JPH0692270B2 - 窒化珪素焼結体 - Google Patents
窒化珪素焼結体Info
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- JPH0692270B2 JPH0692270B2 JP60178654A JP17865485A JPH0692270B2 JP H0692270 B2 JPH0692270 B2 JP H0692270B2 JP 60178654 A JP60178654 A JP 60178654A JP 17865485 A JP17865485 A JP 17865485A JP H0692270 B2 JPH0692270 B2 JP H0692270B2
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は窒化珪素焼結体に係わり、特に常温における機
械的強度に優れ、しかも高温下においても強度低下の少
ない窒化珪素焼結体に関する。
械的強度に優れ、しかも高温下においても強度低下の少
ない窒化珪素焼結体に関する。
従来、ガスタービン、熱交換器などの材料として、各種
耐熱金属合金が使用されてきたが、近年このような金属
材料では耐え得ない苛酷な使用条件、とりわけ熱効率の
改善、省エネルギー化を目的として1000℃を越える高温
度に適用され得る材料として、各種セラミックスの使用
が試みられている。なかでも窒化珪素（Si3N4）焼結体
は、強度、耐摩耗性、耐酸化性等に優れ、熱膨張係数も
小さく、かつ高温で強度や化学的安定性にも優れている
ことから、炭化珪素（SiC）焼結体とともに構造用材料
として注目されている。
耐熱金属合金が使用されてきたが、近年このような金属
材料では耐え得ない苛酷な使用条件、とりわけ熱効率の
改善、省エネルギー化を目的として1000℃を越える高温
度に適用され得る材料として、各種セラミックスの使用
が試みられている。なかでも窒化珪素（Si3N4）焼結体
は、強度、耐摩耗性、耐酸化性等に優れ、熱膨張係数も
小さく、かつ高温で強度や化学的安定性にも優れている
ことから、炭化珪素（SiC）焼結体とともに構造用材料
として注目されている。
しかし、窒化珪素は共有結合性が高いため、焼結性に乏
しく、窒化珪素単体では高密度かつ高強度の焼結体を得
ることは困難である。そのため従来より、窒化珪素を焼
結するに際しては、MgO、Al2O3及び稀土類元素の酸化物
を焼結助剤として添加配合し焼結することが試みられて
いる。配合された焼結助剤は、焼結過程で窒化珪素粉末
の粒子界面に低融点のガラス相を形成し焼結を促進す
る。従って、最終焼結体は窒化珪素と粒界相とから構成
される。
しく、窒化珪素単体では高密度かつ高強度の焼結体を得
ることは困難である。そのため従来より、窒化珪素を焼
結するに際しては、MgO、Al2O3及び稀土類元素の酸化物
を焼結助剤として添加配合し焼結することが試みられて
いる。配合された焼結助剤は、焼結過程で窒化珪素粉末
の粒子界面に低融点のガラス相を形成し焼結を促進す
る。従って、最終焼結体は窒化珪素と粒界相とから構成
される。
この粒界相の物性は、焼結体の機械的特性を支配する大
きな要因である。高温強度に優れた焼結体を得るために
は、この粒界相の結晶化比率が高く、高温強度の大きい
ものでなければならない。従って、焼結助剤としては、
焼結促進効果を有するだけでなく、上記のような物性を
持つ粒界相を形成し得る必要がある。この点を考慮し
て、特開昭59−146980号公報にはイットリウム酸化物、
ランタン酸化物、プラセオジム酸化物及びネオジム酸化
物を構成成分とする特定の配合割合からなる混合物を焼
結助剤とすることにより、焼結体の高温強度を向上させ
る方法が述べられている。
きな要因である。高温強度に優れた焼結体を得るために
は、この粒界相の結晶化比率が高く、高温強度の大きい
ものでなければならない。従って、焼結助剤としては、
焼結促進効果を有するだけでなく、上記のような物性を
持つ粒界相を形成し得る必要がある。この点を考慮し
て、特開昭59−146980号公報にはイットリウム酸化物、
ランタン酸化物、プラセオジム酸化物及びネオジム酸化
