JP2006190626A

JP2006190626A - セパレータ

Info

Publication number: JP2006190626A
Application number: JP2005003026A
Authority: JP
Inventors: Shogo Kimoto; 省吾木元; Toshiaki Kasazaki; 敏明笠崎; Tomohiro Nishio; 智博西尾
Original assignee: Nitta Corp
Current assignee: Nitta Corp
Priority date: 2005-01-07
Filing date: 2005-01-07
Publication date: 2006-07-20

Abstract

【課題】燃料電池の部材点数を削減し、製造工程を短縮するとともに、シール性に優れ、電解質層への損傷が少ないセパレータを提供する。
【解決手段】頂部１９の頂点部分に所定の幅で面取りを施し、頂部１９の断面形状は、高分子膜２０の接触面に平行な直線部分を設ける。または、頂部１９の頂点部分に、突部よりも小さい微小の突起を設ける。頂部１９の形状をこのような形状とすることで、高分子膜２０とシール部１４との接触状態が変化し、シール特性を変化させる。
【選択図】図３

Description

本発明は、スタック型の固体高分子型燃料電池に備えられるセパレータに関する。

従来から、限りあるエネルギ資源の有効利用や、地球温暖化防止のための省エネルギの必要性は広く認識されている。今日では、火力発電によって、熱エネルギを電力エネルギに変換する形でエネルギ需要が賄われている。

しかしながら、火力発電に必要な石炭および石油は埋蔵量が有限な資源であり、これらに代わる新たなエネルギ資源が必要となっている。そこで注目されているのが水素を燃料にして化学発電する燃料電池である。

燃料電池は、２つの電極と電極間に挟まれた電解質とを有している。陰極では、供給された水素がイオン化して水素イオンとなり電解質中を陽極に向かって移動する。陽極では、供給された酸素と電解質中を移動してきた水素イオンとが反応して水を発生する。水素がイオン化したときに発生した電子が、陰極から配線を通って陽極へと移動することで電流が流れ、電気が発生する。

燃料電池は、主に電解質の違いから４種類に分類される。イオン導電性セラミックスを電解質に用いた固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）、水素イオン導電性高分子膜を電解質に用いた固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）、高濃度リン酸を電解質に用いたリン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ）、アルカリ金属炭酸塩を電解質に用いた熔融炭酸型燃料電池（ＭＣＦＣ）の４種類である。この中でも特に作動温度が８０℃と低い固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）の開発が進んでいる。

固体高分子型燃料電池の構造は、表面に触媒電極を設けた電解質層と、電解質層を両側から挟み、水素および酸素を供給するための溝を設けたセパレータと、電極発生した電気を回収する集電板などを含んで構成される。

セパレータは、燃料電池を構成する部品の約８０％もの体積および重量を占めるため、燃料電池のコンパクト化には欠かせない部品である。

セパレータの要求特性としては、導電性が高く、かつ燃料ガスおよび酸化剤ガスに対して気密性が高く、さらに水素および酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性を持つ必要がある。

これらの要求を満たすために以下のようなセパレータ材料が使用されている。
最もよく使用されているものとして緻密性カーボンがある。緻密性カーボンは導電性、耐食性に優れ、機械的強度も高い。また加工性がよく軽量である。しかし、振動や衝撃に弱く、切削加工が必要なため、加工費が高くなる。また気体の不浸透化処理を施す必要がある。

また、合成樹脂も使用され、フェノール樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が使用される。合成樹脂は、低コストであることが主な特徴であるが、寸法安定性が悪く、導電性にも劣る。

導電性、加工性、密閉性などの観点から、金属が使用されることが多くなっている。金属としては、主にチタン、ステンレスが使用される。しかし、金属は腐食し易く、電解質膜に金属イオンが取り込まれてイオン導電性が低下してしまうため、セパレータ表面に金めっきを施す必要がある。

また、ゴムも使用され、エチレン−プロピレン−ジエンゴムなどが使用される。ゴムは、ガス透過性が低く、シール性が高い。

セパレータの大量生産技術としては、主に金型を使用し、熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂とカーボンとを混合して圧縮成型する技術、射出成形によって作製する技術などがある。また、腐食性を高めた金属のプレス成形も生産性、コストの面で有望な技術である。

