JPS62128971A - 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は熱伝導性の高い窒化アルミニウム質焼結体及び
その製造方法に関する。

（従来の技術） 近年、ＬＳＩなどの半導体素子の集積度が上がるにした
がってＬＳＩの発熱量が増大するために、その発熱した
熱を速やかに外部へ伝熱、放熱する必要が生じてきた。

また、パワートランジスタ、レーザーダイオードなど高
出力の半導体素子を実装するための基板及びパッケージ
においても素子の動作時に発生する熱を短時間の内に素
子外へ放出しなければならない。

このような発熱量の大きい半導体素子を実装するために
、熱伝導率の高い基板材料が必要とされ、従来このよう
な熱伝導率の高い絶縁基板用材料として酸化ベリリウム
（Ｂｅｄ）系焼結体が用いられていたが毒性があるため
、使用範囲が限定されていた。

そこで、近時、窒化アルミニウム（Ａ１Ｎ）が高い熱伝
導率を持ち、機械的強度も高いことから、そうした高熱
伝導材料として注目されてきたが、１Ｎは本質的には難
焼結性であるため、即ちＳｉＣ１５ｉＪａ　と同様共有
結合性が強く単味では焼結し難いため、Ｙ２Ｏ５等の焼
結助剤を添加する窒化アルミニウム質焼結体の製造技術
が検討されてきた（例えば特開昭６０−１２７２６７号
、特公昭４７−１８６５５号、特公昭４Ｂ−１８９２５
号公報）。

（発明が解決しようとする問題点） しかし乍ら、単にＹ２Ｏ，を添加するのみの前記公知の
窒化アルミニウム質焼結体の熱伝導率は、例えば前記特
開昭６０−１２７２６７号公報に示されるように４０Ｗ
／ｍ　’　Ｋ程度、高純度窒化アルミニウム原料を使用
したイツトリア添加系窒化アルミニウム質焼結体におい
てさえ、８０Ｗ／ｍ　’　Ｋ程度であって、窒化アルミ
ニウム自体の理論熱伝導率が３２０Ｗ／ｍ　’にである
ことと対比すると、かなり低いものである。（問題点を
解決するための手段） 本発明は上記問題点に鑑み鋭意研究した結果、窒化アル
ミニウムの粒界相にイツトリウムと、ホウ素、チタン、
ジルコニウム又はタンタルの炭化物又は窒化物の少なく
とも１種が共存している窒化アルミニウム質焼結体は充
分緻密化しかつ高熱伝導率化が達成されていることを知
見した。

したがって、本発明においてはＡ１Ｎ−ＹｚＯｉ二成分
系よりもさらに優れた高熱伝導性、即ち少なくとも６０
Ｗ／ｍ　　’　Ｋの熱伝導性を有し、かつ高緻密質な窒
化アルミニウム質焼結体を得ることを目的とする。

本発明によれば■窒化アルミニウムの粒界相にイツトリ
ウムと、ホウ素、チタン、ジルコニウム又はタンタルの
炭化物または窒化物のうち少なくとも１種が共存してい
ることを特徴とする窒化アルミニウム質焼結体が提供さ
れる。また、■本発明によれば窒化アルミニウム８５〜
９９．８重量％と、酸化イツトリウム０．１〜１０重量
％と、ホウ素、チタン、ジルコニウム又はタンタルの炭
化物のうち少なくとも１種０．１〜５重量％とからなる
混合粉体を成形後、非酸化性雰囲気中１６００〜２１０
０°Ｃで焼結する事を特徴とする窒化アルミニウム質焼
結体の製造方法が提供される。

即ち、窒化アルミニウム（Ａ１Ｎ）の熱伝導は主にフォ
ノン（弾性波）により行われると考えられており、ホウ
素（Ｂ）、チタン（Ｔｔ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又は
タンタル（Ｔａ）の炭化物を添加しない従来のＡｔＮ−
Ｙ２Ｏ３系焼結体の粒界相は主としてイツトリア（Ｙｚ
Ｏｌ）化合物から成ると推定され、フォノンが大きく散
乱されるのに対し、上記炭化物を添加した焼結体におい
ては粒界相に上記炭化物又は窒化物が主に存在する。こ
の様な炭化物又は窒化物はＡ１Ｎ等の絶縁体とは異なり
電子伝導性でこの熱伝導もフォノンによらず主として電
子により行われる。