物を構成成分とする特定の配合割合からなる混合物を焼
結助剤とすることにより、焼結体の高温強度を向上させ
る方法が述べられている。
しかしながら、前記特開昭59−146980号の方法による焼
結体は1300℃での曲げ強度（３点曲げ）は110kg/mm2程
度と確かに大きいが、室温での強度は80kg/mm2程度と小
さくなってしまう。
結体は1300℃での曲げ強度（３点曲げ）は110kg/mm2程
度と確かに大きいが、室温での強度は80kg/mm2程度と小
さくなってしまう。
本発明者は、この原因について考察し次の結論を得た。
すなわち、希土類酸化物はいずれも融点付近ではほとん
ど同一の結晶構造で、六方Ｈ相あるいは立方×相構造と
なる。このため、広い組成範囲で固溶体を形成し、液相
を生成する温度はあまり下がらない。たとえば、第１図
に示すように、Nd2O3−Y2O3系においても広い組成範囲
にわたって固溶体を形成して、液相が生成する最低温度
は約2250℃とそれぞれの単体化合物とあまり変わらな
い。このことは、異なった希土類酸化物を複数添加した
場合にも同様に成立するものと考えられる。
すなわち、希土類酸化物はいずれも融点付近ではほとん
ど同一の結晶構造で、六方Ｈ相あるいは立方×相構造と
なる。このため、広い組成範囲で固溶体を形成し、液相
を生成する温度はあまり下がらない。たとえば、第１図
に示すように、Nd2O3−Y2O3系においても広い組成範囲
にわたって固溶体を形成して、液相が生成する最低温度
は約2250℃とそれぞれの単体化合物とあまり変わらな
い。このことは、異なった希土類酸化物を複数添加した
場合にも同様に成立するものと考えられる。
このため、複数の希土類酸化物だけを焼結助剤とする系
においては、粒界を形成する希土類酸化物の生成液相温
度が高いために高温度下においても強度の低下が生じな
い。
においては、粒界を形成する希土類酸化物の生成液相温
度が高いために高温度下においても強度の低下が生じな
い。
しかし、反面このことは、焼結温度（1750℃前後）にお
いても、焼結が生じるために必要な原子の拡散が起こり
にくいため、焼結体の緻密化は十分達成できず、室温強
度が低くなるものと考えられる。
いても、焼結が生じるために必要な原子の拡散が起こり
にくいため、焼結体の緻密化は十分達成できず、室温強
度が低くなるものと考えられる。
室温における強度が小さいという従来の欠点を解消する
ために、窒化珪素焼結体の焼結助剤について種々検討し
た結果、窒化珪素粉末に付加する助剤として酸化クロム
と、希土類元素酸化物との特定の配合割合からなる混合
物を用いることにより、室温の機械強度に優れ、しかも
高温において強度低下の少ない焼結体が得られることを
見い出し本発明に至った。
ために、窒化珪素焼結体の焼結助剤について種々検討し
た結果、窒化珪素粉末に付加する助剤として酸化クロム
と、希土類元素酸化物との特定の配合割合からなる混合
物を用いることにより、室温の機械強度に優れ、しかも
高温において強度低下の少ない焼結体が得られることを
見い出し本発明に至った。
すなわち、本発明は、窒化珪素を主成分とし、これに酸
化クロム粉末と、ランタン酸化物、プラセオジム酸化
物、ネオジム酸化物、サマリウム酸化物、ガドリニウム
酸化物、テリビニウム酸化物、ジスプロシウム酸化物、
ホルミウム酸化物、エルビウム酸化物及びイッテルビウ
ム酸化物らなる群のいずれか１つからなる希土類酸化物
の粉末とを、モル比で3/7〜7/3の割合で１〜10モル％含
有する配合物を焼結してなることを特徴とする窒化珪素
焼結体である。
化クロム粉末と、ランタン酸化物、プラセオジム酸化
物、ネオジム酸化物、サマリウム酸化物、ガドリニウム
酸化物、テリビニウム酸化物、ジスプロシウム酸化物、
ホルミウム酸化物、エルビウム酸化物及びイッテルビウ
ム酸化物らなる群のいずれか１つからなる希土類酸化物
の粉末とを、モル比で3/7〜7/3の割合で１〜10モル％含
有する配合物を焼結してなることを特徴とする窒化珪素
焼結体である。
以下、本発明を詳細に説明する。
前述のように、室温での強度が大きく、しかも高温での
強度低下の少ない材料を作るためには、次の二要件、す
なわち、 緻密化促進のため、できるだけ低温で液相を生成する
