JP2003095747A - 窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板 - Google Patents
窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 熱伝導性及び機械的強度に優れ、且つ低コス
トの窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板を提
供する。 【解決手段】 本発明の窒化珪素焼結体は、Ｍｇ及びＳ
ｒの少なくとも一方を酸化物換算で合計０．１〜１０質
量％、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅのうちの少なくとも１種を酸
化物換算で合計０．０５〜１質量％、並びに希土類元素
のうちの少なくとも１種を酸化物換算で合計３〜１０質
量％含有し、且つラマン分光分析における波数５２１ｃ
ｍ−１付近の珪素のピーク強度をＳ１、２０６ｃｍ−１
付近の窒化珪素のピーク強度をＳ２とした場合に、Ｓ１
／Ｓ２で表されるピーク強度比が０．１以上である。更
に、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢのうちの少なくとも１種を含
有させることで焼結体の焼結性を向上させることができ
る。本発明の回路基板は、上記窒化珪素焼結体を用いて
なる。
トの窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板を提
供する。 【解決手段】 本発明の窒化珪素焼結体は、Ｍｇ及びＳ
ｒの少なくとも一方を酸化物換算で合計０．１〜１０質
量％、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅのうちの少なくとも１種を酸
化物換算で合計０．０５〜１質量％、並びに希土類元素
のうちの少なくとも１種を酸化物換算で合計３〜１０質
量％含有し、且つラマン分光分析における波数５２１ｃ
ｍ−１付近の珪素のピーク強度をＳ１、２０６ｃｍ−１
付近の窒化珪素のピーク強度をＳ２とした場合に、Ｓ１
／Ｓ２で表されるピーク強度比が０．１以上である。更
に、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢのうちの少なくとも１種を含
有させることで焼結体の焼結性を向上させることができ
る。本発明の回路基板は、上記窒化珪素焼結体を用いて
なる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒化珪素焼結体及
びそれを用いてなる回路基板に関する。更に詳しくは、
熱伝導性及び機械的強度に優れ、且つ低コストの窒化珪
素焼結体及びそれを用いてなる回路基板に関する。
びそれを用いてなる回路基板に関する。更に詳しくは、
熱伝導性及び機械的強度に優れ、且つ低コストの窒化珪
素焼結体及びそれを用いてなる回路基板に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化珪素セラミックスは、機械的特性、
耐熱性、耐摩耗性及び耐食性等に優れることから、ベア
リングボール及びタペット等の摺動部材、切削工具等の
耐摩耗部材、ターボチャージャーロータ、エンジンバル
ブ及びセラミックグロープラグ等のエンジン部材などに
実用化されている。また近年では、優れた機械的特性を
利用して、ハイブリッド電気自動車のモータを制御する
インバータの半導体用絶縁基板材料として検討されてい
る。
耐熱性、耐摩耗性及び耐食性等に優れることから、ベア
リングボール及びタペット等の摺動部材、切削工具等の
耐摩耗部材、ターボチャージャーロータ、エンジンバル
