JPS61200605A - セラミツク高熱伝導体及びその製法 - Google Patents
セラミツク高熱伝導体及びその製法Info
- Publication number
- JPS61200605A JPS61200605A JP60040823A JP4082385A JPS61200605A JP S61200605 A JPS61200605 A JP S61200605A JP 60040823 A JP60040823 A JP 60040823A JP 4082385 A JP4082385 A JP 4082385A JP S61200605 A JPS61200605 A JP S61200605A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aluminum nitride
- group
- thermal conductivity
- nitride powder
- ceramic high
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- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は窒化アルミニウム系セラミック高熱伝導体及び
その製法、更に詳しくは周期律表第ia族と第■入族の
元素を含有する複合窒化物を窒化アルミニウムの焼結助
剤とした成形焼結体からなり、しかも窒化アルミニウム
の本来の熱@導性を具備したセラミック高熱伝導体及び
その@法に関する。
その製法、更に詳しくは周期律表第ia族と第■入族の
元素を含有する複合窒化物を窒化アルミニウムの焼結助
剤とした成形焼結体からなり、しかも窒化アルミニウム
の本来の熱@導性を具備したセラミック高熱伝導体及び
その@法に関する。
近年、電子部品の小型化即ち軽薄短小化に伴ない優れ良
熱伝導性をもつ絶縁基板材料の要求が頬〈なってきてい
る。一般に熱伝導性の良い基板に回路を作製し九場合、
塔載された素子から発生する熱は効率的に放熱されるの
で、電子部品の小型化、高出力化が可能となる。
熱伝導性をもつ絶縁基板材料の要求が頬〈なってきてい
る。一般に熱伝導性の良い基板に回路を作製し九場合、
塔載された素子から発生する熱は効率的に放熱されるの
で、電子部品の小型化、高出力化が可能となる。
従来、絶縁放熱用セラミック基板として酸化ベリリウム
が用いられているが、毒性の点で問題があり現在その利
用範囲は限定されている。
が用いられているが、毒性の点で問題があり現在その利
用範囲は限定されている。
その代替として酸化アルミニウム、ボロンナイトライド
或いは炭化ケイ素、窒化アルミニウム焼結体などが提案
されている。しかし酸化アルミニウムは熱伝導性が患<
、電子部品の軽薄短小化には不適当である。特に放熱を
問題とする電子部品等の分野には使用できない。ボロン
ナイトライドは熱伝導性が優れているが、高価でるるこ
と及びメタライズが離しいなどの理由からその用途が制
限されている。これらのセラミック材料の中で炭化ケイ
素は、最も優れた熱伝導性をもつが、絶縁性が極端に低
いため前記のものと同様に用途が限られ、又ホットプレ
ス成型のため価格が高いという問題がめつ九。これらに
対し、窒化アルミニウムは本来瘤焼結性の材料であるが
、良好な焼結助剤さえ見付けることができれば゛酸化ア
ルミニウムと同様の常圧焼結で基板を製造することが可
能となり、安価で且つ機械的強度にすぐれ、さらにその
熱伝導性は酸化アルミニウムの3倍以上でおることから
基板材料として利用される可能性は大である。
或いは炭化ケイ素、窒化アルミニウム焼結体などが提案
されている。しかし酸化アルミニウムは熱伝導性が患<
、電子部品の軽薄短小化には不適当である。特に放熱を
問題とする電子部品等の分野には使用できない。ボロン
ナイトライドは熱伝導性が優れているが、高価でるるこ
と及びメタライズが離しいなどの理由からその用途が制
限されている。これらのセラミック材料の中で炭化ケイ
素は、最も優れた熱伝導性をもつが、絶縁性が極端に低
いため前記のものと同様に用途が限られ、又ホットプレ
