JPWO2014050988A1 - リチウムイオン二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
リチウムイオン電池には正極と負極とをセパレータを介して積層したものを巻回した円柱状のもの、正極と負極をセパレータを介して積層した扁平状ものが知られている。
これらのなかでも扁平状のものは正極、負極の面積を大きくしたり、積層する正極、負極の枚数を増加することによって単位電池当たりの容量を大きくすることが容易であるので、動力用モーター等の電源用の電池として好適である。
この対策として、例えば、特許文献1が提案されている。
なお、リチウムイオン二次電池は、充電時に負極の端部に金属リチウムが析出することがないようにするために、負極を正極よりも大きくするとともに、正極活物質が塗布された部分に対向する部分の負極には、負極活物質を形成する必要がある。
活物質は必要最小限のバインダーで活物質同士および集電体と結着しているため、正極端に対応する負極活物質表面、および内部にクラックが生じる可能性や、活物質が脱落する可能性、さらには集電箔が切れる可能性が大きくなる。
一方、曲率を大きくしないためには電極がゆるやかに曲がる程度に余裕をもたせた長さにすることが考えられるが、電池の単位体積あたりの容量を小さくしてしまうという問題が生じる。
また、特許文献1では正極側の電極箔の切れについては一切考慮されていない。
そこで本発明は、多数層積み重ねても活物質でのクラック発生や脱落、集電箔の切れが生じにくいリチウムイオン二次電池とその製造方法を提供するものである。
図1は、リチウムイオン二次電池を説明する図である。図1Aは、平面図であり、図1Bは、図1AにおけるA−A’線での断面図である。
本発明のリチウムイオン二次電池100は、正極1と負極6とがセパレータ20を介して交互に複数層積層された発電要素110を備えており、発電要素110は電解液(図示せず)と共に可撓性フィルム30によって外装されている。発電要素110には正極端子11および負極端子16が電気的に接続されており、前記正極端子11および前記負極端子16の一部または全部が可撓性フィルム30の外部に引き出されている。
正極活物質塗布部3は、リチウムマンガン複合酸化物、リチウムコバルト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物、LiFePO4等のオリビン系材料等のリチウム遷移金属複合酸化物の1種または2種以上を主な構成成分としている。
これに、カーボンブラック等の導電助剤を混合してポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース、変性アクリロニトリルゴム粒子等の結着剤を配合した組成物を塗布乾燥することで作製することができる。
負極活物質塗布部8は、充放電時にリチウムイオンを吸蔵、放出する黒鉛、非晶質炭素、ダイヤモンド状炭素、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーンなどの炭素材料や、ケイ素、錫等を含む化合物を主な構成成分としている。
これに、カーボンブラック等の導電助剤を混合してポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース、変性アクリロニトリルゴム粒子等の結着剤を配合した組成物を塗布乾燥することで作製することができる。
セパレータとしては、多孔膜、織布、不織布等があげられ、特にポリプロピレン、ポリエチレン系の多孔膜を1種または2種以上用いることができる。
鎖状カーボネート類としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、ジプロピルカーボネート(DPC)等を挙げることができる。
また、金属層には電解液の漏出や外部からの水分の侵入を防止する等のバリア性を有するものを選択することができ、アルミニウム、ステンレス鋼などを用いることができる。
金属層の少なくとも一方の面には変性ポリオレフィンなどの熱溶着性の樹脂層を設けて可撓性フィルムの熱溶着性の樹脂層同士を対向させ、電極積層体を収納する部分の周囲を熱溶着することで外装体を形成する。
熱溶着性の樹脂層を形成した面と反対側の面となる外装体表面にはナイロンフィルム、ポリエステルフィルムなどの樹脂層を設けることができる。
正極端子には、アルミニウムやアルミニウム合金で構成されたもの、負極端子には銅や銅合金あるいはそれらにニッケルメッキを施したものなどを用いることができる。
それぞれの端子を可撓性フィルムの外部に引き出すが、それぞれの端子における外装体の周囲を熱溶着する部分に位置する箇所には熱溶着性の樹脂をあらかじめ設けることができる。
正極タブ同士は正極端子上にまとめて正極端子とともに超音波溶接等で互いに接続する。また、負極タブ同士は負極端子上にまとめて負極端子とともに超音波溶接等で互いに接続する。