特許文献１には、固体高分子電解質型燃料電池が開示されている。この固体高分子電解質型燃料電池では、セパレータとしてステンレス鋼、チタン合金など大気によって容易に不動態膜が形成される金属薄板を用いており、プレス加工によって所定の形状に加工している。

特許文献２には、燃料電池用セパレータが開示されている。この燃料電池用セパレータは、周囲の縁部にリブを形成し、シール部材で挟持されたときの剛性を高めて反りを抑制している。

また、特許文献３には、燃料電池用セパレータが開示されている。この燃料電池用セパレータは、金属基板の少なくとも片面に、樹脂と導電性充填剤を混合した体積抵抗率が１．０Ω・ｃｍ以下の第１の樹脂層と、体積抵抗率が第１の樹脂層よりも小さい第２の樹脂層とを設け、集電性能と成型性、強度および耐食性を向上している。

特開平８−１８０８８３号公報特開２００２−１７５８１８号公報特開２００３−２９７３８３号公報

今後のセパレータには、薄型軽量化が要求され、その実現のために金属基板の薄型軽量化、ガス流路の微細化が必要となるが、特許文献１記載のセパレータのようにプレス加工によってガス流路を形成しようとすると、反りおよび歪みが大きく寸法精度が悪くなり、スタックの正しい構築が出来ず、歩留まりが低下する。また、反りおよび歪みによりシール性能も低下することになり、外周部をＯリングなどのシール材を用いて密閉したり、外周部にガスケットを設けている。

このように、従来の燃料電池では、外周部のセパレータとセルとの間に、シール材を形成する必要がある。また製造工程としては、セパレータを加工形成した後、シール材をセパレータの外周部に貼り付ける工程またはセパレータを芯にして金型内にてシール材を成型する工程が必要である。

出力密度を高め発電効率を向上させるには、電解質層を薄くし、水素イオンを多く通過させることが有効であるが、電解質層の強度が弱くなり、セパレータとの接触によって破れやすくなる。

本発明の目的は、燃料電池の部材点数を削減し、製造工程を短縮するとともに、シール性に優れ、電解質層への損傷が少ないセパレータを提供することである。

本発明は、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、前記頂部には、電解質層表面に略平行な部分を設けたことを特徴とするセパレータである。

また本発明は、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、前記頂部には、シール突部よりも小さい微小突起を設けたことを特徴とするセパレータである。

また本発明は、金属板で構成され、この金属板表面にゴムまたは合成樹脂の被覆層を設けたことを特徴とする。

また本発明は、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を２以上有し、各シール突部の頂部には、電解質層表面に略平行な部分かまたはシール突部よりも小さい微小突起を設けたことを特徴とするセパレータである。

本発明によれば、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータである。

シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、前記頂部には、電解質層表面に略平行な部分が設けられる。

また本発明によれば、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータである。

シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、前記頂部には、シール突部よりも小さい微小突起が設けられる。

このようなシール突部を設けることで、ガスケットなどのシール部材を使用しなくてもシール性能を実現することができるので、燃料電池の部材点数を削減し、製造工程を短縮することができる。

さらに、プレス加工のみで、他の加工処理を施さないシール突部における電解質層との接触面圧と、電解質層表面に略平行な部分を設けた場合、微小突起を設けた場合における接触面圧とは異なっており、頂部形状を変形させることで、必要なシール特性を有するセパレータを作製することができる。

また本発明によれば、セパレータは金属板で構成され、この金属板表面にゴムまたは合成樹脂の被覆層を設けることで、シール特性をさらに向上させることができる。

シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を２以上有しており、各シール突部の頂部には、電解質層表面に略平行な部分かまたはシール突部よりも小さい微小突起が設けられる。

これにより、たとえば、より分離部に近い内側の突部の頂部形状と、外側の突部の頂部形状とが異なる形状となるように組み合わせることで、電解質層を損傷させることなく、シール特性を向上させるなど所望の特性を満たすセパレータを作製することができる。