系であること、 その後の処理により高融点化合物を形成すること、 が必要である。
強度低下の少ない材料を作るためには、次の二要件、す
なわち、 緻密化促進のため、できるだけ低温で液相を生成する
系であること、 その後の処理により高融点化合物を形成すること、 が必要である。
上記相反する２つの要件を両立させる方法を検討した結
果、前記希土類酸化物と酸化クロムとを特定量混合させ
ることにより実現できることが明らかになった。
果、前記希土類酸化物と酸化クロムとを特定量混合させ
ることにより実現できることが明らかになった。
一例として、第２図にCr2O3−Nd2O3状態図を示す。Cr2O
3、Nd2O3の融点はいずれも2300℃以上と高いが、結晶構
造が異なるため、中間層NdCrO3を生ずる。この融点は、
2420℃とCr2O3あるいはNd2O3よりも100℃以上高い。
3、Nd2O3の融点はいずれも2300℃以上と高いが、結晶構
造が異なるため、中間層NdCrO3を生ずる。この融点は、
2420℃とCr2O3あるいはNd2O3よりも100℃以上高い。
またこれと同時にNd2O3側では2010℃、Cr2O3側でも2180
℃の共晶点を有している。
℃の共晶点を有している。
いま、NdCrO3組成の焼結助剤を添加した場合の焼結過程
を考える。窒化珪素粉末に存在するCr2O3粉末とNd2O3粉
末との界面では焼結温度においては、中間相NdCrO3と同
時に比較点融点の低い共晶組成も存在している。この低
融点組成でも焼結温度（1750℃程度）ではまだ液晶の生
成は見られないが、第１図のY2O3−Nd2O3系に比べる
と、250℃程度液相生成温度が低いことから、原子の拡
散はずっと活発で、焼結中塑性流動等が起こりやすく、
緻密な焼結体が得られる。
を考える。窒化珪素粉末に存在するCr2O3粉末とNd2O3粉
末との界面では焼結温度においては、中間相NdCrO3と同
時に比較点融点の低い共晶組成も存在している。この低
融点組成でも焼結温度（1750℃程度）ではまだ液晶の生
成は見られないが、第１図のY2O3−Nd2O3系に比べる
と、250℃程度液相生成温度が低いことから、原子の拡
散はずっと活発で、焼結中塑性流動等が起こりやすく、
緻密な焼結体が得られる。
一方焼結が完了する時点には、Cr2O3とNd2O3との反応が
充分に進みこれらの低融点組成はもはや存在しなくな
り、すべて高融点のNdCrO3の組成になっている。この融
点2420℃であるため、高温まで強度低下はない。
充分に進みこれらの低融点組成はもはや存在しなくな
り、すべて高融点のNdCrO3の組成になっている。この融
点2420℃であるため、高温まで強度低下はない。
以上の理由により、本発明の焼結体は高密度のため室温
強度が大きく、しかも粒界に高融点化合物を形成するた
め高温での強度低下の少ない特性を有する。
強度が大きく、しかも粒界に高融点化合物を形成するた
め高温での強度低下の少ない特性を有する。
本発明の焼結体を得るには、酸化クロムと希土類酸化物
とをモル比で3/7〜−7/3になるように配合した粉末を窒
化珪素に対して１〜10モル％含有するように配合すれば
よい。粉末組成として、上記の組成範囲に限定される理
由を次に示す。
とをモル比で3/7〜−7/3になるように配合した粉末を窒
化珪素に対して１〜10モル％含有するように配合すれば
よい。粉末組成として、上記の組成範囲に限定される理
由を次に示す。
◎酸化クロムと希土類酸化物との配合比を3/7〜7/3に限
定する理由 配合比がこの範囲外であると、Cr2O3−希土類酸化物系
で生成する共晶組成範囲に近いため、焼結終了後の焼結
体の粒界の融点は低くなり、焼結体の高温強度が劣化す
るため上記組成範囲とした。
定する理由 配合比がこの範囲外であると、Cr2O3−希土類酸化物系
で生成する共晶組成範囲に近いため、焼結終了後の焼結
体の粒界の融点は低くなり、焼結体の高温強度が劣化す
るため上記組成範囲とした。
◎上記酸化クロムと希土類酸化物との混合粉末の窒化珪
素粉末に対する配合割合を１〜10モル％に限定する理由 １モル％以下であると焼結助剤の量が足りず、焼結性が
劣化し、緻密な焼結体が得られない。一方、10モル％以
