JPWO2009069469A1 - 延伸フィルム、その製造方法、及び液晶表示装置 - Google Patents

Abstract

熱可塑性樹脂１からなるＢ１層と、スチレン系樹脂からなるＡ層と、熱可塑性樹脂２からなるＢ２層とが、この順に積層されてなる、幅が１０００ｍｍを超える長尺の延伸フィルムであり、前記延伸フィルムに占めるＡ層の割合が４５重量％以下であり、少なくとも１０００ｍｍの幅方向に亘って、幅方向に対する配向角θの平均値が０°±１°、配向角θのバラツキが０．５°以下であり、Ｎｚ係数の値が−３．５〜−０．５の範囲にある延伸フィルムである。

Description

本発明は、延伸フィルム、その製造方法、及び液晶表示装置に関する。

液晶表示装置は、高画質、薄型、軽量、低消費電力などの特徴をもち、テレビジョン、パーソナルコンピューター、カーナビゲーターなどに広く用いられている。液晶表示装置は、液晶セルの上下に透過軸が直交するように２枚の偏光子を配置し、液晶セルに電圧を印加することにより液晶分子の配向を変化させて、画面に画像を表示させる。ツイステッドネマチックモードの液晶表示装置では、電圧印加時に液晶分子が垂直配向状態となり、黒表示となる構成が多い。インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モードの液晶表示装置では、電圧無印加時に液晶分子が一定の方向に配向し、電圧印加時に配向方向が４５度回転して、白表示となる構成が多い。

２枚の偏光子の透過軸が上下方向と左右方向を指して直交するように配置された液晶表示装置では、上下左右方向から画面を見るときは、十分なコントラストが得られる。しかし、上下左右から外れた方向から画面を斜めに見ると、入射側偏光子の透過軸と出射側偏光子の透過軸が、見かけ上直交でなくなるために、直線偏光が完全に遮断されずに光洩れが発生し、十分な黒が得られず、コントラストが低下してしまう。このために、液晶表示装置に光学補償手段を加えて、画面のコントラストの低下を防止する試みがなされている。

このような光学補償手段の開発及びその改善が以前よりなされており、例えば、日本国特許出願公開第２００４−１３３３１３号公報には、固有複屈折値が負である材料を主成分として含んでなるＡ層の少なくとも片面に、透明な樹脂を主成分として含んでなるＢ層を積層してなる光学積層体であって、面内方向リターデーションＲｅのバラツキが±１０ｎｍ以内である光学積層体が開示されている。また、日本国特許出願公開第２００５−２７４７２５号公報には、固有複屈折値が負の樹脂からなるＡ層の少なくとも片面に、透明な樹脂からなる実質的に無配向のＢ層を積層してなる光学積層体であって、Ａ層の面内方向リターデーションＲｅをＢ層の面内方向リターデーションＲｅを越える値に設定した光学積層体が開示されている。さらに、日本国特許出願公開第２００７−７２２０１号公報には、スチレン系樹脂を５０重量％以上含む延伸フィルムであって、所定の温度における加熱収縮応力、面内方向リターデーション、配向角の変動幅を所定の範囲に規定した異方性フィルムが開示されている。

これらの特許文献で用いられているようなスチレン系樹脂は、高い透明性と負の固有複屈折値を有することなどから、所望の光学特性を発現するために有効な材料と考えられる。しかしながら、これを用いたフィルムは非常に脆く、所望の光学特性を発現させるために延伸する際の連続搬送中に破断やしわが生じることが多く、加工性（延伸性）がよくないとともに、加工後の延伸フィルムの耐久性が低いという問題がある。また、面内方向リターデーションＲｅの変動幅や配向角θの変動幅を小さくすることが難しく、光学均一性に優れた延伸フィルムを製造することが難しいという問題がある。

これらの問題について、前掲の日本国特許出願公開第２００７−７２２０１号公報では、（ビカット温度＋３０℃）における加熱収縮応力の流れ（ＭＤ）方向と幅（ＴＤ）方向の差が０．５〜８．０ＭＰａに設定する等によって、改善を図っているが、未だ十分でない。また、前掲の日本国特許出願公開第２００４−１３３３１３号公報又は前掲の日本国特許出願公開第２００５−２７４７２５号公報では、スチレン系樹脂からなる層の少なくとも一方の面に透明樹脂層を積層して延伸する等によって、その改善を図っており、これらは有効な技術であると言えるが、さらなる改善を図る余地がある。

また、視野角依存性を解消するため、電界方向を従来の縦ではなく、横に変えて液晶分子を基板面に平行なままスイッチングするＩＰＳ方式の液晶表示装置に用いて、特に好適な光学部品を製造するための延伸フィルムが求められている。

本発明はこのような点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、延伸加工性、耐久性、光学均一性に優れた延伸フィルムを提供することである。

また、ＩＰＳ方式の液晶表示装置に用いて好適な光学部品を製造するための延伸フィルム、及び表示特性が良好なＩＰＳ方式の液晶表示装置を提供することも目的とする。

本発明者らは、スチレン系樹脂からなる層の両面に熱可塑性樹脂層を積層した積層フィルムにおいて、スチレン系樹脂からなるＡ層を所定量以下に規定した上で、同時二軸延伸することによって、延伸加工性、耐久性、光学均一性に優れ、かつＩＰＳ方式の液晶表示装置の位相差板等として用いた場合に、優れた表示特性を実現可能な延伸フィルムを製造できることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明の第１の観点によると、熱可塑性樹脂１からなるＢ_１層と、スチレン系樹脂からなるＡ層と、熱可塑性樹脂２からなるＢ_２層とが、この順に積層されてなる、幅が１０００ｍｍを超える長尺の延伸フィルムであり、前記延伸フィルムに占めるＡ層の割合が４５重量％以下であり、少なくとも１０００ｍｍの幅方向に亘って、該幅方向に対する配向角θの平均値が０°±１°、配向角θのバラツキが０．５°以下であり、Ｎｚ係数の値が−３．５〜−０．５の範囲にある延伸フィルムが提供される。この場合において、前記Ａ層の割合は、好ましくは３５重量％以下である。

