拡散層 5Cは微細な孔部を多数有する多 孔質体によって構成されている。これによつて、燃料ガスあるいは酸化剤ガスが孔部 に侵入することによって、それらガスが拡散して、触媒層 5Bに到達しやすくなる。本 実施の形態においては、 123mm角の炭素繊維布（JAPAN GORE- TEX社製 Carbel CL400、厚み 400 m)を触媒層 5Bが塗布されている高分子電解質膜 5Aの両主面 に被せる。そして、この炭素繊維布を、圧力 0.5MPa、 135度、 5分間の条件でホットプ レスすることによって、高分子電解質膜 5A両主面の触媒層 5B上に接合するようにし てガス拡散層 5Cが形成される。
[0067] ここで、高分子電解質膜 5Aの 2つの主面のうちの少なくとも一方の主面の周縁部 5 D上には、周縁部 5Dを保護する額縁状の保護膜 60が更に配置されている。この保 護膜 60によって、 MEA1製造時における高分子電解質膜 5Aの周縁部 5Dの損傷を 防止することができる。損傷要因としては、金型の接触、あるいはガスケット 7の射出 圧力による圧迫が例示される。
[0068] 図 12乃至図 14は、 MEA周縁部における、保護膜の内縁部と電極層との干渉形態 を例示する断面図である。
[0069] 図 12では、保護膜 60の内縁部が触媒層 5Bとガス拡散層 5Cとの間に填り込んだ形 態を示す。すなわち、保護膜 60の内縁部が触媒層 5Bとガス拡散層 5Cとの間に填り 込んだ形態を示すこの形態の MEA1は、触媒層 5Bの形成工程後に保護膜 60の配 置工程を実施して製作することができる。そして、触媒層 5Bの縁部と保護膜 60の縁 部とは、ガス拡散層 5C製作時にぉ 、て圧縮されて 、る。
[0070] また、図 13では、保護膜 60と電極層（5B、 5C)とが互いに重なり合わないように高 分子電解質膜 5Aの前記主面上に並置されて ヽる形態を示す。この形態の MEA1 では、触媒層 5Bの形成工程と保護膜 60の配置工程の順序に制約はない。そして、 触媒層 5Bの外縁部と保護膜 60の内縁部とは、ガス拡散層 5C製作時において、厚さ 方向の圧縮によって、延伸し、縁部同士が接近あるいは接触する形態となっている。
[0071] 図 14では、保護膜 60の内縁部が高分子電解質膜 5Aと触媒層 5Bとの間に填り込 んだ形態を示す。この形態の MEA1は、保護膜 60の配置工程後に触媒層 5Bの形 成工程後を実施して製作することができる。そして、触媒層 5Bと保護膜 60の内縁部 とは、ガス拡散層 5C製作時にぉ 、て圧縮されて 、る。
[0072] ここで、図 12及び図 14に示すように、触媒層 5Bと保護膜 60の内縁部との積層部 において、ガス拡散層 5Cは多少盛り上がった形態となっていても、セル 10組立状態 時においては、セパレータ板 2, 3によって、押圧されて、ガス拡散層 5Cが撓むので、 MEA1の機能において支障はない。また、図 13に示すように、触媒層 5Bと保護膜 6 0との厚さが同一でないことから、ガス拡散層 5Cの外縁部において、多少凹凸が生じ る形態となっていても、セル 10組立状態時においては、セパレータ板 2, 3によって、 押圧されて、ガス拡散層 5Cが橈むので、 MEA1の機能において支障はない。
[0073] ここで、保護膜 60は、化学的に不活性であって、非粘着性であることが好ましい。