そのうえで、正極端子の一端を可撓性フィルムの外部に引き出して、負極端子の一端も可撓性フィルムの外部に引き出している。
本発明のリチウムイオン二次電池は、正極タブ2aを引き出した正極活物質塗布部3の境界面4の正極端子からx方向の距離は、z方向の距離が大きいほど大きくしている。
正極1の正極集電体2に形成された正極活物質塗布部3と、正極タブ2aとして機能する非塗布部との境界部4のうち、正極端子11に正極タブが接続された部分の正極活物質側に最も近い接続位置11aと、活物質の塗布部と非塗布部の境界部4とのx方向の距離が最も大きい正極を基準正極1aとした場合、基準正極1aからz方向の距離が大きくなる正極ほど、境界部4までのx方向に沿った距離bが、接続位置11aから前記基準正極1aの境界部までのx方向に沿った距離aよりも小さくなるように正極を配置するのが好ましい。
ただし、過剰にずらすと正極と負極が対向しない面積が増えることになり電池の容量を低下させるため、ずらし量は必要最小限に留めることが好ましい。
一方、各正極として同じ大きさの正極を用い、各負極にも同じ大きさのものを用いた場合には、正極端部が負極端部からずれた量だけ、正極が正極端子側にずれることとなる。
リチウムイオン二次電池の場合には、正極のセパレータを介して対向する部分には必ず負極が存在するように配置することが必要である。正極端子側の正極のずれ量は、負極端子側においても、正極電極に対向する部分には負極電極が存在するという条件を満足するものとするように精度よく配置することが必要である。
これにより、負極端子側の正極の端部もx方向に沿った位置がそろっておらず階段状にずれることになり、最外層に近い負極6ほど正極活物質の塗布部と対向しない負極活物質塗布部8の長さが大きくなり、負極の端部を負極集電体接続部に向かって湾曲させやすくなり、この例では負極集電体の切れを低減することができる。
このように、積層数が増加しても、階段状に形成された負極に沿って負極集電体が湾曲されるので、特に活物質の塗布部と非塗布部における集電体の切断が発生する可能性を低減することができる。
本発明において、zが大きくなるに従いbが小さくなるという表現は、基準正極から最外層の正極に向かって傾向としてbが小さくなっていくことを意図しており、製造公差によって一部の正極が当該傾向を有しないからといって本発明から除外されるものではない。
基準正極以外の正極をすべてずらすような積層を行うと、積層数が多くなるほどずれ量が多くなり、前述したように電池の容量を低下させる原因となり得る。
したがって、集電箔が切れやすい最外層に近い側の正極層を主にずらすことで電池の容量低下を最小限とすることができる。
なお、所定以上の距離とは集電体の厚みによっても異なるが、例えば集電箔の厚みが40μm以下のときに、基準正極からz方向に沿った距離が最も大きい正極までの距離zが3mm以上であり4mm以上が特に好ましい。
正極集電体が切れやすい箇所の一つとして、正極活物質と塗布部と非塗布部の境界部4が挙げられるが、それは最外層側の境界部における集電箔の曲率が大きくなるのが原因の一つである。
図3のように最外層側の正極を集電体接続部側にずらしておくことで、活物質を起点に正極端子に向かって正極を曲げることが可能となり、正極の集電体が切れる可能性を小さくすることができる。
これにより、負極端子側の正極の端部もx方向に沿った位置がそろっておらず階段状にずれることになり、最外層に近い負極6ほど正極活物質の塗布部と対向しない負極活物質塗布部8の長さが大きくなり、負極の端部を負極集電体接続部に向かって湾曲させやすくなる。
活物質の脱落等を防ぐために、正極活物質の塗布部と非塗布部の境界を覆うように絶縁部材40を形成している。
正極活物質塗布部3の表面に設けられた絶縁部材が同じ位置で重なると、絶縁部のある位置の厚みが非常に大きくなるため、最外層側の正極タブの曲率が大きくなってしまう。また、絶縁部のある位置と無い位置とでの厚みの差も非常に大きくなるため、電極積層体の中央部が凹んだ形状となり、外観や電気特性の安定面からも好ましくない。そのため、図5では積層をずらすことで各層の絶縁部材40の位置もx方向でずれるため、絶縁部同士が同じ位置で重なる量を緩和して電極積層体の厚み増加を抑制し、活物質の曲率が大きくなるのを防ぐという顕著な効果を得ることができる。
なお、本図では、正極活物質塗布部3に設けた絶縁部材40の位置を明瞭となるように、直線状に示しているので、正極活物質塗布部3とセパレータ20の間に空間が生じている様に記載しているが、実際の電池においては、正極、セパレータ、負極は厚みの大きな厚い絶縁部材40の側からゆるやかに湾曲しており、各部材は相互に密着している。
これに限らず、正極と負極のタブの幅をそれぞれの電極幅の50%未満とした図7Aに示す正極1と図7Bに示す負極6をセパレータを介して交互に積層し、正極端子と負極端子とを同一の辺から引き出すこともできる(図示せず)。
