JPS635352B2

JPS635352B2 -

Info

Publication number: JPS635352B2
Application number: JP55129229A
Authority: JP
Inventors: Takao Oota; Akihiko Tsuge
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1980-09-19
Filing date: 1980-09-19
Publication date: 1988-02-03
Also published as: JPS5756384A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、窒化アルミニウム（AlN）系焼結
体を基体とするセラミツク熱伝導体の製造法に関
する。さらに詳しくは、少量のケイ素を含む工業
原料AlN粉末に酸化アルミニウム等の化合物を
配合することにより、AlN本来の良好な熱伝導
性を利用したセラミツク熱伝導体の製造法に関す
る。熱伝導性の優れた材料を用いて、例えば回路基
板等を作製すると小型ながら高出力の回路基板を
得ることができる。すなわち、基板上に設けられ
た電子部品の動作発熱が基板の熱伝導性が良好で
あるために容易に放熱されるので、これら電子部
品の負荷を大きくとることができるからである。
熱伝導性基板は、その他種々の目的に利用され
る。従来、このような熱伝導性に優れる材料として
酸化ベリリウム（BeO）系焼結体が知られてい
るが、毒性の点で難点があつた。そのため、代替
品として窒化ホウ素（BN）系焼結体や、窒化ア
ルミニウム（AlN）系焼結体の試用が考えられ
ている。特に、AlN系焼結体はBN系焼結体に比
較して安価に得られかつ機械的強度もすぐれてい
るなどの理由により、熱伝導体として注目されて
いる。しかしながら、AlNは本来難焼結性の化合物
であつて、高い熱伝導度を得るために必要とされ
る理論密度の焼結体を作製するためには、ホツト
プレス等の加圧焼結が必要である。一方、工業原
料のAlN粉末はその工程上ケイ素（Si）を単体ま
たは化合物として混入することが避けられず、通
常約２％以下のSiを含んでいる。このSi成分は原
料のAlN粉末を加圧焼結したとき、AlNに作用
し焼結体内にAlN―SiO₂系化合物からなるAlN
ポリタイプ相（以下、「ALSION」と言う）を形
成し、焼結体の熱伝導性を低下させる原因とな
る。すなわち、ALSIONの熱伝導度はAlN本来
の熱伝導度に比較して相当低いために、焼結体全
体としての熱伝導性を低下させ、所望の特性を得
られないのである。このALSIONは、一般にア
ルミニウム（Al）、ケイ素（Si）、酸素（Ｏ）お
よび窒素（Ｎ）を主要構成元素とする化合物で、
結晶構造がAlNのそれに類似し、かつ原子配列
周期を若干異にするものである。しかもこのALSIONは、微量のSi成分によつ
ても多量に生成するため、たとえば微量のSi含有
量であつても熱伝導性に与える影響は著しいもの
がある。例えば、AlN原料中に0.1重量％のケイ
素が含まれていれば、５〜10％程度のALSION
が生成し、焼結体の熱伝導性を低下させるのであ
る。前述のように工業原料のAlN粉末には、単
体または化合物として約２％以下のケイ素分を含
有しているのは通常であるから、これを原料とし
てAlN本来の良好な熱伝導性を損わない焼結体
を得るためには、ALSIONの生成を抑制するこ
とが是非必要である。 ALSIONの生成を抑制する一方法として、例
えばAlN粉末原料をフツ酸処理することにより、
ケイ素またはケイ素化合物を除去することも考え
られる。しかしこの方法ではケイ素分の完全な除
去はできない上にコストが高くなるという欠点が
ある。そこで、本発明の目的はALSIONの生成を有
効に抑制し、汎用性の大きいAlN系焼結体を基
体とするセラミツク熱伝導体を提供することにあ
る。さらに、工業的製造に適し、経済性に優れた
セラミツク熱伝導体を提供することにある。本発明のセラミツク熱伝導体は、単体または化
合物として、ケイ素を含有するAlN粉末にMgO
を0.5〜８重量％好ましくは0.5〜５重量％配合し
てなる成形体を、チツ素、アルゴン等の非酸化性