また、この場合において、Ｎｚ係数の値のバラツキが０．２以下、面内方向のリターデーションＲｅが８０ｎｍ以下、面内方向のリターデーションＲｅのバラツキが３ｎｍ以下、前記Ｂ_１層及び前記Ｂ_２層の少なくとも一方のリターデーションＲｅが０ｎｍ以上１５ｎｍ以下の範囲にあることが好ましい。さらに、前記Ｂ_１層の平均厚さと前記Ａ層の平均厚さとの比（Ｂ_１層／Ａ層）が２／１〜１／１であり、前記Ｂ_２層の平均厚さと前記Ａ層の平均厚さとの比（Ａ層／Ｂ_２層）が１／１〜１／２であり、ヘイズが１％を超え５％以下であることがそれぞれ好ましい。ここで、ヘイズとは、入射光のうち、全光線透過率と拡散光線透過率との比である。

本発明の第２の観点によると、上述した本発明の第１の観点に係る延伸フィルムを用いて製造された位相差板等の光学部品を備えたＩＰＳ方式の液晶表示装置が提供される。

本発明の第３の観点によると、溶融共押出により、熱可塑性樹脂１からなるｂ_１層と、スチレン系樹脂からなるａ層と、熱可塑性樹脂２からなるｂ_２層とが、この順に積層されてなる未延伸の積層体ｃを得る工程と、前記積層体を、同時二軸延伸する工程とを含む、上述した本発明の第１の観点に係る延伸フィルムの製造方法が提供される。この場合において、延伸温度が前記スチレン系樹脂のビカット軟化温度＋２０℃未満であることが好ましい。また、長手方向の延伸倍率が幅方向の延伸倍率の１．０〜１．５倍であることが好ましい。

本発明によれば、延伸加工性、耐久性、光学均一性に優れ、さらにＩＰＳ方式の液晶表示装置に用いて好適な光学部品を製造するための延伸フィルムを提供することができる。また、表示特性が良好なＩＰＳ方式の液晶表示装置を提供することができる。

本発明に係る延伸フィルムは、熱可塑性樹脂１からなるＢ_１層と、スチレン系樹脂からなるＡ層と、熱可塑性樹脂２からなるＢ_２層とが、この順に積層されてなる、幅が１０００ｍｍを超える長尺の延伸フィルムであり、前記Ａ層の割合が４５重量％以下であり、少なくとも１０００ｍｍの幅方向に亘って、幅方向に対する配向角θの平均値が０°±１°、配向角θのバラツキが０．５°以下であり、Ｎｚ係数の値が−３．５〜−０．５の範囲にある延伸フィルムである。なお、ここで、長尺とは、フィルムの幅に対して、少なくとも５倍程度以上の長さを有するものをいい、好ましくは１０倍若しくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻回されて保管又は運搬される程度の長さを有するものをいう。

Ａ層はスチレン系樹脂からなる層である。スチレン系樹脂は、固有複屈折値が負の値を示す熱可塑性樹脂である。なお、固有複屈折値が負の値を示す樹脂とは、分子の配向方向の屈折率が他の方向の屈折率よりも小さい樹脂のことであり、例えば、それを用いた成形体を延伸した場合に延伸方向の屈折率が最も小さくなる樹脂である。固有複屈折値（Δｎ_０）とは、下記式［１］により算出される値である。
Δｎ_０＝（２π／９）（Ｎｄ／Ｍ）｛（ｎａ^２＋２）^２／ｎａ｝（α１−α２） …［１］
ただし、πは円周率、Ｎはアボガドロ数、ｄは密度、Ｍは分子量、ｎａは平均屈折率、α１は高分子の分子鎖軸方向の分極率、α２は高分子の分子鎖軸と垂直な方向の分極率である。

本発明でいうＡ層に含有されるスチレン系樹脂は、スチレン単位構造を繰り返し単位の一部又は全部として有する樹脂であり、ポリスチレン、又は、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ｐ−ニトロスチレン、ｐ−アミノスチレン、ｐ−カルボキシスチレン、ｐ−フェニルスチレンなどのスチレン系単量体と、エチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α−クロロアクリロニトリル、Ｎ−フェニルマレイミド、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、酢酸ビニルなどのその他の単量体との共重合体などを挙げることができる。これらの中で、スチレン系樹脂には、ポリスチレン、スチレンとＮ−フェニルマレイミドとの共重合体又はスチレンと無水マレイン酸との共重合体を好適に用いることができる。

延伸フィルムに占めるＡ層の割合は、４５重量％以下であり、より好ましくは３５重量％以下である。Ａ層の割合の下限は、所望の光学特性を発現させる観点から、２０重量％程度である。

本発明の延伸フィルムを構成するＢ_１層は、熱可塑性樹脂１からなり、この実施形態では、実質的に無配向で透明な層である。また、Ｂ_２層は、熱可塑性樹脂２からなり、この実施形態では、実質的に無配向で透明な層である。熱可塑性樹脂１及び熱可塑性樹脂２としては、それぞれ、厚さ１ｍｍの試験片を形成して測定した全光線透過率が、７０％以上のものが好ましく、８０％以上のものがより好ましく、９０％以上のものが特に好ましい。このような熱可塑性樹脂１，２としては、例えば、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリイミド樹脂、鎖状ポリオレフィン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ジアセチルセルロース樹脂、トリアセチルセルロース樹脂、脂環式オレフィン樹脂などを挙げることができる。これらの中でも、熱可塑性樹脂１，２としては、脂環式オレフィン樹脂やメタクリル樹脂が好適である。中でも、熱可塑性樹脂１，２がメタクリル樹脂であれば、フィルム全体で光弾性を３×１０^−１２ｍ^２／Ｎ以下にすることができ、額縁故障などの問題はなくなる。なお、Ｂ_１層を構成する熱可塑性樹脂１とＢ_２層を構成する熱可塑性樹脂２とは、同じ種類でも、違う種類でもよい。