上とあると粒界相の量が増加し室温強度が低下するので
１〜10モル％とした。
素粉末に対する配合割合を１〜10モル％に限定する理由 １モル％以下であると焼結助剤の量が足りず、焼結性が
劣化し、緻密な焼結体が得られない。一方、10モル％以
上とあると粒界相の量が増加し室温強度が低下するので
１〜10モル％とした。
なお、酸化クロム及び希土類酸化物の粒径は５μｍ以下
が望ましい。これら粉末の粒径が５μｍ以上であると、
焼結時における中間相の生成及び軟化領域の生成が不均
一となり、緻密化の防げになるからである。また、これ
らの純度は99.9％以上であることが望ましい。不純物成
分はガラス相を形成し易く、焼結体の高温強度を下げる
ためである。
が望ましい。これら粉末の粒径が５μｍ以上であると、
焼結時における中間相の生成及び軟化領域の生成が不均
一となり、緻密化の防げになるからである。また、これ
らの純度は99.9％以上であることが望ましい。不純物成
分はガラス相を形成し易く、焼結体の高温強度を下げる
ためである。
以上の本発明の窒化珪素焼結体は次のように製造する。
酸化クロムと希土類酸化物とを所定のモル比で混合し、
これを窒化珪素に対して１〜10モル％になるように調整
する。これを混合粉末した後、加圧成形等によって成形
体を形成する。これらの混合粉砕にはボールミル等を用
いればよく、また加圧成形の際の圧力は1ton/cm2程度が
望ましい。成形体の焼結は1600〜1900℃の温度範囲で、
非酸化雰囲気中で常圧焼結あるいは加圧焼結を行う。焼
結温度が1600℃より低いと充分緻密化した焼結体が得ら
れず、また1900℃を越えると窒化珪素自身の分解が激し
くなり、健全な焼結体は得られない。
これを窒化珪素に対して１〜10モル％になるように調整
する。これを混合粉末した後、加圧成形等によって成形
体を形成する。これらの混合粉砕にはボールミル等を用
いればよく、また加圧成形の際の圧力は1ton/cm2程度が
望ましい。成形体の焼結は1600〜1900℃の温度範囲で、
非酸化雰囲気中で常圧焼結あるいは加圧焼結を行う。焼
結温度が1600℃より低いと充分緻密化した焼結体が得ら
れず、また1900℃を越えると窒化珪素自身の分解が激し
くなり、健全な焼結体は得られない。
以上のようにして製造した酸化クロムと希土類酸化物と
を焼結助剤とした窒化珪素焼結体は、緻密化が生じ易
く、100kg/mm2程度の室温強度を容易に得ることができ
る。また、1300℃での高温強度も、焼結体粒界部に高融
点組成の中間相を形成するため100kg/mm2と室温とほぼ
同等の値が得られる。
を焼結助剤とした窒化珪素焼結体は、緻密化が生じ易
く、100kg/mm2程度の室温強度を容易に得ることができ
る。また、1300℃での高温強度も、焼結体粒界部に高融
点組成の中間相を形成するため100kg/mm2と室温とほぼ
同等の値が得られる。
このため、本発明の窒化珪素焼結体は高温構造用部材と
して最適な材料になる。
して最適な材料になる。
以下本発明の実施例を説明する。
平均粒径２μｍ、純度99.9％の酸化クロムCr2O3粉末とN
d2O3粉末とをそれぞれ50％ずつ混合し、NdCrO3組成とし
た。このNdCrO3組成粉末を、平均粒径0.6μｍの窒化珪
素（α化率90％）に対して0.6〜12モル％になるように
混合し、第１表に示す試料番号１〜５の組成とした。
d2O3粉末とをそれぞれ50％ずつ混合し、NdCrO3組成とし
た。このNdCrO3組成粉末を、平均粒径0.6μｍの窒化珪
素（α化率90％）に対して0.6〜12モル％になるように
混合し、第１表に示す試料番号１〜５の組成とした。
粉末の粉砕・混合はボートミルで48時間行い、1000kg/c
m2の圧力で成形した。次ぎにこの成形体を1850℃、１気
圧の窒素雰囲気中で２時間、300kg/cm2圧力でホットプ
レス焼結した。この焼結体から３×４×35mmの試験片を
切り出し、表面を研摩した後、スパン30mmクロスヘッド
スピード0.5mm/minの条件で３点曲げ試験を行い室温と1
300℃での強度を測定した。その結果を第１表に示す。
m2の圧力で成形した。次ぎにこの成形体を1850℃、１気