そのため粒界相にこのような炭化物または窒化物がＹ２
Ｏ３と共存していると、粒界によるフォノン散乱が生じ
にくいので結果として熱伝導率が向上したものと推定さ
れる。

Ａ１Ｎが８５重量％未満では高熱伝導成分であるＡ１Ｎ
が少なくなり熱伝導率が低下すると共に抗折強度が劣化
し、９９．８重量％を超えると焼結助剤が少なくなり焼
結不足となる。Ｙ２Ｏ３が０．１重量％未満であると、
有効量の炭化物を含むＡ１Ｎ成形体を充分に緻密化させ
ることができない。また、１０重量％をこえるとＹ２Ｏ
，を立体とする粒界相が多くなり、熱伝導が低下してし
まう。

また、上記炭化物（Ｂ　ａ　Ｃ＋　Ｔ　Ｉ　Ｃ、Ｚ　ｎ
　Ｃ又はＴａＣ）が０．１重量％未満であるとフォノン
散乱を制御する効果が少なく、５重量％を超えると逆に
粒界の変化物量が多（なり過ぎて逆にフォノン散乱が増
大して熱伝導率が低下すると共に相対密度が小さくなる
。

焼成温度は、１６００℃より低い場合には焼結が不十分
で焼結体の緻密化が進まず、また２１００℃より高くな
ると昇華が激しく、分解し易くなる。また、焼成の雰囲
気は、非酸化性雰囲気でなければならない。酸化雰囲気
では、窒化アルミニウム粒体表面が酸化されて、酸化物
粒界相が増し、ボイドも多くなって、充分緻密化しかつ
熱伝導性の高い優良な窒化アルミニウム質焼結体を得る
ことはできなくなる。

非酸化性雰囲気であってもアルゴン雰囲気等の場合、ホ
ウ素（Ｂ）、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又
はタンタル（Ｔａ）の炭化物が粒界に生成される。

しかし乍ら、Ｎ２雰囲気の場合下記式に示すように窒化
物へ変換されているものと考えられる。

ＢａＣ＋２Ｎｚ　　→４１１１Ｎ　　＋Ｃ２Ｔｉｃ＋Ｎ
２　　→２ＴｉＮ＋２Ｃ ２ＺｒＣ＋Ｎｚ−”　　２ＺｒＮ　　＋２Ｇこの場合、
カーボン（Ｃ）は例えばフリーカーボンとしてＡ１Ｎ中
の不純物酸素をＣＯ□として除去するのに役立つ。また
ＴａＣは窒化物へ変換する可能性は小さいと考えられる
。

上記の理由からホウ素（Ｂ）、チタン（Ｔｉ）、ジルコ
ニウム（Ｚｒ）又はタンタル（Ｔａ）の炭化物を含む混
合粉体をＮ２雰囲気中で焼成した場合、Ａ１Ｎ焼結体の
粒界相中上記の金属が炭化物以外に窒化物として存在す
ることから、始めから窒化物として添加する場合が考え
られた。しかしこの場合前記したようにＡ１Ｎ中の不純
物酸素をＣＯ□として除去するためのＣ成分が存在しな
いので炭化物添加と同様の結果は得られないものと考え
られる。

本発明で得られた窒化アルミニウム質焼結体の組成は多
数の微細なＡ１Ｎ結晶（平均粒径１．５〜１０μｍ）と
、その粒界相はイツトリウム（Ｙ）化合物と、ホウ素（
Ｂ）、チタン（Ｔｔ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又はタン
タル（Ｔａ）の少なくとも１種の化合物とが共存した結
晶からなっている。

本発明においては、焼結助剤としてイツトリアの他に、
特定量の炭化物が配合されていることが必須であるが、
この炭化物は常に他から積極的に加えなければならない
ものではなく、窒化アルミニウム粉末原料に予め含んで
いるものでもよい。

これにより高熱伝導性窒化アルミニウム質焼結体が得ら
れるものである。

この理論の解明は未だなされていないが、本発明によれ
ば、比較的純度の高くない窒化アルミニウム原料粉末を
使用しても純度の高い窒化アルミニウム原料粉末を用い
た窒化アルミニウム質焼結体と同等の高熱伝導性が得ら
れ、製造コストが低減できる。もちろん高純度のものを
使用すれば更に高熱伝導性が向上する。