メタクリル樹脂は、メタクリル酸アルキルエステル単位を主モノマー単位として含む重合体樹脂である。メタクリル樹脂としては、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチルなどの炭素数１〜４のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステルの単独重合体；アルキル基の水素がＯＨ基、ＣＯＯＨ基若しくはＮＨ_２基などの官能基によって置換された炭素数１〜４のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステルの単独重合体；又はメタクリル酸アルキルエステルと、スチレン、酢酸ビニル、α，β−モノエチレン性不飽和カルボン酸、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、アクリル酸アルキルエステルなどのメタクリル酸アルキルエステル以外のエチレン性不飽和単量体との共重合体を挙げることができる。これらは一種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらのうちアクリル酸アルキルエステルがメタクリル酸アルキルエステルとの共重合に好適である。好適なメタクリル樹脂では、官能基によって置換されていてもよい炭素数１〜４のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単位を好ましくは５０〜１００重量％、より好ましくは５０〜９９．９重量％、さらに好ましくは５０〜９９．５重量％含有し、アクリル酸アルキルエステル単位を好ましくは０〜５０重量％、より好ましくは０．１〜５０重量％、さらに好ましくは０．５〜５０重量％含有する。

脂環式オレフィン樹脂は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する非晶性の熱可塑性樹脂である。脂環式オレフィン樹脂中の脂環構造としては、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造が好ましい。脂環構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個であるときに、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。

脂環式オレフィン樹脂を構成する脂環構造を有する繰り返し単位の割合は、好ましくは５５重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式オレフィン樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合がこの範囲にあると透明性および耐熱性の観点から好ましい。

脂環式オレフィン樹脂としては、ノルボルネン樹脂、単環の環状オレフィン樹脂、環状共役ジエン樹脂、ビニル脂環式炭化水素樹脂、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン樹脂は、透明性と成形性が良好なため、好適に用いることができる。

ノルボルネン樹脂としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との開環共重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との付加共重合体、又はそれらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。

Ｂ_１層を構成する熱可塑性樹脂１及びＢ_２層を構成する熱可塑性樹脂２は、そのガラス転移温度Ｔｇ（ｂ）（熱可塑性樹脂の種類が異なる場合はＴｇ（ｂ１）、Ｔｇ（ｂ２））が好ましくは４０℃以上、より好ましくは６０℃以上である。

上述したＡ層を構成するスチレン系樹脂、Ｂ_１層を構成する熱可塑性樹脂１、及びＢ_２層を構成する熱可塑性樹脂２には、必要に応じて、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、強化剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、顔料、有機又は無機の充填剤、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止剤、抗菌剤やその他の樹脂、熱可塑性エラストマーなどの公知の添加剤を本発明の効果を損なわない範囲で添加することができる。これらの添加剤の添加量は、Ａ層を構成するスチレン系樹脂、Ｂ_１層を構成する熱可塑性樹脂１、又はＢ_２層を構成する熱可塑性樹脂２、それぞれ１００重量部に対して、通常０〜５０重量部、好ましくは０〜３０重量部である。

本発明において、波長４００〜７００ｎｍの光で測定したＡ層の面内方向のリターデーション（以下、面内リターデーションという）Ｒｅ（Ａ）（ｎｍ）は好ましくは３０ｎｍ以上７０ｎｍ以下の範囲内であり、Ｂ_１層及びＢ_２層の少なくとも一方の面内リターデーションＲｅ（Ｂ_２）（ｎｍ）は好ましくは０ｎｍ以上１５ｎｍ以下の範囲内であって、｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ_１)＋Ｒｅ（Ｂ_２）｜とすることができる。｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ_１)＋Ｒｅ（Ｂ_２）｜とすることにより、光学的に調整を行った固有複屈折値が負であるスチレン系樹脂からなるＡ層の光学特性を効果的に利用することができる。｜Ｒｅ(Ａ)｜≦｜Ｒｅ(Ｂ_１)＋Ｒｅ（Ｂ_２）｜であると、光学補償機能が十分に発現しないおそれがある。なお、面内リターデーションＲｅとは、面内遅相軸方向の屈折率ｎｘと面内で前記遅相軸に直交する方向の屈折率ｎｙとの差にフィルム（各層）の平均厚さＤを乗算した値、すなわち、Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×Ｄである。

本実施形態において、Ｂ_１層又はＢ_２層に関し、実質的に無配向とは、Ｂ_１層又はＢ_２層内において直交するｘ方向とｙ方向の屈折率ｎＢｘとｎＢｙの差が小さく、Ａ層内において直交するｘ方向とｙ方向の屈折率をそれぞれｎＡｘ、ｎＡｙ、Ａ層の厚さをｄＡ、Ｂ_１層又はＢ_２層の厚さをｄＢとしたとき、｜（ｎＡｘ−ｎＡｙ）ｄＡ｜＋｜（ｎＢｘ−ｎＢｙ）ｄＢ｜の値が｜（ｎＡｘ−ｎＡｙ）ｄＡ｜の値の１．１倍以下であることをいう。｜Ｒｅ（Ｂ_１）＋Ｒｅ（Ｂ_２）｜は、２０ｎｍ以下であることがより好ましく、１０ｎｍ以下であることがさらに好ましく、５ｎｍ以下であることが特に好ましい。｜Ｒｅ（Ｂ_１）＋Ｒｅ（Ｂ_２）｜が２０ｎｍを超えると、延伸フィルムの光学補償機能が十分に発現しないおそれがある。

