JPWO2011118244A1 - 燃料電池膜電極接合体の製造方法および燃料電池膜電極接合体の製造装置 - Google Patents
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Abstract
Description
また、以下の特許文献3に開示されているように、燃料電池用電極触媒インクを転写基材に塗布した後、電極形状が凸部になるように加工してあるプレス乃至ラミネータによって所定形状を転写する方法も考えられている。
また、燃料電池用電極触媒インクを転写基材に所定形状に塗布した後、該電極触媒層付き転写シートを固体高分子電解質膜フィルムに挟持させるように配し、熱プレス、ラミネータなどにより熱圧着し、所定の膜電極接合体の形状に断裁する方法の場合、同様に位置ずれを起こす可能性がある。
本発明は、係る課題に鑑みなされたものであり、その目的は固体高分子電解質膜に皺を生じることなく、相対する電極触媒層の位置ずれがない燃料電池膜電極接合体の製造方法および燃料電池膜電極接合体の製造装置を提供することである。
電極触媒層を塗工された一対の基材を、固体高分子電解質膜を挟持するように配置し、その外側から一対のラミネータロールで熱圧力を加えて前記固体高分子電解質膜の両面に前記電極触媒層を熱転写する燃料電池膜電極接合体の製造方法であって、前記一対のラミネータロールのうち少なくとも一方は、その表面に前記固体高分子電解質膜側に転写する電極触媒層と同じ形状の凸部が形成されたラミネータロールを用いる。このようなラミネータロールを用いることにより、一対の電極触媒層を位置ずれすることなく固体高分子電解質膜に正確に熱転写することができる。
一般的に、電極触媒層を塗工する基材と固体高分子電解質膜の熱膨張率は異なる為、電極触媒層と固体高分子電解質膜を、例えば常温付近で位置あわせを行い、その後熱転写すると、固体高分子電解質膜に皺が入るおそれがある。また、例えば膜電極接合体の性能を高めるため電極触媒層の多孔度を上げるなどした場合でも、固体高分子膜と電極触媒層の接合性を高める必要があるため、熱転写する前に余熱をかける必要がある。
また、電極触媒層を固体高分子膜に熱圧着を加えた後、その温度を保ったまま基材剥離することで、電極触媒層の欠け、固体高分子膜からの剥がれを抑制することができる。また、固体高分子電解質膜の電極触媒層近傍の皺や、膜電極接合体自体がカールするなどの変形を防ぐことができる。
転写ラミネータロール上の凸部の間隙の表面は、凸部表面の弾性率よりも小さい弾性率の素材を用いることで、固体高分子電解質膜の皺、損傷をなくし、電極触媒層の形状精度を向上することができる。
上記方法により作製した膜電極接合体は優れた電気特性を示し、外観上に欠損がない。
図1は、本発明に係る固体高分子形燃料電池100の分解斜視図である。図示するようにこの固体高分子形燃料電池100にあっては、膜電極接合体10の電極触媒層11および電極触媒層12と対向して空気極側ガス拡散層21および燃料極側ガス拡散層31が配置される。これにより、それぞれ空気極20及び燃料極30が構成される。膜電極接合体10は、固体高分子電解質膜13を電極触媒層11と電極触媒層12とで挟んで構成される。
なお、図1は、一組のセパレータ40,40に固体高分子電解質膜13、電極触媒層11,12、ガス拡散層21,31が狭持された、いわゆる単セル構造の固体高分子形燃料電池であるが、セパレータ40,40を介して複数のセルを多重に積層した構成であっても良い。
触媒担持した導電性粒子は、導電性を持つ担体と、触媒能を持つ触媒金属から成り立つ。触媒金属には、カソードでは酸素の還元反応、アノードでは水素の酸化反応に触媒作用を有すれば特に限定するものではない。具体的は、遷移金属単体、遷移金属群からなる合金、酸化物、複酸化物、炭化物、錯体があげられる。中でも、特にPt、Pd、Ni、Ir、Rh、Co、Os、Ru、Fe、Au、Ag、Cu等が好ましく、この群からなる合金、酸化物、複酸化物、炭化物、錯体からなる。また、粒径としては、触媒金属の利用率、反応性および安定性を考慮し、1nm以上10nm以下程度が好ましい。
また、この電極触媒層11,12に含まれる高分子は、イオン伝導性を有するものであれば良いが、具体的には、フッ素系高分子電解質、炭化水素系高分子電解質を用いることができる。フッ素系高分子電解質としては、例えば、デュポン社製Nafion(登録商標)、旭硝子(株)製Flemion(登録商標)、旭化成(株)製Aciplex(登録商標)、ゴア社製Gore Select(登録商標)などを用いることができる。炭化水素系高分子電解質としては、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレンなどを用いることができる。中でも、デュポン社製Nafion(登録商標)、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレンなどを用いることが好ましい。また、電極触媒層と電解質膜の密着性を考え、固体高分子電解質膜と同じ材料を選択することが好ましい。
塗工方法としては、ドクターブレード法、ディッピング法、スクリーン印刷法、ラミネータロールコーティング法、スプレー法などの塗布法などの方法が挙げられるが、特に限定しない。基材により最適なものを選定する。
この電極触媒層11,12は、後述するように基材90を介して固体高分子電解質膜13に転写される。
この基材90への塗工パターンは連続、ストライプ状、間欠状など、種類を問わないが、電極触媒層11,12及び基材90の有効活用のため、目的とする膜電極接合体10の電極面積と同等以上の大きさに適宜印刷してあればよい。
図2は、本発明方法に用いるラミネータロール50の一例を示す斜視図、図3はその断面図である。図示するように、このラミネータロール50は、回転軸51を備えたロール本体52の表面に凸部53が複数設けられている。この凸部53は、その表面がロール本体52と沿うように曲面状に湾曲していると共に、その平面形状が膜電極接合体10の電極触媒層11,12の形状と同じ形状をしている。この凸部53の表面の材質はステンレスなどの金属から構成されているが、金属の他にシリコンゴム、フッ素ゴム、ブタジエンゴムなどのゴム材でも構わない。
