JPS6256376A - 複合焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は窒化アルミニウムと窒化ホウ素を含有する高密
度な複合焼結体の製造方法に関する。

（従来の技術及び発明が解決しようとする問題点）窒化
ケイ素や炭化ケイ素などのいわゆる非酸化物系セラミッ
クスは、高温高強度材料として最近特に注目されている
セラミックスであるが、これらの焼結体は一旦焼結する
と、後加工による任意形状の付与は非常に困難となり、
この問題が実用上のひとつの大きな難点とされている。

このため酸化物では最近ガラスの中に微細な雲母の結晶
を多数析出させたガラスセラミックスや、天然又は合成
雲母の粉末をホットプレスして得られるいわゆる４イカ
セラミツクスが開発されている。これらのセラミックス
は普通工具で切削、研削可能なマシーナブルセラミック
スであり、セラミックスの加工性を改良したものとして
有用なものである。

また非酸化性セラミックスの中では六方晶の窒化ホウ素
が層状黒鉛構造であることからその焼結体は普通工具で
切削、研削が可能であ）古くから実用化されている。し
かしながら、前記の各種マシーナブルセラミックスは易
加工性であるという長所はあるが、反面０やわらかい”
、＠弱い″という根本的な欠点を有しており、セラミッ
クスとして広汎に利用されるという状況にはなっていな
い。

本発明者等は非酸化物系のマシーナブルセラミックスに
ついて鋭意研究した結果、窒化アルミニウム、窒化ホウ
素及び周期律表第ｎａ族金属又は第ＩＩＩａ族金属よシ
選ばれ九少くとも一種の金属化合物からなる新規な複合
焼結体を開発し既に提案した。（特願昭５９−４８０９
２号）該複合焼結体は機械的破断面が多角形状の結晶粒
が緊密に充填され、その充填された粒子の粒界面の一部
又は全部に薄層状の結晶粒が介在した状態で構成された
焼結体で、普通工具によって高速切削が可能であシ、し
かも曲げ強度が組成によっては３５Ｖ■２以上と、高強
度セラミックス並みの強さを有する画期的なセラミック
スである。本発明者等は該複合焼結体の製造方法につい
て鋭意研究した結果、窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ
素粉末および周期律表第■ａ族金属又は第１［１ａ族金
属より選ばれた少なくとも１種の金属化合物の混合粉末
を焼成して複合焼結体を得るに際し、該複合焼結体の形
状に応じて特定温度領域に於ける平均昇温速度を調節す
る事が、該複合焼結体の均質性に著しく影響を及ぼす事
を見出し、本発明を完成するに到った。

（問題を解決するための手段） 即ち、本発明は窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末
及び周期律表第Ｈａ族金属又は第１ｏｔａ族金属よシ選
ばれた少なくとも１種の金属又は金属化合物を含む混合
粉末を焼成して複合焼結体を得るに際し、少なくとも１
４００〜１７５０℃の温度領域に於ける平均速度Ｒ（単
位二℃／分）が、Ｓ 下記式０．１−≦Ｒ≦２．ＯＶ（但し、Ｓは複合焼結体
の表面積（単位：ｗ２）、Ｖは複合焼結体の体積（単位
、帰））を満足するように昇温する事を特徴とする複合
焼結体の製造方法である。

本発明で使用される窒化アルミニウム粉末は伺ら制限さ
れるものではなく、いかなるものでも採用することがで
きる。本発明の方法によシ、ち密な複合焼結体を得る場
合は、原料の窒化アルミニウム粉末の平均粒子径（遠心
式粒度分布測定装置、例えば堀場製作所製のＣＡＰＡ　
５００などで測定した凝集粒子の平均粒径を言う）は５
μｍ以下であることが好ましい。好適には３μｍ以下、
最も好適には２μｍ以下の粉末が採用される。特に３μ
ｍ以下の粒子を７０容量チ以上含む粉末が好適である。

また。

高熱伝導性の複合焼結体を得る場合はＡｔＮの含有ｔ（
ＡｔＮ粉末の窒素の含有量から計算される）は９０重量
％以上の窒化アルミニウム粉末が好適に採用され、更に
は９４重量％以上、また、さらに好適には９７重重量板
上の粉末が採用される。