Ａ層、Ｂ_１層及びＢ_２層の積層体としての延伸フィルムの面内リターデーションＲｅ（ｎｍ）の平均値は８０ｎｍ以下であることが好ましく、そのバラツキは３ｎｍ以下であることが好ましい。

延伸フィルムの面内リターデーションＲｅは、自動複屈折計を用いて、延伸フィルムの幅方向に５０ｍｍ間隔で測定を行う。この測定を延伸フィルムの流れ方向に５０ｍｍ間隔で長さ１０００ｍｍにわたって行い、全測定結果を平均した値を面内リターデーションＲｅの平均値とする。面内リターデーションＲｅのバラツキは、各測定結果の最大値から最小値を差し引いた値とする。

また、Ａ層、Ｂ_１層及びＢ_２層の積層体としての延伸フィルムのＮｚ係数のバラツキは０．２以下であることが好ましい。ここで、Ｎｚ係数は、厚さ方向の屈折率をｎｚ、厚さ方向に垂直な面内において、互いに直交する２方向の屈折率ｎｘ、ｎｙ（ただし、ｎｘ＞ｎｙ）として、Ｎｚ＝（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で表される。

延伸フィルムのＮｚ係数は、自動複屈折計を用いて、延伸フィルムの幅方向に５０ｍｍ間隔で測定を行う。この測定を延伸フィルムの流れ方向に５０ｍｍ間隔で長さ１０００ｍｍにわたっておこない、全測定結果の平均値をＮｚ係数とする。また、Ｎｚ係数のバラツキはＮｚ係数の最大値と最小値の差とする。

本発明において、Ｂ_１層の平均厚さとＡ層の平均厚さのとの比（Ｂ_１層／Ａ層）は、２／１〜１／１であり、Ｂ_２層の平均厚さとＡ層の平均厚さとの比（Ａ層／Ｂ_２層）は、１／１〜１／２であることが好ましい。また、Ａ層、Ｂ_１層及びＢ_２層の積層体としての延伸フィルムの総厚さは、８０〜１２０μｍとすることができる。さらに、Ａ層、Ｂ_１層及びＢ_２層の積層体としての延伸フィルムのヘイズは、１％を超え５％以下であることが好ましい。ここで、ヘイズとは、入射光のうち、平行光線透過率と拡散光線透過率の比である。加えて、Ａ層、Ｂ_１層及びＢ_２層の積層体としての延伸フィルムは、その長手方向の引き裂き強度が１Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。

本発明においては、Ａ層を構成するスチレン系樹脂及びＢ層を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度をそれぞれＴg(ａ)（℃）、Ｔｇ（ｂ）（℃）（Ｂ_１層、Ｂ_２層を構成する熱可塑性樹脂の種類が異なる場合はＴｇ（ｂ１）、Ｔｇ（ｂ２））としたとき、Ｔｇ（ａ）＞Ｔｇ（ｂ）＋８℃であることが好ましく、Ｔｇ（ａ）＞Ｔｇ（ｂ）＋２０℃であることがより好ましく、Ｔｇ（ａ）＞Ｔｇ（ｂ）＋２４℃であることがさらに好ましい。この際、Ｔｇ（ｂ１）とＴｇ（ｂ２）の２つの温度が存在する場合には、上記関係式におけるＴｇ（ｂ）には、Ｔｇ（ｂ１）とＴｇ（ｂ２）のうちの温度の高い方を基準として採用する。

また、Ａ層を構成するスチレン系樹脂及びＢ層を構成する熱可塑性樹脂のビカット軟化温度をそれぞれＴｅg(ａ)（℃）、Ｔｅｇ（ｂ）（℃）（Ｂ_１層、Ｂ_２層を構成する熱可塑性樹脂の種類が異なる場合はＴｅｇ（ｂ１）、Ｔｅｇ（ｂ２））としたとき、Ｔｅｇ（ａ）＞Ｔｅｇ（ｂ）＋１５℃であることが好ましく、Ｔｅｇ（ａ）＞Ｔｅｇ（ｂ）＋２０℃であることがより好ましく、Ｔｅｇ（ａ）＞Ｔｅｇ（ｂ）＋２５℃であることがさらに好ましい。この際、Ｔｅｇ（ｂ１）とＴｅｇ（ｂ２）の２つの温度が存在する場合には、上記関係式におけるＴｅｇ（ｂ）には、Ｔｅｇ（ｂ１）とＴｅｇ（ｂ２）のうちの温度の高い方を基準として採用する。

スチレン系樹脂からなる未延伸の樹脂層（ａ層）と、その両面に熱可塑性樹脂からなる未延伸の樹脂層（ｂ_１層、ｂ_２層）がそれぞれ積層された未延伸の積層体ｃを共延伸するとき、温度Ｔｇ（ａ）（℃）付近で延伸すると、スチレン系樹脂からなるＡ層の複屈折特性を十分かつ均一に発現させることができる。このとき、熱可塑性樹脂からなる未延伸の樹脂層（ｂ_１層、ｂ_２層）は、そのガラス転移温度Ｔｇ（ｂ）又はビカット軟化温度Ｔｅｇ（ｂ）よりも２０℃以上高い温度で延伸されるので、高分子はほとんど配向せず、実質的に無配向の状態となる。

本発明の延伸フィルムは、必要に応じて、Ｂ_１層及び／又はＢ_２層の表面を粗面化することができる。粗面化する手段に特に制限はなく、例えば、コロナ放電処理、エンボス加工、サンドブラスト、エッチング、微粒子の付着などを挙げることができる。Ｂ_１及び／又はＢ_２層の表面を粗面化することにより、接着性を向上させることができる。

