JPWO2011114874A1 - 成膜方法 - Google Patents

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Abstract

被成膜基板に転写された転写層を良質なものにでき、且つ転写層の下地層が損傷することを抑制できる成膜方法を提供する。本発明の一態様は、第１の基板１１の一方の面上に形成された吸収層１２と、前記吸収層上に形成され、成膜材料を含む材料層１３とを有する前記第１の基板の一方の面と、第１の層２３が被成膜面上に形成された第２の基板２２の前記被成膜面とを対向させて配置し、前記第１の基板の他方の面から前記材料層に第１の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第１の層上に前記成膜材料を含む第２の層１３ａを形成し、前記第１の基板の他方の面から前記材料層に第２の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第２の層上に前記成膜材料を含む第３の層１３ｂを形成する成膜方法であって、第２の加熱処理では、第１の加熱処理より高密度のエネルギーが材料層に加えられている成膜方法である。

Description

本発明は、基板上に膜を形成する成膜方法に関する。
近年、エレクトロルミネッセンス（Ｅｌｅｃｔｒｏ Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ、以下ＥＬとも記す）を利用した発光素子の研究が盛んに行われている。これら発光素子の基本的な構成は、一対の電極間に発光性の物質を含む発光層を挟んだものである。この素子に電圧を印加することにより、発光性の物質からの発光が得られる。
発光素子を構成するＥＬ層は、少なくとも発光層を有する。また、ＥＬ層は、発光層の他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層などを有する積層構造とすることもできる。
以下に、従来の成膜方法について説明する。
支持基板の一方の面上に光吸収層を形成し、この光吸収層上に転写層を形成した転写用基板を用意する。また、基板上に下部電極を形成し、この下部電極上に正孔注入層を形成し、この正孔注入層上に正孔輸送層を形成した被転写基板を用意する。
次いで、転写用基板の転写層と被転写基板の正孔輸送層とを対向させて配置し、支持基板の他方の面からレーザ光を照射し、そのレーザ光を光吸収層に吸収させ、その熱を利用して転写層を被転写基板の正孔輸送層上に転写することで、正孔輸送層上に発光層を形成する（例えば特許文献１参照）。
特開２００６−３０９９９５号公報
上記従来の成膜方法では、光吸収層に吸収させる光のエネルギー密度を大きくすると、被転写基板に転写された転写層を良質なものにできるが、転写層の下地層が損傷するという課題が発生する。一方、光吸収層に吸収させる光のエネルギー密度を小さくすると、被転写基板に転写された転写層の下地層が損傷することを抑制できるが、転写層を良質なものにできないという課題が発生する。
本発明の一態様は、被成膜基板に転写された転写層を良質なものにでき、且つ転写層の下地層が損傷することを抑制できる成膜方法を提供することを課題とする。
本発明の一態様は、第１の基板の一方の面上に形成された吸収層と、前記吸収層上に形成され、成膜材料を含む材料層とを有する前記第１の基板の一方の面と、
第１の層が被成膜面上に形成された第２の基板の前記被成膜面とを対向させて配置し、
前記第１の基板の他方の面から前記材料層に第１の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第１の層上に前記成膜材料を含む第２の層を形成し、
前記第１の基板の他方の面から前記材料層に第２の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第２の層上に前記成膜材料を含む第３の層を形成する成膜方法であって、
前記第２の加熱処理では、前記第１の加熱処理より高密度のエネルギーが前記材料層に加えられていることを特徴とする成膜方法である。
上記本発明の一態様によれば、第１の加熱処理をすることにより、第２の基板の第１の層上に第２の層を形成し、第１の加熱処理より高いエネルギー密度で第２の加熱処理をすることにより、第２の層上に第３の層を形成している。そして、第２の層と第１の層は境界によって分離されているため、第３の層を良質なものにでき、且つ第２の層の下地層である第１の層を損傷することを抑制できる。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記材料層は、二種類以上の成膜材料及び下記式（１）を満たす高分子化合物を含むことも可能である。
Ｔａ−１００≦Ｓ≦４００ ・・・（１）
ただし、式（１）中、Ｓは高分子化合物のガラス転移温度（℃）を示し、Ｔａは、前記二種類以上の成膜材料それぞれの有する昇華温度のうち高い温度（℃）を示す。
高分子材料を用いることで、均一な濃度分布を有する膜を成膜できる。
本発明の一態様は、第１の基板の一方の面上に形成された第１の吸収層と、前記第１の吸収層上に形成され、成膜材料を含む第１の材料層とを有する前記第１の基板の一方の面と、
第１の層が被成膜面上に形成された第２の基板の前記被成膜面とを対向させて配置し、
前記第１の基板の他方の面から前記第１の材料層に第１の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第１の層上に前記成膜材料を含む第２の層を形成し、
第３の基板の一方の面上に形成された第２の吸収層と、前記第２の吸収層上に形成され、前記成膜材料を含む第２の材料層とを有する前記第３の基板の一方の面と、
前記第２の基板の前記被成膜面とを対向させて配置し、
前記第３の基板の他方の面から前記第２の材料層に第２の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第２の層上に前記成膜材料を含む第３の層を形成する成膜方法であって、