圧の窒素雰囲気中で２時間、300kg/cm2圧力でホットプ
レス焼結した。この焼結体から３×４×35mmの試験片を
切り出し、表面を研摩した後、スパン30mmクロスヘッド
スピード0.5mm/minの条件で３点曲げ試験を行い室温と1
300℃での強度を測定した。その結果を第１表に示す。
第１表より、窒化珪素にNdCr3を１〜10モル添加するこ
とにより、1300℃まで室温強度が繊維でき、その値は10
1〜114kg/mm2程度と大きいことがわかる。
とにより、1300℃まで室温強度が繊維でき、その値は10
1〜114kg/mm2程度と大きいことがわかる。
一方、本発明の組成範囲外の試料番号4,5は室温および1
300℃強度が本発明品より劣ることがわかる。
300℃強度が本発明品より劣ることがわかる。
実施例 ２ 実施例１と同じ窒化珪素Cr2O3、Nd2O3粉末を用い、Cr2O
3とNd2O3との配合比を変えて、窒化珪素に対して焼結助
剤量が5mol％になるように調整、混合した。
3とNd2O3との配合比を変えて、窒化珪素に対して焼結助
剤量が5mol％になるように調整、混合した。
これを実施例１と同じ方法でホットプレス焼結したあ
と、室温及び1300℃での曲げ強度を測定した。この結果
を第２表に示す。
と、室温及び1300℃での曲げ強度を測定した。この結果
を第２表に示す。
Cr2O3とNd2O3との混合割合が3/7〜7/3のときに、室温及
び1300℃強度ともに高強度になることがわかる。
び1300℃強度ともに高強度になることがわかる。
一方、本発明の組成範囲外の試料番号９、10は1300℃強
度において本発明品より劣ることがわかる。
度において本発明品より劣ることがわかる。
なお、実施例１、実施例２ではCr2O3−Nd2O3系について
述べたが、その他にCr2O3−La2O3、Cr2O3−Pr6O11、Cr2
O3−Sm2O3、Cr2O3−Gd2O3、Cr2O3−Tb4O7、Cr2O3−Dy2O
3、Cr2O3−Ho2O3、Cr2O3−Er2O3、Cr2O3−Yb2O3系につ
いても同様の効果が認められた。
述べたが、その他にCr2O3−La2O3、Cr2O3−Pr6O11、Cr2
O3−Sm2O3、Cr2O3−Gd2O3、Cr2O3−Tb4O7、Cr2O3−Dy2O
3、Cr2O3−Ho2O3、Cr2O3−Er2O3、Cr2O3−Yb2O3系につ
いても同様の効果が認められた。
また、焼結方法としてはホットプレス焼結の場合につい
てのべたが、この方法に限らず、常圧焼結、雰囲気加圧
焼結、HIP焼結等によっても本発明品を容易に得ること
ができる。
てのべたが、この方法に限らず、常圧焼結、雰囲気加圧
焼結、HIP焼結等によっても本発明品を容易に得ること
ができる。
さらに、本発明の窒化珪素焼結体が好適である新しい技
術として、次のようなものがある。すなわち、石炭と水
とを混合したスラリ（CWM）を火力発電用燃料として用
いる新しい技術が開発中である。第３図はこの燃料スラ
リを噴霧状にするバーナノズルチップ部を示す。この部
分には次の特性が要求される。
術として、次のようなものがある。すなわち、石炭と水
とを混合したスラリ（CWM）を火力発電用燃料として用
いる新しい技術が開発中である。第３図はこの燃料スラ
リを噴霧状にするバーナノズルチップ部を示す。この部
分には次の特性が要求される。
点火時あるいは燃料遮断時に対する耐熱衝撃性のある
こと（室温及び高温強度が大きい程良好）。
こと（室温及び高温強度が大きい程良好）。
燃料を噴霧するために圧力媒体を用いるが、この圧力
に対する耐クリープ性のあること。
に対する耐クリープ性のあること。
石炭に対する耐摩耗性の大きいこと。
耐酸化性のあること。
従来の金属材料では上記特性を満足するものはなく、ノ
ズルチップのセラミクス化が検討されている。本発明の
窒化珪素焼結体は室温及び高温強度が大きく、その他の
特性も満たすことからCWM用バーナチップ、石炭燃焼ボ
イラバーナ材、石炭ガス化バーナ材として好適である。
ズルチップのセラミクス化が検討されている。本発明の
窒化珪素焼結体は室温及び高温強度が大きく、その他の
特性も満たすことからCWM用バーナチップ、石炭燃焼ボ