本発明の延伸フィルムのヘイズは、上記添加剤の添加量や粗面化処理により調整することができる。

本発明の延伸フィルムは、スチレン系樹脂からなるＡ層の両面に、熱可塑性樹脂からなるＢ_１層、Ｂ_２層が積層されており、かつ延伸フィルムに占めるＡ層の割合が４５重量％以下であるので、各層の収縮率の差による積層体の反りの発生を防止することができる。また、Ａ層を構成するスチレン系樹脂に紫外線吸収剤、酸化防止剤などの添加剤を配合したとき、共押出や共延伸の際の添加剤の揮発や、積層体における添加剤の滲み出しを防止することができる。酸化を受けやすいＡ層を構成するスチレン系樹脂に酸化防止剤を配合することにより、樹脂の劣化を効果的に防止することができる。

本発明の延伸フィルムにおいては、Ａ層とＢ_１層、Ｂ_２層との間に接着剤層を設けてもよい。接着剤層は、光学積層体を構成するＡ層とＢ_１層、Ｂ_２層のそれぞれに対して親和性があるものから形成することができる。例えば、エチレン−(メタ)アクリル酸メチル共重合体、エチレン−(メタ)アクリル酸エチル共重合体などのエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体；エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−スチレン共重合体などのエチレン系共重合体や他のオレフィン系重合体が挙げられる。また、これらの(共)重合体を酸化、ケン化、塩素化、クロルスルホン化などにより変性した変性物を用いることもできる。接着剤層の厚さは、好ましくは１〜５０μｍ、さらに好ましくは２〜３０μｍである。本発明の延伸フィルムにおいて、前記接着剤層を含む場合は、接着剤のガラス転移温度又は軟化点Ｔｇ（ｄ）は、前記Ｔｇ（ａ）及びＴｇ（ｂ）よりも低いことが好ましく、Ｔｇ（ａ）及びＴｇ（ｂ）よりも１５℃以上低いことがさらに好ましい。

本発明における延伸フィルムの製造方法は、溶融共押出により、熱可塑性樹脂１からなるｂ_１層と、スチレン系樹脂からなるａ層と、熱可塑性樹脂２からなるｂ_２層とが、この順に積層されてなる未延伸の積層体ｃを得る工程と、この未延伸の積層体ｃを、同時二軸延伸する工程とを含んで構成される。

未延伸の積層体ｃを得る方法としては、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等の共押出による成形方法、ドライラミネーション等のフィルムラミネーション成形方法、及び基材樹脂フィルムに対して樹脂溶液をコーティングするようなコーティング成形方法などの公知の方法が適宜利用され得る。中でも、製造効率や、フィルム中に溶剤などの揮発性成分を残留させないという観点から、共押出による成形方法が好ましい。押出し温度は、使用するＡ層を構成するスチレン系樹脂、Ｂ_１層を構成する熱可塑性樹脂１及びＢ_２層を構成する熱可塑性樹脂２及び必要に応じて用いられる接着剤の種類に応じて適宜選択され得る。未延伸の積層体ｃは長尺の多層フィルムであり、その幅は１０００ｍｍ以上である。

未延伸の積層体ｃの延伸は、例えば、一対のガイドレールに沿ってそれぞれ走行する複数のクリップ（把持具）を備えるパンタグラフ方式の同時二軸延伸装置を用いて行う。この同時二軸延伸装置は、フィルムを把持するクリップの間隔が開かれて縦方向（流れ方向）の延伸がなされると同時に、ガイドレールの広がり角度により横方向（幅方向）に延伸するものである。ロール間の周速の差を利用して縦方向に延伸した後にその両端部がクリップで把持されてテンターを用いて横方向に延伸する逐次二軸延伸法では、縦方向に延伸してから樹脂が一旦冷却され、その後に横方向に延伸するために再度加熱されるので、熱緩和によって、横方向の延伸時に、縦方向の延伸で得られた所望の光学特性が変化してしまい、所望の特性を発現することが難しいが、同時二軸延伸であれば、そのような問題がなく、良好な光学特性を有する延伸フィルムを得ることができる。

未延伸の積層体ｃの延伸温度は、スチレン系樹脂のビカット軟化温度−４℃以上であることが好ましく、スチレン系樹脂のビカット軟化温度＋４℃以上であることがより好ましい。また、未延伸の積層体ｃの延伸温度は、スチレン系樹脂のビカット軟化温度＋２０℃未満であることが好ましく、スチレン系樹脂のビカット軟化温度＋１０℃未満であることがより好ましい。この範囲に設定すると、延伸適正（操業性）が良いからである。また、長手方向の延伸倍率が、幅方向の延伸倍率の１．０〜１．５倍の範囲であることが好ましい。

ここで製造するべき延伸フィルムの目標の面内リターデーションＲｅは、同時二軸延伸時のフィルムの搬送速度（ライン速度）を調整することによって発現させることができる。この搬送速度は、１２〜１６ｍ／ｍｉｎの範囲内で調整することが好ましい。１２ｍ／ｍｉｎ未満ではボーイング（配向角プロファイルの乱れ）が進み、１６ｍ／ｍｉｎを超えると逆ボーイングが進むためである。

配向角のプロファイルは、なるべくフラットに、即ち、幅方向に対する配向角θの平均値が０°±１°、配向角θのバラツキが０．５°以下となるように、延伸条件（微延伸、熱固定温度、引取張力）で微調整することができる。

ここで、微延伸とは同時二軸延伸装置のオーブン内でフィルムを延伸終了前に少量延伸あるいは収縮させる（最終延伸倍率は変わらない）ことであり、熱固定温度とは同時二軸延伸装置のオーブン出口の外側近傍に配置されるフィルムを安定化させるための加熱区間の温度（延伸温度よりも低い温度）であり、引取張力とは同じくオーブン出口の外側近傍からフィルムの巻取に至るまでの区間におけるフィルムの流れ方向に作用させる張力である。