また高熱伝導性の複合焼結体を得る場合は、酸素含有量
が３重量％以下、好ましくは１．５重シチ以下の窒化ア
ルミニウム粉末を用いることが好ましい。

本発明に於いて好適に使用される窒化アルミニウム粉末
としては、平均粒子径が２μｍ以下の粉末で、３μｍ以
下の粒子を７０容量チ以上含み、酸素含有量が３．０重
量−以下、且つ窒化アルミニウム組成をんαとするとき
含有する陽イオン不純物が０．５重量％以下である窒化
アルミニウム粉末である。このような窒化アルミニウム
粉末を用いた場合は、得られる複合焼結体の熱伝導率の
向上と共に高温での機械的強度の低下を抑制することが
できるために本発明で好適に使用される。就中、平均粒
子径が２μｍ以下の粉末で、３μｍ以下の粒子を７０容
量チ以上含み、酸素含有量が１．５重量％以下、且つ窒
化アルミニウム組成をＭ対とするとき含有する陽イオン
不純物が０．３重量％以下である窒化アルミニウム粉末
を用いた場合には、得られる複合焼結体の熱伝導率の向
上と高温での機械的強度の低下の抑制効果とが著しいた
め、本発明では特に好適に使用される。

前記窒化アルミニウム粉末の製法は特に限定されず公知
の方法が採用できる。

前記窒化ホウ素粉末も特に限定されずいかなるものも使
用することが出来る。一般に好適に使用される代表的な
ものを例示すれば次の通りである。

一般に好適に使用される窒化ホウ素粉末は、窒化ホウ素
の純度が９９．０重量％以上で、平均粒子径が５μｍ以
下のものである。また該窒化ホウ素粉末の製法も特に限
定されず公知の方法が採用出来る。

また、前記周期律表第１Ｉｓ族金属及び第ＩＩＩａ族金
属から選ばれた少くとも一種の金属又は金属化合物（以
下、単に焼結助剤と呼ぶこともある。

）は特に限定されず公知のものを使用出来る。特に好適
に使用される代表的なものを例示すると次の通りである
。該周期律表第ｆｉｔ族からなる金属としては一般にベ
リリウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等が
好適である。また周期律表第１ＩＩａ族からなる金属と
してはイツトリウム′又はランタン族金属が好適に使用
され、より具体的に挙げればイツトリウム、−）ンタン
、セリクム、プラセオジム、ネオジム、グロメシウム、
サマリウム、ユーロピウム、ｆトリニウム、テルビウム
。

ジスグロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、
イクテルビウム、ルテチウム等、特にイツトリウム、ラ
ンタン、セリウム、ネオシム等が好適である。これらの
周期律表第■ａ族又は第１［１ａ族よりなる金属化合物
は特に限定されず窒化アルミニウム粉末及び／又は窒化
ホウ素粉末の焼結助剤として公知の前記金属化合物が使
用出来る。一般には例えば硝醗塩、炭酸塩、アルミン酸
塩、）−ロダン化物、酸化物等の化合物が好適に使用さ
れる。

また本発明の複合焼結体を構成する各成分の組成比は該
複合焼結体に要求される性状に応じて広い範囲から選択
できる。一般には、例えば窒化アルミニウム粉末を６０
〜９５重量部、好ましくは７０〜９０重量部に対して、
窒化ホウ素粉末を５〜４０重量部、好ましくは１０〜３
０重量部の範囲で選べば良い。また、周期律表第Ｕ＆族
金属及び第■１族金属より選ばれた少なくとも一種の金
属又は金属化合物の添加量は、後述する焼成時の昇温速
度とのかね合いで選べば良いが、通常窒化アルミニウム
粉末と窒化ホウ素粉末との合計量に対し、該金属の最高
原子価の酸化物に換算して０．０１〜１０ｉｉチ、好ま
しくは０．０５〜５重量％含まれるように添加するのが
良い。尚焼結助剤は必らずしも窒化アルミニウム粉末又
は窒化ホウ素粉末に添加する必要はなく、予め窒化アル
ミニウム粉末又は窒化ホウ素粉末の製造時に焼結助剤が
含まれるように該粉末の製造原料中に混合しても良い。

