JPS61201668A - 高熱伝導窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は熱伝導性の優れた窒化アルミニウムを主成分と
する焼結体およびその製造方法に関する。

更に詳細には本発明は熱伝導率が１２０Ｗ／ｍ−に以上
であり、ＩＣ基板、ヒートシンク、レーザーディスクお
よびマイカ代替絶縁性薄板等の材料として好適な窒化ア
ルミニウムを主成分とする焼結体およびその製造方法に
関する。

従来の技術 最近のＬＳＩの進歩はめざましく、集積度の向上が著し
い。これには、ＩＣチップサイズの向上も寄与しており
、ＩＣチップサイズの向上に伴ってパッケージ当りの発
熱量が増大している。このため基板材料の放熱性が重要
視されるようになってきた。一方、ＩＣ基板には従来ア
ルミナが用いられてきたが、従来のアルミナ焼結体の熱
伝導率では放熱性が不十分であり、ＩＣチップの発熱量
の増大に対応できなくなりつつある。このためアルミナ
基板に代わるものとして、高熱伝導性のベリリア基板が
使用されているが、べＩＪ　ＩＪアは毒性が強く取扱い
が難しいという欠点がある。以上の様な技術的背景から
高熱伝導性の基板材料の開発が急務となっている。

発明が解決しようとする問題点 従来から窒化アルミニウム焼結体はアルミナ焼結体に比
べて熱伝導率が高いことが知られていたが、その熱伝導
率はせいぜい５０Ｗ／ｍ−に程度のものであった。窒化
アルミニウムの単結晶は理論的には３００Ｗ／ｍ−に程
度の熱伝導率を有しているはずであるが、現在製造され
ている窒化アルミニウム焼結体は上記のように熱伝導率
が低い。この問題を解決するため、窒化アルミニウムに
各種の化合物を添加して焼結し、熱伝導度の向上を図る
試みが種々あるが、未だ不十分であり、１００Ｗ／ｍ−
に程度の熱伝導率の焼結体しか得られていないのが現状
である。

従って、本発明の目的は、熱伝導性が優れ、特に１２０
Ｗ／ｍ−に以上の熱伝導率を有し、放熱性の高いＩＣ基
板、ヒートシンクマイカ代替絶縁性薄板の材料として好
適な窒化アルミニウムを主成分とする焼結体およびその
製造方法を提供することにある。

問題点を解決するための手段 本発明者らは以上述べたような従来技術の問題点に鑑み
、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を向上するべく、
研究努力を重ねた結果、本発明に到ったものである。

本発明者らは、窒化アルミニウムを主成分とする焼結体
の熱伝導率は結晶粒界や不純物の影響を受け、後述のよ
うに不純物の中でも特に窒化アル・　ミニラム結晶粒中
の酸素の存在が熱伝導率の低下に大きな影響を与えるこ
とに注目し、窒化アルミニウム焼結体中の酸素量を低減
することにより熱伝導率の向上を達成したものである。

すなわち、本発明は、窒化アルミニウムの原料粉末を非
酸化性雰囲気中で１６００℃以上に加熱し、熱処理する
ことによって窒化アルミニウムの原料粉末に含まれてい
る酸素量を減少させ、高純度化した後、焼結することに
よって窒化アルミニウム結晶粒中の酸素不純物の少ない
焼結体を得ることを特徴とする。

市販されている窒化アルミニウムの原料粉末には、通常
１重量％以上の不純物酸素が含まれているが、この粉末
をそのまま焼結しても、たかだか５０Ｗ／ｍ−に程度の
熱伝導率の焼結体しか得られない。窒化アルミニウムの
原料粉末に含まれている酸素は、その大半が窒化アルミ
ニウム粉末粒子表面に存在しているものと考えられる。

これは粉末合成後、空気中で取扱った際にその表面が酸
化されているためである。この粉末をそのまま焼結する
と、粉末粒子表面にあった不純物酸素が、焼結中に窒化
アルミニウム格子中に拡散して、ＡＩ原子位置に空孔が
生じるためにフォノンが散乱されて熱伝導率が低下する
と考えられる。

このため、本発明者らは、焼結前に窒化アルミニウム原
料粉末中に含まれている不純物酸素量を低減し、粉末を
高純度化する方法について研究を重ねて本発明に到達し
た。本発明の熱処理を施した窒化アルミニウム原料粉末
中の不純物酸素量が減少するのに伴って、窒化アルミニ
ウム焼結体の熱伝導率が向上し、不純物酸素量を０．５
重量％以下に低減させた窒化アルミニウム原料粉末を焼
結することにより１２０Ｗ／ｍ−に以上の高熱伝導性の
窒化アルミニウムを主体とする焼結体が得られた。