前記第２の加熱処理では、前記第１の加熱処理より高密度のエネルギーが前記第２の材料層に加えられていることを特徴とする成膜方法である。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、前記第１の材料層及び前記第２の材料層それぞれは、二種類以上の成膜材料及び下記式（１）を満たす高分子化合物を含むことも可能である。
Ｔａ−１００≦Ｓ≦４００ ・・・（１）
ただし、式（１）中、Ｓは高分子化合物のガラス転移温度（℃）を示し、Ｔａは、前記二種類以上の成膜材料それぞれの有する昇華温度のうち高い温度（℃）を示す。
高分子材料を用いることで、均一な濃度分布を有する膜を成膜できる。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記第３の層と前記第２の層は混合されており、
前記第３の層と前記第１の層は混合されていないことも可能である。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記第２の加熱処理で前記材料層に加えられるエネルギー密度は、前記第３の層に含まれる前記成膜材料が、前記第２の層内に到達し且つ前記第１の層内に到達しないエネルギー密度であることが好ましい。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記第１の加熱処理で前記材料層に加えられるエネルギー密度は、前記第２の層に含まれる前記成膜材料が前記第１の層内に到達しないエネルギー密度であることが好ましい。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記第１の加熱処理及び前記第２の加熱処理それぞれは、光源を用いて前記第１の基板の他方の面側から光を照射し、前記吸収層が光を吸収することで加熱される方式を用いることが好ましい。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記第１の加熱処理は、ハロゲンランプを用いて前記第１の基板の他方の面側から光を照射し、前記第１の吸収層が光を吸収することで加熱される方式を用い、
前記第２の加熱処理は、フラッシュランプを用いて前記第３の基板の他方の面側から光を照射し、前記第２の吸収層が光を吸収することで加熱される方式を用いることが好ましい。
また、本発明の一態様に係る成膜方法において、
前記第１の層は正孔輸送層であり、
前記第２の層及び前記第３の層は発光物質を含む層であることが好ましい。
本発明の一態様を適用することで、被成膜基板に転写された転写層を良質なものにでき、且つ転写層の下地層が損傷することを抑制できる成膜方法を提供することができる。
（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を説明するための断面図。 （Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を説明するための断面図。 （Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を説明するための断面図。 （Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を説明するための断面図。 （Ａ）〜（Ｄ）は、本発明の一態様の成膜方法を説明するための断面図。
以下では、本発明の実施の形態について図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下の説明に限定されず、本発明の趣旨及びその範囲から逸脱することなくその形態及び詳細を様々に変更し得ることは、当業者であれば容易に理解される。従って、本発明は以下に示す実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではない。
（実施の形態１）
本実施の形態では、本発明の一態様の成膜方法について説明する。なお、本実施の形態では、本発明の一態様の成膜方法を利用して、発光素子のＥＬ層を形成する場合について説明する。また、本実施の形態は、光源を用いて加熱処理を行う場合について説明する。図１（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を説明するための断面図である。
まず、図１（Ａ）に示すように、支持基板である第１の基板１１の一方の面上に吸収層１２を形成し、吸収層１２上に少なくとも成膜材料を含む有機ＥＬ材料層（以下、「材料層」という。）１３を形成した成膜用基板（ドナー基板）１０を用意する。なお、図１（Ａ）には、材料層１３は成膜材料のみからなる場合を図示する。また、第２の基板２２上に成膜処理により所望の層、例えば正孔輸送層２３を成膜した被成膜基板２０を用意する。そして、第１の基板１１において、吸収層１２及び材料層１３が形成された面に対向する位置に、被成膜基板２０である第２の基板２２を配置する。なお、材料層１３に含まれる成膜材料が正孔輸送層２３には含まれていないことが好ましい。
次いで、第１の基板１１の裏面、すなわち材料層１３が形成された面と反対側の面から矢印のように光をフラッシュランプによって照射する。この際の照射条件は、エネルギー密度の低い低パワーの条件（例えばチャージ電圧６５０Ｖ）とする。照射された光は、第１の基板１１を透過して、吸収層１２において吸収される。吸収された光が熱エネルギーへと変換されることで、吸収層１２と重なる領域の材料層１３が加熱される（第１の加熱処理）。加熱した材料層１３は、正孔輸送層２３上に転写される。つまり、図１（Ｂ）に示すように正孔輸送層２３上には成膜材料を含む第１のＥＬ層１３ａが成膜され、成膜用基板１０には成膜材料を含む材料層１３が残される。