また、厚み方向の大きさをこれまでの電池と同じにするならば、これまでの絶縁部材よりも厚みが大きいものを用いることも可能である。
タブである集電箔の切れ易さはタブの幅や厚みによっても影響を受けるが、本発明は幅200mm以下、厚みが40μm以下の集電箔、特に厚み20μm以下の薄い集電箔において顕著な効果があることが確認できた。
また、ここでは電極端子の片側の面に電極タブを集めて溶接しているが、電極端子の両側に分けてタブを溶接してもよい。
正極の作製
活物質としてマンガン酸リチウムとニッケル酸リチウムとを含む複合酸化物を用い、導電剤としてカーボンブラック、バインダーとしてPVdFを用い、これらを有機溶媒中に分散したスラリーを準備した。
このスラリーを、正極集電体である厚さ20μmのアルミニウム箔に連続的に塗布・乾燥し、正極集電体の塗布部2と、塗布しない非塗布部とを備える正極ロールを作製した。
この正極ロールを、図6Aに示すように正極端子と接続するためのタブとなる非塗布部を残して、縦220mm、横95mm 活物質の片面の厚さ80μmの正極を作製した。
活物質として黒鉛、導電剤としてカーボンブラック、バインダーとしてPVdFを用い、これらを有機溶媒中に分散したスラリーを準備した。
このスラリーを、負極集電体である厚さ10μmの銅箔に連続的に塗布・乾燥し、負極集電体の塗布部と、塗布しない非塗布部とを備える負極ロール作製した。
この負極ロールを、図6Bに示すように負極端子と接続するためのタブとなる非塗布部を残して、縦225mm、横100mm 活物質の片面の厚さ60μmの電極を作製した。
縦230mm、横105mm 厚さ25μmのポリプロピレン製セパレータを配置して、基準正極における正極活物質の境界部から、正極活物質側に最も近い正極タブと正極端子との接続位置、すなわち図2で示す接続位置11aまでの距離14mmの発電要素を作製した。なお、基準正極は積層方向の中心となる15枚目の正極になるようにした。
得られた正極29枚と負極30枚とを、ポリプロピレンとポリエチレンの2層構造からなる厚さ30μmのセパレータを介して負極が最外層になるように交互に積層し、厚さ10mmの積層体を得た。また、負極タブと正極タブとは、積層体の対向する面側から取り出すように配置した。
この積層の際、正極タブの端面を一致させるように積層することで、図2のように正極端子からの積層方向の距離が大きい正極ほど電極活物質の塗布部と非塗布部の境界が、x方向において正極端子側に近づくように配置する。
このとき正極集電箔接続部から基準正極の境界部までのx方向の距離が、正極集電箔接続部から基準正極の境界部に至るまでの正極タブの沿面距離よりも近くなるようにした。また、正極集電箔と正極端子とを接続するときに、正極活物質の塗布部は湾曲させずに正極集電体のみをわずかに湾曲させるようにた状態で正極端子を配置した。
一方、負極を、正極端子側の負極の端面に一致するように積層した。これにより負極端子側における正極の端部は、正極タブの端面をそろえたことによって、最外層よりも内層側の方が、負極端子と負極集電体との接続部に対する距離が小さくなるような、階段状の積層配置になっている。したがって、負極端子側の負極集電体は、正極に沿って湾曲するため、正極のずれが無いときに比べて緩やかな曲率で負極端子に向かって湾曲する。
作製した発電要素は基準正極が積層方向の中心となっているため、可撓性フィルムの両方に電極積層体の外形に対応した収容部が設けられている。
正極端子の一端および負極端子の一端を可撓性フィルムの外部に引き出すようにした状態で、2枚の可撓性フィルムの周囲を熱溶着して電極積層体を可撓性フィルムの内部に収容した。
このとき、まずは正極端子および負極端子を引き出す辺とは異なる1辺だけは熱溶着せず、電解液を注液するための開口部とした。次いで、前記開口部から電解液を注入して十分に含浸させた。
その後、前記開口部を熱溶着することで可撓性フィルムの周囲すべてを熱溶着した。
作製したリチウムイオン二次電池を評価用ケースに収容して評価を行った。
評価用ケース80は電池載置部を有する箱部80aと、当該箱部の蓋となる蓋部(図示せず)とを篏合したものであって、図8にその外観を示す。
リチウムイオン二次電池の正極端子と負極端子にはそれぞれ、ねじ止め用の穴81,82を設けている。リチウムイオン二次電池やタブの周囲には緩衝部材等を設けず、正極端子と負極端子のそれぞれの穴に、評価用ケースに設けた正極端子を係止するピンと負極端子を係止するピンとを挿入し、これらのピンだけでリチウムイオン二次電池100を評価用ケースに固定した。
その後、蓋部を篏合させて、評価用ケースの外部から、負極端子から正極端子の方向および正極端子から負極端子の方向に対して150Gの加速度で衝撃を加えたときの、境界部の正極タブおよび負極タブの状態を20個のリチウムイオン二次電池について観察した。
負極タブに切断も切れも生じていないのは、階段状に配置された負極側の正極の端部に沿って負極活物質の塗布部から湾曲するため、負極活物質の塗布部と非塗布部の境界部の曲率が小さくなっているためと思われる。
