JPWO2012098932A1 - 半導体発光装置 - Google Patents
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Abstract
Description
そのような状況から、特許文献1に、高い演色性と安定性を兼ね備えた組み合わせとして、青色LEDを励起光源とし、発光波長は560〜590nmである橙色蛍光体と緑色蛍光体とを組み合わせた白色発光装置が開示されている。この文献では、具体的に蛍光体を組合せた白色発光装置事例としてではないが、橙色蛍光体、緑色蛍光体の一例としてそれぞれαサイアロン蛍光体、βサイアロン蛍光体が開示されている。
一方、特許文献2に記載の構成では、赤色蛍光体の発光スペクトルの波長が長波長である為、人間の視感度曲線と発光スペクトルのマッチングが悪く、赤色蛍光体の発する赤色光は人間の目には暗くみえてしまう。また、赤色蛍光体の発する赤色光は励起光である青色光との波長シフトが大きい為、ストークス損失が大きいことに加え、赤色蛍光体は赤色光より短波長で発光する蛍光体の光を吸収しやすく、赤色蛍光体を半導体発光装置に用いることは、発光効率を低下させてしまう。
一般式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)
で示されるEu賦活αサイアロンで、
1.1≦x<2.0 ・・・・( 1 )
0<y<0.4 ・・・・・・( 2 )
1.5<x+y<2.0 ・・( 3 )
3.0≦m<4.0 ・・・・( 4 )
0≦n<y ・・・・・( 5 )
を満たす組成で設計されていることを特徴とする。上記構成によれば、Eu賦活αサイアロンの内部量子効率が高くなり、発光効率の高い発光装置が実現可能となる。
一般式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)
で示されるEu賦活αサイアロンで、
1.1≦x<1.85 ・・・・( 1’ )
0.15<y<0.4 ・・・( 2’ )
1.5<x+y<2.0 ・・( 3’ )
3.0≦m<4.0 ・・・・( 4’ )
0≦n<y ・・・・・( 5’ )
を満たす組成で設計されていることを特徴とする。上記構成によれば、発光スペクトルのピーク波長が605〜620nmであるEu賦活αサイアロンの内部量子効率が高くなり、発光効率の高い発光装置が実現可能となる。
本実施の形態では、上記半導体発光素子2は発光ダイオード(LED)であるが、上記半導体発光素子2としては発光ダイオード(LED)に限定されず、半導体レーザ、無機EL(electroluminescence)素子等の青色光を発する従来公知の素子を使用することができる。尚、LEDは、例えば、Cree社製等の市販品を用いることができる。
上記橙色蛍光体13は、発光スペクトルのピーク波長が595nm〜620nmの範囲内であるEu賦活αサイアロン蛍光体である。発光ピーク波長が620nmを超えると、Eu賦活αサイアロン蛍光体の内部量子効率、温度特性が悪くなる傾向にあるため、620nmとした。
一般式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)
で示され、
1.1≦x<2.0 ・・・・( 1 )
0<y<0.4 ・・・・・・( 2 )
1.5<x+y<2.0 ・・( 3 )
3.0≦m<4.0 ・・・・( 4 )
0≦n<y ・・・・・( 5 )
を満たす組成で設計される。
一般式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)
で示され、
1.1≦x<1.85 ・・・・( 1’ )
0.15<y<0.4 ・・・( 2’ )
1.5<x+y<2.0 ・・( 3’ )
3.0≦m<4.0 ・・・・( 4’ )
0≦n<y ・・・・・( 5’ )
を満たす組成で設計される。
緑色蛍光体14は、半導体発光装置の発光効率を高くする観点から、ピーク波長が520nm〜550nmの範囲にあるものを好適に用いることができる。緑色蛍光体14の発光スペクトルのピーク波長が上記範囲内であれば、上記橙色蛍光体13及び青色を発光する半導体発光素子2と組み合わせることにより白色光を発する発光装置1を構成した際に、ヒトの視感度曲線とマッチングした発光スペクトルを得ることができる。このため、発光効率の高い発光装置が実現可能となる。
Bay’Eux’Siu’Ov’Nw’
(但し、0≦y’≦3、1.6≦y’+x’≦3、5≦u’≦7、9<v’<15、0<w’≦4)