ブ及びセラミックグロープラグ等のエンジン部材などに
実用化されている。また近年では、優れた機械的特性を
利用して、ハイブリッド電気自動車のモータを制御する
インバータの半導体用絶縁基板材料として検討されてい
る。
【０００３】半導体用絶縁基板材料として求められる性
質としては、半導体で発生する熱を効率よく逃がすこと
であり、そのために窒化珪素セラミックスの熱伝導率を
向上させることが必要となっている。従来より数多くの
試みがなされているが、これらの試みのほとんどは、窒
化珪素粒子を粒成長させるというものである。しかしな
がら、窒化珪素の粒成長を促進するとアスペクト比の高
い針状組織となり、微構造レベルで立体障害が発生する
ために緻密化が困難となってくる。
質としては、半導体で発生する熱を効率よく逃がすこと
であり、そのために窒化珪素セラミックスの熱伝導率を
向上させることが必要となっている。従来より数多くの
試みがなされているが、これらの試みのほとんどは、窒
化珪素粒子を粒成長させるというものである。しかしな
がら、窒化珪素の粒成長を促進するとアスペクト比の高
い針状組織となり、微構造レベルで立体障害が発生する
ために緻密化が困難となってくる。
【０００４】これに対して、窒素ガス圧が１０ＭＰａ程
度のガス圧焼成（ＧＰＳ）や、圧力１０〜３００ＭＰａ
程度の熱間静水圧加圧焼成（ＨＩＰ）、或いは機械的に
一軸方向の圧力を加えながら焼結するホットプレス焼成
（ＨＰ）といった加圧焼成法により緻密化する検討もさ
れている。しかし、これらの焼成法は、生産コストが高
く、低コストが要求される工業用材料のプロセスとして
は適していない。また、特開２０００−９５５６９号公
報には、焼結助剤組成を最適にし、１ＭＰａ程度の加圧
雰囲気下、温度１８００〜２１００℃で焼成して得られ
る高熱伝導窒化珪素焼結体が開示されているが、高価な
高純度窒化珪素粉末が用いられている。
度のガス圧焼成（ＧＰＳ）や、圧力１０〜３００ＭＰａ
程度の熱間静水圧加圧焼成（ＨＩＰ）、或いは機械的に
一軸方向の圧力を加えながら焼結するホットプレス焼成
（ＨＰ）といった加圧焼成法により緻密化する検討もさ
れている。しかし、これらの焼成法は、生産コストが高
く、低コストが要求される工業用材料のプロセスとして
は適していない。また、特開２０００−９５５６９号公
報には、焼結助剤組成を最適にし、１ＭＰａ程度の加圧
雰囲気下、温度１８００〜２１００℃で焼成して得られ
る高熱伝導窒化珪素焼結体が開示されているが、高価な
高純度窒化珪素粉末が用いられている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記課題を
解決するものであり、熱伝導性及び機械的強度に優れ、
且つ低コストの窒化珪素焼結体を提供することを目的と
する。また、他の本発明は上記窒化珪素焼結体を用いて
なる回路基板を提供することを目的とする。
解決するものであり、熱伝導性及び機械的強度に優れ、
且つ低コストの窒化珪素焼結体を提供することを目的と
する。また、他の本発明は上記窒化珪素焼結体を用いて
なる回路基板を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明の窒化珪素焼結体
は、Ｍｇ及びＳｒの少なくとも一方を酸化物換算で合計
０．１〜１０質量％、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅのうちの少な
くとも１種を酸化物換算で合計０．０５〜１質量％、並
びに希土類元素のうちの少なくとも１種を酸化物換算で
合計３〜１０質量％含有し、且つラマン分光分析におけ
る波数５２１ｃｍ−１付近の珪素のピーク強度をＳ１、
