KR20180002749A - 연료 전지용 전극 구조체, 금속 세퍼레이터, 상기 연료 전지용 전극 구조체와 금속 세퍼레이터를 사용한 연료 전지 셀 및 상기 연료 전지용 전극 구조체 제작 용 금형 - Google Patents

연료 전지용 전극 구조체, 금속 세퍼레이터, 상기 연료 전지용 전극 구조체와 금속 세퍼레이터를 사용한 연료 전지 셀 및 상기 연료 전지용 전극 구조체 제작 용 금형 Download PDF

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Abstract

연료 전지용 전극 구조체는 한 쌍의 전극 사이에 전해질막을 배치한 막 전극 접합체와, 해당 막 전극 접합체와 일체 형성되고, 상기 막 전극 접합체를 주위로부터 지지하는 프레임을 구비한다. 그리고, 상기 막 전극 접합체가 표면에 가스 확산층을 구비하고, 상기 막 전극 접합체의 외연을 시일하는 시일 부재가 상기 프레임 상에 설치된다. 상기 시일 부재가, 립부와 적어도 일부에 상기 막 전극 접합체에 연장되는 연신부를 갖고, 상기 연신부가 시일 부재 립부보다도 얇고, 또한 단부면이 상기 가스 확산층의 단부면에 맞닿는다.

Description

연료 전지용 전극 구조체, 금속 세퍼레이터, 상기 연료 전지용 전극 구조체와 금속 세퍼레이터를 사용한 연료 전지 셀 및 상기 연료 전지용 전극 구조체 제작 용 금형
본 발명은 연료 전지용 전극 구조체에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 막 전극 접합체 외연부의 시일 스페이스로의 가스의 유통을 방지한 연료 전지용 전극 구조체, 금속 세퍼레이터, 상기 연료 전지용 전극 구조체와 금속 세퍼레이터를 사용한 연료 전지 셀 및 상기 연료 전지용 전극 구조체 제작용 금형에 관한 것이다.
연료 전지 스택은 2개의 엔드 플레이트 사이에 단셀을 복수 적층하고, 체결 볼트나 케이싱에 의해 적층 방향으로 체결 하중을 부여하여 형성되고, 상기 단셀은 파형의 플레이트를 구비하는 한 쌍의 세퍼레이터이고, 막 전극 접합체와 프레임이 일체 형성된 연료 전지용 전극 구조체를 끼움 지지하여 이루어진다.
상기 막 전극 접합체는 전해질막과, 그 양면에 배치된 한 쌍의 전극을 포함하고, 해당 전극은 촉매층과 해당 촉매층의 외면에 형성된 가스 확산층으로 구성되고, 해당 가스 확산층으로서는, 예를 들어 발수 처리가 실시된 카본페이퍼 등이 사용된다.
상기 막 전극 접합체와 파형 플레이트 사이에는 반응면을 따라 가스 유로가 형성되고, 상기 가스 유로에 공급하는 연료 가스나 산화제 가스가 외부로 누설되거나, 연료 가스와 산화제 가스가 서로 혼합되거나 하는 것을 방지하기 위해, 상기 막 전극 접합체의 외연에는 시일 부재가 설치된다.
특허문헌 1에는 전극의 외주에 전해질막을 끼우고, 세퍼레이터의 외주부와 거의 동일한 형상으로 펀칭한 가스킷을 접합한 막 전극 구조체가 개시되어 있다. 그리고, 세퍼레이터의 전극에 접하는 면을, 그 주연부의 가스킷에 접하는 면보다도 높게 함으로써 박형의 전극막 구조체를 채용해도, 상기 가스킷을 충분히 압축할 수 있고, 연료 전지 밖으로의 가스 누설을 방지할 수 있다는 취지가 기재되어 있다.
또한, 특허문헌 2에는 세퍼레이터의 외주에 형성된 홈 부분에 액상 시일을 도포하고, 한 쌍의 세퍼레이터로 전극막 구조체를 끼움 지지함으로써 액상 시일을 찌부러뜨리고, 전극막 구조체의 가스 확산층의 단부면에 상기 액상 시일을 밀착시켜, 막 전극 구조체의 주위를 반응 가스가 빠져나가는 것을 방지하는 것이 개시되어 있다.