正極タブの切断が生じなかったのは、正極の境界部が一致するのを緩和しているため、活物質の塗布部と非塗布部との段差分だけ正極端子側の正極端部および負極端部が基準正極側にずれることができるため、境界部における箔の切断が防がれたと思われる。
1枚だけにわずかな切れが生じたのは、集電箔をわずかにたわませていたために、衝撃を与えた際に1枚の正極タブに一瞬大きな負荷がかかったものと考えられるが、後述する比較例に対して、切れを低減する十分な効果を確認することができたといえる。
正極と負極を正極タブの端面を一致させるように積層する際に、活物質の境界部から正極活物質側に最も近い接続位置、すなわち図2における11aまでの距離8mmとして、基準正極と最外層の正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部のずれが1.3mmになるように配置し、正極集電箔と正極端子とを接続するときに、正極が、正極活物質塗布部のある位置を基点に集電体接続部に向かってわずかに湾曲するようにした点を除き、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、評価した。
評価の結果、正極タブおよび負極タブがともに切断したり、その一部に切れが生じたりした電池を確認することはできなかった。
これは、実施例1に比べて正極が、正極活物質塗布部のある位置を基点に正極集電体接続部に向かって湾曲しているので境界部における曲率が小さいために、境界部における切断や微細な切れが発生するのを防いだと思われる。
基準正極から数えて11層目までは積層ずれがないように積層し、12層目から15層目までの正極について、0.5mmずつ正極端子側に近づくように配置した以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製、評価した。なお12層目〜15層目の正極は、正極集電体接続部に向かって湾曲した状態になっている。
実施例2と同様にリチウムイオン二次電池を作製、評価した結果、正極タブおよび負極タブが切断したり、その一部に切れが生じたりした電池を確認することはできなかった。
なお、基準正極の集電体接続部が形成されている面から、最外層の境界部における集電体までのz方向の距離は4mmだった。また、実施例1に比べると得られる容量が大きくなることが確認できた、本実施例においては、自動組立装置に変位量を設定することで積層した。
正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部に、厚さ30μm、幅5mmの絶縁部材を形成した点を除き、実施例3と同様にリチウムイオン二次電池を作製して評価した。
評価の結果、正極タブおよび負極タブともに切断したり、その一部に切れが生じたりした電池を確認することはできなかった。また、後述する比較例に比べて電極の厚みも小さくすることができた。
正極と負極とを、正極活物質の塗布部と非塗布部の境界線がX方向において一致するようにした点を除き、実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。
評価の結果は、20個のうち5個のリチウムイオン二次電池のタブが切断しており、5個のリチウムイオン二次電池の正極タブに2〜5mm程度の切れが生じていることが確認された。
正極と負極とを、正極活物質の塗布部と非塗布部の境界線がX方向において一致するようにした点を除き、実施例4と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、評価を行った。
評価の結果、20個のうち8個のリチウムイオン二次電池のタブが切断しており、6個のリチウムイオン二次電池の正極タブに2〜5mm程度の切れが生じていることが確認された。
Claims (9)
- 正極集電体に正極活物質の塗布部と、正極タブとなる正極活物質の非塗布部とを備える正極と、
負極集電体に負極活物質の塗布部と、負極タブとなる負極活物質の非塗布部とを備える負極と、
セパレータとを含み、
前記正極と前記負極とがセパレータを介して交互に複数層積層した電極積層体と、
前記正極タブに電気的に接続した正極端子と、
前記負極タブに電気的に接続した負極端子と、
を備え、
前記電極積層体と、電解液と、前記正極端子と、前記負極端子とが、
前記正極端子の一端および前記負極端子の一端を除いて外装体に収納したリチウムイオン二次電池であって、
前記正極タブと前記正極端子との接続部から、正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部までの積層方向と垂直方向の距離が、
前記接続部から直線距離で最も短い前記境界部を有する基準正極よりも、
前記基準正極から最も離れた位置に積層した正極の方が短い