本発明に従うと、焼結前に窒化アルミニウム粉末を熱処
理する時の雰囲気は、非酸化性雰囲気でなければならな
い。この非酸化性の雰囲気とは、真空、窒素ガス、水素
ガス、一酸化炭素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガスよ
り成る群から選ばれる１種または２種以上の雰囲気であ
る。これらの雰囲気はいずれも窒化アルミニウム原料粉
末中の不純物酸素量を減少させるのに有効であるが、望
ましくは真空中あるいは窒素ガス雰囲気で熱処理するの
が好ましい。

また、熱処理温度は、１６００℃未満では不純物酸素量
を減少させる効果が小さく　、１６００℃以上の温度が
必要である。他方、２３００℃を超える温度で熱処理を
行うと、窒化アルミニウムの分解反応が起こり、得られ
る焼結体の実質重量が減少すると同時に強度が低下する
ので好ましくない。

さらに、１６００℃以上の温度域で、非酸化性雰囲気中
で熱処理を施し、含有酸素量を０．５重量％以下に減少
させた窒化アルミニウム粉末は、空気中での再酸化を防
ぐため焼結が完了するまで、でき゛るだけ空気に触れさ
せていようにしなければならない。好ましくは、熱処理
後の窒化アルミニウム粉末は、窒素を充填したグローボ
ックス中などで取扱い、全く空気に触れさせない状態で
焼結を完了させる。

非酸化性雰囲気中、１６００℃以上の熱処理で、窒化ア
ルミニウム原料粉末に含まれる酸素量が減少する機構に
ついては、窒化アルミニウム原料粉末の粒子表面に存在
しているアルミナよりも、不安定な形態のアルミニウム
酸化物の分解蒸発によるものと考えられ、現在さらに研
究を進めている。

さらに本発明に従うと、窒化アルミニウムを主成分とす
る焼結体であって、該窒化アルミニウムの部分の酸素含
有量が０．５重量％以下であることを特徴とする高熱伝
導性の窒化アルミニウムを主成分とする焼結体が提供さ
れる。

本発明の好ましい態様に従うと、８０重量％以上の窒化
アルミニウムと、周期率表’ｆｌａ族系列元素および■
ａ族系列元素の酸化物、窒化物およびフッ化物からなる
群から選択された少なくとも１種を０．１〜２０重量％
とを含み、窒化アルミニウム中の酸素の含有量が０．５
重量％以下であることを特徴とする高熱伝導性の焼結体
が提供される。

窒化アルミニウムの含有量を８０重量％以上としたのは
、８０重量％未満では良好な熱伝導性が得られ難いから
であり、このため周期率表Ｕａ族系列元素およびＩＩＩ
ａ族系列元素の酸化物、窒化物およびフッ化物などの添
加化合物の含有量の上限を２０重量％とした。一方、こ
れらの添加化合物の含有量が０．５重量％未満では焼結
性が劣化して十分に緻密を焼結体を得るのが困難となる
。

なお、本明細書中で“窒化アルミニウムを主体とする焼
結体”するのは、窒化アルミニウム単体の焼結体および
窒化アルミニウムを主成分とし、上記の各種化合物を添
加した焼結体を示す。

以下、本発明を実施例によって詳細に説明するが、これ
らの実施例は本発明の単なる例示であり、本発明の範囲
を何等限定するものではない。

実施例１ １．３重量％の酸素を含有する市販窒化アルミニラム粉
末を１．５　Ｘ　１Ｏ−３ｔｏｒｒの真空、１気圧の窒
素ガス雰囲気、１気圧のヘリウムガス雰囲気の３種の雰
囲気中で、それぞれ１６００℃で２０時間保持して熱処
理を施した。熱処理後の窒化アルミニウム粉末をそれぞ
れ、１気圧の窒素ガス雰囲気中、５０Ｋｇ／ｃｄの加圧
下で１８００℃に１時間保持してホットプレスすること
により、焼結を行った。

このときの熱処理後の窒化アルミニウム粉末の酸素含有
量、焼結体の熱伝導率の測定結果を表１に示す。また、
同じ出発原料を用いて同一の３種の雰囲気中で、１５０
０℃に２０時間保持して熱処理を施した後、同一のホッ
トプレス条件で焼結したときの熱処理後の窒化アルミニ
ウム粉末の酸素含有量、焼結体の熱伝導率の測定結果も
、比較例として表１にあわせて示す。