일본 특허 공개 2003-163015호 공보 일본 특허 공개 2001-319667호 공보
그러나, 특허문헌 1에 기재된 것에 있어서는, 반응 가스가 반응면을 지나지 않고 전극막 구조체의 주위를 빠져나가 버려 발전 효율이 저하되는 경우가 있다. 즉, 세퍼레이터와 전극이 접하는 면과, 세퍼레이터와 가스킷이 접하는 면에 단차를 갖는 것이기 때문에, 상기 가스킷의 형상을 상기 세퍼레이터의 단차나 전극막 구조체의 형상에 일치시킬 필요가 있다. 그러나, 금속제의 세퍼레이터를 사용하는 경우에는 시일 홈을 직각으로 가공하는 것이 곤란하고, 또한 고무를 펀칭한 가스킷은 치수 정밀도가 낮고, 막 전극 구조체와 가스킷 사이에 공극이 생기기 쉽다.
최근에는, 연료 전지의 반응 가스 유로를 가늘게 하여 성능 향상을 도모하는 것이 추세이고, 반응 가스 유로가 가는 연료 전지에 있어서는, 전극막 구조체와 가스킷 사이에 생기는 약간의 공극이라도, 해당 공극을 빠져나가는 반응 가스의 양은 매우 커져, 연비 성능이 저하된다.
도 1에 전극막 구조체와 시일 부재 사이의 거리와, 발전에 기여하지 않고 전극막 구조체의 주위를 빠져나가는 반응 가스의 유량의 관계의 일례를 나타낸다.
또한, 특허문헌 2에 기재된 것에 있어서는, 액상 시일을 세퍼레이터로 찌부러뜨리고, 경화시키는 것이기 때문에, 연료 전지에 내장하는 시일재의 자유 길이가 제한되어, 시일재가 충분히 압축되지 못하고, 연료 전지 밖으로의 가스 누설을 방지하는 것이 곤란하다.
본 발명은 이와 같은 종래 기술이 갖는 과제를 감안하여 이루어진 것이고, 그 목적으로 하는 바는, 반응 가스가 반응면을 흐르지 않고 막 전극 접합체의 주위를 흘러 발전 효율이 저하되는 것 및 연료 전지 밖으로의 가스 등의 누설을 동시에 방지할 수 있는 연료 전지용 전극 구조체, 금속 세퍼레이터, 상기 연료 전지용 전극 구조체와 금속 세퍼레이터를 사용한 연료 전지 셀 및 상기 연료 전지용 전극 구조체 제작용 금형을 제공하는 데 있다.
본 발명자는 상기 목적을 달성하기 위해 예의 검토를 거듭한 결과, 연료 전지용 전극 구조체의 시일 부재가, 막 전극 접합체에 연장되는 연신부와 해당 연신부보다도 두꺼운 립부를 갖고, 상기 연신부의 단부면을 막 전극 접합체의 가스 확산층의 단부면에 접촉시킴으로써, 상기 목적을 달성할 수 있음을 알아내어, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명의 연료 전지용 전극 구조체는, 한 쌍의 전극 사이에 전해질막을 배치한 막 전극 접합체와, 해당 막 전극 접합체와 일체 형성되고, 상기 막 전극 접합체를 주위로부터 지지하는 프레임을 구비하는 것이고,
상기 막 전극 접합체가 표면에 가스 확산층을 구비하고,
상기 프레임 상에 상기 막 전극 접합체의 외연을 시일하는 시일 부재가 설치되고,
상기 시일 부재가, 적어도 일부에 상기 막 전극 접합체에 연장되는 연신부를 갖고, 상기 연신부가 시일 부재의 립부보다도 얇고, 또한 단부면이 상기 가스 확산층의 단부면에 맞닿는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 금속 세퍼레이터는, 상기 연료 전지용 전극 구조체의 시일 부재의 연신부와 가스 확산층이 맞닿는 맞닿음부를 끼움 지지하는 평면부를 갖는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 연료 전지 셀은, 상기 연료 전지용 전극 구조체와, 해당 연료 전지용 전극을 양면측으로부터 끼움 지지하는 한 쌍의 금속 세퍼레이터를 구비하고, 상기 금속 세퍼레이터가, 상기 시일 부재의 연신부와 해당 연신부의 단부면과, 상기 가스 확산층이 맞닿는 맞닿음부를 압축하는 평면부를 갖는 것이고, 한 쌍의 상기 금속 세퍼레이터로 상기 연료 전지용 전극 구조체를 양면측으로부터 끼움 지지한 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형은, 막 전극 접합체와 일체 형성된 프레임에 상기 시일 부재를 부여하는 것이고, 상기 막 전극 접합체의 프레임에 맞닿는 부위와, 상기 가스 확산층에 맞닿는 부위를 구비하고, 상기 막 전극 접합체를 끼워 가스 확산층을 압축함으로써, 프레임 및 가스 확산층으로 밀봉되어 상기 시일 부재 형상의 캐비티를 형성하는 것을 특징으로 한다.