図１は、固体高分子型燃料電池（Polymer Electrolyte Fuel Cell、略称ＰＥＦＣ）１００を展開した状態で模式的に示した斜視図である。ＰＥＦＣ１００は、セパレータ１、燃料電池セル２、集電板３、絶縁シート４、エンドフランジ５、電極配線１２を有する。ＰＥＦＣ１００は、高電圧、高出力を得るために、複数の燃料電池セル２を直列に接続した、いわゆるスタック状態で構成される。このスタック状態を構成するためには、燃料電池セル２間にセパレータを配置し、各燃料電池セル２に対して水素および酸素の供給と、発生した電気の回収とを行う。したがって、図１に示すように、燃料電池セル２とセパレータ１とが交互に配置される。この配置の最外層にはセパレータ１が配置され、セパレータ１のさらに外側には集電板３が設けられる。集電板３は、各セパレータ１で回収された電気を集めて取り出すために設けられ、電極配線１２が接続されている。絶縁シート４は、集電板３とエンドフランジ５との間に設けられ、集電板３からエンドフランジ５に電流が漏れるのを防止している。エンドフランジ５は、複数の燃料電池セル２をスタック状態に保持するためのケースである。

エンドフランジ５には、水素ガス供給口６、冷却水供給口７、酸素ガス供給口８、水素ガス排出口９、冷却水排出口１０および酸素ガス排出口１１が形成されている。各供給口から供給されたガスおよび水の流体は、燃料電池セル２の積層方向に貫通する各往路を通り最外層のセパレータ１で折り返し、各復路を通って各排出口から排出される。

往路および復路は、各セパレータ１で分岐しており、往路を流れる各流体は、セパレータ１によって形成された、燃料電池セル２の面方向に平行な流路を通って復路に流れ込む。水素ガスおよび酸素ガスは、燃料電池セル２で消費されるので、未反応ガスが復路を通って排出されることとなる。排出された未反応ガスは回収され、再度供給口から供給される。酸素ガス流路付近では酸素と水素との反応によって水が生成するので、排出された酸素ガスは水を含んでいる。排出された酸素ガスを再度供給するには水を除去する必要がある。

燃料ガスである水素ガスおよび酸化剤ガスである酸素ガスは、それぞれ水素および酸素のみからなるガスである必要はなく、水素、酸素以外にも、接触する流路を劣化、変性させないガスであれば含んでいてもよい。たとえば、酸素ガスとして窒素を含む空気を用いてもよい。また、水素源としては水素ガスに限らずメタンガス、エチレンガス、天然ガスなどでもよく、エタノールなどでもよい。

図２は、セパレータ１を含む単位電池１０１の水平断面図である。単位電池１０１とは、１つの燃料電池セル２と、この両側に配置された２つのセパレータ１とからなり、水素および酸素を供給することで電力を発生させることができる最小の構成である。

電解質組立体である燃料電池セル２は、電解質媒体である高分子膜２０と、高分子膜２０の厚み方向表面に形成した触媒電極２１とからなり、ＭＥＡ（Membrane Electrode
Assembly）とも呼ばれる。

高分子膜２０は、水素イオン（プロトン）を透過するプロトン導電性電解質膜であり、パーフルオロスルホン酸樹脂膜（たとえば、デュポン社製、商品名ナフィオン）がよく用いられる。

触媒電極２１は、高分子膜２０の厚み方向表面に、プラチナ、ルテニウムなどの触媒金属を含むカーボン層として積層される。触媒電極２１に水素ガス、酸素ガスが供給されると、触媒電極２１と高分子膜２０との界面で電気化学反応が生じて直流電力が発生する。

高分子膜２０は、厚みが約０．１ｍｍであり、触媒電極２１は含有する触媒金属などによっても変わるが、数μｍの厚みで形成される。

セパレータ１は、水素ガスおよび酸素ガスの流路を分離する分離部１３と、外周部に設けられ、水素ガスおよび酸素ガスの漏出を防ぐシール部１４とを有している。本実施形態では、触媒電極２１は、高分子膜２０の全面に形成されているのではなく、外周の幅１〜２０ｍｍ、好ましくは５〜１０ｍｍにわたって高分子膜２０が表面に露出している。セパレータ１の分離部１３は、触媒電極２１が形成されている領域に対向する領域に形成され、シール部１４は、高分子膜２０が露出している領域に対向する領域に形成される。