ス成型のため価格が高いという問題がめつ九。これらに
対し、窒化アルミニウムは本来瘤焼結性の材料であるが
、良好な焼結助剤さえ見付けることができれば゛酸化ア
ルミニウムと同様の常圧焼結で基板を製造することが可
能となり、安価で且つ機械的強度にすぐれ、さらにその
熱伝導性は酸化アルミニウムの3倍以上でおることから
基板材料として利用される可能性は大である。
窒化アルミニウムの焼結助剤としては、例えば、周期律
表第11ia族元素の酸化物或いは第IIa族元素の酸
化物などを焼結助剤として用いることが提案されている
。(特開昭57−56384号、特開昭54−1004
10号)これらはいずれも酸化物を助剤としているので
、得られた窒化アルミニウムの焼結体の熱伝導率は高嵩
70 w/mK程度で、窒化アルミニウムの理論熱伝導
率300 w/mk に対してはほど遠い値のもので
おる。(特開57−56384号)これを改善するため
酸化ぺIJ 17ウム或いは炭化ケイ素と複合させるな
ど種々の試みがめるが、これらは熱伝導性は良いがホッ
トプレス成形しなければならず実用的ではなく、また酸
化べ171Jウムは毒性の点から使用材料が得られない
のができないという現状でめる。(特開昭57−181
356号)本発明の目的はこれまで利用されている酸化
物系の焼結助剤を用いずに、非酸化物特に複合窒化物を
焼結助剤として用い高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体
を得ることでおる。一般的にイオン結合性の強い酸化物
は緻密化などの効果はめるが、熱伝導率を向上させる目
的には不適当でおる。
表第11ia族元素の酸化物或いは第IIa族元素の酸
化物などを焼結助剤として用いることが提案されている
。(特開昭57−56384号、特開昭54−1004
10号)これらはいずれも酸化物を助剤としているので
、得られた窒化アルミニウムの焼結体の熱伝導率は高嵩
70 w/mK程度で、窒化アルミニウムの理論熱伝導
率300 w/mk に対してはほど遠い値のもので
おる。(特開57−56384号)これを改善するため
酸化ぺIJ 17ウム或いは炭化ケイ素と複合させるな
ど種々の試みがめるが、これらは熱伝導性は良いがホッ
トプレス成形しなければならず実用的ではなく、また酸
化べ171Jウムは毒性の点から使用材料が得られない
のができないという現状でめる。(特開昭57−181
356号)本発明の目的はこれまで利用されている酸化
物系の焼結助剤を用いずに、非酸化物特に複合窒化物を
焼結助剤として用い高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体
を得ることでおる。一般的にイオン結合性の強い酸化物
は緻密化などの効果はめるが、熱伝導率を向上させる目
的には不適当でおる。
一方窒化物は反対に共有結合性がつよく熱伝導性にすぐ
れているため、窒化アルミニウム或いはボロンナイトラ
イドなどの材料が現に注目されている。本発明はか\る
点に着目し、熱伝導性の良い窒化物を焼結助剤に用いる
べく研究を行った結果本発明に到達したものである。
れているため、窒化アルミニウム或いはボロンナイトラ
イドなどの材料が現に注目されている。本発明はか\る
点に着目し、熱伝導性の良い窒化物を焼結助剤に用いる
べく研究を行った結果本発明に到達したものである。
本発明は窒化アルミニウム粉末に対し、周期律光の第■
&族元累と第■3=族元素を含有する複合窒化物粉末を
0.5〜151jLi1%配合した成形物の焼結体から
なる電化アルミニウム系セラミック高熱伝導体(第1発
明)であり、また窒化アルミニウム粉末に対し、周期律
表第11agと第■友族の元素を含有する複合窒化物粉
末を℃で焼結することを特徴とする窒化アルミニウム系
セラミック高熱伝導体の製法(第2発明)である。
&族元累と第■3=族元素を含有する複合窒化物粉末を
0.5〜151jLi1%配合した成形物の焼結体から
なる電化アルミニウム系セラミック高熱伝導体(第1発
明)であり、また窒化アルミニウム粉末に対し、周期律
表第11agと第■友族の元素を含有する複合窒化物粉