２０６ｃｍ−１付近の窒化珪素のピーク強度をＳ２とし
た場合に、Ｓ１／Ｓ２で表されるピーク強度比が０．１
以上であることを特徴とする。
は、Ｍｇ及びＳｒの少なくとも一方を酸化物換算で合計
０．１〜１０質量％、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅのうちの少な
くとも１種を酸化物換算で合計０．０５〜１質量％、並
びに希土類元素のうちの少なくとも１種を酸化物換算で
合計３〜１０質量％含有し、且つラマン分光分析におけ
る波数５２１ｃｍ−１付近の珪素のピーク強度をＳ１、
２０６ｃｍ−１付近の窒化珪素のピーク強度をＳ２とし
た場合に、Ｓ１／Ｓ２で表されるピーク強度比が０．１
以上であることを特徴とする。
【０００７】本発明では、上記希土類元素として、軽希
土類元素（原子番号５７のＬａから原子番号６２のＳｍ
までのランタノイド系元素）のうちの少なくとも１種を
酸化物換算で合計１質量％以上、並びに重希土類元素
（原子番号６３のＥｕから原子番号７１のＬｕまでのラ
ンタノイド系元素）及びＹから選ばれる少なくとも１種
を酸化物換算で合計１質量％以上含有する窒化珪素焼結
体とすることができる。また、上記Ｍｇを含有し、該Ｍ
ｇの含有量が酸化物換算で０．１〜２質量％である窒化
珪素焼結体とすることができる。更に、上記Ｓｒを含有
し、該Ｓｒの含有量が酸化物換算で４〜１０質量％であ
る窒化珪素焼結体とすることができる。また、Ｌｉ、Ｎ
ａ、Ｋ及びＢのうちの少なくとも１種を酸化物換算で合
計０．００５〜１質量％含有する窒化珪素焼結体とする
ことができる。更に、２５℃における熱伝導率が５５Ｗ
／ｍ・Ｋ以上である窒化珪素焼結体とすることができ
る。本発明の回路基板は、上記窒化珪素焼結体を用いて
なることを特徴とする。
土類元素（原子番号５７のＬａから原子番号６２のＳｍ
までのランタノイド系元素）のうちの少なくとも１種を
酸化物換算で合計１質量％以上、並びに重希土類元素
（原子番号６３のＥｕから原子番号７１のＬｕまでのラ
ンタノイド系元素）及びＹから選ばれる少なくとも１種
を酸化物換算で合計１質量％以上含有する窒化珪素焼結
体とすることができる。また、上記Ｍｇを含有し、該Ｍ
ｇの含有量が酸化物換算で０．１〜２質量％である窒化
珪素焼結体とすることができる。更に、上記Ｓｒを含有
し、該Ｓｒの含有量が酸化物換算で４〜１０質量％であ
る窒化珪素焼結体とすることができる。また、Ｌｉ、Ｎ
ａ、Ｋ及びＢのうちの少なくとも１種を酸化物換算で合
計０．００５〜１質量％含有する窒化珪素焼結体とする
ことができる。更に、２５℃における熱伝導率が５５Ｗ
／ｍ・Ｋ以上である窒化珪素焼結体とすることができ
る。本発明の回路基板は、上記窒化珪素焼結体を用いて
なることを特徴とする。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明について詳しく説明
する。 （１）窒化珪素焼結体 上記「Ｍｇ」及び上記「Ｓｒ」は、焼結体の焼結性及び
強度の向上に効果がある。特にＳｒは、水酸化物を形成
しにくく、焼結性に優れるため好ましい。また、これら
は１種のみ含有されていてもよいし、２種とも含有され
ていてもよい。この含有量は、酸化物換算（Ｍｇ：Ｍｇ
Ｏ、Ｓｒ：ＳｒＯで換算）で、合計０．１〜１０質量％
（好ましくは０．２〜８質量％、より好ましくは０．４
〜７質量％）である。この含有量が０．１質量％未満の
場合、焼結性が低下するため好ましくない。一方、含有
量が１０質量％を超える場合、熱伝導性が低下するため
好ましくない。なかでも、上記含有量を満たす範囲で、
Ｍｇの含有量が、酸化物換算で０．１〜２質量％（より
好ましくは０．２〜１．５質量％、更に好ましくは０．