勿論、前記原料以外に結合剤、解膠剤、可塑剤等の添加
混合は必要に応じて適宜採用することができる。

本発明における前記窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ素
粉末及び焼結助剤との混合は特に限定されず、乾式混合
であっても湿式混合であってもよい。特に好適な実施態
様は湿式混合すなわち液体分散媒体を使用する湿式状態
での混合である。該液体分散媒体は特に限定されず、一
般に使用される水、アルコール類、炭化水素類またはこ
れらの混合物が好適に使用される。特に工業的に最も好
適に採用されるのは、メタノール、エタノール。

シタノールなどの炭素原子数４以下の低級アルコール類
である。

また、前記の混合に使用する湿式混合装置としては、特
に限定されず公知のものが使用されるが、特に純度の高
い窒化アルミニウム粉末及び窒化ホウ素粉末の混合に使
用する場合には、材質に基因する不純物成分を生じない
ものを選ぶのが好ましい。例えば、材質としては窒化ア
ルミニウム自身あるいはポリエチレン、ポリウレタン、
ナイロンなどのプラスチック材料あるいはこれらで被覆
された材質などを選定すればよい。

本発明における焼成の具体的な態様としては、前記窒化
アルミニウム粉末と窒化ホウ素粉末に焼結助剤を添加し
た混合粉末を適当な成形手段、例エバ乾式プレス法、ラ
バープレス、押出し法、射出法、ドクターブレードシー
ト成形法などによりて目的の形状に成形した後これを適
当なるつぼ、サヤ材などの上に設置して真空又は大気圧
の非酸化性雰囲気下、例えば、窒素ガス、ヘリウムガス
、アルゴンガス等の雰囲気下、あるいは２〜１００気圧
程度の窒素ガス加圧下に高温で焼成する方法が挙げられ
る。あるいは前記混合粉末を直接、２０〜５００ゆ／ｃ
ｍ２程度の機械的圧力を加えつつ真空又は大気圧の非酸
化性雰囲気下あるいは２〜１００気圧程度の窒素ガス加
圧下、高温で焼成する方法が採用される。焼成温度とし
ては真空又は大気圧の非醗化性雰囲気の場合は、１７５
０〜２１００℃好ましくは１８００〜２０５０℃の温度
が好適に採用され２〜１００気圧の窒素ガス加圧下では
１７５０〜２４００℃好ましくは１８００〜２３００℃
の温度が好適に採用される。尚、本発明に於ける温度は
、混合粉末を入れた黒鉛るつぼの表面を放射温度計によ
シ測定し、黒鉛るつぼ内のガス温度を示すように補償し
た値である。

該焼成の際の焼成条件として最も重要なものは昇温速度
であり、特に１４００〜１７５０℃の温度範囲の平均昇
温速度Ｒ（単位：℃／分）がｓ　　　　　　　ｓ　　　
　　　　ｓ　　　　　ｓＯ，ＩＸＶ≦Ｒ≦２．ＯＸＶ好
ましくは０．２ＸＶ≦Ｒ≦１．５ＸＶ（但し、Ｓは複合
焼結体の表面積（単位：ｃＲ２）、■は複合焼結体の体
積（単位：ｃＩＩＬ５））を満足するように昇温する事
が肝要である。

とりわけ、複合焼結体の旦が４以下であるような場合、
上記条件を満足するように焼成を行なう事は、非常に良
好な結果をもたらす。

ここで、複合焼結体の表面積Ｓ及び体積Ｖとは、目的と
する組成の複合焼結体が理論密度まで完全に緻密化した
と仮定した場合の形状に対して求めた値である。現実の
焼結体密度は、理論密度よりは小さい事が普通であるか
ら、平均昇温速度を決定する際には予め理論密度に達し
た場合の複合焼結体の最終形状を想定し、これを基に、
Ｓ及びＶを算出するのが良い。

上記の平均昇温速度が速過ぎると、焼結の際の粒子が粒
成長しつつ気孔が粒界を通って抜は出す速度と粒成長に
よる粒内への気孔封じ込みの速度との間のバランスがと
れず、緻密かつ均一な焼結体とする事が難しい。また、
平均昇温速度が速過ぎると被焼成物の表面と内部の温度
差が大きくなる為、焼結助剤として添加した酸化物など
が複合焼結体の内部に偏在しがちになる等、均一な焼結
体を得る上で好ましくない。この様な悪影響は、一般に
複合焼結体の旦が小さい程大きくなり、特に旦が４以下
の場合に顕著となる。