上記のようにエネルギー密度の低い低パワーの条件で光を照射するため、第１のＥＬ層１３ａの下地層である正孔輸送層２３が損傷することを抑制でき、第１のＥＬ層１３ａと正孔輸送層２３は、混合されることなく、境界によって分離される。つまり、エネルギー密度の低い低パワー条件は、第１のＥＬ層１３ａに含まれる成膜材料が正孔輸送層２３内に到達しないエネルギー密度であり、その結果、正孔輸送層２３が損傷することを抑制でき、第１のＥＬ層１３ａと正孔輸送層２３は境界によって分離される。
なお、第１のＥＬ層１３ａと正孔輸送層２３が当該境界によって分離されていることは、例えば、ＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）や斜め切削のＴｏＦ−ＳＩＭＳ（Ｔｉｍｅ ｏｆ Ｆｌｉｇｈｔ−Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ Ｉｏｎ Ｍａｓｓ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ）によって確認できる場合がある。
次いで、図１（Ｂ）に示すように、第１の基板１１の裏面から矢印のように光をフラッシュランプによって照射する。この際の照射条件は、エネルギー密度の高い高パワーの条件（例えばチャージ電圧８００Ｖ）とする。照射された光は、第１の基板１１を透過して、吸収層１２において吸収される。吸収された光が熱エネルギーへと変換されることで、吸収層１２と重なる領域の材料層１３が加熱される（第２の加熱処理）。加熱した材料層１３は、第１のＥＬ層１３ａ上に転写される。つまり、図１（Ｃ）に示すように第１のＥＬ層１３ａ上には成膜材料を含む第２のＥＬ層１３ｂが成膜される。なお、成膜用基板１０には成膜材料は残されない。材料層１３に成膜材料以外の材料（例えば、後述する高分子化合物など）が含まれる場合、図１（Ｃ）において、成膜用基板１０には、成膜材料以外の材料を含む材料層が残される。
上記のようにエネルギー密度の高い高パワーの条件で光を照射するため、第２のＥＬ層１３ｂを良質なもの、具体的には、残渣が出にくく全面に均一に層膜形成ができ、層の断面プロファイルのバラツキが少なく、層を厚く形成することが可能であり、タクトが短くスループットを高くすることができる。また、第２のＥＬ層１３ｂと第１のＥＬ層１３ａは混合されるが、第２のＥＬ層１３ｂと正孔輸送層２３は混合されることなく分離される。つまり、エネルギー密度の高い高パワー条件は、第２のＥＬ層１３ｂに含まれる成膜材料が第１のＥＬ層１３ａ内に到達して混在するが、正孔輸送層２３内に到達せず混在しないエネルギー密度であり、その結果、第２のＥＬ層１３ｂと正孔輸送層２３は混合されることがない。従って、第１のＥＬ層１３ａは、エネルギー密度の高い高パワー条件とすることにより第２のＥＬ層１３ｂを形成する際に、第２のＥＬ層１３ｂに含まれる成膜材料が正孔輸送層２３内に到達しないように保護する機能を有している。言い換えると、第１のＥＬ層１３ａの厚さは、エネルギー密度の高い高パワー条件とすることにより第２のＥＬ層１３ｂを形成する際に、第２のＥＬ層１３ｂに含まれる成膜材料が正孔輸送層２３内に到達しない厚さとすることが好ましく、例えば数ｎｍの厚さとしても良い。また、第１のＥＬ層１３ａの厚さの上限は、エネルギー密度の低い低パワー条件で転写可能な最大膜厚であり、その転写可能な最大膜厚は低パワー条件によって決められる。
なお、本実施の形態では、一層からなる第２のＥＬ層１３ｂを用いているが、ＥＬ層を厚く形成する場合は二層以上からなる第２のＥＬ層を用いても良い。
以下に本実施の形態の各構成について詳細に説明する。
第１の基板１１は、材料層を被成膜基板に成膜するために照射する光を透過する基板である。よって、第１の基板１１は光の透過率が高い基板であることが好ましい。具体的には、材料層を成膜するためにランプ光やレーザ光を用いる場合、第１の基板１１として、それらの光を透過する基板を用いることが好ましい。第１の基板１１としては、例えば、ガラス基板、石英基板、無機材料を含むプラスチック基板などを用いることができる。
吸収層１２は、材料層１３を加熱するために照射する光を吸収して、熱へと変換する層である。このため、少なくとも材料層１３を加熱する領域に形成されていれば良く、吸収層１２は例えば島状に形成されていても良い。吸収層１２は、照射される光に対して、７０％以下の低い反射率を有し、また、高い吸収率を有する材料で形成されていることが好ましい。また、吸収層１２は、それ自体が熱によって変化しないように、耐熱性に優れた材料で形成されていることが好ましい。吸収層１２に用いることができる材料としては、例えば、窒化チタン、窒化タンタル、窒化モリブデン、窒化タングステン、窒化クロム、窒化マンガンなどの金属窒化物や、モリブデン、チタン、タングステン、カーボンなどを用いることが好ましい。
吸収層１２は、種々の方法を用いて形成することができる。例えば、スパッタリング法で、モリブデン、タンタル、チタン、タングステンなどのターゲット、またはこれらの合金を用いたターゲットを用い、吸収層１２を形成することができる。また、吸収層１２は一層に限らず複数の層により構成されていてもよい。
吸収層１２の膜厚は、照射される光が透過しない膜厚であることが好ましい。材料によって異なるが、１００ｎｍ以上２μｍ以下の膜厚であることが好ましい。特に、吸収層１２の膜厚を１００ｎｍ以上６００ｎｍ以下とすることで、照射される光を効率良く吸収して発熱させることができる。
なお、吸収層１２は、材料層１３に含まれる成膜材料が成膜温度まで加熱されるのであれば、照射する光の一部が透過してもよい。ただし、一部が透過する場合には、光が照射しても分解しない材料を、材料層１３に用いることが好ましい。また、「成膜温度」とは、熱の作用によって成膜材料の少なくとも一部が成膜用基板より被成膜基板へ転写される温度を示す。
材料層１３は加熱により第２の基板に転写される層である。被成膜基板上に成膜する成膜材料を含んで形成される層である。本実施の形態では、材料層１３に含む成膜材料として一種類の有機材料を用いたが、成膜材料として二種類以上の有機材料を用いることもできる。また、材料層１３は単層でも良いし、複数の層が積層されていても良い。なお、本実施の形態において、転写とは、材料層１３に含まれる成膜材料が、被成膜基板上に移されることを示す。