４〜１．２質量％）であることが好ましい。更に、上記
含有量を満たす範囲で、Ｓｒの含有量が、酸化物換算で
４〜１０質量％（より好ましくは４〜８質量％、更に好
ましくは４．５〜７質量％）であることが好ましい。
する。 （１）窒化珪素焼結体 上記「Ｍｇ」及び上記「Ｓｒ」は、焼結体の焼結性及び
強度の向上に効果がある。特にＳｒは、水酸化物を形成
しにくく、焼結性に優れるため好ましい。また、これら
は１種のみ含有されていてもよいし、２種とも含有され
ていてもよい。この含有量は、酸化物換算（Ｍｇ：Ｍｇ
Ｏ、Ｓｒ：ＳｒＯで換算）で、合計０．１〜１０質量％
（好ましくは０．２〜８質量％、より好ましくは０．４
〜７質量％）である。この含有量が０．１質量％未満の
場合、焼結性が低下するため好ましくない。一方、含有
量が１０質量％を超える場合、熱伝導性が低下するため
好ましくない。なかでも、上記含有量を満たす範囲で、
Ｍｇの含有量が、酸化物換算で０．１〜２質量％（より
好ましくは０．２〜１．５質量％、更に好ましくは０．
４〜１．２質量％）であることが好ましい。更に、上記
含有量を満たす範囲で、Ｓｒの含有量が、酸化物換算で
４〜１０質量％（より好ましくは４〜８質量％、更に好
ましくは４．５〜７質量％）であることが好ましい。
【０００９】上記「Ａｌ」、上記「Ｃａ」及び上記「Ｆ
ｅ」は、窒化珪素原料粉末中に不純物として存在してい
たものであり、或いは、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅを含む焼結
助剤由来のものである。これらの元素は、酸化物、複合
酸化物及び窒化珪素に固溶したり、粒界ガラス相中でイ
オン等として存在する。これらの含有量は、酸化物換算
（Ａｌ：Ａｌ２Ｏ３、Ｃａ：ＣａＯ、Ｆｅ：Ｆｅ２Ｏ３
で換算）で、合計０．０５〜１質量％（好ましくは０．
０５〜０．８質量％、より好ましくは０．０５〜０．６
質量％）である。この含有量を０．０５質量％未満とす
るには、純度の高い原料が必要になるなど、高コストと
なるため好ましくない。一方、この含有量が１質量％を
超える場合、熱伝導性等が低下するため好ましくない。
ｅ」は、窒化珪素原料粉末中に不純物として存在してい
たものであり、或いは、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅを含む焼結
助剤由来のものである。これらの元素は、酸化物、複合
酸化物及び窒化珪素に固溶したり、粒界ガラス相中でイ
オン等として存在する。これらの含有量は、酸化物換算
（Ａｌ：Ａｌ２Ｏ３、Ｃａ：ＣａＯ、Ｆｅ：Ｆｅ２Ｏ３
で換算）で、合計０．０５〜１質量％（好ましくは０．
０５〜０．８質量％、より好ましくは０．０５〜０．６
質量％）である。この含有量を０．０５質量％未満とす
るには、純度の高い原料が必要になるなど、高コストと
なるため好ましくない。一方、この含有量が１質量％を
超える場合、熱伝導性等が低下するため好ましくない。
【００１０】上記「希土類元素」は、焼結体の焼結性向
上に効果がある。希土類元素は１種のみ含有されていて
もよいし、２種以上含有されていてもよい。希土類元素
の含有量は、酸化物換算［Ｃｅ、Ｐｒ及びＴｂ以外の希
土類元素の場合は、Ｒｅ２Ｏ ３（Ｒｅ：希土類元素）、
Ｃｅ：ＣｅＯ２、Ｐｒ：Ｐｒ６Ｏ１１、Ｔｂ：Ｔｂ４Ｏ
７で換算］で、合計３〜１０質量％（好ましくは４〜１
０質量％、より好ましくは４．５〜９質量％）である。
含有量が３質量％未満の場合、焼結性が低下するため好
ましくない。一方、含有量が１０質量％を超える場合、
熱伝導性が低下するため好ましくない。
上に効果がある。希土類元素は１種のみ含有されていて
もよいし、２種以上含有されていてもよい。希土類元素