セパレータ１の主な材質として、平板状の金属薄板を用いる。たとえば、鉄、アルミニウム、チタンなどの金属薄板、特にステンレス（たとえばＳＵＳ３０４など）鋼板、ＳＰＣＣ（一般用冷間圧延鋼板）、耐食性鋼板が好ましい。ステンレス鋼板については、表面処理されたものを使用することができる。たとえば、表面を酸洗処理、電解エッチング処理したもの、導電性介在物を含むもの、ＢＡ皮膜を形成したもの、イオンプレーティング加工により導電性化合物をコーティングしたものなどが使用できる。また、結晶組織を超微細化した高耐食性ステンレス鋼板なども使用できる。

上記のような金属薄板を塑性変形加工、たとえばプレス加工することによって、分離部１３とシール部１４とを一体形成することができる。なお、耐熱性を向上させるために、プレス加工後に、ＢＨ（Baked Hardening）処理を施したものが好ましい。

分離部１３には、触媒電極２１の形成面に平行で、互いに平行な複数の流路溝が形成されている。この流路溝は、ガスの流れ方向に垂直な断面が凹形状となっている。流路溝は、分離壁１５と電極接触壁１６とからなり、分離壁１５、電極接触壁１６および触媒電極２１で囲まれた空間が水素ガス流路１７および酸素ガス流路１８となる。分離壁１５は、水素ガスと酸素ガスが混合しないように水素ガス流路１７と酸素ガス流路１８とを隔てる。電極接触壁１６は、触媒電極２１に接触し、高分子膜２０と触媒電極２１との界面で発生した直流電力を直流電流として取り出し、分離壁１５、他の電極接触壁１６などを通って集電板に収集される。

互いに隣接する流路溝は、開放面が逆向きとなるように形成されており、これに応じて、水素ガス流路１７および酸素ガス流路１８を互いに隣接するように設定する。すなわち、同一の触媒電極２１には同一のガスが接触するようにガス流路を設定する。さらに、１つの単位電池１０１を構成する２つのセパレータ１は、図２に示すように、流路溝の開放部が、燃料電池セル２を挟んで対向するように配置される。すなわち、２つのセパレータ１は、燃料電池セル２の中心を対称面として面対称の関係となるように配置される。ただし、ガス流路の設定は、面対称の関係ではなく、燃料電池セル２を挟んで対向する流路溝が、異なるガスのガス流路を形成するように設定する。たとえば、図２に示すように、燃料電池セル２を挟んで対向するガス流路は、一方が水素ガス流路１７であり、もう一方が酸素ガス流路１８である。

以上のようにセパレータ１を配置し、ガス流路を設定することで、電力を発生させることができる。

なお、流路溝と触媒電極２１とによって形成された流路には、水素ガスおよび酸素ガスに限らず、冷却水を流してもよい。冷却水を流す場合は、燃料電池セル２を挟んで対向する流路溝のいずれにも流すことが好ましい。

シール部１４には、触媒電極２１の形成面に平行に延びるシール突部が形成される。このシール突部は、ガスの流れ方向に垂直な断面が逆Ｕ字形状または逆Ｖ字形状となっている。シール突部の頂部１９は、ばね力によって、露出した高分子膜２０に圧接される。この圧接位置でシールされ、水素ガスおよび酸素ガスの漏出を防ぐことができる。また、シール突部を逆Ｕ字形状または逆Ｖ字形状とすることで、頂部１９の膜接触面積を小さくし、Ｏリングと同様の高圧シールを実現している。