材料層１３は、種々の方法により形成される。例えば、湿式法であるスピンコート法、スプレーコート法、インクジェット法、ディップコート法、キャスト法、ダイコート法、ロールコート法、ブレードコート法、バーコート法、グラビアコート法、ノズルプリンティング法又は印刷法等を用いることができる。また、乾式法である真空蒸着法、スパッタリング法等を用いることができる。
湿式法を用いて材料層１３を形成するには、所望の成膜材料を溶媒に溶解あるいは分散させ、溶液あるいは分散液を調整すればよい。溶媒は、成膜材料を溶解あるいは分散させることができ、且つ成膜材料と反応しないものであれば特に限定されない。例えば、クロロホルム、テトラクロロメタン、ジクロロメタン、１，２−ジクロロエタン、或いはクロロベンゼンなどのハロゲン系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ｎ−プロピルメチルケトン、或いはシクロヘキサノンなどのケトン系溶媒、ベンゼン、トルエン、或いはキシレンなどの芳香族系溶媒、酢酸エチル、酢酸ｎ−プロピル、酢酸ｎ−ブチル、プロピオン酸エチル、γ−ブチロラクトン、或いは炭酸ジエチルなどのエステル系溶媒、テトラヒドロフラン、或いはジオキサンなどのエーテル系溶媒、ジメチルホルムアミド、或いはジメチルアセトアミドなどのアミド系溶媒、ジメチルスルホキシド、ヘキサン、又は水等を用いることができる。また、これらの溶媒複数種を混合して用いてもよい。湿式法を用いることにより、材料の利用効率を高めることができ、製造コストを低減することができる。
なお、第２の基板２２上に形成されるＥＬ層１３ａ，１３ｂの膜厚および均一性が保たれるのであれば、材料層は必ずしも均一の層である必要はない。例えば、微細な島状に形成されていてもよいし、凹凸を有する層状に形成されていてもよい。
第２の基板２２は、必要な耐熱性を有していて表面に絶縁性を有する基板であれば特定のものに限定されない。例えば、ガラス基板、石英基板、絶縁膜を形成したステンレス基板等が挙げられる。また、加熱処理に耐えうる程度の耐熱性を有するプラスチック基板を用いても良い。
また、本実施の形態では、低パワーの条件での光照射及び高パワーの条件での光照射ともに光源としてフラッシュランプを用いているが、パワー差を確保できるのであれば、光源としては種々のものを用いても良い。
例えば、キセノンランプ、メタルハライドランプのような放電灯、ハロゲンランプ、タングステンランプのような発熱灯を光源として用いることができる。また、これらの光源をフラッシュランプ（例えばキセノンフラッシュランプ、クリプトンフラッシュランプなど）として用いても良い。フラッシュランプは短時間（０．１ミリ秒乃至１０ミリ秒）で非常に強度の高い光を繰り返し、大面積に照射することができるため、第１の基板の面積にかかわらず、効率よく均一に加熱することができる。また、発光させる時間の長さを変えることによって第１の基板１１の加熱の制御もできる。
また、光源としてレーザ発振装置を用いてもよい。レーザ光としては、例えば、Ａｒレーザ、Ｋｒレーザ、エキシマレーザなどの気体レーザ、単結晶のＹＡＧ、ＹＶＯ４、フォルステライト（Ｍｇ２ＳｉＯ４）、ＹＡｌＯ３、ＧｄＶＯ４、若しくは多結晶（セラミック）のＹＡＧ、Ｙ２Ｏ３、ＹＶＯ４、ＹＡｌＯ３、ＧｄＶＯ４に、ドーパントとしてＮｄ、Ｙｂ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｔａのうち１種または複数種添加されているものを媒質とするレーザ、ガラスレーザ、ルビーレーザ、アレキサンドライトレーザ、Ｔｉ：サファイアレーザ、銅蒸気レーザまたは金蒸気レーザのうち一種または複数種から発振されるものを用いることができる。また、レーザ媒体が固体である固体レーザを用いると、メンテナンスフリーの状態を長く保てるという利点や、出力が比較的に安定している利点を有している。
なお、照射する光としては、赤外光（波長８００ｎｍ以上）であることが好ましい。赤外光であることにより、吸収層１２における熱変換が効率よく行われ、成膜材料を効率よく加熱させることができる。
また、第１及び第２の加熱処理それぞれは、水分と酸素が少ない雰囲気、又は減圧雰囲気で行われることが好ましい。減圧雰囲気は、成膜室内を真空排気手段により真空度が５×１０−３Ｐａ以下、好ましくは１０−４Ｐａ乃至１０−６Ｐａ程度の範囲になるように真空排気することで得られる。
なお、本実施の形態では、被成膜基板である第２の基板２２が、成膜用基板である第１の基板１１の下方に位置する場合を図示したが、本実施の形態はこれに限定されない。基板の設置する向きは適宜設定することができる。
また、本実施の形態では、成膜材料を含む材料層１３を用いて説明したが、材料層１３を以下のものに変更しても良い。
材料層に含まれる第１の成膜材料に発光物質を用い、かつ第２の成膜材料に発光物質を分散する有機化合物を用いる。
発光物質としては、例えば蛍光を発光する蛍光性化合物や、燐光を発光する燐光性化合物を用いることができる。
発光物質を分散する有機化合物としては、発光物質が蛍光性化合物の場合には、蛍光性化合物よりも一重項励起エネルギー（基底状態と一重項励起状態とのエネルギー差）が大きい物質を用いることが好ましい。また、発光物質が燐光性化合物の場合には、燐光性化合物よりも三重項励起エネルギー（基底状態と三重項励起状態とのエネルギー差）が大きい物質を用いることが好ましい。
なお、材料層に含まれる成膜材料として、発光物質を分散させる有機化合物を２種類以上用いても良いし、有機化合物に分散される発光物質を２種類以上用いても良い。また、２種類以上の発光物質を分散させる有機化合物と２種類以上の発光物質を用いても良い。