또한, 연료 전지용 전극 구조체의 제조 방법은, 상기 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형으로 상기 막 전극 접합체를 물어서 형성된 캐비티에 시일 부재를 사출하여 상기 막 전극 접합체와 일체 형성된 프레임에 상기 시일 부재를 부여하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 연료 전지용 전극 구조체에 의하면, 막 전극 접합체의 외연을 시일하는 시일 부재가 립부로부터 상기 막 전극 접합체에 연장되는 연신부를 갖고, 해당 연신부가 립부보다도 얇고, 또한 단부면이 상기 막 전극 접합체의 가스 확산층의 단부면에 맞닿는 것으로 했기 때문에, 막 전극 접합체의 주위를 흐르는 반응 가스의 유로를 폐색할 수 있다.
본 발명의 금속 세퍼레이터에 의하면, 상기 연료 전지용 전극 구조체의 시일 부재의 연신부와 가스 확산층의 맞닿음부를 압축하는 평면부를 갖는 것으로 했기 때문에, 막 전극 접합체의 주위를 흐르는 반응 가스의 유로를 폐색할 수 있다.
또한, 본 발명의 연료 전지 셀에 의하면, 상기 연료 전지용 전극 구조체의 시일 부재의 연신부와 가스 확산층의 맞닿음부를 압축하는 평면부를 갖는 금속 세퍼레이터로, 상기 연료 전지용 전극 구조체를 양면측으로부터 압축 끼움 지지하는것으로 했기 때문에, 막 전극 접합체의 주위를 흐르는 반응 가스의 유로가 폐색된다. 따라서, 가스 유로를 가는 리브 모양으로 해도 막 전극 접합체의 반응면 상을 반응 가스가 흘러, 연비를 향상시킬 수 있음과 함께, 연료 전지로부터의 가스 등의 누설을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명의 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형에 의하면, 막 전극 접합체를 물어서 가스 확산층을 압축하고, 프레임 및 가스 확산층으로 밀봉함으로써 상기 시일 부재 형상의 캐비티를 형성하는 것으로 했기 때문에, 시일 부재를 가스 확산층의 단부면에 확실하게 맞닿게 할 수 있다.
또한, 연료 전지용 전극 구조체의 제조 방법에 의하면, 막 전극 접합체를 물어서 캐비티를 형성하고, 시일 부재를 사출하는 것으로 했기 때문에, 시일 부재를 가스 확산층의 단부면에 확실하게 접촉시킴과 함께, 시일 부재가 반응부까지 유출되는 경우가 없다.
도 1은 전극막 구조체와 시일 부재 사이의 거리와, 발전에 기여하지 않고 바이패스하는 반응 가스의 유량의 관계의 일례를 도시하는 그래프이다.
도 2는 본 발명의 연료 전지용 전극 구조체의 일례를 도시하는 도면이다. 도 2의 (a)는 평면도, 도 2의 (b)는 X-X' 단면도이다.