微延伸は、同時二軸延伸装置のテンターのレールパターンを調整することにより可能である。

熱固定温度は、（延伸温度−３０℃）以上、延伸温度未満の温度範囲内で設定できる。ボーイングが発生している場合には、通常、上記に示したような微延伸で調整するが、熱固定温度を上げるか、引取張力を下げることによっても調整可能である。また、同様に、逆ボーイングが発生している場合には、熱固定温度を下げるか、引取張力を上げることにより、配向角のプロファイルがフラットとなるように、微調整することが可能である。

上述した本発明の延伸フィルムと偏光板とを積層することにより、液晶表示装置等に用いることができる光学素子を得ることができる。偏光板としては、二色性物質含有のポリビニルアルコール系偏光フィルム等からなる偏光子の片側又は両側に、適宜の接着層を介して、保護層となる透明保護フィルムを接着したものを用いることができる。偏光子としては、例えばポリビニルアルコールや部分ホルマール化ポリビニルアルコール等の従来に準じた適宜なビニルアルコール系ポリマーよりなるフィルムに、ヨウ素や二色性染料等よりなる二色性物質による染色処理、延伸処理、架橋処理等の適宜な処理を適宜な順序や方式で施したもので、自然光を入射させると直線偏光を透過する適宜なものを用いることができる。特に、光透過率や偏光度に優れるものが好ましい。偏光子の厚さは、５〜８０μｍが一般的であるが、これに限定されない。

偏光子の片側又は両側に設ける透明保護層となる保護フィルム素材としては、適宜な透明フィルムを用いることができる。中でも、透明性や機械的強度、熱安定性や水分遮蔽性等に優れるポリマーからなるフィルム等が好ましく用いられる。そのポリマーとしては、トリアセチルセルロースの如きアセテート樹脂やポリエステル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、鎖状ポリオレフィン樹脂、脂環式オレフィン樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂等が挙げられるが、中でも複屈折が小さい点で、アセテート樹脂又は脂環式オレフィン樹脂が好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、脂環式オレフィン樹脂が特に好ましい。透明保護フィルムの厚さは、任意であるが一般には偏光板の薄型化などを目的に５００μｍ以下、好ましくは５〜３００μｍ、特に好ましくは５〜１５０μｍである。

本発明の延伸フィルムと偏光板との積層は、接着剤や粘着剤等の適宜な接着手段を用いて貼り合わせることにより行うことができる。接着剤又は粘着剤としては、例えば、アクリル系、シリコーン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリエーテル系、ゴム系等が挙げられる。これらの中でも、耐熱性や透明性等の観点から、アクリル系のものが好ましい。延伸フィルムと偏光板とを、延伸フィルムの遅相軸と偏光子の透過軸とが、平行若しくは直交するように積層する。積層方法としては、公知の方法が挙げられ、例えば、延伸フィルム及び偏光板をそれぞれ所望の大きさに切り出して積層する方法、長尺状の延伸フィルム及び長尺状の偏光板をロールトゥロール法で積層する方法が挙げられる。この延伸フィルムが、積層する偏光板の透明保護フィルムを兼ねることができ、素子の薄型化が可能である。この光学素子の厚さは、通常１００〜７００μｍ、好ましくは２００〜６００μｍである。

上述した本発明に係る延伸フィルムを用いて製造される光学フィルム（位相差板等）を、少なくとも１枚用いて液晶表示装置を得ることができる。光学フィルムを液晶表示装置に組み込む態様としては、偏光板と液晶セルの間に光学フィルムを配置する態様、偏光板の液晶セルと反対側に光学フィルムを配置する態様が挙げられる。前記偏光板と液晶セルの間に光学フィルムを備える態様においては、上述した光学フィルムと偏光板からなる光学素子を液晶セルに配置することも可能である。

液晶表示装置は、偏光板を液晶セルの片側又は両側に配置してなる透過型や反射型、あるいは透過・反射両用型等の従来に準じた適宜な構造を有するものとして形成することができる。液晶セルに使用する液晶モードとしては、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）方式、バーチカルアラインメント（ＶＡ）方式、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）方式、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）方式、ツイステッドネマチック（ＴＮ）方式、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）方式、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）方式、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）方式などを挙げることができる。これらの中で、ＩＰＳ方式に特に好適に適用することができる。

ＩＰＳ方式では、水平方向にホモジニアスな配向をした液晶分子と、透過軸が画面正面に対して上下と左右の方向を指して垂直の位置関係にある２枚の偏光子を用いているので、上下左右の方向から画面を斜めに見るときには、２本の透過軸は直交して見える位置関係にあり、ホモジニアス配向液晶層はツイステッド方式の液晶層で生ずるような複屈折も少ないことから、十分なコントラストが得られる。

これに対して、方位角４５度の方向から画面を斜めに見るときには、２枚の偏光子の透過軸のなす角度が９０度からずれる位置関係となるために、直線偏光が完全に遮断されずに光洩れが発生し、十分な黒が得られず、コントラストが低下する。ＩＰＳ方式の液晶表示装置の２枚の偏光子の間に、上述した本発明に係る延伸フィルムからなる光学フィルムを配置することにより、液晶セル中の液晶により生じる位相差の補償と２枚の偏光子の透過軸の直交配置の補償を行う。これによって、透過光に生ずる複屈折を効果的に補償して光の洩れを防ぎ、全方位角において高いコントラストを得ることができる。この効果は、他の方式の液晶表示装置においても同様の効果があると考えられるが、特に前記ＩＰＳ方式において効果が顕著である。

液晶表示装置において、液晶表示装置の形成に際しては、例えばプリズムアレイシート、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトや輝度向上フィルム等の適宜な部品を適宜な位置に１層又は２層以上配置することができる。

以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。以下の実施例及び比較例において、延伸フィルムの評価は下記の方法により行った。