保護膜の厚みは、十分な保護効果を得る観点から、 10〜50 ;ζ ΐηであることが好まし く、 10〜30 mであることがより好ましい。従って、材質的には、この程度の厚みに延 伸可能なものが好ましい。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリ塩 化ビ-リデン、ポリビュルアルコール、ポリアクリルアミド、ポリアミド、ポリカーボネート 、シリコーン、フッ素榭脂、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポ リエチレンナフタレート、ポリフエ-レンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポ リエーテルケトン、液晶ポリマー、ポリエーテル-トリル、変性ポリフエ-レンエーテル、 ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミ ド、および熱可塑性ポリイミドからなる群より選ばれる。
[0074] なお、保護膜 60は、高分子電解質膜 5Aのいずれか片面に接合されていても、そ の面側力もの周縁部 5Dへの損傷を防止することができる。
[0075] 次に、 MEA本体部 5の周縁部 5Dに枠体 6を形成する。
[0076] 図 6は、図 3及び図 4の VI— VI線断面において MEAの各製造工程を概略的に示 す製造工程図である。
[0077] まず、第 1工程において、枠体 6の一部である成形部材 6Cが成形される。図 6 (a) に示すように、第 1金型 T1と第 2金型 T2とが接合され、第 1金型 T1と第 2金型 T2との 間隙に成形部材 6C、すなわち枠体 6の熱可塑性榭脂が射出等によって流し込まれ 、成形部材 6Cが成形される。成形部材 6Cは、枠内縁に MEA本体部 5の周縁部 5D が配置される平坦部 6C1が形成されている。
[0078] ここで、第 1金型 T1は、枠体部 T1Cが成形部材 6C、すなわち枠体 6の下半面の形 状に対応する形状を有するように構成されている。また、第 1金型 T1の枠内部分に は、 MEA本体部 5の周縁部 5Dを配置できるような、平坦部 T1Bが構成されている。 つまり、平坦部 T1Bは、枠体部 T1Cの枠内縁側から、成形部材 6C、すなわち枠体 6 の枠面 Sと略平行に延びる頂面を有する。さらに、第 1金型 T1の枠内の部分には、 MEA本体部 5を平面状に収容して配置できるような窪み部 T1Aが形成されている。 つまり、窪み部 T1Aは、平坦部 T1Bの頂面が延伸して構成される第 1金型 T1の枠 内部分において、ガス拡散層 5Cの外縁よりも数ミリ程度延伸している広さで、底部は 平坦部 T1Bの頂面を基準にして MEA本体部 5の触媒層 5B及びガス拡散層 5Cの 厚さ程度の深さの平面となって 、る。
[0079] 第 2金型 T2は、枠体部 T2Cが成形部材 6C、すなわち枠体 6の上半面を成形する ように構成されている。ただし、第 2金型 T2の枠内縁部分には、 MEA本体部 5の周 縁部 5Dが配置できるように、平坦部 T2Bが構成されている。つまり、平坦部 T2Bは、 第 1金型 T1の平坦部 T1Bの頂面と当接して、枠外縁に向けて、 MEA1の周縁部 5D の広さ以上にまで延伸する頂面を有する。
[0080] 枠体部 TIC, T2Cには、ガスケット 7の配設位置、つまりマ-フォルド孔 12, 13, 1 4を包囲し、かつ枠体 6の枠内を包囲するような位置に凸部 T1D、 T2Dが形成される 。ここでは、凸部 T1D、 T2Dの断面は深さ約 0.5mm、幅約 0.5mmである。これによつ て、成形部材 6C、すなわち枠体 6に溝部 6Aが成形される。なお、枠体部 T1C、 T2C が凸部 T1D、 T2Dを有しないように構成され、枠体 6完成後に切削加工によって溝 部 6Aが形成されるようにカロェしてもょ 、。
[0081] また、枠体部 TIC, T2Cは、マ-フォルド孔 12, 13, 14を形成する形状を有してい る。これによつて、マ-フォルド孔 12, 13, 14は成形カ卩ェによって形成される。なお、 枠体部 T1C、T2Cがマ-フォルド孔 12, 13, 14の形状を有しないように構成され、 枠体 6が切削加工あるいは打ち抜き加工によってマ-フォルド孔 12, 13, 14が形成 されるようにカロェしてちよい。