도 3은 시일 부재를 부여하는 금형의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 4는 연료 전지 셀을 분해 상태로 도시하는 평면도이다.
도 5는 연료 전지 셀의 주요부 단면도이다.
<연료 전지용 전극 구조체>
본 발명의 연료 전지용 전극 구조체에 대하여 상세하게 설명한다.
본 발명의 연료 전지용 전극 구조체(100)의 일례를 도 2에 도시한다. 도 2의 (a)는 연료 전지용 전극 구조체의 평면도이고, 도 2의 (b)는 도 2의 (a)의 X-X' 단면도이다.
본 발명의 연료 전지용 전극 구조체(100)는 막 전극 접합체(2)와 해당 막 전극 접합체(2)를 주위로부터 지지하는 프레임(1)이 일체 형성되고, 해당 막 전극 접합체(2)의 외연의 프레임(1) 상에 시일 부재(3)가 설치된다.
상기 프레임(1)은, 예를 들어 폴리에스테르 수지 등의 필름으로 형성된다. 상기 막 전극 접합체(2)는, 소위 MEA(Membrane Electrode Assembly)이며, 도 2의 (b)에 도시한 바와 같이, 애노드측 전극층(22) 및 캐소드측 전극층(22)을 갖는 한 쌍의 전극 사이에, 고체 고분자를 포함하는 전해질막(21)을 배치한 것이다. 상기 전극층(22)은 촉매층(23)의 표면에 가스 확산층(24)이 설치된 것이다.
상기 가스 확산층(24)은 전해질막(21) 및 촉매층(23)보다도 크게 설정되고, 프레임(1) 상까지 연신된 연신부(241)를 갖는 것이 바람직하다. 연신부(241)를 가짐으로써 후술하는 바와 같이, 시일 부재에 의해 반응면이 감소하는 것이 방지된다.
상기 막 전극 접합체(2)의 외연에 설치되는 시일 부재(3)는 상기 프레임 상에 설치되는 것이고, 립부(31)와 해당 립부(31)로부터 상기 막 전극 접합체(2)에 연장되는 평탄한 연신부(32)를 구비한다.
상기 연신부(32)는 립부(31)보다도 얇은 것이고, 연신부(32)의 단부면(321)이 상기 가스 확산층의 단부면(242)에 상기 프레임(1) 상에서 맞닿아 있다.
따라서, 막 전극 접합체(2)의 외연과 시일 부재(3) 사이의 반응 가스의 유로가 폐색되어, 막 전극 접합체(2)의 주위를 반응 가스가 빠져나가는 경우가 없다.
또한, 시일 부재(3)는 일부에 연신부(32)를 가지면 반응 가스의 빠져나감을 방지할 수 있고, 반드시 전체에 연신부(32)를 가질 필요는 없다.
또한, 상기 시일 부재(3)는 립부(31)가 상기 연신부(32)보다도 두껍고, 충분한 자유 길이를 갖는 것이기 때문에, 시일성이 향상되어 연료 전지 밖으로의 가스 누설을 방지할 수 있다. 즉, 상기 시일 부재(3)에 의해 막 전극 접합체의 주위의 가스 유로의 폐색과 연료 전지 밖으로의 가스 누설이 방지된다.
또한, 도 2의 (b)에 도시하는 좌측의 시일 부재는 연료 전지로부터의 가스의 누설을 더 완전하게 방지하기 위해 예비적으로 설치되는 것이다.
상기 시일 부재(3)로서는, 예를 들어 에틸렌-프로필렌-디엔 고무(EPDM), 니트릴 고무(NBR), 불소 고무, 실리콘 고무, 플루오로실리콘 고무, 부틸 고무, 천연 고무, 스티렌 고무, 클로로프렌 고무, 또는 아크릴 고무 등의 고무재를 사용할 수 있다.
<연료 전지용 전극 구조체의 제작>
상기 연료 전지용 전극 구조체는 막 전극 접합체(2)와 일체 형성된 프레임(1)에, 시일 부재(3)를 부여함으로써 제작할 수 있고, 상기 시일 부재(3)의 부여는 사출 성형에 의한 것이 바람직하다.