シール突部の頂部１９を、ばね力によって高分子膜２０に圧接するには、高分子膜２０と接触しない状態、すなわちＰＥＦＣ１を組み立てる前の状態のセパレータ１において、シール突部の頂部１９の位置が、ＰＥＦＣ１が組み立てられ、高分子膜２０と接触する位置よりさらに高分子膜２０側となるように予めシール部１４を形成する。具体的には、図３（ａ）に示すように、ＰＥＦＣ１が組み立てられた状態では、シール突部の頂部１９の位置は、触媒電極２１との仮想接触面Ａを基準とすると、触媒電極２１との接触面と頂部１９との距離が触媒電極２１の厚みｔ１となるような位置になる。したがって、ＰＥＦＣ１が組み立てられる以前の状態では、図３（ｂ）に示すように、シール突部の頂部１９の位置は、触媒電極２１との接触面との距離がｔ１より大きなｔ２となるように形成すればよい。分離部１３とシール突部との接続部分がばねとして働くので、組み立て時に頂部１９が高分子膜に圧接する際の圧力は、このばね力と接触面積によって決まる。ばね力は、フックの法則に従い、ばね定数（弾性定数）に変位量を掛けたものとなる。セパレータ１においては、ばね定数は、セパレータ１の材質およびシール部１４の形状とで決まる。変位量は、Δｔ＝ｔ２−ｔ１である。したがって、材質と形状とを予め決定し、ばね定数を決定した状態で、プレス加工時にｔ２を変えることで、シール圧力を容易に調整することができる。最適なシール圧力を実現するために、材質および形状を変更してもよいことは言うまでもない。

このように、ガスケットなどのシール部材を使用しなくてもシール性能を実現することができるので、燃料電池の部材点数を削減し、製造工程を短縮することができる。

前述のように、燃料電池セル２を挟む２つのセパレータ１は、面対称の関係となるように配置されるので、頂部１９による圧接位置も、燃料電池セル２の中心を対称面として面対称の関係となる。頂部１９の圧接位置が対向する位置となることで、シール性が向上する。なお、前述のＢＨ処理によって、シール部１４の応力緩和を小さくし、シール性を保持することが可能である。

シール部１４のシール突部の頂部１９の形状によってもシール特性が変化する。プレス加工などによって折れ曲げられた後、特に処理を行わない場合、頂部１９の断面形状は半径Ｒの円弧状となる。このような頂部１９の形状を以下ではＲ形状と呼ぶ。

頂部１９の頂点部分に所定の幅で面取りを施した場合、頂部１９の断面形状は、高分子膜２０の接触面に平行な直線部分を有する。このような頂部１９の形状を以下では、面取り形状と呼ぶ。

頂部１９の頂点部分に、微小の突起を設けた場合、頂部１９の断面形状は、円弧の一部に半径が異なる他の円弧を有することになる。このような頂部１９の形状を以下では微小突起形状と呼ぶ。

頂部１９の形状をこれら３つの形状とすることで、高分子膜２０とシール部１４との接触状態が変化し、接触面圧が変化する。接触面圧が変化することでシール特性が変化する。

頂部１９の形状の違いによる接触面圧の違いを比較するために、以下のように、有限要素法に基づくシミュレーションを行った。

図４は、シミュレーションを行う際のセパレータのモデルを示す図である。
この有限要素モデルでは、セパレータ１の全長を３０ｍｍとし、シール突部の幅を１．０ｍｍ、突部の高さを１．０ｍｍに設定する。また材質をＳＵＳ（厚み＝０．１ｍｍ、縦弾性係数＝２０００００Ｎ／ｍｍ^２、ポアソン比＝０．３）とし、奥行き方向の歪みを０として扱う２次元平面ひずみ要素を用いてシミュレーションを行う。

また、セパレータ１の全面をゴムまたは合成樹脂からなる被覆層で覆うこともシール特性の向上には有効である。有限要素モデルとしては、材質を含フッ素樹脂とする被覆層（厚み＝０．００２ｍｍ、縦弾性係数＝１０Ｎ／ｍｍ^２、ポアソン比＝０．４）をＳＵＳの上下に設ける。

被覆層を構成するゴムとしては、たとえば、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、ブチルゴムおよびエチレン−プロピレンゴムなどの汎用ゴム、耐ガス透過性および耐熱性を有するエピクロロヒドリンゴムなどの特殊ゴムなどを使用することができる。特には、アリル系付加重合型ポリイソブチレンが好ましい。