■ 逆に、平均昇温速度が遅過ぎると、緻密化が充分に進行
する以前に焼結助剤が揮散してしまい、緻密な焼結体が
得られない傾向がある。

尚、上記の平均昇温速度は、添加される焼結助剤の種類
及び量に応じて最適な範囲がある為、焼結助剤に応じて
適宜決定する事が望ましい。

更に、焼結助剤の種類と添加量が同じ場合には、一般に
は常圧焼結又はガス圧下焼結の場合の方がホットプレス
焼結の場合より上記の平均昇温速度を高目に設定するの
が良い。

昇温速度の決定に於いて肝要な事は、昇温の過程での焼
結助剤の過度の揮散が無く、また焼結後には焼結助剤成
分が偏在することのないような昇温条件を選定する事で
ある。

上記の昇温の方法としては、１４００〜１７５０℃の温
度範囲で単一の昇温速度を設定する事が工業的には好ま
しいが、その他にも複数段の速度勾配或いは連続的に変
化する速度勾配をもつ昇温プログラムを設定することも
可能である。

また、１４００℃に達する迄の昇温速度は特に制限され
ず、どの様な昇温速度であっても良い。

しかし、工業的な生産性の見地から、一般には前記した
平均昇温速度より速くすることによって全体の焼成時間
を短縮する事が好ましい。

一方、１７５０℃から焼成温度に更に昇温する必要のあ
る場合の昇温速度も特に制限されないが、一般には前記
の平均昇温速度を維持する事が望ましいＯ さて、この様にして昇温した後、引き続き、好ましくけ
１７５０〜２４００℃の焼成温度で焼成を行なう。焼成
時間は、焼成温度、焼結助剤の種類と量、及び平均昇温
速度によって異なるが、通常は３０分〜７２時間、好ま
しくは３時間〜２４時間の範囲から選択される。また、
前述した複合焼結体の■が小さい程、一般に焼成時間は
長くすることか好ましく、複合焼結体の互が極端に小さ
■ い場合には、上記範囲より更に長い焼成時間を要するこ
ともある。

（効果） 本発明の方法によシ得られた複合焼結体は、高密度で高
熱伝導性を示し、また機械的強度にも優れ、さらに普通
工具による切削加工が可能であるという特徴も有してい
る。

該窒化アルミニウム粉末及び窒化ホウ素粉末に特定の焼
結助剤を加えた系で、このような高密度で高熱伝導性を
有する複合焼結体の得られる昇温速度条件が、上述の如
く複合焼結体の表面積を体積で割った値と極めて簡潔な
式によって関係づけられる事は、本発明者等が数多くの
実験結果を詳細に検討して初めて明らかになった事であ
り、従来公知の技術からは側底予測できなかった事であ
る。

従来、複合焼結体の大きさ、形状等が変化した場合、こ
れを焼成する為の昇温速度条件は試行錯誤により求める
以外に方法が無かった事を思えば、本発明によシ予め最
適な昇温速度条件を設定できる事は画期的で、その工業
的価値は誠に多大である。

本発明の製造方法により得られる複合焼結体は、従来六
方晶窒化ホウ素焼結体が用いられていた用途分野に於い
て、特に制限されず使用し得る。また、本発明で得られ
た複合焼結体は、従来公知のマシナブルセラミックスの
用途分野で好適に用いられるのは勿論の事、前述のとお
シ、機械的強度にも優れているという特徴を有するため
、従来のマシナブルセラミックスを用いる事のできなか
った全く新しい用途分野、とυわけ強度を要求される機
械部品等にも用いる事ができる。上記の複合焼結体の用
途を具体的に挙げれば、電気絶縁性と熱伝導性の特性を
生かした半導体基板やヒートシンク：耐食性、耐熱性及
び強度の特性を生かしてルツゲ、ボート、ノ９イブ、バ
ルブ、治具等に好適に使用される。また、機械加工性、
強度、潤滑性等の特性を利用して軸受、案内面等に好適
に用いられ、更に、プラスチック等の射出成壓用の聾と
しても用いられる。