ことを特徴とするリチウムイオン二次電池。 - 前記基準正極から、前記基準正極から最も離れた位置に積層した正極の層に向かって、前記境界部から前記接続部までの距離が徐々に短くなることを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部に絶縁部を形成することを特徴とする請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記正極タブおよび前記負極タブは、前記外装体の同じ辺から引き出したことを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記正極タブおよび前記負極タブは、前記外装体の対向する辺から別々に引き出したことを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 正極集電体に正極活物質の塗布部と、正極タブとなる正極活物質の非塗布部とを形成して正極とし、
負極集電体に負極活物質の塗布部と、負極タブとなる負極活物質の非塗布部とを形成して負極とし、
前記正極と前記負極とをセパレータを介して交互に複数層積層し、複数ある前記正極のうち、少なくとも一部の正極における前記正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部が、積層方向と垂直な方向でそろわないように積層し、
前記正極タブには正極端子を電気的に接続し、
前記負極タブに負極端子を電気的に接続し、
前記電極積層体と、電解液と、前記正極端子と、前記負極端子とが、
前記正極端子の一端および前記負極端子の一端を除いて外装体に収納したリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記正極は、複数の正極における正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部を基準に位置合わせして積層した、
ことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 正極集電体に正極活物質の塗布部と、正極タブとなる正極活物質の非塗布部とを形成して正極とし、
負極集電体に負極活物質の塗布部と、負極タブとなる負極活物質の非塗布部とを形成して負極とし、
前記正極と前記負極とをセパレータを介して交互に複数層積層し、複数ある前記正極のうち、少なくとも一部の正極における前記正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部が、積層方向と垂直な方向でそろわないように積層し、
前記正極タブには正極端子を電気的に接続し、
前記負極タブに負極端子を電気的に接続し、
前記電極積層体と、電解液と、前記正極端子と、前記負極端子とを、
前記正極端子の一端および前記負極端子の一端を除いて外装体に収納したリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記正極における正極活物質の塗布部と非塗布部の境界に絶縁部材を形成し、
前記正極は、複数の正極における正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部を基準に位置合わせして積層した、
ことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 正極集電体に正極活物質の塗布部と、正極タブとなる正極活物質の非塗布部とを形成して正極とし、
負極集電体に負極活物質の塗布部と、負極タブとなる負極活物質の非塗布部とを形成して負極とし、
前記正極と前記負極とをセパレータを介して交互に複数層積層し、複数ある前記正極のうち、少なくとも一部の正極における前記正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部が、積層方向と垂直な方向でそろわないように積層し、
前記正極タブには正極端子を電気的に接続し、
前記負極タブに負極端子を電気的に接続し、
前記電極積層体と、電解液と、前記正極端子と、前記負極端子とが、
前記正極端子の一端および前記負極端子の一端を除いて外装体に収納したリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記正極における正極活物質の塗布部と非塗布部の境界に絶縁部材を形成し、
前記正極は、複数の正極における正極活物質の塗布部と非塗布部の境界部を基準に位置合わせして積層した、
ことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記正極を前記正極端子に向かって湾曲させることを特徴とする請求項6から8のいずれか1項記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
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