末を℃で焼結することを特徴とする窒化アルミニウム系
セラミック高熱伝導体の製法(第2発明)である。
以下さらに本発明の詳細な説明する。
本発明に用いられる窒化物として周期律表の第IIa族
元素例えはCa 、 MW # Srなどと周期律#I
!第[lb族元素例えばB、AjL/3ビからなる複合
窒化物を用いるが、入手出来ない場合は後記方法で合成
し、得られた複合窒化@t−焼結助剤とする。これらを
窒化アルミニウム粉末に配合成形した恢、その成形体を
非酸化性ガス雰囲気下、温度1600〜2000℃で常
圧または加圧焼結する。温度を前記のLうに限定した理
由はこの範囲外では所望のものが得られないからである
。
元素例えはCa 、 MW # Srなどと周期律#I
!第[lb族元素例えばB、AjL/3ビからなる複合
窒化物を用いるが、入手出来ない場合は後記方法で合成
し、得られた複合窒化@t−焼結助剤とする。これらを
窒化アルミニウム粉末に配合成形した恢、その成形体を
非酸化性ガス雰囲気下、温度1600〜2000℃で常
圧または加圧焼結する。温度を前記のLうに限定した理
由はこの範囲外では所望のものが得られないからである
。
複合窒化物の合成は周期律表第U a族の金属又は水素
化物と周期律六m III b族の窒化物或いは金属を
所定量配合した後、債素或いはアンモニアガス等の不活
性ガス雰囲気下、温度600〜1250℃で反応させれ
ばよい。
化物と周期律六m III b族の窒化物或いは金属を
所定量配合した後、債素或いはアンモニアガス等の不活
性ガス雰囲気下、温度600〜1250℃で反応させれ
ばよい。
さらに説明すると、周期律表第1it族元素の水素化物
例えばCaHl 又は金属例えばMgと周期律表第■
【親族元素の窒化物とを鼠化させる。例えはcaH,或
いはMgとAtN或いはBNとをそれぞれモル比で3対
20割合で混会し、温度1000℃、N、中2時間反応
を行なうことにより得ることが出来る。カルシウムの窒
化物例えばCa、N1は比較的不安定な化合物のため■
L族窒化物の量を前記割合より若干多くして合成を行な
うことが好ましい。出来た複合窒化物の固定はX線回折
で行えばよい。なおCa−AN系、MP−AI!系。
例えばCaHl 又は金属例えばMgと周期律表第■
【親族元素の窒化物とを鼠化させる。例えはcaH,或
いはMgとAtN或いはBNとをそれぞれモル比で3対
20割合で混会し、温度1000℃、N、中2時間反応
を行なうことにより得ることが出来る。カルシウムの窒
化物例えばCa、N1は比較的不安定な化合物のため■
L族窒化物の量を前記割合より若干多くして合成を行な
うことが好ましい。出来た複合窒化物の固定はX線回折
で行えばよい。なおCa−AN系、MP−AI!系。
B系はASTMカードがないため同定はできないが、新
規なピークにより確認できる。また複合窒化物は空気中
長時間おくと加水分解を受けるなど不安定であり、Nt
シール等不活性ガス雰囲気下に保存することが好ま
しい。又これらの粉砕等の処理を行なう場合も不活性ガ
ス雰囲気下または有機溶剤中で実施するなど処理雰囲気
に注意が必要である。
規なピークにより確認できる。また複合窒化物は空気中
長時間おくと加水分解を受けるなど不安定であり、Nt
シール等不活性ガス雰囲気下に保存することが好ま
しい。又これらの粉砕等の処理を行なう場合も不活性ガ
ス雰囲気下または有機溶剤中で実施するなど処理雰囲気
に注意が必要である。
得られた反応物の粒度は一般的に粗いため、そのま\焼
結助剤として用いることはできない。
結助剤として用いることはできない。
従ってあらかじめ粉砕し窒化アルミニウム粉末と混合す
るか、或いは窒化アルミニウム粉末と混合し一緒に混合
粉砕する。
るか、或いは窒化アルミニウム粉末と混合し一緒に混合
粉砕する。
窒化アルミニウムに添加する複合窒化物の量は望化アル
ミニウムに対し、0.Cs〜15重量%好ましくは1.
0〜5重量%である。0.5重量%未満では緻密化が進
まず、15重tチをこえると焼結体中にクラックが入り
やすいなどの問題がある。
ミニウムに対し、0.Cs〜15重量%好ましくは1.