また、合成樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、含フッ素樹脂などを使用することができる。特には、耐腐食性に優れた含フッ素樹脂が好ましく、たとえば、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、ＥＰＥ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＥＴＦＥ（テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体）、ＰＣＴＦＥ（ポリクロロトリフルオロエチレン）、ＥＣＴＦＥ（クロロトリフルオロエチレン−エチレン共重合体）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＶＦ（ポリビニルフルオライド）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−フッ化ビニリデン共重合体）、ＶＤＦ−ＨＦＰ（フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、ＴＦＥ−Ｐ（フッ化ビニリデン−プロピレン共重合体）などが好ましい。

さらに、被覆層に導電性が必要な場合は、ゴムまたは合成樹脂にカーボンフィラーを添加したものを用いてもよい。

シール部には、上に凸の突部と下に凸の突部とを設け、外周側にある下に凸の突部の頂部１９に接触するように、高分子膜２０（厚み＝０．１ｍｍ、縦弾性係数＝２９４Ｎ／ｍｍ^２、ポアソン比＝０．４）を設定し、セパレータがＹ軸方向に−０．０１ｍｍ押し込まれたときの下に凸の突部と高分子膜との接触面圧を算出する。

なお、セパレータの形状および力学的対称面を定義したモデルを作成してシミュレーションを行う。

図５は、Ｙ軸方向押し込み時のセパレータの変形状態を示す模式図である。図では、変形状態をわかり易くするために、変形量を１０倍としている。細実線は、変形前の状態を示し、太実線は変形後の状態を示す。セパレータ全体が、Ｙ軸マイナス方向に押し込まれた場合、上に凸の突部はＸ軸マイナス方向に変形し、下に凸の突部はＸ軸プラス方向に変形する。

図６は、有限要素モデルのシール突部の寸法パラメータを示す図である。
Ｒ形状、面取り形状、微小突起形状のいずれの形状も図５に示す寸法パラメータを共通して利用する。

面取り形状の場合、Ｐ（Ｘ，Ｙ）を中心とし、半径をＲとする円弧の中心角θを設定することで、面取りの長さCHAMFER_LENGTHを２Ｒ・ｓｉｎ（θ／２）で表すことができる。

微小突起形状の場合、Ｐを中心とする突起部半径BOSS_RADIUSと、突起高さBOSS_HEIGHTとにより微小突起部の寸法を表すことができる。なお、BOSS_RADIUS＜Rであり、BOSS_RADIUS＝Rのとき、Ｒ形状となる。また、BOSS_HEIGHT＜CHAMFER_LENGTH/2であり、BOSS_HEIGHT＝０のとき、面取り形状と同じになる。

シミュレーションでは、このような寸法パラメータを様々に変化させたときの接触面圧の変化について算出する。

Ｒ形状の場合は、半径Ｒを０．０５ｍｍ〜０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTHを１．０ｍｍ〜２．０ｍｍに変化させる。

面取り形状の場合は、突部幅SEAL_WIDTHを１．０ｍｍとし、半径Ｒを０．１０ｍｍ〜０．４０ｍｍ、面取り長さCHAMFER_LENGTHを０．０１ｍｍ〜０．０３ｍｍに変化させる。

微小突起形状の場合は、突部幅SEAL_WIDTHを１．０ｍｍ、半径Ｒを０．４０ｍｍとし、突起部半径BOSS_RADIUSを０．１０ｍｍ〜０，３０ｍｍに変化させる。

図７は、半径Ｒと突部幅SEAL_WIDTHとを変化させたときの突部全体の形状を示す図である。図７（ａ）は、Ｒ＝０．４０ｍｍ、SEAL_WIDTH＝２．０ｍｍの場合を示し、図７（ｂ）は、Ｒ＝０．４０ｍｍ、SEAL_WIDTH＝１．５ｍｍの場合を示し、図７（ｃ）は、Ｒ＝０．４０ｍｍ、SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍの場合を示し、図７（ｄ）は、Ｒ＝０．２０ｍｍ、SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍの場合を示し、図７（ｅ）は、Ｒ＝０．１０ｍｍ、SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍの場合を示し、図７（ｆ）は、Ｒ＝０．０５ｍｍ、SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍの場合を示している。