であることが好ましく、上記y’、x’、u’、v’、w’のより好ましい範囲は、1.5≦y’≦3、2≦y’+x’≦3、5.5≦u’≦7、10<v’<13、1.5<w’≦4である。
Si6−z’Alz’Oz’N8−z’
(但し、0<z’<4.2)
であることが好ましく、上記z’のさらに好ましい範囲は、0<z’<0.5である。
(Re1−xGdx)3(Al1−yGay)5O12:Ce(Re=Y,Lu,Tb、0≦x≦1、0≦y≦1)で表されるCe賦活アルミン酸塩ガーネット蛍光体、
(Ca,Mg)3Sc2Si3O12:Ceで表されるCe賦活ケイ酸塩ガーネット蛍光体、MSi2O2N2:Eu(M=Ba,Ca,Sr,Mg)で表されるEu賦活アルカリ土類シリコンオキシナイトライド蛍光体、
M2SiO4:Eu(M=Ba,Ca,Sr,Mg)で表されるEu賦活アルカリ土類シリケート系蛍光体等、従来公知の蛍光体を用いることができる。
上記半導体発光装置1において、半導体発光素子2の封止に用いるモールド樹脂5は、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の透光性樹脂に上記橙色蛍光体13及び緑色蛍光体14を分散させたものである。当該分散方法としては、特には限定されず、従来公知の方法を採用することができる。
本実施の形態に係る半導体発光装置において、半導体発光素子2、橙色蛍光体13、緑色蛍光体14、及びモールド樹脂5以外の、プリント配線基板3、接着剤10、金属ワイヤ12等については、従来技術(例えば、特開2003−321675号公報、特開2006−8721号公報等)と同様の構成を採用することができ、従来技術と同様の方法により製造することができる。
以下に実施例、比較例に使用する各蛍光体の製法、特性について示す。また、表1に各蛍光体(製造例1−1〜1−3、2−1〜2−4、比較製造例1、2)の化学式、蛍光体特性、実施例・比較例適用の内容の一覧を示す。
組成式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)において、x=1.8、y=0.075、m=3.75、n=0.05のものを得るべく、原料粉末として、α型窒化ケイ素粉末59.8質量%、窒化アルミニウム粉末24.3質量%、窒化カルシウム粉末13.9質量%、酸化ユーロピウム粉末0.9質量%、窒化ユーロピウム粉末1.1質量%の組成となるように秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。尚、窒化ユーロピウムは、金属ユーロピウムをアンモニア中で窒化して合成したものを用いた。
得られた蛍光体粉末について、CuのKα線を用いた粉体X線回折測定(XRD)を行ったところ、当該蛍光体粉末はαサイアロン結晶の構造を有することがわかった。また、当該蛍光体粉末に、波長365nmの光を発するランプで照射した結果、橙色に発光することを確認した。
図2Aに示す発光スペクトルの色度座標は(x,y)=(0.559,0.438)、ピーク波長は597nm、半値幅は93nmであった。
組成式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)において、x=1.7、y=0.2、m=3.8、n=0のものを得るべく、原料粉末として、α型窒化ケイ素粉末58.4質量%、窒化アルミニウム粉末23.7質量%、窒化カルシウム粉末12.8質量%、窒化ユーロピウム粉末5.1質量%の組成となるように秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。
得られた蛍光体粉末について、CuのKα線を用いた粉体X線回折測定(XRD)を行ったところ、当該蛍光体粉末はαサイアロン結晶の構造を有することがわかった。また、当該蛍光体粉末に、波長365nmの光を発するランプで照射した結果、橙色に発光することを確認した。
図3Aに示す発光スペクトルの色度座標は(x,y)=(0.587,0.411)、ピーク波長は610nm、半値幅は92nmであった。
組成式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)において、x=1.7、y=0.2、m=3.8、n=0と、製造例1−2と同等の設計組成の蛍光体粉末を得るべく、原料粉末を所定量秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。