表１ 上記の表１に示す結果より、本発明の方法に従って製造
された窒化アルミニウム焼結体はすべて１２０Ｗ／ｍ−
に以上の熱伝導率を示しているが、これらに対して１５
００℃と熱処理温度の低い比較例ではいずれも熱伝導率
が低く、本発明の方法の熱処理による窒化アルミニウム
粉末の脱酸素の効果を確Ｓ忍することができる。

実施例２ １．７重量％の酸素を含有する市販窒化アルミニウム粉
末を１．８　Ｘ　１Ｏ−３ｔｏｒｒの真空、０．９気圧
の酸素ガスと０．１気圧の水素ガスの混合雰囲気、１気
圧の窒素ガス雰囲気の３種の雰囲気中で、それぞれ１８
００℃に１０時間保持して熱処理を施した後、１気圧の
窒素ガス雰囲気中、２０Ｋｇ／ｃｎｆの加圧下で２００
０℃に２時間保持してホットプレスすることにより、焼
結を行った。

このときの熱処理後の窒化アルミニウム粉末の酸素含有
量、焼結体の熱伝導率の測定結果を表２に示す。

表２に示した本実施例の結果と、表１に示した実施例１
の結果とを比較すると、真空雰囲気下のものは真空度を
高くすることにより、さらに、その他の例においても熱
処理温度を高くすることにより、それぞれの焼結体の熱
伝導率が向上している。

実施例３ １．４重量％の酸素を含有する市販窒化アルミニウム粉
末を２気圧の窒素ガス雰囲気、０．９気圧の窒素ガスと
０．１気圧の一酸化炭素ガスの混合雰囲気の２種の雰囲
気中でそれぞれ１９００℃に５時間保持して熱処理を施
した後、１気圧の窒素ガス雲囲気中１００Ｋｇ　／　ｃ
ｔｌの加圧下で２０００℃に２時間保持してホットプレ
スすることにより焼結した。

このときの熱処理後の窒化アルミニウム粉末の酸素含有
量、焼結体の熱伝導率の測定結果を表３に示す。

表３ 本実施例では窒素雰囲気の場合は熱処理の雰囲気圧力を
高くし、さらに他の例においても熱処理温度を高くし、
且つホットプレス圧力を高くすることにより焼結体の熱
伝導率がさらに向上するのが確δ忍された。

実施例４ １．４重量％の酸素を含有する市販窒化アルミニウム粉
末を５気圧の窒素ガス雰囲気、４．８気圧の窒素ガスと
０．２気圧のＣＯガスの混合雰囲気、１気圧のアルゴン
雰囲気の３種の雰囲気中でそれぞれ２１００℃に３時間
保持して熱処理を施した。次いで、２気圧の窒素ガス雰
囲気中１５０ｋｇ／ｃｕｔの加圧下で２３００℃に２時
間保持してホットプレスすることにより焼結した。

本実施例では熱処理後、熱処理炉からの粉末の取出シ、
ホットプレスモールドへの粉末の充填、ホットプレスへ
のモールドの装填を全て窒素ガスを充填したグローボッ
クス中で行い、熱処理した窒化アルミニウム粉末を空気
に触れさせることなく焼結した。熱処理後の窒化アルミ
ニウム粉末の酸素含有量と得られた焼結体の熱伝導率の
測定結果を表４に示す。

表４ 本実施例では窒素雰囲気および窒素と一酸化炭素との混
合雰囲気のは熱処理の雰囲気圧力を高くし、さらに他の
例においても熱処理温度を高くし、且つ熱処理した窒化
アルミニウム粉末を空気に触れさせることなくホットプ
レスすることにより、実施例３の場合と比較しても焼結
体の熱伝導率がさらに向上するのが確認された。

実施例５ ２．１重量％の酸素を含有する市販窒化アルミニウム粉
末を１０気圧窒素ガス雰囲気中で２２００℃に２時間保
持して熱処理を施した。次いで、熱処理粉末を２気圧の
窒素ガス雰囲気中１５０にｇ　／　ｃ＋＋ｆの加圧下で
２３００℃に２時間保持してホットプレスすることによ
り焼結した。本実施例でも、熱処理後、熱処理炉からの
粉末の取出し、ホットプレスモールドへの粉末の充填、
ホットプレスへのモールドの装填を全て窒素ガスを充填
したグローボックス中で行い、熱処理した窒化アルミニ
ウム粉末を空気に触れさせることなく焼結した。熱処理
後の窒化アルミニウム粉末の酸素含有量は０．１１重量
％、焼結体の熱伝導率は１５８Ｗ／ｍ−にであった。