まずは、Ｒ形状の場合のシミュレーション結果について説明する。
半径Ｒと、突部幅SEAL_WIDTHを変化させたときの、上に凸の突部と下に凸の突部のそれぞれにおける接触面圧（Ｎ／ｍｍ^２）の算出値を表１に示し、その分布を図８に示す。なお、図８に示す分布は、半径Ｒ＝０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍの場合の分布である。図８（ａ）は、上に凸の突部における接触面圧分布を示し、図８（ｂ）は、下に凸の突部における接触面圧分布を示している。

図８の分布から接触面圧は、頂部のわずかな接触領域に生じていることがわかる。また、半径が大きくなるほど接触面圧は低くなり、凸部幅が大きくなるほど接触面圧は低くなる。これは、接触領域において、弾性率が低い被覆層および高分子膜に弾性変形が生じるからである。

次に面取り形状の場合のシミュレーション結果について説明する。
突部幅SEAL_WIDTHを１．０ｍｍとし、半径Ｒと、面取り長さCHAMFER_LENGTHとを変化させたときの、上に凸の突部と下に凸の突部のそれぞれにおける接触面圧（Ｎ／ｍｍ^２）の算出値を表２に示し、その分布を図９に示す。なお、図９に示す分布は、半径Ｒ＝０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍ、面取り長さCHAMFER_LENGTH＝０．１０ｍｍの場合の分布である。図９（ａ）は、上に凸の突部における接触面圧分布を示し、図９（ｂ）は、下に凸の突部における接触面圧分布を示している。

図９の分布から接触面圧は、面取り部の一端部に生じていることがわかる。また、半径が大きくなるほど接触面圧は低くなり、面取り長さが大きくなるほど接触面圧は高くなる。Ｒ形状の場合に比べると、同じ半径、同じ突部幅であっても、面取り形状の場合のほうが接触面圧は高くなる。突部は、図５に示したように変形するので、面取り部全体が高分子膜に接触せず、非常に狭い一端部の領域のみが接触しているため、接触面圧が高くなっている。

最後に微小突起形状の場合のシミュレーション結果について説明する。
半径Ｒを０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTHを１．０ｍｍとし、突起部半径BOSS_RADIUSを変化させたときの、上に凸の突部と下に凸の突部のそれぞれにおける接触面圧（Ｎ／ｍｍ^２）の算出値を表３に示し、その分布を図１０に示す。なお、図１０に示す分布は、半径Ｒ＝０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍ、突起部半径BOSS_RADIUS＝０．１０ｍｍの場合の分布である。図１０（ａ）は、上に凸の突部における接触面圧分布を示し、図１０（ｂ）は、下に凸の突部における接触面圧分布を示している。

図１０の分布から接触面圧は、微小突起頂部のわずかな接触領域に生じていることがわかる。また、突起部半径が大きくなるほど接触面圧は低くなる。Ｒ形状の場合に比べると、同じ半径、同じ突部幅であっても、微小突起形状の場合のほうが接触面圧は高くなる。

プレス加工のみで、他の加工処理を施さないＲ形状に比べると、同じ半径、同じ突部幅であっても、面取り形状および微小突起形状のほうが接触面圧は高くなる。したがって、必要なシール特性に応じてＲ形状、面取り形状、微小突起形状から選択してセパレータを作製することができる。さらに、有限要素モデルのように、シール突部を複数設けるような場合、たとえば、半径Ｒおよび突部幅SEAL_WIDTHは同じ寸法であっても、より分離部に近い内側の突部を、シール特性を高めるために面取り形状とし、外側の突部をＲ形状とするなど複数種類の形状を組み合わせることで、高分子膜を損傷させることなく、シール特性を向上させるなど所望の特性を満たすセパレータを作製することができる。

面取り形状に加工する場合、プレス加工でシール突部を形成し、突部の頂部を研磨することで面取りを行う。微小突起形状に加工する場合、プレス加工でシール突部を形成し、突部の頂部を再プレスすることで行う。

以下では本発明の実施例について説明する。
各実施例は、材質としてＳＵＳを使用し、被覆層として含フッ素樹脂を使用した。

（実施例１）
突部寸法：半径Ｒ＝０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍ
頂部形状：面取り形状（面取り長さCHAMFER_LENGTH＝０．１０ｍｍ）
（実施例２）
突部寸法：半径Ｒ＝０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍ
頂部形状：微小突起形状（突起部半径BOSS_RADIUS＝０．１０ｍｍ）
（実施例３）
突部寸法：半径Ｒ＝０．４０ｍｍ、突部幅SEAL_WIDTH＝１．０ｍｍ
頂部形状：Ｒ形状