Si6−z’Alz’Oz’N8−z’で表される組成式において、z’=0.23のものにEuが0.09at.%賦活されたEu賦活βサイアロン蛍光体を得るべく、α型窒化ケイ素粉末95.82質量%、窒化アルミニウム粉末3.37質量%、及び酸化ユーロピウム粉末0.81質量%の組成となるように秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。この粉体凝集体を窒化ホウ素製のるつぼに自然落下させて充填した。
Si6−z’Alz’Oz’N8−z’で表される組成式において、z’=0.06のものにEuが0.10at.%賦活されたEu賦活βサイアロン蛍光体を得るべく、45μmの篩を通した金属Si粉末93.59重量%、窒化アルミニウム粉末5.02重量%及び酸化ユーロピウム粉末1.39重量%の組成となるように所定量秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。この粉体凝集体を直径20mm、高さ20mmの大きさの窒化ホウ素製のるつぼに自然落下させて入れた。
図5に示す発光スペクトルの色度座標は(x,y)=(0.289,0.674)、ピーク波長は528nm、半値幅は51nmであった。また、燃焼法による酸素窒素分析計(LECO社製TC436型)を用いて、これらの合成粉末中に含まれる酸素量を測定したところ、酸素含有量は0.4重量%であった。また、MCPD−7000(大塚電子製)を用いて波長600nmの光の吸収率を測定した結果12.5%であった。
Ba2.07Eu0.13Si7O10.2N4で表される組成式のものを得るべく、β型窒化ケイ素粉末17.12質量%、酸化ケイ素粉末29.32質量%、炭酸バリウム粉末50.75質量%、及び酸化ユーロピウム粉末2.81質量%の組成となるようにメノウ製乳鉢と乳棒を用いて混合し、粉体混合物50gを得た。得られた粉体混合物を150ccのエタノール中でメノウ製ボールとナイロンポットを用いた転動ボールミルにより混合し、スラリーを得た。
Lu2.7Ce0.3Al5O12で表される組成式のものを得るべく、Lu2O3粉末63.7重量%、CeO2粉末6.1重量%、Al2O3粉末30.2重量%を所定の組成となるように空気中で秤量し、更に焼成助剤としてBaF2を所定量添加してメノウ製ボールとナイロンポットとを用いた転動ボールミルにより混合し、粉体混合物を得た。得られた混合物を石英ルツボに充填し、N2(95%)+H2(5%)の還元雰囲気で1400℃、5時間の条件で焼成し、得られた焼成体をメノウ製乳鉢により粉砕して蛍光体粉末を得た。
(比較製造例1:Eu賦活αサイアロン蛍光体の作成)
組成式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)において、x=0.75、y=0.08、m=1.67、n=0.95のものを得るべく、原料粉末として、α型窒化ケイ素粉末69.0質量%、窒化アルミニウム粉末16.9質量%、炭酸カルシウム粉末11.8質量%、酸化ユーロピウム粉末2.3質量%の組成となるように秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。
得られた蛍光体粉末について、CuのKα線を用いた粉体X線回折測定(XRD)を行ったところ、当該蛍光体粉末はαサイアロン結晶の構造を有することがわかった。また、当該蛍光体粉末に、波長365nmの光を発するランプで照射した結果、橙色に発光することを確認した。
図8Aに示す発光スペクトルの色度座標は(x,y)=(0.509,0.484)、ピーク波長は585nm、半値幅は94nmであった。
(比較製造例2:Eu賦活CaAlSiN3蛍光体の作製)
Ca0.992Eu0.008SiAlN3で表される組成式のものを得るべく、窒化アルミニウム粉末29.7質量%、α型窒化ケイ素粉末33.9質量%、窒化カルシウム粉末35.6質量%及び窒化ユーロピウム粉末0.8質量%を秤量し、窒化ケイ素焼結体製の乳鉢と乳棒とを用い、10分以上混合し粉体凝集体を得た。窒化ユーロピウムは、金属ユーロピウムをアンモニア中で窒化して合成したものを用いた。この粉体凝集体を直径20mm、高さ20mmの大きさの窒化ホウ素製のるつぼに自然落下させて入れた。尚、粉末の秤量、混合、成形の各工程は全て、水分1ppm以下、酸素1ppm以下の窒素雰囲気を保持することができるグローブボックス中で行なった。
<実施例1〜15>
シリコーン樹脂(商品名:KER2500、信越シリコーン社製)を用い、表2に示す蛍光体を当該シリコーン樹脂と、表3に示す質量比率でそれぞれ混合分散させモールド樹脂を作製し、図1に示した構造を有する、各実施例の半導体発光装置を作製した。