以下、実施例によって本発明を具体的に例示するが、本
発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

実施例１ 平均粒子径が１．３１畑で３μｍ以下の粒子が９０容量
チを占め、且つ表１に示す組成の窒化アルミニウム粉末
８０重量部と、平均粒子径２．５μｍで５−以下の粒子
の割合が９５容量チで且つ純度が９９．５％の大方晶窒
化ホウ素粉末２０重量部、及びカルシウムアルミネー）
　（３ＣａＯ−Ａｔ２０．）　０．２重量部とを、ナイ
ロン製ピットとナイロンコーティングしたが−ルを用い
、エタノールを分散媒体として均一にゾールミル混合し
た。

得られた混合粉末を乾燥した後、約１００ＯＮを、大方
晶窒化ホウ素粉末を内壁にコーティングした内径１００
５ｍの黒鉛型に入れ、２００搬／の２で一軸加圧しつつ
、約１気圧の窒素ガス中で、２０００℃の温度で１８時
間焼成した。

尚、得られる複合焼結体の理論密度は、窒化アルミニウ
ム及び六方晶窒化ホウ素のそれぞれの理論密度’３，２
６．９／ｉ♂及び２．２７ｊｉ／α５を用いて、３、　
ＯＯＩＩ／ａｒｔ’と計算される。複合焼結体が理論密
度に達したとすれば、その外寸は１００ｍφＸ４２ｍと
なるから、旦の値は０．８８となる。そこで、１４００
℃から２０００℃迄の昇温速度を１’Ｃ／ｍｉｎとし、
室温から１４００℃迄は５℃／ｍｉｎで昇温した。

降温速度は２℃／ｍ　ｉ　ｎとし、室温に冷却後、焼結
体を取り出した。焼結体の外寸は、１００ｍφ×４３ｍ
でありた。

以下、ン臼 表１　窒化アルミニウム粉末分析値 Ａｒ（含有量　　　　　　９７．Ｅ！％元　素　　　　
　　含有量 Ｍｇ　　　　　　　　　　　（ｓ　　　（ｐｐｍ）Ｃｒ
　　　　　　　　２１（’） ８１　　　　　　１２５　　（＃） ｚｎ　　　　　　　　９　（１） Ｆ・　　　　　　　２０　　（＃） Ｃｕ　　　　　　　　　　　＜５（＃）Ｍｎ　　　　　
　　　　５（） Ｎｌ　　　　　　　　２７（＃） Ｔｌ　　　　　　　　　　　＜５（ｚ）Ｃｏ　　　　　
　　　　　く　　５　　（Ｉ　）Ａｔ６４．８　（ｗｔ
チ） Ｎ　　　　　　　　３３．４（＃） ０　　　　　　　　１．１（＃） ＣＯ，１１（＃） 得られた焼結体は白色で、密度は２．９６１／ｃｘ５で
あった。また、この焼結体を切断したところ、内部まで
白色でムラのない事が判った。また、荷電粒子放射化分
析によって酸素量を測定したところ、０．４重量％であ
った。この焼結体からホットプレス軸に垂直な方向及び
平行な方向にスノ？ンをとれるように約３ｍ角の柱状試
験片を切）出し、１５００番のサンドペーパー仕上げを
して、クロスヘツｒスピード０．５簡／ｍｉｎスノ母ン
２０ｍの３点曲げ強度を測定した。その結果、ホットプ
レス軸に垂直な方向にス・ぐンをとった場合の平均強度
は３８に９／１ｍ”、ホットプレス軸に平行な方向にス
・母ンをとりた場合の平均強度は１８ｋｌ？／ｍ＋　　
であった。

また、同じ焼結体から直径約Ｌｏｗ、厚さ２，５雪の円
板状試料を切り出し、室温における熱伝導率をレーデ−
フラッシュ法で求めたところ、ホットプレス軸に垂直な
方向は１００Ｗ／ｍ、Ｋ　、ホットプレス軸に平行な方
向は８５Ｗ／ｍ−にであった。

更に、得られた複合焼結体の加工性を調べたところ、超
硬ドリルによる穿孔、超硬・ぐイトによる高速切削のい
ずれも容易に行なえ、快削性である事が判った。

比較例１ 実施例１に於いて、１４００℃からｚｏｏｏ℃迄の昇温
速度を５℃／ｍｉｎ・に変えた以外は実施例１と同様に
して実施した〇 得られた焼結体の外観は実施例１で得られた焼結体と同
様のものでありだが、切断して内部を調べたところ、外
側５−程度は白いものの、その内側は黒色である事が判
った。