材料層に含まれる高分子化合物としては、ガラス転移温度が下記式（１）を満たす高分子化合物を用いる。さらに好ましくは、ガラス転移温度が下記式（２）を満たす高分子化合物を用いる。なお、下記式（１）、（２）において、第１の成膜材料及び第２の成膜材料の昇華温度は同じ真空度（例えば真空度１０−３Ｐａ）で測定することとする。
Ｔａ−１００≦Ｓ≦４００ ・・・（１）
Ｔａ−７０≦Ｓ≦４００ ・・・（２）
ただし、式（１）、（２）中、Ｓは高分子化合物のガラス転移温度（℃）を示し、Ｔａは、第１の成膜材料又は第２の成膜材料の昇華温度のうち高い温度（℃）を示す。
高分子化合物のガラス転移温度が上記式（１）、好ましくは上記式（２）を満たす範囲であれば、第１の成膜材料又は第２の成膜材料の昇華温度のうち低い温度に達しても、昇華温度に達した成膜材料は材料層から転写されにくい。これは、高分子化合物によって、第１の成膜材料及び第２の成膜材料が材料層中で移動することを抑制されるためである。そして、第１の成膜材料又は第２の成膜材料の昇華温度のうち高い温度以上で、第１の成膜材料及び第２の成膜材料は材料層中を移動することが容易となり、被成膜基板上に転写される。よって、第１の成膜材料の転写と第２の成膜材料の転写に時間差が生じにくくなり、被成膜基板上に濃度勾配の少ないＥＬ層を形成することができる。
しかし、高分子化合物のガラス転移温度が上記式（１）の範囲より低いと、昇華温度が高い方の材料の昇華温度に達するまでに、昇華温度の低い方の材料が材料層中で移動することを抑制されにくいため、昇華温度の低い成膜材料が先に転写され、その後、昇華温度の高い成膜材料が転写される。また、高分子化合物のガラス転移温度が上記式（１）の範囲より高いと、第１の成膜材料及び第２の成膜材料の昇華温度のうち高い温度を超えた後も、第１の成膜材料及び第２の成膜材料は材料層中で移動することが抑制され、転写が容易に行われなくなる。第１の成膜材料及び第２の成膜材料が高温に達する為、分解する可能性がある。
よって、高分子化合物としては、ガラス転移温度が上記式（１）、好ましくは上記式（２）を満たす高分子化合物を用いる。
なお、高分子化合物としてガラス転移温度が２００℃の材料を用い、第１の成膜材料および第２の成膜材料として、昇華温度が２１０℃の材料および昇華温度が２６０℃の材料を用いた場合には、良好な転写が実現された。一方で、高分子化合物としてガラス転移温度が２００℃の材料を用い、第１の成膜材料および第２の成膜材料として、昇華温度が２１０℃の材料および昇華温度が３０２℃の材料を用いた場合には、良好な転写は実現されなかった。このことは、上記式（１）、（２）に合致する条件において、好適なＥＬ層が実現されることを示すものである。
材料層に含まれる高分子化合物としては、シクロオレフィンポリマーが好ましい。シクロオレフィンポリマーは溶媒に溶けやすいため、被成膜基板に成膜した後、成膜用基板上に残った第１の成膜材料及び第２の成膜材料を含むシクロオレフィンポリマーを溶媒に再溶解することで、成膜用基板を再利用することが可能である。したがって、材料の消費量及びコストを抑えることができる。また、高分子化合物として、オレフィン、ビニル、アクリル又はポリイミド（ＰＩ）等を用いても良いし、高分子材料のＥＬ材料を用いても良い。高分子材料のＥＬ材料としては、例えば、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）（ＰＶＫ）やポリ（ｐ−フェニレンビニレン）（ＰＰＶ）が挙げられる。また、エポキシ樹脂、アクリル樹脂やシロキサンのような架橋型ポリマーを用いても良い。なお、本明細書中において、高分子化合物とは、１種もしくは複数種の単量体（モノマー）による繰り返し構造を持つ重合体（ポリマー）を意味する。
高分子化合物は粘度の調整が容易であるため、用途に応じて高分子化合物の溶液の粘度を自由に調整できる。例えば、液滴吐出法により材料層が形成される場合、高分子化合物の溶液の粘度を高めることで、被成膜面上に高分子化合物が拡がらず、微細なパターンを形成することができる。
高分子化合物の粘度の調整は、高分子化合物の分子量を調整する、又は高分子化合物と溶媒の比率を変えることで実現することができる。一般に、高分子化合物の比率が高くなると、溶液の粘度が高くなる。
（実施の形態２）
図２（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を示す断面図であり、図１と同一部分には同一符号を付し、異なる部分についてのみ説明する。
図１に示す実施の形態１は、一枚の成膜用基板を用いた成膜方法であるが、本実施の形態は、二枚の成膜用基板を用いた成膜方法である。これについて以下に詳細に説明する。
図２（Ａ）に示す工程では、支持基板である第１の基板１１の一方の面上に吸収層１２を形成し、吸収層１２上に少なくとも成膜材料を含む有機ＥＬ材料層（以下、「材料層」という。）１４を形成した成膜用基板（ドナー基板）１０ａを用意する。
第１の基板１１の裏面から矢印のように光をフラッシュランプによって照射する。この際の照射条件は、図１（Ａ）に示す工程と同様とする。このように第１の加熱処理を行うことにより、加熱した材料層１４は、正孔輸送層２３上に転写される。つまり、図２（Ｂ）に示すように正孔輸送層２３上には成膜材料を含む第１のＥＬ層１３ａが成膜され、成膜用基板１０ａには成膜材料が残されない。
上記のようにエネルギー密度の低い低パワーの条件で光を照射することにより、実施の形態１と同様の効果を得ることができる。
図２（Ｂ）に示す工程では、支持基板である第３の基板１１ａの一方の面上に吸収層１２を形成し、吸収層１２上に少なくとも成膜材料を含む有機ＥＬ材料層（以下、「材料層」という。）１５を形成した成膜用基板（ドナー基板）１０ｂを用意する。そして、第３の基板１１ａにおいて、吸収層１２及び材料層１５が形成された面に対向する位置に、被成膜基板２０である第２の基板２２を配置する。
次いで、第３の基板１１ａの裏面から矢印のように光をフラッシュランプによって照射する。この際の照射条件は、図１（Ｂ）に示す工程と同様とする。このように第２の加熱処理を行うことにより、加熱した材料層１５は、第１のＥＬ層１３ａ上に転写される。つまり、図２（Ｃ）に示すように第１のＥＬ層１３ａ上には成膜材料を含む第２のＥＬ層１３ｂが成膜され、成膜用基板１０ｂには成膜材料が残されない。