[0082] 次に、第 2工程においては、第 2金型 T2が成形部材 6C力 取り払われて、 MEA 本体部 5が第 1金型 T1に嵌合して ヽる成形部材 6Cの枠内に平面状に配置され、か つ平坦部 6C1に MEA本体部 5の周縁部 5Dが配置される。詳しくは、図 6 (b)に示す ように、成形部材 6Cの平坦部 6C1に MEA本体部 5の周囲に延在する保護膜 5Dで 覆われた高分子電解質膜 5Aが位置し、かつガス拡散層 5Cが第 1金型 T1の窪み部 T1Aに位置するようにして配置される。これによつて、 MEA本体部 5は平面状態で 配置される。
[0083] そして、第 3工程にぉ ヽては、 MEA本体部 5が接合された枠体 6が製作される。詳 しくは、図 6 (c)に示すように、 MEA本体部 5が配置された成形部材 6Cが嵌合してい る第 1金型 T1に第 3金型 T3が接合される。ここで、第 3金型 T3は、第 1金型同様にし て、ガス拡散層 5Cと干渉する部分には、ガス拡散層 5Cと第 3金型 T3とが接しないよ うに窪んでいる窪み部 T3Aが形成されている。つまり、窪み部 T3Aは窪み部 T1Aと 同様の形状である。これによつて、第 3工程時において第 3金型 T3とガス拡散層 5C とが干渉しな 、ので、 MEA本体部 5の損傷を防止することができる。
[0084] そして、第 1金型 T1及び第 3金型 T3の間隙、すなわち MEA本体部固定部 6Dの 位置に枠体 6の熱可塑性榭脂が射出等によって流し込まれ、成形部材 6Cと一体ィ匕 して枠体 6が成形される。ここで、第 3金型 T3は、成形部材 6Cの平坦部 6C1の部分 が枠体 6の上半面の形状となるように構成されている。つまり、第 3金型 T3の枠体部 T3Bと成形部材 6Cとの間に形成される間隙に MEA本体部固定部 6Dが構成される
[0085] そして、第 4工程にぉ 、て、 MEA本体部 5が接合された枠体 6にガスケット 7が形成 されて、 MEA1が製作される。図 6 (d)に示すように、 MEA本体部 5が接合された枠 体 6は第 1金型 T1及び第 3金型 T3から外され、第 4金型 T4及び第 5金型 T5に挟ま れ、第 4金型 T4及び第 5金型 T5が接合される。第 4金型 T4及び第 5金型 T5と枠体 6 との間隙にガスケット 7の熱可塑性榭脂あるいは熱可塑性エラストマ一が射出等によ つて流し込まれ、枠体 6の両表面にガスケット 7が成形される。ここで、第 4金型 T4及 び第 5金型 T5には、ガスケット 7の環状部 7A及び延伸部 7Bの成形、そして環状部 7 Aにはリブ 7Cが成形されるような形状が構成されている。
[0086] 以上のように、本発明の MEA1の製造方法は、 MEA1は第 2工程において MEA 本体部 5を配置する以外は成形加工である。したがって、 MEA1は成形機内で製造 され、第 2工程では予め製作された MEA本体部 1を成形機内に搬入して配置するだ けで製造することができるので、本発明の MEA1の製造方法は、燃料ガス及び酸ィ匕 剤ガスの利用効率が高!ヽ MEA1の大量生産に適して!/、る。
[0087] カロえて、スライド金型または回転金型を用いることにより、一つの成形機内で第 1ェ 程乃至第 3工程を連続して行うことが可能である。これによつて、工程がさらに簡素化 され、 MEA1の量産性をさらに向上させることができる。
[0088] 次に、 PEFC100の運転時における作用を説明する。