すなわち、本実施例においては、２．１重量％もの多量
の酸素を含有する窒化アルミニウム粉末を使用しても、
熱処理中の雰囲気圧力を１０気圧と高くし、熱処理温度
を２２００℃とし、さらに熱処理した窒化アルミニウム
粉末を空気に触れさせることなくホットプレスすること
により高い熱伝導率の窒化アルミニウムが得られること
がわかる。

実施例６ 熱処理後、０１４７重量％の酸素を含有する窒化アルミ
ニウム粉末に、下記の表５に示す如く、カルシウムおよ
びイツトリウムの酸化物、窒化物、フッ化物を添加し、
混合後、２ＬＯｎ／Ｃイのプレス圧で成形、１８００℃
窒素ガス雰囲気中で焼結を行った。

このときの熱伝導率の測定結果を表５に示す。

表５ 発明の効果 本発明は、窒化アルミニウム粉末を非酸化雰囲気中で１
６００℃以上の温度域に加熱することにより、原料粉末
中の不純物、特に酸素を低減せしめ、焼結後の窒化アル
ミニウム焼結体の熱伝導特性を改善したものである。

本発明の方法に従うと、１２０Ｗ／ｍ−に以上の熱伝導
率を有する窒化アルミニウムまたは窒化アルミニウムを
主体とする焼結体の製造が可能となり、ＩＣ集積度が高
いＩＣパッケージ用に好適に使用できる放熱性の優れた
ＩＣ用基板として好適な窒化アルミニウム焼結体が提供
できる。

本発明に従う高熱伝導性窒化アルミニウムを主体とする
焼結体は、サーディツプ用基板、サーバツク用基板用の
ＩＣ基板、ハイブリッドＩＣ用基板、さらにパワートラ
ンジスタ、パワーダイオード、レーザーダイオード用の
μ−トシンク、レーザーディスクおよびマイカ代替絶縁
性薄板等の用途に極めて好適である。

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化アルミニウム粉末を非酸化性雰囲気中、１６
   ００℃以上の温度域で熱処理して該粉末中の酸素含有量
   を低減せしめた後、得られた粉末を焼結することを特徴
   とする高熱伝導性の窒化アルミニウムを主成分とする焼
   結体の製造方法。
2. （２）非酸化性雰囲気が、真空、窒素ガス、水素ガス、
   一酸化炭素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガスより成る
   群から選ばれた１種または２種以上の雰囲気であること
   を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の高熱伝導性の
   窒化アルミニウムを主成分とする焼結体の製造方法。
3. （３）熱処理前の窒化アルミニウム粉末の酸素含有量が
   １．０重量％以上であり、非酸化性雰囲気中、１６００
   ℃以上の温度域で熱処理して酸素含有量を０．５重量％
   以下に減少させることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項記載の高熱伝導性の窒化アルミニウムを主成分とする
   焼結体の製造方法。
4. （４）熱処理後の窒化アルミニウム粉末を、１８００℃
   以上２３００℃以下の温度域、非酸化性雰囲気中、２０
   Ｋｇ／ｃｍ＾２以上の圧力下でホットプレスすることに
   より、焼結を行うことを特徴とする特許請求の範囲第１
   項乃至第３項のいずれかに記載の高熱伝導性の窒化アル
   ミニウムを主成分とする焼結体の製造方法。
5. （５）熱処理前の窒化アルミニウム粉末の酸素含有量が
   ０．５重量％以下であることを特徴とする特許請求の範
   囲第１項記載の高熱伝導性の窒化アルミニウムを主成分
   とする焼結体の製造方法。
6. （６）該窒化アルミニウム粉末を熱処理した後、熱処理
   粉末を焼結が終了するまで空気に触れさせることなく窒
   素雰囲気中で取扱い、熱処理粉末の酸化を防止すること
   を特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第５項のいずれ
   かに記載の高熱伝導性の窒化アルミニウムを主成分とす
   る焼結体の製造方法。
7. （７）窒化アルミニウムを主成分とする焼結体であって
   、該窒化アルミニウムの部分の酸素含有量が０．５重量
   ％以下であることを特徴とする高熱伝導性の窒化アルミ
   ニウムを主成分とする焼結体。
8. （８）周期率表IIａ族系列元素およびIIIａ族系列元素
   の酸化物、窒化物およびフッ化物からなる群から選択さ
   れた少なくとも１種を０．１〜２０重量％の範囲で含有
   することを特徴とする特許請求の範囲第７項記載の高熱
   伝導性の窒化アルミニウムを主成分とする焼結体。