0〜5重量%である。0.5重量%未満では緻密化が進
まず、15重tチをこえると焼結体中にクラックが入り
やすいなどの問題がある。
窒化アルミニウム粉末としては平均粒径が10μm以下
であること、最大粒径10μm工す小さく平均粒径2〜
3μ以下の細かい粒子であることが望ましい。又、窒化
アルミニウムの市販品には酸素或いは金属不純物が含ま
れるが、通冨入手可能な粉末を用いることができる。
であること、最大粒径10μm工す小さく平均粒径2〜
3μ以下の細かい粒子であることが望ましい。又、窒化
アルミニウムの市販品には酸素或いは金属不純物が含ま
れるが、通冨入手可能な粉末を用いることができる。
成型体を得るには前記混合物を作ってからパラフィン等
の有機粘結剤を配合してプレス成形などを行なうか、或
いはクロロ、セン、トリクレン、MEK、アルコールな
どの有機溶剤中で有機粘結剤、分散剤、湿潤剤、可塑剤
などの添加剤を同時に配合しボールミル等で湿式粉砕混
合しスラリーとした後、ドクターブレード等の装置によ
りグリーンシートとする方法がめるが、これに限られる
ものではなく、その他公知の手段を川伝ることができる
。
の有機粘結剤を配合してプレス成形などを行なうか、或
いはクロロ、セン、トリクレン、MEK、アルコールな
どの有機溶剤中で有機粘結剤、分散剤、湿潤剤、可塑剤
などの添加剤を同時に配合しボールミル等で湿式粉砕混
合しスラリーとした後、ドクターブレード等の装置によ
りグリーンシートとする方法がめるが、これに限られる
ものではなく、その他公知の手段を川伝ることができる
。
焼結は常圧′或いは加圧いずれの方法でも可能で、非酸
化性ガス雰囲気例えば室索、アルゴン雰囲気下、温度1
800〜2000℃の範囲で実施される。なお焼結温度
は1700〜1900℃が良り好ましく、焼結時間は3
0分〜180分好ましくは60分〜120分である。
化性ガス雰囲気例えば室索、アルゴン雰囲気下、温度1
800〜2000℃の範囲で実施される。なお焼結温度
は1700〜1900℃が良り好ましく、焼結時間は3
0分〜180分好ましくは60分〜120分である。
髪化アルミニウムの熱伝導性はそれに含まれる酸素によ
るALSION、ALON等低熱伝導性物質の形成のた
めと言われているが、本発明において複合窒化物の効果
の理由は定かではないが、窒化物がより安定な酸化物に
転移する際、窒化アルミニウム中に含まれる酸素を奪い
前記低熱伝導性物質の形成を押えるためと考えられる。
るALSION、ALON等低熱伝導性物質の形成のた
めと言われているが、本発明において複合窒化物の効果
の理由は定かではないが、窒化物がより安定な酸化物に
転移する際、窒化アルミニウム中に含まれる酸素を奪い
前記低熱伝導性物質の形成を押えるためと考えられる。
以下本発明の実施例をめげてさらに具体的に説明する。
実施例1
粒度100メツシユ以下のカルシウムの水素化物と粒度
325メツシユ以下の市販窒化アルミニウム粉末或いは
ボロンナイトライド粉末をモル比で3:2..05に配
合した後、石英管反応器中窒素雰囲気下温度1,000
℃2時間反応させた。
325メツシユ以下の市販窒化アルミニウム粉末或いは
ボロンナイトライド粉末をモル比で3:2..05に配
合した後、石英管反応器中窒素雰囲気下温度1,000
℃2時間反応させた。
得られた複合窒化物には酸化カルシウム、酸化アルミニ
ウムなどの酸化物及び窒化アルミニウムのないことがX
線回折で確認された。これをライカイキ機で粉砕した後
、この複合窒化物(ca=A1. N4 + Cab
g、 N4 )と市販の平均粒径2pmの窒化アルミニ
ウム(2%の酸素を含む)を第1弐に示すi合で配合し
たものにポリビニシフ2チラールを6重量部(ブタノー
ルに溶解)添加し、50圏φ厚み3. Otmの円板を
作成した。
ウムなどの酸化物及び窒化アルミニウムのないことがX
線回折で確認された。これをライカイキ機で粉砕した後
、この複合窒化物(ca=A1. N4 + Cab
g、 N4 )と市販の平均粒径2pmの窒化アルミニ
ウム(2%の酸素を含む)を第1弐に示すi合で配合し
たものにポリビニシフ2チラールを6重量部(ブタノー
ルに溶解)添加し、50圏φ厚み3. Otmの円板を
作成した。
この円板試料を窒素ガス中温度500℃、3時間加熱処
理し、前記有機物を除去した後、窒素中第1衣に示す条
件で焼結した。得られた成型体の密度、熱伝導率を測定