雰囲気中で常圧焼結または加圧焼結することによ
りなるAlN系焼結体である。さらに本発明を詳述すると、MgOの含有量を
0.5〜８重量％の範囲に選択することにより、
AlN本来の熱伝導性を損うことなくALSIONの
生成を抑制することができる。なおこの場合各添
加物の含有量を、MgO0.5〜５重量％の範囲にそ
れぞれ選ぶと、上記の効果を一層期待することが
できる。なおこの添加化合物は、原料としては酸
化物に限定されない。後述の実施例を示すよう
に、炭酸塩硝酸類、または水酸化物などやその他
の該金属と酸素を主成分とする化合物であつても
焼結によつて所望の焼結体を得ることができれ
ば、本発明の範囲に包含されるものである。さらに、焼結に際しては、望ましくは1650〜
1850℃、さらに望ましくは1700〜1800℃の温度が
適するが、特にこれらの温度範囲に限定されるも
のではない。緻密な焼結体を得るためにMgOに
さらに少量（好ましくは２重量％以下）の
Al₂O₃、CaO、BaOなどや希土類酸化物例えば
Y₂O₃、La₂O₃、CeO₃などを添加しても差支えな
い。また、加圧焼結する場合には、ホツトプレス焼
結なら100〜1000Kg／cm²、ホツト・アイソスタテ
イツク・プレスなら500Kg／cm²以下の圧力範囲で
行なうの望ましい。かくして、本発明の効果としてAlN粉末に単
体または化合物として含まれるケイ素成分の作用
によるALSIONの生成は抑制され、AlN本来の
特性に基づく熱伝導性の良好な焼結体を得ること
ができる。例えば、単体または化合物としてケイ
素成分を0.5重量％を含んで、理論密度に達した
AlN系焼結体の場合、ALSIONを生成した焼結
体の熱伝導度は0.3W／cm℃（室温）であるが、
ALSIONのない本発明の焼結体は0.5W／cm℃以
上である。後者の値は、熱伝導体として各種の目
的に適する値である。実施例単体または化合物としてケイ素成分を0.5〜2.0
重量％含む４種のAlN粉末（平均粒径2.3〜
0.8μm）と、MgO、MgCO₃ならびにMg
（NO₃）₂6H₂Oの粉末（平均粒径１〜2μm）を準備
した。これらの原料粉末を所定の組成比（重量
％）に配合し、比較例を含み10種類の混合原料粉
末を調整した。次いで常圧または加圧焼結により
焼結体を作製した。常圧焼結する場合は、上記混合粉末に有機バイ
ンダーとしてパラフイン５重量％を入れて成形し
て、これを400℃まで予め加熱した。しかる後に、
AlNルツボに入れ、その周囲にAlN粉末をつめ
粉として充填し、N₂またはArの雰囲気、1750〜
1800℃の温度、0.5〜１時間の条件でそれぞれ焼
結体を作製した。加圧焼結する場合は、混合粉末を成形して黒鉛
のモールドに装填して、圧力100〜600Kg／cm²、温
度1650〜1800℃、時間0.5〜１時間の条件で、ホ
ツトプレスにより焼結体を作製した。次に、各焼結体から次のような物性測定用試験
片を作製した。熱伝導度測定用（10φ×１mmの円
板）、電気絶縁性測定用（20φ×３mmの円板）、機
械的強度測定用（３×３×30mmの角柱）、および
Ｘ線生成物同定用等である。そして、これら試験
片により、エチルアルコールを用いたアルキメデ
ス法によつて密度を、レーザーフラツシユ法によ
つて熱伝導度（室温）を、三点曲げ法によつて機
械的強度（ただし、スパン長さ20mm、印加速度
0.5cm／分）を、さらに直流電源により電気絶縁
性（比抵抗）をそれぞれ測定した。各実施例および比較例（試料番号No.３）の組
成、焼結条件とともに、各特性の測定結果を第１
表に記載した。なお、MgCO₃およびMg
（NO₃）₂・6H₂Oの組成量は、MgOに換算した値
である。

【表】本発明の実施例である焼結体は、いずれも緻密
化（高密度化）しており、熱伝導度は0.5W／cm
℃以上と高く、機械的強度は30Kg／mm²以上とすぐ
れていた。また比抵抗は10¹¹Ωcm以上（室温）と
高く、電気絶縁性にも優れていた。

Claims

【特許請求の範囲】

１単体または化合物としてケイ素を含んだ窒化
アルミニウム粉末に酸化マグネシウムを0.5〜８
重量％配合してなる成形体を非酸化性雰囲気中で
常圧焼結または加圧焼結することによりなるセラ
ミツク熱伝導体の製造法。