上記のようにエネルギー密度の高い高パワーの条件で光を照射することにより、実施の形態１と同様の効果を得ることができる。
第１及び第２の加熱処理それぞれによる成膜方法は、第１の基板１１又は第３の基板１１ａに形成した材料層１４，１５の膜厚によって、転写処理により被成膜基板２０に成膜される第１及び第２のＥＬ層１３ａ，１３ｂそれぞれの膜厚を制御することができる。つまり、成膜用基板１０ａ，１０ｂに形成した材料層１４，１５をそのまま転写すればよいため、膜厚モニターが不要である。よって、膜厚モニターを利用した成膜速度の調節を使用者が行う必要がなく、成膜工程を全自動化することが可能である。そのため、生産性の向上を図ることができる。
（実施の形態３）
図３（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明の一態様の成膜方法を示す断面図であり、図２と同一部分には同一符号を付し、異なる部分についてのみ説明する。
図２に示す実施の形態２では、エネルギー密度の低い低パワーの条件及びエネルギー密度の高い高パワーの条件それぞれでの光照射をフラッシュランプによって行っているが、本実施の形態では、エネルギー密度の低い低パワーの条件での光照射をハロゲンランプによって行い、エネルギー密度の高い高パワーの条件での光照射をフラッシュランプによって行う。
本実施の形態においても実施の形態２と同様の効果を得ることができる。
（実施の形態４）
本実施の形態では、本発明の一態様の成膜方法について説明する。なお、本実施の形態では、本発明の一態様の成膜方法を利用して、発光素子のＥＬ層を形成する場合について説明する。なお、本実施の形態に示す成膜方法において、特に記載がない場合には、実施の形態１と同様の材料及び作製方法によって行うものとする。
図４には第１の基板に反射層及び断熱層を形成する場合の一例を示している。
図４（Ａ）において、支持基板である第１の基板２０１の一方の面上に反射層２０３が選択的に形成されている。なお、反射層２０３は開口部を有している。また、反射層２０３上に断熱層２０５が形成されている。なお、断熱層２０５は反射層２０３の有する開口部と重なる位置に開口部が形成されている。また、反射層２０３及び断熱層２０５が形成された第１の基板２０１上に開口部を覆う吸収層２０７が形成されている。また、吸収層２０７上に成膜材料を含む有機ＥＬ材料層（以下、「材料層」という。）２０９が形成されている。
なお、本明細書において、「重なる」とは、成膜用基板を構成する要素（例えば、反射層や吸収層等）同士が直接接して重なり合う場合だけでなく、間に別の層を介して重なり合う場合も含むものとする。
まず、図４（Ａ）に示すように、第１の基板２０１の一方の面上に反射層２０３を選択的に形成する。反射層２０３は、第１の基板２０１の他方の面から照射する光を反射して、反射層２０３と重なる領域に形成された材料層２０９に、熱を与えないように遮断する層である。よって、反射層２０３は、照射する光に対して高い反射率を有する材料で形成されていることが好ましい。具体的には、反射層２０３は、照射される光に対して、反射率が８５％以上、さらに好ましくは、反射率が９０％以上の高い反射率を有する材料で形成されていることが好ましい。
反射層２０３に用いることができる材料としては、例えば、アルミニウム、銀、金、白金、銅、アルミニウムを含む合金（例えば、アルミニウム−チタン合金、アルミニウム−ネオジム合金、アルミニウム−チタン合金）、または銀を含む合金（銀−ネオジム合金）などを用いることができる。
なお、反射層２０３は、種々の方法を用いて形成することができる。例えば、スパッタリング法、電子ビーム蒸着法、真空蒸着法などにより形成することができる。また、反射層２０３の膜厚は、材料により異なるが、１００ｎｍ以上とすることが好ましい。１００ｎｍ以上の膜厚とすることにより、照射した光が反射層２０３を透過することを抑制することができる。
また、第１の基板２０１に照射する光の波長により、反射層２０３に好適な材料の種類は変化する。また、反射層は一層に限らず複数の層により構成されていても良い。また、反射層を設けず第１の基板２０１上に直接吸収層２０７を形成しても良い。
また、反射層２０３と吸収層２０７の反射率は差が大きいほど好ましい。具体的には、照射する光の波長に対して、反射率の差が２５％以上、より好ましくは３０％以上である。
また、反射層２０３の開口部を形成する際には種々な方法を用いることができるが、ドライエッチングを用いることが好ましい。ドライエッチングを用いることにより、開口部の側壁が鋭くなり、微細なパターンを成膜することができる。
次に、反射層２０３上に断熱層２０５を選択的に形成する。断熱層２０５は、反射層２０３と重なる領域に位置する材料層２０９が加熱され昇華するのを抑制するための層である。断熱層２０５としては、例えば、酸化チタン、酸化珪素、酸化窒化珪素、酸化ジルコニウム、炭化チタン等を好ましく用いることができる。ただし、断熱層２０５は、反射層２０３及び吸収層２０７に用いる材料よりも熱伝導率の低い材料を用いる。なお、本明細書において、酸化窒化物とは、その組成として、窒素よりも酸素の含有量が多い物質である。
断熱層２０５は、様々な方法を用いて形成することができる。例えば、スパッタリング法、電子ビーム蒸着法、真空蒸着法、またはＣＶＤ（chemical vapor deposition）法などにより形成することができる。また、断熱層の膜厚は、材料により異なるが、１０ｎｍ以上２μｍ以下、好ましくは１００ｎｍ以上６００ｎｍ以下とすることができる。断熱層２０５を１０ｎｍ以上２μｍ以下の膜厚とすることにより、反射層２０３が加熱された場合でも、反射層２０３の上に位置する材料層２０９に熱が伝導するのを遮断する効果を有する。