した結果を第1表に示す。同、熱伝導率測定は理学11
L機製レーザーフラッシュ装置により行った。
理し、前記有機物を除去した後、窒素中第1衣に示す条
件で焼結した。得られた成型体の密度、熱伝導率を測定
した結果を第1表に示す。同、熱伝導率測定は理学11
L機製レーザーフラッシュ装置により行った。
実施例2
粒度100メツシユ以下のマグネシウム金属と粒度32
5メツシユ以下の市販ボロンナイト2イド或いFi窒化
アルミニウムを粉末状でモル比3:2.05に配合した
後、窒素雰囲気下実施flJ 1の実験部1と一様に行
った。生成した複合窒化物には酸化物ピークのないこと
をX?M回折にて確認した。生成した複合酸化物(Mf
s Bs N4 aMfsAj!N4)と窒化アルミニ
ウム粉末を第2表に示す割合で配合し、この配合物10
0重量部に対しブタノール/トリクレン1/3(If比
)の混合溶剤を7.0重量部添加し更に可塑剤としてブ
チルフタロイルブチルグリコール2重量部、分散剤とし
てトリオレイン緻グリセリン1重量部、粘結付与剤とし
てポリビニルブチラール4重量部を加え、ボールミル中
で48時間粉粉砕音し粘度1.0万ep8のスラリーを
作った。しかる後、ドクターブレード装置にかけ厚み1
IIIIの巾150■のグリーンシートを作成し、グリ
ーンシートから5oxso形状のシートを打抜いた。
5メツシユ以下の市販ボロンナイト2イド或いFi窒化
アルミニウムを粉末状でモル比3:2.05に配合した
後、窒素雰囲気下実施flJ 1の実験部1と一様に行
った。生成した複合窒化物には酸化物ピークのないこと
をX?M回折にて確認した。生成した複合酸化物(Mf
s Bs N4 aMfsAj!N4)と窒化アルミニ
ウム粉末を第2表に示す割合で配合し、この配合物10
0重量部に対しブタノール/トリクレン1/3(If比
)の混合溶剤を7.0重量部添加し更に可塑剤としてブ
チルフタロイルブチルグリコール2重量部、分散剤とし
てトリオレイン緻グリセリン1重量部、粘結付与剤とし
てポリビニルブチラール4重量部を加え、ボールミル中
で48時間粉粉砕音し粘度1.0万ep8のスラリーを
作った。しかる後、ドクターブレード装置にかけ厚み1
IIIIの巾150■のグリーンシートを作成し、グリ
ーンシートから5oxso形状のシートを打抜いた。
打抜いたシートを三枚積層した後450℃2時間窒素雰
曲気下で加熱し有機物を除去した後、温度1800℃、
窒素ガス中で常圧焼結した。得られた焼結体の密度及び
熱伝導率を測定した。
曲気下で加熱し有機物を除去した後、温度1800℃、
窒素ガス中で常圧焼結した。得られた焼結体の密度及び
熱伝導率を測定した。
その結果を第2表に示す。
比較例
第2表の実、@NIIL32〜4伽に示す条件で行った
以外は実施例1の実1KFmlと同様に行つ九。
以外は実施例1の実1KFmlと同様に行つ九。
その結果も第2表に示す。
(1) ferLい複合窒化物を助剤とすることによ
り、従来到達できなかった1 00 w/mkの熱伝導
率を常圧鋳結で作成できる。
り、従来到達できなかった1 00 w/mkの熱伝導
率を常圧鋳結で作成できる。
(2)常圧焼結により高熱伝導率のAtN基板ができる
ので量産によりコストを安く製造できる。
ので量産によりコストを安く製造できる。
特許出願人 電気化学工業株式会社
手続補正書
昭和60年 4月 1日
特許庁長官 志 賀 学 殿
l事件の表示
昭和60年特許願第40823号
2発明の名称
セラミック高熱伝導体及びその製法
3補正をする者
事件との関係 特許出願人
住 所 東京都千代田区有楽町1丁目4番1号5−2
)同第2頁第1行「第■a族」を「第mb族」と訂正す
る。
)同第2頁第1行「第■a族」を「第mb族」と訂正す
る。
5−3)同第5頁において、第7行、i12行の「第1
IJa族」をI、1lIlb族」と訂正する。
IJa族」をI、1lIlb族」と訂正する。
5−4)同第6頁第16行「第■a族」を「第111b
族」と訂正する。
族」と訂正する。
5−5)同第11頁第18行「三枚積層した後450°
C2時間」を「三枚積層し、これを温度450℃、2時
間、」と訂正する。
C2時間」を「三枚積層し、これを温度450℃、2時
間、」と訂正する。
特許請求の範囲
「(1)窒化アルミニウム粉末に対し、周期律表の第1
Ia族元素と第■b族元素とを含有する複合窒化物粉末
を0.5〜15重量%配合した成形物の焼結体からなる