Ｘ線マイクロアナライザによる分析の結果、複合焼結体
の黒色の部分は、白色の部分に較べてＣｍが多い事が判
り、焼結助剤が焼結体の内部に偏在した為に黒色になっ
たものと推察された。

また、荷電粒子放射化分析によって酸素量を測定したと
ころ、白色の部分は０．５重量％であったのに対し、黒
色の部分は１．５重量％と、かなり多かった。また、実
施例１と同様にして３点曲げ強度を測定したところ、ホ
ストプレス軸に垂直な方向にスフ４ンをとった場合は２
３ｋｌ／ｍａであった。

更に、熱伝導率を測定した結果、白色の部分は、８２ｗ
／ｍ−にであったのに対し、黒色の部分は４５ｗ／ｍ、
７．と低い事が判シ、複合焼結体の黒色の部分は、偏在
した焼結助剤及び酸素の為に、単に着色したのみでなく
、物性も劣っている事が判った。

実施例２ 実施例１に於いて得た混合粉末を乾燥した後、約２５０
１を実施例１と同様の黒鉛型に入れ、２００に９／ｃｒ
！Ｌ２で一軸加圧しつつ約１気圧の窒素ガス中で１９０
０℃の温度で６時間焼成した。

得られる複合焼結体が理論密度に達したとすれば、その
外寸は１００簡φ×１１簡となるから、旦の値は２．２
となる。そこで、室温から１４００℃迄の昇温速度は１
０℃／ｍｉｎとし、１４００℃から１９００℃迄の昇温
速度として表２に示した種々の値を採用した。焼成後、
実施例１と同様にして取υ出した焼結体の外寸は、１０
０調φＸ１１ｍｍであった。得られた複合焼結体の性質
を表２に併せて示した。尚、随４は比較例である。

実施例３ 実施例１に於いて用いたと同じ窒化アルミニウム粉末８
５重量部と、窒化ホウ素粉末１５重量部と、酸化イツト
リウム１重量部とを実施例１と同様の方法で混合した。

得られた混合粉末を乾燥した後、約２９０．Ｆをゴム型
に充填し、２０００に９／ｃＩｒＬ２の圧力で静水圧プ
レスし、外径６０ｍｍ、長さ６０ｔｔｍの円柱状成形体
とした。

この成形体を、大方晶窒化ホウ素粉末を内壁にコーティ
ングした黒鉛ルツボに入れ、約１気圧の窒素ガス中で、
１９００℃の温度で１２時間焼成した。

尚、得られる複合焼結体の理論密度は、実施例１と同様
にして３．０６１／ｃｍ３と計算される。複合焼結体が
理論密度に達したとすれば、その外寸は４９８φＸ５０
ｍとなるから−の値は１．２となる。そ■ こで１４００℃から１９００Ｃ迄の昇温速度を１．５℃
／ｍｉｎ　トＬ、室温から１４００℃迄はＩＯＣ／ｍｉ
ｎで昇温した。

降温速度は２℃／　ｍｉｎとし、室温に冷却後、焼結体
を取り出した。焼結体の外寸は５０−φＸ５１■であっ
た。この焼結体は白色で、密度は２．９０４ｉ’／ｃｍ
ｓでちった。また、この焼結体を切断したところ、内部
まで白色でムラのない事が判った。また、酸素含有量は
０．６重量％でありた。この焼結体から約３■角の柱状
試験片を切り出し、実施例１と同様にして３点曲げ強度
を測定したところ、平均強度は３２反／、、でありた。

また、実施例１と同様にして測定した熱伝導率は９２　
Ｗ／ｍＩＫであった０ 更に、この焼結体の加工性を調べたところ、実施例Ｉで
得たものと同様に快削性である事が判った。

実施例４ 実施例１に於いて用いたと同じ窒化アルミニウム粉末８
０重量部と、窒化ホウ素２０重量部と、酸化カルシウム
２１址部とを、実施例１と同様の方法で混合した。得ら
れた混合粉末を乾燥した後、約２ｇを六方晶窒化ホウ素
粉末を内壁にコーティジグした内径ｊａｍの黒鉛型に入
れ、１５０に９／ｃｔｌで加圧しつつ、約１気圧の窒素
ガス中で１８５０℃の温度で４時間焼成した。