（１）フィルムの厚さ（μｍ）
積層フィルム（未延伸の積層体又は延伸フィルム）をエポキシ樹脂に包埋したのち、ミクロトーム［大和光機工業(株)、ＲＵＢ−２１００］を用いて０.０５μｍ厚にスライスし、透過型電子顕微鏡を用いて断面を観察し、各層の厚さ、及び全体の厚さ（総厚）を測定した。この測定を流れ方向に５０ｍｍ間隔で、長さ１０００ｍｍに亘って行った。そして、各層の厚さ、全体の厚さそれぞれについて、全測定結果の平均値を算出した。

（２）長手方向の引き裂き強度（Ｎ／ｍｍ）
ＪＩＳ Ｋ７１２８−２（エルメンドルフ引裂法）に準拠して、延伸フィルムの中央部における長手方向について、引っ張り試験機［イマダ社製、ＺＰ−５Ｎ（商品名）］を用いて、遅相軸に直交する方向に引っ張り、クラックが発生した時点の強度を計測して、引き裂き強度とした。

（３）連続搬送性
延伸装置内で長尺の延伸フィルムを実際に搬送し、破断、しわの発生の有無及びその程度を調べた。

（４）配向角θ及びそのバラツキ
延伸フィルムの幅方向に５０ｍｍ間隔で、偏光顕微鏡［オリンパス社製、偏光顕微鏡ＢＸ５１］を用いて、フィルムの面内遅相軸（フィルムの幅方向とのなす角度）を測定する。この測定を延伸フィルムの流れ方向に５０ｍｍ間隔で、長さ１０００ｍｍに亘って行った。全測定結果を平均して配向角θの平均値とした。また、配向角の最大値と最小値の差を配向角θのバラツキとした。

（５）Ｎｚ係数及びそのバラツキ
自動複屈折計［王子計測機器(株)、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ］を用いて、波長５９０ｎｍで、延伸フィルムの幅方向に５０ｍｍ間隔で測定した。この測定を延伸フィルムの流れ方向に５０ｍｍ間隔で、長さ１０００ｍｍに亘って行った。全測定結果を平均してＮｚ係数とした。また、Ｎｚ係数の最大値と最小値の差をＮｚ係数のバラツキとした。

（６）面内リターデーションＲｅ及びそのバラツキ
自動複屈折計［王子計測機器(株)、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ］を用いて、波長５９０ｎｍで、延伸フィルムの幅方向に５０ｍｍ間隔で測定した。この測定を延伸フィルムの流れ方向に５０ｍｍ間隔で、長さ１０００ｍｍに亘って行った。全測定結果を平均して面内方向リターデーションＲｅの平均値とした。また、面内リターデーションＲｅの最大値と最小値の差を面内リターデーションＲｅのバラツキとした。

Ｂ_１層及びＢ_２層の面内リターデーションは、ｂ_１層及びｂ_２層の単層フィルムを別途作製し、次いでそれを未延伸の積層体を延伸したときと同一条件で延伸した単層フィルムについて測定した。面内リターデーションの測定は、延伸フィルムの測定方法と同じ方法で行った。

（７）延伸フィルムのヘイズ値
ＪＩＳ Ｋ７３６１−１９９７に準拠して、ヘイズメーター［日本電色工業社製、ＮＤＨ−３００Ａ］を用いて測定した。なお、測定点を変えて同様の測定を５回行い、その算術平均値をヘイズ値とした。

（８）耐久試験
延伸フィルムからなる光学フィルムを偏光板に貼り合わせたものを、延伸フィルムの偏光板と反対側の面をガラス基板に接着し、−４０℃〜＋８５℃の範囲で冷却・加熱を５００回、繰り返し実施し、浮き、剥がれ、破損などの有無を調べた。

（９）ＩＰＳ方式における表示特性
延伸フィルムからなる光学フィルムを偏光板に貼り合わせた光学素子を、市販のインプレーンスィッチング（ＩＰＳ）方式の液晶表示装置の入射側の偏光板と置き換え、置き換えた液晶表示装置について、目視により画面を正面から見た場合と、斜め方向から見た場合とで、確認した。表１中において、「○」は良好、「△」はやや良好、「×」は不良を示す。

（実施例１）
ゴム粒子を含むメタクリル樹脂［ガラス転移温度１０５℃、ビカット軟化温度１０３℃］からなるｂ_１層、ｂ_２層、スチレン−無水マレイン酸共重合体［ノヴァケミカルジャパン(株)、ダイラークＤ３３２、ガラス転移温度１３０℃、ビカット軟化温度１３０℃、オリゴマー成分含有量３重量％］からなるａ層を有する、ｂ_１層（７０μｍ）−ａ層（４０μｍ）−ｂ_２層（７０μｍ）の未延伸の積層体ｃを共押出成形により得た。得られた未延伸の積層体ｃを、延伸温度１３４℃、延伸速度１０７％／分、ＭＤ（流れ方向）延伸倍率１.６倍、ＴＤ（幅方向）延伸倍率１．２倍で同時二軸延伸し、幅１２００ｍｍ、厚さ（総厚）９４μｍの延伸フィルムを得た。このとき、表１中の対応する項目に「あり」と表示されているように、配向角プロファイルをフラットにすべく、引取張力制御、及び熱固定温度制御を実施した。

得られた延伸フィルムは、表１に示すように、機械強度（引き裂き強度、連続搬送性）、光学特性（配向角、配向角のバラツキ、Ｎｚ係数、Ｎｚ係数のバラツキ）ともに非常に良好であった。この延伸フィルムと透過軸が長さ方向にある偏光板とをロールトゥロール法により積層した巻状体から切り出した光学素子を、ガラス基板に貼着して行った耐久試験は良好「ＯＫ」であった。また、光学素子を、市販のインプレーンスィッチング（ＩＰＳ）方式の液晶表示装置の入射側の偏光板と置き換え、得られた液晶表示装置の表示特性を目視により確認したところ、画面を正面から見た場合も、斜め方向から見た場合も、表示は良好かつ均一であった。