窒化アルミニウム系セラミック高熱伝導体。
Ia族元素と第■b族元素とを含有する複合窒化物粉末
を0.5〜15重量%配合した成形物の焼結体からなる
窒化アルミニウム系セラミック高熱伝導体。
(2) 窒化アルミニウム粉末に対し、周期律表の第
、IIa族元素と第mb族元素とを含有する複合窒化物
粉末を0.5〜15重量%配合した後成形し、その成形
物を非酸化性ガス雰囲気下、温度1600〜2000℃
で焼結することを特徴とする窒化アルミニウム系セラミ
ック高温熱伝導体の製法。」
、IIa族元素と第mb族元素とを含有する複合窒化物
粉末を0.5〜15重量%配合した後成形し、その成形
物を非酸化性ガス雰囲気下、温度1600〜2000℃
で焼結することを特徴とする窒化アルミニウム系セラミ
ック高温熱伝導体の製法。」
Claims (2)
- (1)窒化アルミニウム粉末に対し、周期律表の第IIa
族元素と第IIIa族元素とを含有する複合窒化物粉末を
0.5〜15重量%配合した成形物の焼結体からなる窒
化アルミニウム系セラミック高熱伝導体。 - (2)窒化アルミニウム粉末に対し、周期律表の第IIa
族元素と第IIIa族元素とを含有する複合窒化物粉末を
0.5〜15重量%配合した後成形し、その成形物を非
酸化性ガス雰囲気下、温度1600〜2000℃で焼結
することを特徴とする窒化アルミニウム系セラミック高
温熱伝導体の製法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60040823A JPS61200605A (ja) | 1985-03-01 | 1985-03-01 | セラミツク高熱伝導体及びその製法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60040823A JPS61200605A (ja) | 1985-03-01 | 1985-03-01 | セラミツク高熱伝導体及びその製法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS61200605A true JPS61200605A (ja) | 1986-09-05 |
Family
ID=12591380
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60040823A Pending JPS61200605A (ja) | 1985-03-01 | 1985-03-01 | セラミツク高熱伝導体及びその製法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS61200605A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS61205670A (ja) * | 1985-03-07 | 1986-09-11 | 住友電気工業株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
US5077245A (en) * | 1987-01-30 | 1991-12-31 | Kyocera Corporation | Aluminum nitride-based sintered body and process for the production thereof |
US5124284A (en) * | 1989-06-07 | 1992-06-23 | Kyocera Corporation | Aluminum nitride sintered body |
US5154863A (en) * | 1985-10-31 | 1992-10-13 | Kyocera Corporation | Aluminum nitride-based sintered body and process for the production thereof |
-
1985
- 1985-03-01 JP JP60040823A patent/JPS61200605A/ja active Pending
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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