（実施例） 平均粒径１．２μｍ、純度９７．０＄の窒化アルミニウ
ム（Ａ１Ｎ）粉末（酸素含有量１．５重量％）を主成分
とし、これに平均粒径０．８μｍのＹｔＯ３粉末（３重
量％）と、平均粒径（３ｕ　ｍ以下）のＢａＣ，ＴｔＣ
ＺｒＣ＋及びＴａＣを夫々第１表に示された量比（０，
５及び３重量％）で添加混合し、これに更にバインダー
反してパラフィンワックス６重量％とステアリン酸１重
量％を加えて混合したものを、成形圧１０００Ｋｇ／　
ＣｒＡでプレス成形した。

次に得られた成形体を常法により脱バインダーした後、
窒素雰囲気中（１気圧）で１８６０℃、３０分加熱焼成
して窒化アルミニウム質焼結体を得た。更に、上記と同
様の窒化アルミニウム粉末の主成分にＹ２Ｏ３粉末３重
量％を単味で添加、混合しく炭化物添加量０重量％）、
上記本発明実施例の比較例とした。

これら焼結体のカサ密度をアルキメデス法で、熱伝導率
をレーザーフラッシュ法で測定したところ、第１表に示
したような結果が得られた。

また、前記表に記載の各試料を、第１図に試料番号を付
して図示した。

第１表及び第１図〜第４図から理解されるように、Ａ１
Ｎ−ＹｚＯｉ系に炭化物を若干添加したものはＡｌＮ−
Ｙ２Ｏ３系のみ（熱伝導率８０Ｗ／ｍ　’に）は炭化物
添加量の０．５重量％をピークとして熱伝導率向上（熱
伝導率８０Ｗ／ｍ　’　Ｋ以上）の効果が認められ、ま
たカサ密度は９０％以上を充分保持している。但し、Ｂ
４Ｃについては１．５重量％の添加は、Ｙ２Ｏ，単味添
加よりは劣るが６０Ｗ／ｍ　　’　Ｋ以上の熱伝導率は
得られる。

以上の焼結体は常圧法によったが、ホットプレス法によ
って行っても同様の傾向の試験結果が得られ、その場合
は焼結体の密度が一層高められるので、熱伝導性も全般
に上昇する。

なお、グリーン体の成形は、プレス成形のほか、テープ
成形、鋳込成形によっても行われる。

（発明の効果） 以上、従来高純度な窒化アルミニウム粉末原料や種々の
焼結助剤を使用しなければ高熱伝導性窒化アルミニウム
質焼結体が得られなかったのに対し、本発明によれば前
記特定範囲のＹ２Ｏ３＝炭化物の単純な焼結助剤使用に
よって、比較的純度の高くない窒化アルミニウム粉末原
料から高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られるの
である。

したがって本発明は、従来法に比し、非常に有利性の高
いものである。

【図面の簡単な説明】

図面は第１表に示す本発明の実施例及び比較例をプロッ
トしたものであり、第１図はＢ４−Ｃ添加系、第２図は
Ｔｉｃ添加系、第３図はＺｒＣ添加系及び第４図はＴａ
Ｃ添加系の熱伝導率及びカサ密度を示すグラフ図である
。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化アルミニウム（Ａ１Ｎ）の粒界相にイットリ
   ウム（Ｙ）化合物と、ホウ素（Ｂ）、チタン（Ｔｉ）、
   ジルコニウム（Ｚｒ）又はタンタル（Ｔａ）の炭化物又
   は窒化物のうち少なくとも１種とが共存していることを
   特徴とする窒化アルミニウム質焼結体。
2. （２）窒化アルミニウム（Ａ１Ｎ）８５〜９９．８重量
   ％と、酸化イットリウム（Ｙ＿２Ｏ＿３）０．１〜１０
   重量％と、ホウ素（Ｂ）、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウ
   ム（Ｚｒ）又はタンタル（Ｔａ）の炭化物のうち少なく
   とも１種０．１〜５重量％とからなる混合粉体を成形後
   、非酸化性雰囲気中１６００〜２１００℃で焼成する事
   を特徴とする窒化アルミニウム質焼結体の製造方法。