도 3에 사출 성형에 사용하는 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형의 일례의 단면도를 도시한다. 금형(4)은 상기 막 전극 접합체와 일체 형성된 프레임에, 상기 시일 부재를 부여하는 것이고, 2개 이상으로 분할 가능하게 형성된다.
상기 금형(4)은 상기 막 전극 접합체의 프레임에 맞닿는 부위와, 상기 가스 확산층에 맞닿는 부위를 구비한다. 상기 막 전극 접합체의 단부를 막 전극 접합체의 면과 직교하는 방향으로부터 물어서 막 전극 접합체의 단부를 압축함으로써, 도 3에 도시한 바와 같이, 금형(4)과 프레임(1)이 맞닿고, 프레임 및 막 전극 접합체로 밀봉되고, 단면이 L자형으로 된 상기 시일 부재 형상의 캐비티(41)가 형성된다.
그리고, 상기 캐비티(41)에 시일 부재가 되는 상기 고무재를 사출하여 성형함으로써 시일 부재가 부여되고, 시일 부재의 연신부의 단부면과 가스 확산층의 단부면이 맞닿은 연료 전지용 전극 구조체가 제작된다.
상기 가스 확산층에 맞닿는 부위가, 막 전극 접합체(2)의 가스 확산층이 상기 프레임 상까지 연신된 연신부(241)를 무는 것이 바람직하다. 상기 연신부(241)는 막 전극 접합체(2)의 반응부, 즉, 전해질막(21) 및 전극층(22)을 갖지 않는 개소이기 때문에, 시일 부재가 가스 확산층에 스며들어도 반응 영역이 감소되는 경우가 없고, 또한 발전 성능에 영향을 끼치는 경우가 없다.
금형(4)으로 막 전극 접합체(2)를 무는 압축 응력은 가스 확산층의 두께 등에 따라 다르지만, 0.3Mpa 내지 5.0Mpa인 것이 바람직하다. 상기 범위이면 가스 확산층이 충분히 압축되기 때문에, 사출 압력이 가해져도, 가스 확산층의 단부면에서 시일 부재가 멈추고, 막 전극 접합체(2)의 반응부에 시일 부재가 스며드는 것이 방지되어, 반응 영역이 감소되는 것을 방지할 수 있다.
<연료 전지 셀>
본 발명의 연료 전지 셀(C)은, 도 4에 도시한 바와 같이, 상기 연료 전지용 전극 구조체(100)와, 해당 연료 전지용 전극 구조체를 양면측으로부터 끼움 지지하는 한 쌍의 금속 세퍼레이터(5A, 5B)를 구비한다.
상기 한 쌍의 금속 세퍼레이터(5A, 5B)는, 예를 들어 프레스 가공에 의해 형성된 스테인리스 등의 금속판이고, 표리 반전 형상의 파형 플레이트를 구비한다. 따라서, 연료 전지 셀 내면측의 볼록부 및 오목부의 부분이, 반대로 오목부 및 볼록부로 되어 있다.
상기 한 쌍의 금속 세퍼레이터(5A, 5B)는, 도 5에 도시한 바와 같이 반응부의 막 전극 접합체(2)측이 되는 연료 전지 셀 내면측에서는, 볼록부에 의해 막 전극 접합체(2)에 맞닿아 오목부에 의해 가스 유로(G)를 형성하고, 연료 전지 셀 외면측에는 냉각 매체 유로를 형성한다.
그리고, 상기 막 전극 접합체(2)의 외연에는 오목부에 의해 상기 연료 전지용 전극 구조체의 시일 부재(3)가 배치되는 시일 홈(S)이 형성되고, 상기 가스 유로(G)와 시일 홈(S) 사이의 볼록부가 평면부(F)를 형성한다.
해당 평면부(F)가, 상기 시일 부재의 연신부와 상기 가스 확산층의 맞닿음부를 양측으로부터 물어서, 상기 가스 확산층을 압축하여, 상기 연신부와 상기 가스 확산층의 높이를 동일하게 한다.