また、断熱層２０５は、反射層２０３の開口部と重なる領域に開口部が形成されている。断熱層２０５のパターンを形成する際には、種々の方法を用いることができるが、ドライエッチングを用いることが好ましい。ドライエッチングを用いることにより、パターン形成された断熱層２０５の側壁が鋭くなり、微細なパターンを成膜することができる。
なお、断熱層２０５と、反射層２０３のパターン形成を一度のエッチング工程によって行うと、断熱層２０５と反射層２０３に設けられる開口部の側壁をそろえることができ、より微細なパターンを成膜することができるため好ましい。
また、本実施の形態において、断熱層２０５は反射層２０３と重なる位置のみに形成されているが、反射層２０３及び反射層２０３の開口部を覆って断熱層２０５を形成しても良い。この場合、断熱層２０５は可視光に対する透過性を有する必要がある。
次に、反射層２０３及び断熱層２０５が形成された第１の基板２０１上に開口部を覆う吸収層２０７を形成する。吸収層２０７は、実施の形態１で示した吸収層１２と同様の材料を用いることができる。なお、吸収層２０７は選択的に形成しても良い。例えば、吸収層２０７を第１の基板２０１の全面に形成した後に、吸収層２０７をパターン形成して、反射層２０３及び断熱層２０５の開口部を覆うように島状にパターン形成する。この場合、全面に吸収層を形成する場合に比べ、吸収層内を面方向に熱が伝導することを防止できるため、より微細なＥＬ層のパターン形成が可能となり、高性能な発光装置を実現することができる。
次に、吸収層２０７上に材料層２０９を形成する。材料層２０９は、実施の形態１と同様のものを用いることができる。
次いで、図４（Ｂ）に示すように、第１の基板２０１において、材料層２０９等が形成された面に対向する位置に、第２の基板２１１を配置する。なお、ここでは本発明の一態様の成膜用基板を用いて発光素子のＥＬ層を形成する場合について説明するため、第２の基板２１１上には、発光素子の一方の電極となる第１の電極層２１３を有している。第１の電極層２１３の端部は、絶縁物２１５で覆われている。本実施の形態において、電極は、発光素子の陽極あるいは陰極となる電極を示している。そして、第１の電極層２１３上に正孔輸送層２１７を有している。
材料層２０９の表面と第２の基板２１１の表面は、所定距離だけの間隔をとって配置される。ここで、所定距離は、０ｍｍ以上２ｍｍ以下、好ましくは０ｍｍ以上０．０５ｍｍ以下、さらに好ましくは０ｍｍ以上０．０３ｍｍ以下とする。
なお、所定距離は、第１の基板上の材料層２０９の表面と、第２の基板の表面との距離で定義するものとする。ただし、第２の基板上に何らかの膜（例えば、電極として機能する導電膜又は隔壁等）が形成され、被成膜基板表面に凹凸を有する場合、所定距離は、第１の基板上の材料層２０９の表面と、第２の基板に形成された層の最表面、即ち、これらの膜（導電膜又は隔壁等）の表面との距離で定義するものとする。
そして、図４（Ｂ）に示すように、第１の基板２０１の裏面、すなわち材料層２０９が形成された面と反対側の面から矢印１１０ａのように光をフラッシュランプによって照射する。この際の照射条件は、図１（Ａ）に示す工程と同様とする。このようにして第１の加熱処理を行うことにより、加熱した材料層２０９の一部は、正孔輸送層２１７上に転写される。つまり、図４（Ｂ）に示すように正孔輸送層２１７上には成膜材料を含む第１のＥＬ層２１８が成膜され、成膜用基板２００には成膜材料を含む材料層２０９が残される。
上記のようにエネルギー密度の低い低パワーの条件で光を照射することにより、実施の形態１と同様の効果を得ることができる。
この後、図４（Ｃ）に示すように、第１の基板２０１の裏面から矢印１１０のように光をフラッシュランプによって照射する。この際のエネルギー密度以外の照射条件は、図１（Ｂ）に示す工程と同様とする。このようにして第２の加熱処理を行うことにより、加熱した材料層２０９は、第１のＥＬ層２１８上に転写される。つまり、第１のＥＬ層２１８上には成膜材料を含む第２のＥＬ層２１９が成膜される。このようにして第２の基板２１１上に、発光素子のＥＬ層２１８，２１９が選択的に形成される。
上記のようにエネルギー密度の高い高パワーの条件で光を照射することにより、実施の形態１と同様の効果を得ることができる。
（実施の形態５）
図５（Ａ）〜（Ｄ）は、本発明の一態様の成膜方法について説明する断面図であり、図４と同一部分には同一符号を付し、異なる部分についてのみ説明する。
図４に示す実施の形態４は、一枚の成膜用基板２００を用いた成膜方法であるが、本実施の形態は、二枚の成膜用基板２００ａ，２００ｂを用いた成膜方法である。これについて以下に詳細に説明する。
図５（Ａ）に示す工程では、支持基板である第１の基板２０１の一方の面上に反射層２０３、断熱層２０５、吸収層２０７を形成し、吸収層２０７上に少なくとも成膜材料を含む有機ＥＬ材料層（以下、「材料層」という。）２０９ａを形成した成膜用基板（ドナー基板）２００ａを用意する。
図５（Ｂ）に示す工程では、支持基板である第３の基板２０１ａの一方の面上に反射層２０３、断熱層２０５、吸収層２０７を形成し、吸収層２０７上に少なくとも成膜材料を含む有機ＥＬ材料層（以下、「材料層」という。）２０９ｂを形成した成膜用基板（ドナー基板）２００ｂを用意する。
図５（Ｃ）に示す工程では、第１の基板２０１の裏面から矢印１１０ａのように光をフラッシュランプによって照射する。この際の照射条件は、図４（Ｂ）に示す工程と同様とする。このように第１の加熱処理を行うことにより、加熱した材料層２０９ａは、正孔輸送層２１７上に転写される。つまり、正孔輸送層２１７上には成膜材料を含む第１のＥＬ層２１８が成膜される。
上記のようにエネルギー密度の低い低パワーの条件で光を照射することにより、実施の形態４と同様の効果を得ることができる。