凸部53の平面形状は、電極触媒層11,12の所望の形状を形成できれば、電極触媒層11,12の形状と略同じ形状であってもよい。また、凸部53の大きさは、形成したい電極触媒層11,12の大きさに合わせて適宜設計することができる。
ラミネータロール50の表面に設けられる凸部53の個数は、特に指定されないが、最終的な燃料電池膜電極接合体の固体電解質の面積と、固体電解質ロールの巾などを考慮しロスの無いような面取りを取るなど、適宜設計することができる。
このようにして電極触媒層11,12を固体高分子電解質膜13に間欠的に転写することで、生産タクトの早い膜電極接合体10の製造方法を構築できる。
また、ラミネータロール50の凸部53の高さ(ロール本体52表面からの高さ)も特に限定するものではないが、0.2mm以上3mm以下であるのが望ましい。こうすることで電極触媒層11,12を形状精度良く熱転写することが可能となる。
また、ラミネータロール50の凸部53は、さらにその表面に凹凸がつけてあっても良い。こうすることで電極触媒層11,12の多孔性に面内分布をつけることができ、結果として電極触媒層11,12の撥水性・導電性を高め、膜電極接合体10の性能を高めることができる。具体的には、凸部53の表面粗さが0.5μm以上5μm以下であることが好ましい。
しかし、圧力が高すぎると固体高分子電解質膜13の電極触媒層1,12が必要とされない部分にも電極触媒層11,12が転写されてしまう。そこで、凸部53の間隙に、凸部53よりも小さい弾性率の素材を用いることで凸部53の間隙部分は電極触媒層11,12が熱転写されない。
11…電極触媒層(空気極側)
12…電極触媒層(燃料極側)
13…固体高分子電解質膜
20…空気極
21…ガス拡散層(空気極側)
30…燃料極
31…ガス拡散層(燃料極側)
40…セパレータ
41…ガス流路
42…冷却水流路
50…ラミネータロール(凸部あり)
51…回転軸
52…ロール本体
53…凸部
54…隙間
60…ラミネータロール(凸部なし)
70…電極触媒層
80…保護フィルム
90…基材
100…固体高分子形燃料電池
Claims (11)
- 電極触媒層が塗工された一対の基材を、固体高分子電解質膜を挟持するように配置し、その外側から一対のラミネータロールで熱圧力を加えて前記固体高分子電解質膜の両面に前記電極触媒層を熱転写する燃料電池膜電極接合体の製造方法であって、
前記一対のラミネータロールのうち少なくとも一方は、その表面に前記固体高分子電解質膜側に転写する電極触媒層と同じ形状の凸部が形成されたラミネータロールを用いることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記一対の基材の外側にさらに保護フィルムを配置し、これら保護フィルムの外側から前記ラミネータロールで熱圧力を加えて前記固体高分子電解質膜の両面に前記電極触媒層を熱転写することを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1または2に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記固体高分子電解質膜および電極触媒層を塗工された基材に対し、熱転写する前に余熱をかけることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項2に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記保護フィルムに対し、熱転写する前に余熱をかけることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1乃至4のいずれか1項に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記ラミネータロールで熱圧力を加えられた基材を前記固体高分子電解質膜から剥離する前に、熱ラミネートをかけることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1乃至4のいずれか1項に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記ラミネータロールで熱圧力を加えられた基材を加熱しながら前記固体高分子電解質膜から剥離することを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1乃至6のいずれか1項に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記ラミネータロールの凸部の高さは0.2mm以上3.0mm以下であることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1乃至7のいずれか1項に記載の燃料電池膜電極接合体の製造方法において、
前記ラミネータロールの凸部の間隙の表面は、前記凸部表面の弾性率よりも小さい弾性率の素材からなることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造方法。 - 電極触媒層を塗工された一対の基材を、固体高分子電解質膜を挟持するように配置し、その外側から熱圧力を加えて前記固体高分子電解質膜の両面に前記電極触媒層を熱転写するための一対のラミネータロールを備えた燃料電池膜電極接合体の製造装置であって、
前記一対のラミネータロールのうち少なくとも一方は、その表面に前記固体高分子電解質膜側に転写する電極触媒層と同じ形状の凸部が形成されたラミネータロールであることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造装置。 - 請求項9に記載の燃料電池膜電極接合体の製造装置において、
前記ラミネータロールの凸部の高さは0.2mm以上3mm以下であることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造装置。 - 請求項9または10に記載の燃料電池膜電極接合体の製造装置において、
前記ラミネータロールの凸部の間隙の表面は、前記凸部表面の弾性率よりも小さい弾性率の素材からなることを特徴とする燃料電池膜電極接合体の製造装置。
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