尚、得られる複合焼結体が理論密度に達したとすれば、
その外寸は２０ｍφＸ２．１ｍとなるから、旦■ の値は１２となる。そこで、１４００℃から１８５０℃
迄の昇温速度を１５℃／ｍ　ｉ　ｎとし、室温から１４
００℃迄は２０℃／ｍ　ｉ　ｎで昇温した。

焼成後、実施例１と同様にして取り出した焼結体の外寸
は、２０−φ×２．１■であった。焼結体は白色で、密
度は２．９９１７ｃｕｔ”であった。また、この焼結体
を切断したところ、内部まで白色でムラの無い事が判っ
た。また、この焼結体の物性は、実施例１で得た焼結体
と同様であった。

実施例５ 実施例ＩＫ於いて用いたと同じ窒化アルミニウム８０重
量部と、窒化ホウ素２０重量部と、酸化ストロンチウム
３重量部とを実施例１と同様の方法で混合した。得られ
た混合粉末″を乾燥した後、約１．９１　ｆ：金ｆＪＩ
Ｋ充填し、１５００ｋｇ／ｃｍ２（Ｄ圧カで一軸プレス
し、３１ｍＸ　３１ｍＸ　１．２ｓｓの板状成形体とし
た。

この成形体を、六方晶窒化ホウ素粉末をコーティングし
た黒鉛板ではさみ、約８気圧の窒素ガス中で、１９００
℃の温度で１２時間焼成した。

尚得られる複合焼結体が理論密度に達したとすれば、そ
の外寸は２５ｍＸ２５■Ｘ１＋ｍとなるから、■の値は
２２となる。そこで１４００℃から１９００℃迄の昇温
速度を１５℃／ｍｉｎとし、室温から１４００℃迄は２
５℃／ｍ　ｉ　ｎで昇温した。

焼成後、実施例１と同様にして取シ出した焼結体の外寸
は、２５■Ｘ　２５　ｗｍ　Ｘ　１　ｍｓであった。焼
結体は白色で、密度は２．９６．Ｆ／α２であった。ま
たこの焼結体を切断したところ、内部まで白色でムラの
無い事が判った。

この焼結体から約３ＩＩＩ１幅に試験片を切シ出し、１
５００番のサンドペーパー仕上げをして、クロスヘッド
スピードＯ，，５ｗｍ　／　ｍｌ　ｎスパン１０ｍの３
点曲げ強度を測定したところ、平均強度は３５に５１／
■２であった＠ また、同じ焼結体から直径ｌＯ−の円板状試料を切り出
し、室温に於ける熱伝°導率をレーデ−フラッシュ法で
求めたところ、　８８Ｗ／Ｉ′＋１・Ｋであった。

得られた複合焼結体の酸素量を荷電粒子放射化分析によ
って測定したところ、０．３５％であった・更に、複合
焼結体の加工性を調べたところ、実施例１で得たものと
同様、快削性である事が判った。

実施例６ 実施例５に於いて酸化ストロンチウムを酸化ランタンに
変え、それ以外は実施例５と同様に実施した。得られた
焼結体は内部まで白色で、外寸、密度共実施例５で得ら
れたものと同様でありた。

また実施例５と同様にして物性を測定したところ、曲げ
強度は３７に９７ｗ　、熱伝導率は８４Ｗ／ｍ、にであ
りた。

実施例５と同様にして求めた酸素量は０．４２チであっ
た。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末及び周期
   律表第ＩＩａ族金属又は第ＩＩＩａ族金属より選ばれた
   少くとも１種の金属又は金属化合物を含む混合粉末を焼
   成して複合焼結体を得るに際し、少なくとも１４００〜
   １７５０℃の温度領域に於ける平均昇温速度Ｒ（単位：
   ℃／分）が、下記式 ０．１×Ｓ／Ｖ≦Ｒ≦２．０×Ｓ／Ｖ （但し、Ｓは複合焼結体の表面積（単位： ｃｍ＾２）であり、Ｖは複合焼結体の体積（単位：ｃｍ
   ＾３）である。） を満足するように昇温することを特徴とする複合焼結体
   の製造方法。