図５（Ｄ）に示す工程では、第３の基板２０１ａにおいて、吸収層２０７及び材料層２０９ｂが形成された面に対向する位置に、被成膜基板である第２の基板２１１を配置する。次いで、第３の基板２０１ａの裏面から矢印１１０のように光をフラッシュランプによって照射する。この際のエネルギー密度以外の照射条件は、図４（Ｃ）に示す工程と同様とする。このように第２の加熱処理を行うことにより、加熱した材料層２０９ｂは、第１のＥＬ層２１８上に転写される。つまり、第１のＥＬ層２１８上には成膜材料を含む第２のＥＬ層２１９が成膜される。
上記のようにエネルギー密度の高い高パワーの条件で光を照射することにより、実施の形態４と同様の効果を得ることができる。
なお、実施の形態１〜５を互いに組み合わせて実施することも可能である。
１０，１０ａ，１０ｂ 成膜用基板（ドナー基板）
１１ 第１の基板
１１ａ 第３の基板
１２ 吸収層
１３，１４，１５ 材料層
１３ａ 第１のＥＬ層
１３ｂ 第２のＥＬ層
２０ 被成膜基板
２２ 第２の基板
２３ 正孔輸送層
１１０，１１０ａ 矢印
２００、２００ａ、２００ｂ 成膜用基板（ドナー基板）
２０１ 第１の基板
２０１ａ 第３の基板
２０３ 反射層
２０５ 断熱層
２０７ 吸収層
２０９，２０９ａ，２０９ｂ 材料層
２１１ 第２の基板
２１３ 第１の電極
２１５ 絶縁物
２１７ 正孔輸送層
２１８ 第１のＥＬ層
２１９ 第２のＥＬ層

Claims (11)

  1. 第１の基板の一方の面上に形成された吸収層と、前記吸収層上に形成され、成膜材料を含む材料層とを有する前記第１の基板の一方の面と、
    第１の層が被成膜面上に形成された第２の基板の前記被成膜面とを対向させて配置し、
    前記第１の基板の他方の面から前記材料層に第１の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第１の層上に前記成膜材料を含む第２の層を形成し、
    前記第１の基板の他方の面から前記材料層に第２の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第２の層上に前記成膜材料を含む第３の層を形成する成膜方法であって、
    前記第２の加熱処理では、前記第１の加熱処理より高密度のエネルギーが前記材料層に加えられていることを特徴とする成膜方法。
  2. 請求項１において、
    前記材料層は、二種類以上の成膜材料及び下記式（１）を満たす高分子化合物を含むことを特徴とする成膜方法。
    Ｔａ−１００≦Ｓ≦４００ ・・・（１）
    ただし、式（１）中、Ｓは高分子化合物のガラス転移温度（℃）を示し、Ｔａは、前記二種類以上の成膜材料それぞれの有する昇華温度のうち高い温度（℃）を示す。
  3. 第１の基板の一方の面上に形成された第１の吸収層と、前記第１の吸収層上に形成され、成膜材料を含む第１の材料層とを有する前記第１の基板の一方の面と、
    第１の層が被成膜面上に形成された第２の基板の前記被成膜面とを対向させて配置し、
    前記第１の基板の他方の面から前記第１の材料層に第１の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第１の層上に前記成膜材料を含む第２の層を形成し、
    第３の基板の一方の面上に形成された第２の吸収層と、前記第２の吸収層上に形成され、前記成膜材料を含む第２の材料層とを有する前記第３の基板の一方の面と、
    前記第２の基板の前記被成膜面とを対向させて配置し、
    前記第３の基板の他方の面から前記第２の材料層に第２の加熱処理をすることにより、前記第２の基板の前記第２の層上に前記成膜材料を含む第３の層を形成する成膜方法であって、
    前記第２の加熱処理では、前記第１の加熱処理より高密度のエネルギーが前記第２の材料層に加えられていることを特徴とする成膜方法。
  4. 請求項３において、
    前記第１の材料層及び前記第２の材料層それぞれは、二種類以上の成膜材料及び下記式（１）を満たす高分子化合物を含むことを特徴とする成膜方法。
    Ｔａ−１００≦Ｓ≦４００ ・・・（１）
    ただし、式（１）中、Ｓは高分子化合物のガラス転移温度（℃）を示し、Ｔａは、前記二種類以上の成膜材料それぞれの有する昇華温度のうち高い温度（℃）を示す。
  5. 請求項１乃至４のいずれか一項において、
    前記第２の層と第１の層は境界によって分離されていることを特徴とする成膜方法。
  6. 請求項１乃至５のいずれか一項において、
    前記第３の層と前記第２の層は混合されており、
    前記第３の層と前記第１の層は混合されていないことを特徴とする成膜方法。
  7. 請求項１乃至６のいずれか一項において、
    前記第２の加熱処理で前記材料層に加えられるエネルギー密度は、前記第３の層に含まれる前記成膜材料が、前記第２の層に到達し且つ前記第１の層内に到達しないエネルギー密度であることを特徴とする成膜方法。
  8. 請求項１乃至７のいずれか一項において、
    前記第１の加熱処理で前記材料層に加えられるエネルギー密度は、前記第２の層に含まれる前記成膜材料が前記第１の層内に到達しないエネルギー密度であることを特徴とする成膜方法。
  9. 請求項１乃至８のいずれか一項において、
    前記第１の加熱処理及び前記第２の加熱処理それぞれは、光源を用いて前記第１の基板の他方の面側から光を照射し、前記吸収層が光を吸収することで加熱される方式を用いることを特徴とする成膜方法。
  10. 請求項３又は４において、
    前記第１の加熱処理は、ハロゲンランプを用いて前記第１の基板の他方の面側から光を照射し、前記第１の吸収層が光を吸収することで加熱される方式を用い、
    前記第２の加熱処理は、フラッシュランプを用いて前記第３の基板の他方の面側から光を照射し、前記第２の吸収層が光を吸収することで加熱される方式を用いることを特徴とする成膜方法。
  11. 請求項１乃至１０のいずれか一項において、
    前記第１の層は正孔輸送層であり、
    前記第２の層及び前記第３の層は発光物質を含む層であることを特徴とする成膜方法。
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