各実施例のセパレータのシール性能を評価するために、以下のような試験を行った。
ガス気密試験：材質ＳＵＳ３０４、厚み０．１ｍｍ、外形３０ｍｍ×３０ｍｍのセパレータ内に幅２ｍｍ×深さ０．８ｍｍ×長さ２０ｍｍの流路を５列形成し、その流路の両末端にガス出入り用の貫通穴を形成し、流路全体を囲うように、頂部を各形状に加工したシール突部を形成した。流路形状および寸法は、株式会社ケミックス製燃料電池ＰＥＭ−００４付属のセパレータと同形状および同寸法とした。

試験用ガス種：窒素ガス
試験方法：試験用ガスの出入り口を設けたアクリル製上部治具（５０ｍｍ×５０ｍｍ×５ｍｍ）と、ガス出入り口を設けていないアクリル製下部治具（５０ｍｍ×５０ｍｍ×５ｍｍ）とで高分子膜、ガス拡散用カーボンペーパーおよびセパレータを挟み込む。この際、セパレータに設けたガス出入り用の貫通穴とアクリル製上部治具に設けたガス出入り口の位置を正確に合わせ、アクリル製下部治具、高分子膜、ガス拡散用カーボンペーパー、セパレータ、アクリル製上部治具の順に重ね、上下アクリル製治具の四隅、４箇所をボルトで締め込み固定した後、窒素ガスボンベとアクリル製上部治具のガス入り口とをチューブで連結し、アクリル製上部治具のガス出口に圧力計を接続し、窒素ガスを０．２ＭＰａで封入した。

１時間後の圧力計の表示圧力を読み取り、圧力低下が無いかどうかで、ガス漏れの有無を評価した。

また、試験後、使用した高分子膜およびガス拡散用カーボンペーパーを取り出し、つぶれおよび破れなどの破損の有無を確認した。

以上のような評価試験では、いずれの頂部形状であっても１時間後の圧力は０．２ＭＰａであり、圧力低下が無く、ガス漏れは見られず、十分なシール性能を有していることが確認できた。また、いずれの頂部形状であっても高分子膜およびガス拡散用カーボンペーパーに破損は見られなかった。

固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）１００を展開した状態で模式的に示した斜視図である。セパレータ１を含む単位電池１０１の水平断面図である。ばね力が発生するためのシール部１４の形状を説明する図である。シミュレーションを行う際のセパレータのモデルを示す図である。Ｙ軸方向押し込み時のセパレータの変形状態を示す模式図である。有限要素モデルのシール突部の寸法パラメータを示す図である。半径Ｒと突部幅SEAL_WIDTHとを変化させたときの突部全体の形状を示す図である。Ｒ形状の場合の接触面圧分布を示す図である。面取り形状の場合の接触面圧分布を示す図である。微小突起形状の場合の接触面圧分布を示す図である。

符号の説明

１セパレータ
２燃料電池セル
３集電板
４絶縁シート
５エンドフランジ
６水素ガス供給口
７冷却水供給口
８酸素ガス供給口
９水素ガス排出口
１０冷却水排出口
１１酸素ガス排出口
１２電極配線
１３分離部
１４シール部
１５分離壁
１６電極接触壁
１７水素ガス流路
１８酸素ガス流路
１９頂部
２０高分子膜
２１触媒電極

Claims

電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、前記頂部には、電解質層表面に略平行な部分を設けたことを特徴とするセパレータ。
電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、前記頂部には、シール突部よりも小さい微小突起を設けたことを特徴とするセパレータ。
金属板で構成され、この金属板表面にゴムまたは合成樹脂の被覆層を設けたことを特徴とする請求項１または２記載のセパレータ。
電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を２以上有し、各シール突部の頂部には、電解質層表面に略平行な部分かまたはシール突部よりも小さい微小突起を設けたことを特徴とするセパレータ。