[0089] PEFC 100に供給される燃料ガスは一方の燃料ガスマ-フォルドを通流し、ァノー ドセパレータ板 2の燃料ガスマ-フォルド孔 22から燃料ガス流路溝 21に分流して M EA本体部 5に曝露されて他方の燃料ガスマ-フォルド孔 22において他方の燃料ガ スマ-フォルドに排出され、燃料ガスマ-フォルドを通流して PEFC100から排出され る。酸化剤ガスについても一方の酸化剤ガスマ-フォルドを通流して、同様にして、 他方の酸化剤ガスマ-フォルドから排出される。ここで、燃料ガス流路 21の連絡部 2 1Bにおいては、燃料ガスが MEA本体部周縁間隙 40へと漏出しうる力 連絡部 21B 及の両脇の MEA本体部周縁間隙 40はガスケット 7の第 1延伸部 7B1によって遮断 あるいは狭隘ィ匕されて 、るので、燃料ガスの漏出を遮断ある 、は抑制することができ る。つまり、ガス拡散層当接部 21Aを迂回するようにして MEA本体部周縁間隙 40を 伝って一対の燃料ガスマ-フォルド 22, 22間を流通する燃料ガスの流れを遮断ある いは抑制することができる。また、燃料ガス流路 21のガス拡散層当接部 21Aの屈曲 部 21Cにおいては、燃料ガスが MEA本体部周縁間隙 40へと漏出しうる力 第 5延 伸部 7B5によって、隣接する屈曲部 21C間の MEA本体部周縁間隙 40は遮断ある いは狭隘化されて ヽるので、 MEA本体部周縁間隙 40に漏出した燃料ガスの MEA 本体部周縁間隙 40での流通を遮断ある 、は抑制することができ、燃料ガスの利用効 率の低下を抑制することができる。酸化剤ガスも同様にして、ガスケット 7の第 3延伸 部 7B3及び第 7延伸部 7B7によって MEA本体部周縁間隙 40は遮断あるいは狭隘 化されて!/、るので、ガス拡散層当接部 31Aを迂回するようにして MEA本体部周縁間 隙 40を伝って一対の酸化剤ガスマ-フォルド 33, 33間を流通する酸化剤ガスの流 れ、あるいは、ガス拡散層当接部 31Aの屈曲部 31C力も漏出した酸化剤ガスの ME A本体部周縁間隙 40での流通を遮断あるいは抑制することができる。
[0090] 以上、本発明の実施形態を詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定さ れるものではなく、本発明の範囲内にお 、て当業者は 、ろ 、ろな改良や代替手段を 用いることができる。例えば、以下のような変形例がある。
[0091] [変形例 1]
ガスケット 7は枠体 6に融着して形成することができる。これによつて、より強固な接 合を得ることができる。
[0092] 溝部 6Aの変形例として、ガスケット 7が枠体 6と共通の可塑成分を有する材質で構 成される場合には、枠体 6とガスケット 7とが熱溶着されて、強固な接合を得ることがで きる。あるいは、溝部 6Aを省略して、 MEA1の構造をさらに簡素化することができる。 例えば、枠体 6にガラスファイバー添加ポリプロピレン（出光石油化学社製 R350G)を 用いる。そして、ガスケット 7には、サントプレン 8101- 55 (Advanced Elasotomer Syst em社製)を用いる。ガスケット 7と枠体 6とはポリプロピレンを可塑成分として共有して いるので、ガスケット 7の成形時には、ガスケット 7は枠体 6に融着して一体ィ匕し、剥離 その他の構造欠陥のない強固な接合構造を得ることができる。
[0093] [変形例 2]
別の溝部 6Aの変形例として、溝部 6Aを列状に形成された貫通孔とすることもでき る。つまり、第 3工程において枠体 6の両表面のガスケット 7同士が貫通孔によって連 結されて形成されるので、枠体 6とガスケット 7との接合性を高めることができる。
[0094] [変形例 3]