シリコーン樹脂(商品名:KER2500、信越シリコーン社製)を用い、表4に示す蛍光体を当該シリコーン樹脂と、表4に示す質量比率で混合分散させモールド樹脂を作製し、図1に示した構造を有する、実施例16の半導体発光装置を作製した。
シリコーン樹脂(商品名:KER2500、信越シリコーン社製)を用い、表2に示す蛍光体を当該シリコーン樹脂と、表3に示す質量比率でそれぞれ混合分散させモールド樹脂を作製し、図1に示した構造を有する、比較例1〜6の半導体発光装置を作製した。
<比較例7〜9>
シリコーン樹脂(商品名:KER2500、信越シリコーン社製)を用い、表9に示す蛍光体を当該シリコーン樹脂と、表10に示す質量比率でそれぞれ混合分散させモールド樹脂を作製し、図1に示した構造を有する、各比較例の半導体発光装置を作製した。
シリコーン樹脂(商品名:KER2500、信越シリコーン社製)を用い、市販のCe賦活YAG蛍光体(商品名:P46−Y3、化成オプトニクス製、発光ピーク波長568nm、半値幅129nm、色度座標(x,y)=(0.613,0.386))を当該シリコーン樹脂と、樹脂/蛍光体=11.7の質量比率で混合分散させモールド樹脂を作製し、図1に示した構造を有する、比較例10の半導体発光装置を作製した。
2 半導体発光素子
3 プリント配線基板
4 樹脂枠
5 モールド樹脂
6 InGaN層
7 p側電極
8 n側電極
9 n電極部
10 接着剤
11 p電極部
12 金属ワイヤ
13 橙色蛍光体
14 緑色蛍光体
Claims (11)
- 青色光を発する半導体発光素子と、前記青色光を吸収して緑色光を発する緑色蛍光体と、前記青色光を吸収して橙色光を発する橙色蛍光体とを備え、該橙色蛍光体は、595〜620nmの範囲に発光スペクトルのピーク波長を有したEu賦活αサイアロン蛍光体であることを特徴とする半導体発光装置。
- 前記Eu賦活αサイアロンが、
一般式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)
で示されるEu賦活αサイアロンで、
1.1≦x<2.0 ・・・・( 1 )
0<y<0.4 ・・・・・・( 2 )
1.5<x+y<2.0 ・・( 3 )
3.0≦m<4.0 ・・・・( 4 )
0≦n<y ・・・・・( 5 )
を満たす組成で設計されていることを特徴とする請求項1に記載の半導体発光装置。 - 前記Eu賦活αサイアロンが、
一般式(CaxEuy)(Si12−(m+n)Alm+n)(OnN16−n)
で示されるEu賦活αサイアロンで、
1.1≦x<1.85 ・・・・( 1’ )
0.15<y<0.4 ・・・( 2’ )
1.5<x+y<2.0 ・・( 3’ )
3.0≦m<4.0 ・・・・( 4’ )
0≦n<y ・・・・・( 5’ )
を満たす組成で設計されていることを特徴とする請求項1に記載の半導体発光装置。 - 前記Eu賦活αサイアロンの発光スペクトルのピーク波長が、605〜620nmであることを特徴とする請求項3に記載の半導体発光装置。
- 前記Eu賦活αサイアロン蛍光体の平均粒径が15μm以上であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記Eu賦活αサイアロン蛍光体の比表面積が0.4m2/g以下であることを特徴とする1〜5のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記緑色蛍光体の発光スペクトルのピーク波長が、520nm〜550nmの範囲にあることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記緑色蛍光体として発光スペクトルの半値幅が55nm以下であることを特徴とする請求項7に記載の半導体発光装置。
- 前記緑色蛍光体の600nmにおける吸収率が10%以下であることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記緑色蛍光体が、Eu賦活βサイアロン蛍光体であることを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載の半導体発光装置。
- 前記Eu賦活βサイアロン蛍光体の酸素濃度が、0.1〜0.6重量%の範囲であることを特徴とする請求項10に記載の半導体発光装置。
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