イラバーナ材、石炭ガス化バーナ材として好適である。
以上のように、本発明によれば室温ならびに高温強度に
優れた窒化珪素焼結体を得ることができるので、信頼性
の高いガスタービン部品等の高温構造材料を容易に製造
できる。更に、複数の希土類酸化物を用いる従来法に比
べると、安価なCr2O3を用いるため低コストで製造でき
る。
優れた窒化珪素焼結体を得ることができるので、信頼性
の高いガスタービン部品等の高温構造材料を容易に製造
できる。更に、複数の希土類酸化物を用いる従来法に比
べると、安価なCr2O3を用いるため低コストで製造でき
る。
第１図はNd2O3−Y2O3系の状態図、第２図はCr2O3−Nd2O
3系の状態図。第３図（イ）及び（ロ）は火力発電用バ
ーナーノズルチップである。 A,H……六方晶構造 Ｂ……単斜晶構造 C,X……立方晶構造 Ｐ……ペロブスカイト構造
3系の状態図。第３図（イ）及び（ロ）は火力発電用バ
ーナーノズルチップである。 A,H……六方晶構造 Ｂ……単斜晶構造 C,X……立方晶構造 Ｐ……ペロブスカイト構造
Claims (3)
- 【請求項１】主成分としての窒化珪素の粉末に、酸化ク
ロムと、ランタン酸化物、プラセオジム酸化物、ネオジ
ム酸化物、サマリウム酸化物、ガドリニウム酸化物、テ
ルビニウム酸化物、ジスプロシウム酸化物、ホルミウム
酸化物、エルビウム酸化物及びイッテルビウム酸化物か
らなる群のいずれか１つからなる希土類酸化物の混合割
合がモル比で3/7〜7/3である両酸化物粉末の混合粉末
を、１〜10モル％含有する配合物を焼結してなることを
特徴とする窒化珪素焼結体。 - 【請求項２】酸化クロム粉末及び希土類酸化物粉末がと
もに平均粒径５μｍ以下、純度99.9％以上であることを
特徴とする特許請求の範囲第１項記載の窒化珪素焼結
体。 - 【請求項３】希土類酸化物がネオジム酸化物であること
を特徴とする特許請求の範囲第１項又は第２項記載の窒
化珪素焼結体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60178654A JPH0692270B2 (ja) | 1985-08-15 | 1985-08-15 | 窒化珪素焼結体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60178654A JPH0692270B2 (ja) | 1985-08-15 | 1985-08-15 | 窒化珪素焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6241764A JPS6241764A (ja) | 1987-02-23 |
| JPH0692270B2 true JPH0692270B2 (ja) | 1994-11-16 |
Family
ID=16052239
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60178654A Expired - Lifetime JPH0692270B2 (ja) | 1985-08-15 | 1985-08-15 | 窒化珪素焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0692270B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63248773A (ja) * | 1987-04-02 | 1988-10-17 | 京セラ株式会社 | 黒色系窒化けい素質焼結体 |
| JP2732078B2 (ja) * | 1988-08-24 | 1998-03-25 | 日本特殊陶業株式会社 | 窒化珪素焼結体 |
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-
1985
- 1985-08-15 JP JP60178654A patent/JPH0692270B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
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