MEA1は、燃料ガス流路 21及び酸化剤ガス流路 31の屈曲部 21C、 31Cの位置に 応じて第 5乃至第 8延伸部 7B5, 7B6, 7B7, 7B8力 S構成される。図 7は、燃料ガス流 路の変形に伴う図 1の MEAのアノードセパレータ側の平面図であり、図 8は、酸化剤 ガス流路の変形に伴う図 1の MEAの力ソードセパレータ側の平面図である。図にお いて、セル 10組立状態においてアノードセパレータ板 2及び力ソードセパレータ板 3 の燃料ガス流路 21及び酸化剤ガス流路 31が当接あるいは対向する位置を示す。図 に示すように、 MEA本体部 5の表裏にお 、て対向する位置に構成される屈曲部 21 C及び屈曲部 31Cがある場合には、第 5延伸部 7B5及び第 6延伸部 7B6によって第 7延伸部 7B7及び第 8延伸部 7B8の一部の設置が不要となる。また、なお、燃料ガス 流路 21のガス拡散層当接部 21A及び酸化剤ガス流路 31のガス拡散層当接部 31A が MEA本体部 5の表裏において相互に同一方向に蛇行して構成される場合には、 第 5延伸部 7B5及び第 6延伸部 7B6と第 7延伸部 7B7及び第 8延伸部 7B8との重複 は更に増え、延伸部 7Bの設置数が合理化されることになる。
[0095] [変形例 4]
図 9は、第 5延伸部 7B5及び第 8延伸部 7B8の形成位置の変形例を示す図 1の M EAのアノードセパレータ側の平面図であり、図 10は、第 6延伸部 7B6及び第 7延伸 部 7B7の形成位置の変形例を示す図 1の MEAの力ソードセパレータ側の平面図で ある。図に示すように、隣接する屈曲部 21C、 31Cの間部が当接する位置のうち一部 にのみ第 5延伸部 7B5及び第 7延伸部 7B7が形成されて 、る。第 5延伸部 7B5及び 第 7延伸部 7B7は、流路溝 21, 31の本数、流路溝 21, 31の流路形状あるいは溝形 状、ガス拡散層 5Cのガス透過性及び流路溝 21, 31における燃料ガス及び酸化剤ガ スの流速、流路溝 21, 31の圧力損失、燃料ガス及び酸化剤ガスの露点により、全て の屈曲部 21C、 31Cの間に形成されなくとも、 PEFC 100の燃料ガス及び酸化剤ガス の利用効率の有意な低下は生じない。つまり、第 5延伸部 7B5及び第 7延伸部 7B7 は、 PEFC100の燃料ガス及び酸化剤ガスの流路条件応じて省略することができる。 これによつて、第 6延伸部 7B6及び第 8延伸部 7B8の形成位置も減らすことができ、 MEA1の構造をさらに簡素化することができる。
[0096] [変形例 5]
図 15は、変形例 5の MEAのアノードセパレータ側の構造を示す平面図である。図 に示すように、変形例 5では、マ-フォルド孔 12, 13, 14と MEA本体部 5との間にお いて、平行する 2本のガスケット 7によって仕切る二重構造の環状部 7Aから 1本のガ スケット 7によって仕切る一重構造の環状部 7Aに変形されている。これによつて、環 状部 7Aの構造を簡素化することができる。
[0097] また、延伸部 7Bは、電極層（ガス拡散層 5C)の側面の略全域に接するように形成さ れている。すなわち、延伸部 7Bは、環状の MEA本体部周縁間隙 40の一部を遮断 するようにして、環状部 7Aから MEA本体部 5の周縁部 5D上を通って電極層（ガス 拡散層 5C)の側面に接するように延伸している。力！]えて、延伸部 7Bの先端部が周縁 部 5D上に延びて、他の延伸部 7Aの先端部と結合して、周縁部 5Dの略全域を覆うよ うに形成されている。このような構造によって、電極層（ガス拡散層 5C)の側面からの ガスの流出が延伸部 7Bによってほぼ全て妨げられるので、燃料ガス流路 21及び酸 ィ匕剤ガス流路 31から MEA本体部周縁間隙への燃料ガス及び酸化剤ガスの漏出を 、より確実に遮断あるいは抑制することができる。
[0098] [変形例 6]