본 발명에 있어서는, 상기 시일 부재의 연신부와 상기 가스 확산층이 맞닿아 있고, 해당 맞닿음부가 프레임과 금속 세퍼레이터 사이에 끼워져 있기 때문에, 반응 가스가 전극막 구조체의 주위를 빠져나가는 경우가 없어, 화학양론적비-전압 특성(SR 특성) 연비 성능을 향상시킬 수 있다.
1 : 프레임
2 : 막 전극 접합체
21 : 전해질막
22 : 전극층
23 : 촉매층
24 : 가스 확산층
241 : 연신부
242 : 단부면
3 : 시일 부재
31 : 립부
32 : 연신부
321 : 단부면
4 : 금형
41 : 캐비티
5A, 5B : 금속 세퍼레이터
C : 연료 전지 셀
G : 가스 유로
S : 시일 홈
F : 평면부
100 : 연료 전지용 전극 구조체

Claims (7)

  1. 한 쌍의 전극 사이에 전해질막을 배치한 막 전극 접합체와, 해당 막 전극 접합체와 일체 형성되고, 상기 막 전극 접합체를 주위로부터 지지하는 프레임을 구비하는 연료 전지용 전극 구조체이며,
    상기 막 전극 접합체가 표면에 가스 확산층을 구비하고,
    상기 프레임 상에 상기 막 전극 접합체의 외연을 시일하는 시일 부재를 갖고,
    상기 시일 부재가, 립부와 상기 막 전극 접합체에 연장되는 연신부를 갖고,
    상기 연신부가 립부보다도 얇은 것이고, 적어도 일부가 상기 가스 확산층의 단부면에 맞닿는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극 구조체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 가스 확산층이 상기 프레임 상까지 연신되어 설치된 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극 구조체.
  3. 연료 전지용 전극 구조체를 끼움 지지하는 금속 세퍼레이터이며,
    상기 연료 전지용 전극 구조체가, 제1항 또는 제2항에 기재된 연료 전지용 전극 구조체이고,
    상기 시일 부재의 연신부와 상기 가스 확산층이 맞닿는 맞닿음부를 끼움 지지하는 평면부를 구비하는 것을 특징으로 하는 금속 세퍼레이터.
  4. 연료 전지용 전극 구조체와, 해당 연료 전지용 전극을 양면측으로부터 끼움 지지하는 한 쌍의 금속 세퍼레이터를 구비하는 연료 전지 셀이며,
    상기 연료 전지용 전극 구조체가, 제1항 또는 제2항에 기재된 연료 전지용 전극 구조체이고,
    상기 금속 세퍼레이터가 상기 연신부와 상기 가스 확산층의 맞닿음부를 끼움 지지하는 평면부를 구비하는 것이고,
    상기 금속 세퍼레이터의 평면부에서 상기 맞닿음부를 양면측으로부터 끼움 지지한 것을 특징으로 하는 연료 전지 셀.
  5. 제1항 또는 제2항에 기재된 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형이며,
    상기 막 전극 접합체와 일체 형성된 프레임에 상기 시일 부재를 부여하는 것이고,
    상기 막 전극 접합체의 프레임에 맞닿는 부위와, 상기 가스 확산층에 맞닿는 부위를 구비하고,
    상기 막 전극 접합체를 물어서 가스 확산층을 압축함으로써, 프레임 및 가스 확산층으로 밀봉되어 상기 시일 부재 형상의 캐비티를 형성하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형.
  6. 제4항에 있어서, 상기 막 전극 접합체를 무는 압축 응력이 0.3Mpa 내지 5.0Mpa인 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형.
  7. 제1항 또는 제2항에 기재된 연료 전지용 전극 구조체의 제조 방법이며,
    제5항 또는 제6항에 기재된 연료 전지용 전극 구조체 성형용 금형으로 상기 막 전극 접합체를 물어서, 형성된 캐비티에 시일 부재를 사출하여 상기 막 전극 접합체와 일체 형성된 프레임에 상기 시일 부재를 부여하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극 구조체의 제조 방법.
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