（実施例２）
ａ層（Ａ層）の割合、ＴＤ延伸倍率、未延伸の積層体の各層の厚みを、表１に示すように、実施例１と異ならせた以外は、実施例１と同様とした。機械強度、光学特性、耐久性、表示特性は良好であった。

（実施例３）
ａ層（Ａ層）の割合、延伸温度、ＭＤ延伸倍率、ＴＤ延伸倍率、未延伸の積層体の各層の厚さを、表１に示すように、実施例１と異ならせた以外は、実施例１と同様とした。機械強度の連続搬送性に断続的に部分破断が生じたが、光学特性、耐久性、表示特性は良好であった。

（比較例１）
延伸手法を逐次二軸延伸（縦延伸の後に横延伸）に変更し、ＭＤ延伸倍率、ＴＤ延伸倍率を、表１に示すように、実施例１と異ならせた以外は、実施例１と同じとした。機械強度、耐久性は良好であったものの、光学特性、表示特性が劣化した。

（比較例２）
延伸手法を縦一軸延伸に変更し、ａ層（Ａ層）の割合、ＭＤ延伸倍率、未延伸の積層体の各層の厚さを、表１に示すように、実施例１と異ならせた以外は、実施例１と同じとした。機械強度の連続搬送性は問題がなかったものの引き裂き強度が劣化した。また、光学特性も劣化した。さらに、耐久性が不良「ＮＧ」となった。表示特性の評価は、耐久性がＮＧのため、実施しなかった。なお、表１中、「−」は評価を実施しなかったことを示す。

（比較例３）
延伸手法を逐次二軸延伸（横延伸の後に縦延伸）に変更した以外は、実施例１と同じとした。機械強度の連続搬送性に断続的にシワが発生した。このため、引き裂き強度、耐久性、表示特性の評価は実施しなかった。表１中、「−」は評価を実施しなかったことを示す。

（比較例４）
延伸手法を横一軸延伸に変更し、ａ層（Ａ層）の割合、ＭＤ延伸倍率、ＴＤ延伸倍率、未延伸積層体の各層の厚さを、表１に示すように、実施例１と異ならせた以外は、実施例１と同じとした。機械強度の連続搬送性に全面破断が頻発した。このため、引き裂き強度、耐久性、表示特性の評価は実施しなかった。表１中、「−」は評価を実施しなかったことを示す。

（比較例５）
表１中の対応する項目に「なし」と表示されているように、引取張力制御、及び熱固定温度制御を実施しなかった点を除いて、実施例１と同様にした。光学特性（特に、配向角θのバラツキ）が劣化しているとともに、表１中の対応する項目に「△」で表示したように、表示特性の正面から観察した結果がやや劣化した。

以上説明した実施形態及び実施例は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態及び実施例に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。

なお、本発明は、２００７年１１月２７日に提出された日本国特許出願第２００７−３０５９７７号に含まれた主題に関連し、その開示のすべては、ここに参照事項として明白に組み込まれる。

Claims (12)

1. 熱可塑性樹脂１からなるＢ_１層と、スチレン系樹脂からなるＡ層と、熱可塑性樹脂２からなるＢ_２層とが、この順に積層されてなる、幅が１０００ｍｍを超える長尺の延伸フィルムであり、
   前記延伸フィルムに占めるＡ層の割合が４５重量％以下であり、
   少なくとも１０００ｍｍの幅方向に亘って、
   該幅方向に対する配向角θの平均値が０°±１°、配向角θのバラツキが０．５°以下であり、
   Ｎｚ係数の値が−３．５〜−０．５の範囲にある延伸フィルム。
2. 前記Ａ層の割合が３５重量％以下である請求項１に記載の延伸フィルム。
3. Ｎｚ係数の値のバラツキが０．２以下である請求項１又は２に記載の延伸フィルム。
4. 面内方向のリターデーションＲｅの平均値が８０ｎｍ以下である請求項１〜３のいずれかに記載の延伸フィルム。
5. 面内方向のリターデーションＲｅのバラツキが３ｎｍ以下である請求項１〜４のいずれかに記載の延伸フィルム。
6. 前記Ｂ_１層及び前記Ｂ_２層の少なくとも一方の面内方向のリターデーションＲｅが０ｎｍ以上１５ｎｍ以下の範囲にある請求項１〜５のいずれかに記載の延伸フィルム。
7. 前記Ｂ_１層の平均厚さと前記Ａ層の平均厚さとの比（Ｂ_１層／Ａ層）が２／１〜１／１であり、前記Ｂ_２層の平均厚さと前記Ａ層の平均厚さとの比（Ａ層／Ｂ_２層）が１／１〜１／２である請求項１〜６のいずれかに記載の延伸フィルム。
8. ヘイズが１％を超え５％以下である請求項１〜７のいずれかに記載の延伸フィルム。
9. 請求項１〜８のいずれかに記載の延伸フィルムを用いて製造された光学部品を備えたＩＰＳ方式の液晶表示装置。
10. 溶融共押出により、熱可塑性樹脂１からなるｂ_１層と、スチレン系樹脂からなるａ層と、熱可塑性樹脂２からなるｂ_２層とが、この順に積層されてなる未延伸の積層体ｃを得る工程と、
    前記積層体ｃを、同時二軸延伸する工程とを含む請求項１〜８のいずれかに記載の延伸フィルムの製造方法。
11. 延伸温度が前記スチレン系樹脂のビカット軟化温度＋２０℃未満である請求項１０に記載の延伸フィルムの製造方法。
12. 長手方向の延伸倍率が幅方向の延伸倍率の１．０〜１．５倍である請求項１０又は１１に記載の延伸フィルムの製造方法。