図 16は、変形例 6の MEAの第 4製造工程における、図 3及び図 4の VI— VI線断面 を概略的に示す図である。図に示すように、変形例 6では、ガスケット 7の延伸部 7B の先端に重なり部 7Dが形成されている。重なり部 7Dは、ガス拡散層 5Cの面上に薄 く延伸している。このような重なり部 7Dの構成によって、セル 10組立状態時において 重なり部 7Dがガス拡散層 5Cとセパレータ板 2, 3とに挟まれて押圧されることによつ て、延伸部 7Bとガス拡散層 5Cとの密着性をより向上させることができるので、より確 実に、燃料ガス流路 21及び酸化剤ガス流路 31外への燃料ガス及び酸化剤ガスの 漏出を遮断あるいは抑制することができる。
[0099] [実施例]
以下、実施例を挙げて本発明について更に詳しく説明する力 本発明はこれらの 実施例に何ら限定されな ヽ。
[0100] (実施例 1)
実施例として、 PEFC100の出力性能試験を行った。出力性能試験は燃料ガス及 び酸化剤ガスの供給条件ならびに PEFC100の出力条件を一定に保ち、セル 10当 たりの出力電圧 Vを計測した。これら条件は、供給される燃料ガスの湿度が露点 65 °C、供給される酸化剤ガスの湿度が露点 65°C、酸化剤ガス利用率が 40%、燃料ガ ス利用率が 75%、 PEFC100の温度が 65°C、電流密度 0. 08AZcm2であった。こ こで、 PEFC100の出力条件は部分負荷であり、燃料ガス及び酸化剤ガスの圧力損 失が低くなる条件とした。
[0101] (比較例 1)
また、比較例として、 PEFC100において、枠体 6に形成されるガスケットを延伸部 7 Bを有しな 、ガスケット、つまり環状部 7Aのみが形成されたガスケットに変更した PEF Cを用いて、 PEFC100と同一の条件で出力性能試験を行った。 [0102] 図 11は、実施例の PEFCと比較例の PEFCとの同一条件下での出力性能を対比 して示すグラフである。図に示すように、実施例 Pの出力電圧は比較例 Qの出力電圧 よりも高ぐかつ安定していた。
[0103] 以上、本発明の MEA1、その MEA1の製造方法、及びその MEA1を用いた PEF C100は、 PEFC100組立状態にお!、て MEA本体部周縁間隙 40における燃料ガス 及び酸化剤ガスの流れを遮断あるいは抑制することができ、ひ ヽては燃料ガス及び 酸化剤ガスの利用効率を高めることができ、かつ構造及びその製造方法が簡素であ つて大量生産に適して 、る。
産業上の利用可能性
[0104] 本発明は、高分子電解質形燃料電池組立状態において MEA本体部周縁間隙に おける燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを遮断ある 、は抑制することができ、ひ 、て は燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率を高めることができ、かつ構造及びその製造 方法が簡素であって大量生産に適している、 MEA、その MEAの製造方法、及びそ の MEAを用いた高分子電解質形燃料電池として有用である。

Claims

請求の範囲
[1] 高分子電解質膜及び該高分子電解質膜の周縁部より内側の部分の両面に形成さ れた一対の電極層を有する MEA本体部と、
前記高分子電解質膜の周縁部を前記一対の電極層に対し間隔を有して挟み、か っ該高分子電解質膜の外縁を囲むように形成された、板状の熱可塑性榭脂からなる 枠体と、
前記枠体の両面上に該枠体を挟むようにして形成されており、熱可塑性榭脂及び 熱可塑性エラストマ一力もなる群より選択される少なくとも 1種力 なる一対のガスケッ トと、
を備えており、
前記ガスケットは、前記枠体の内縁に沿って環状に形成された環状部と、該環状部 から延びて前記枠体の内縁部及び前記高分子電解質膜の前記周縁部の上を通つ て前記電極層の側面に接するように形成された延伸部とを有して ヽる、 MEAo
[2] 前記電極層に当接する表面と前記電極層の周囲に対向する表面との間にかけて 連絡用流路溝が形成されて!ヽるセパレータ板を有する、高分子電解質形燃料電池 に用いられ、
前記連絡用流路溝が当接する位置の両脇の前記環状部に前記延伸部が形成され ている、請求項 1に記載の MEA。
[3] 前記電極層に当接する表面に形成されている流路溝が前記電極層の縁部におい て複数の屈曲部を有して形成されて!ヽるセパレータ板を有する、高分子電解質形燃 料電池に用いられ、
隣接する前記屈曲部同士の間部が当接する位置の近傍の前記環状部に前記延 伸部が形成されて ヽる、請求項 1に記載の MEA。
[4] 隣接する前記屈曲部同士の間部が当接する位置の近傍の前記環状部の一部にの み前記延伸部が形成されている、請求項 3に記載の MEA。
[5] 前記枠体の組成と前記ガスケットの組成とには、共通の可塑成分が含まれている、 請求項 1に記載の MEA。
[6] 前記ガスケットの前記延伸部の先端部が、前記電極層の側面の略全域に接するよ うに形成されている、請求項 1に記載の MEA。
[7] 前記高分子電解質膜の 2つの主面のうちの少なくとも一方の主面の前記周縁部上 には、当該周縁部を保護する額縁状の保護膜が更に配置されており、
前記電極層は、ガス拡散層と、当該ガス拡散層及び前記高分子電解質膜の間に 配置される触媒層とを有する積層構造を有しており、
前記保護膜の内縁部が前記触媒層と前記ガス拡散層との間に填り込んで!/ヽる、請 求項 1に記載の MEA。
[8] 前記高分子電解質膜の 2つの主面のうちの少なくとも一方の主面の前記周縁部上 には、当該周縁部を保護する額縁状の保護膜が更に配置されており、
前記保護膜と前記電極層とが互いに重なり合わないように前記高分子電解質膜の 前記主面上に並置されて！ヽる、請求項 1に記載の MEA。
[9] 前記高分子電解質膜の 2つの主面のうちの少なくとも一方の主面の前記周縁部上 には、当該周縁部を保護する額縁状の保護膜が更に配置されており、
前記電極層は、ガス拡散層と、当該ガス拡散層及び前記高分子電解質膜の間に 配置される触媒層とを有する積層構造を有しており、
前記保護膜の内縁部が前記高分子電解質膜及び前記触媒層の間に填り込んでい る、請求項 1に記載の MEA。
[10] 前記ガスケットの環状部の頂面にはその延在方向に沿って延びるようにリブが形成 されており、該リブの少なくとも一部は、前記高分子電解質膜の周縁部よりも内周側 に形成されている、請求項 1に記載の MEA。
[11] 前記ガスケットの延伸部の先端が前記電極層の面上にまで薄く延伸している、請求 項 1に記載の MEA。
[12] 第 1金型と第 2金型との間隙に熱可塑性榭脂を流し込んで、枠内縁に平坦部が形成 されて!/ヽる枠状の成形部材を成形する工程と、
前記第 1金型に嵌合している前記成形部材の枠内に予め製作された MEA本体部 を平面状に配置し、かつ前記平坦部に該 MEA本体部の周縁部を配置する工程と、 前記 MEA本体部が配置された成形部材が嵌合している第 1金型に第 3金型を接 合して、第 1金型と第 3金型との間隙に前記熱可塑性榭脂を流し込んで、 MEA本体 部が接合された状態の枠体を成形する工程と、
前記 MEA本体部が接合された枠体を間に挟みながら第 4金型及び第 5金型を接 合して、第 4金型と第 5金型との間隙に熱可塑性榭脂あるいは熱可塑性エラストマ一 を流し込んで、枠体表面にガスケットを成形する工程と、を有する MEAの製造方法。 請求項 1に記載の MEAと該 MEAを挟むように配設されたアノードセパレータ及び 力ソードセパレータとを有するセルが 1以上積層されてなる、高分子電解質形燃料電 池。
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