の含有量は、酸化物換算［Ｃｅ、Ｐｒ及びＴｂ以外の希
土類元素の場合は、Ｒｅ２Ｏ ３（Ｒｅ：希土類元素）、
Ｃｅ：ＣｅＯ２、Ｐｒ：Ｐｒ６Ｏ１１、Ｔｂ：Ｔｂ４Ｏ
７で換算］で、合計３〜１０質量％（好ましくは４〜１
０質量％、より好ましくは４．５〜９質量％）である。
含有量が３質量％未満の場合、焼結性が低下するため好
ましくない。一方、含有量が１０質量％を超える場合、
熱伝導性が低下するため好ましくない。
【００１１】また、希土類元素として、上記含有量を満
たす範囲で、強度の低下を伴うが熱伝導性を向上させる
ことができる軽希土類元素のうちの少なくとも１種を酸
化物換算で合計１質量％以上（より好ましくは１．５質
量％以上、更に好ましくは２質量％以上）、並びに熱伝
導性の低下を伴うが強度を向上させることができる重希
土類元素及びＹから選ばれる少なくとも１種を酸化物換
算で合計１質量％以上（より好ましくは２質量％以上、
更に好ましくは４質量％以上）含有させることが好まし
い。このような量比とした場合、十分な熱伝導性を有
し、且つ算術平均よりも著しく高い強度を有する焼結体
とすることができる。軽希土類元素としては、通常、Ｌ
ａ、Ｃｅ、Ｐｒ及びＮｄが用いられる。また、重希土類
元素及びＹから選ばれる元素としては、通常、Ｈｏ、Ｅ
ｒ、Ｙｂ及びＹが用いられる。
たす範囲で、強度の低下を伴うが熱伝導性を向上させる
ことができる軽希土類元素のうちの少なくとも１種を酸
化物換算で合計１質量％以上（より好ましくは１．５質
量％以上、更に好ましくは２質量％以上）、並びに熱伝
導性の低下を伴うが強度を向上させることができる重希
土類元素及びＹから選ばれる少なくとも１種を酸化物換
算で合計１質量％以上（より好ましくは２質量％以上、
更に好ましくは４質量％以上）含有させることが好まし
い。このような量比とした場合、十分な熱伝導性を有
し、且つ算術平均よりも著しく高い強度を有する焼結体
とすることができる。軽希土類元素としては、通常、Ｌ
ａ、Ｃｅ、Ｐｒ及びＮｄが用いられる。また、重希土類
元素及びＹから選ばれる元素としては、通常、Ｈｏ、Ｅ
ｒ、Ｙｂ及びＹが用いられる。
【００１２】焼結体中のＳｉ含有量を示す、ラマン分光
分析における、上記「ピーク強度比（Ｓ１／Ｓ２）」は
０．１以上（好ましくは０．１〜３、より好ましくは
０．１〜１．５）である。このピーク強度比が０．１未
満である場合、純度の高い原料が必要になるなど、高コ
ストとなり好ましくない。一方、ピーク強度比が３を超
える場合、焼結体の絶縁性能や機械的強度が低下するこ
とがある。珪素は比較的ラマン活性が強いため、ラマン
分光分析では、例えばＸ線回折法では検出できない微量
な珪素を検出することが可能である。尚、珪素のピーク
の波数を５２１ｃｍ−１付近、及び窒化珪素のピークの
波数を２０６ｃｍ−１付近としたのは、各々の波数にお
いて、通常、±２ｃｍ−１以内のズレがあるからであ
る。
分析における、上記「ピーク強度比（Ｓ１／Ｓ２）」は
０．１以上（好ましくは０．１〜３、より好ましくは
０．１〜１．５）である。このピーク強度比が０．１未
満である場合、純度の高い原料が必要になるなど、高コ
ストとなり好ましくない。一方、ピーク強度比が３を超
える場合、焼結体の絶縁性能や機械的強度が低下するこ
とがある。珪素は比較的ラマン活性が強いため、ラマン
分光分析では、例えばＸ線回折法では検出できない微量
な珪素を検出することが可能である。尚、珪素のピーク
の波数を５２１ｃｍ−１付近、及び窒化珪素のピークの
波数を２０６ｃｍ−１付近としたのは、各々の波数にお
いて、通常、±２ｃｍ−１以内のズレがあるからであ
る。
【００１３】また、本発明の窒化珪素焼結体には、Ｌ
ｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢのうち少なくとも１種を含有させる
こともできる。この場合、粒界に生成した液相の粘性を
低下させ、焼結体の緻密化を促進することができる。こ
れらの含有量は、酸化物換算（Ｌｉ：Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ：
Ｎａ２Ｏ、Ｋ：Ｋ２Ｏ、Ｂ：Ｂ２Ｏ３で換算）で合計
０．００５〜１質量％（より好ましくは０．０１〜０．
８質量％、更に好ましくは０．０１〜０．６質量％）が
好ましい。この範囲とすることで、焼結体の緻密化を促
進すると共に、粒界相でのイオン伝導性の発現を抑え、
絶縁性の低下を防止することができる。
ｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢのうち少なくとも１種を含有させる
こともできる。この場合、粒界に生成した液相の粘性を
低下させ、焼結体の緻密化を促進することができる。こ
れらの含有量は、酸化物換算（Ｌｉ：Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ：
Ｎａ２Ｏ、Ｋ：Ｋ２Ｏ、Ｂ：Ｂ２Ｏ３で換算）で合計
０．００５〜１質量％（より好ましくは０．０１〜０．
８質量％、更に好ましくは０．０１〜０．６質量％）が
好ましい。この範囲とすることで、焼結体の緻密化を促
進すると共に、粒界相でのイオン伝導性の発現を抑え、
絶縁性の低下を防止することができる。
【００１４】尚、本発明の窒化珪素焼結体は、窒化珪素
を主成分として含有する焼結体であり、その含有量は、
通常７０質量％以上（好ましくは７５質量％以上、より
好ましくは８０質量％以上）である。
を主成分として含有する焼結体であり、その含有量は、
通常７０質量％以上（好ましくは７５質量％以上、より
好ましくは８０質量％以上）である。
【００１５】本発明の窒化珪素焼結体は、下記実施例に
記載する方法において、２５℃における熱伝導率を５５
Ｗ／ｍ・ｋ以上（好ましくは６０Ｗ／ｍ・ｋ以上、より
好ましくは６５Ｗ／ｍ・ｋ以上）とすることができる。
また、下記実施例に記載する方法において、２５℃にお
ける３点曲げ強度を５５０ＭＰａ以上（好ましくは６０
０ＭＰａ以上、より好ましくは６５０ＭＰａ以上）とす
ることができる。更に、これらの好ましい熱伝導率及び
３点曲げ強度と同時に備える窒化珪素焼結体とすること
ができる。
記載する方法において、２５℃における熱伝導率を５５
Ｗ／ｍ・ｋ以上（好ましくは６０Ｗ／ｍ・ｋ以上、より
好ましくは６５Ｗ／ｍ・ｋ以上）とすることができる。
また、下記実施例に記載する方法において、２５℃にお
ける３点曲げ強度を５５０ＭＰａ以上（好ましくは６０
０ＭＰａ以上、より好ましくは６５０ＭＰａ以上）とす
ることができる。更に、これらの好ましい熱伝導率及び
３点曲げ強度と同時に備える窒化珪素焼結体とすること
ができる。
【００１６】（２）窒化珪素焼結体の製造方法
以下、本発明の窒化珪素焼結体を製造する方法について
説明する。主原料である窒化珪素粉末としては、特に限
定されないが、不純物酸素量が１〜２質量％、α化率が
５０〜９０％（特に６０〜８５％）、平均粒子径が１〜
１０μｍ（特に１．２〜５μｍ）の窒化珪素粉末であれ
ば、低コストであり好ましい。また、前記のように焼結
体に含ませるＳｉの含有量でみた場合に、純度の低い窒
化珪素粉末を用いることができる。本発明では、このよ
うに純度の低い窒化珪素粉末を使用しても十分に緻密化
された焼結体とすることができる。
説明する。主原料である窒化珪素粉末としては、特に限
定されないが、不純物酸素量が１〜２質量％、α化率が
５０〜９０％（特に６０〜８５％）、平均粒子径が１〜
１０μｍ（特に１．２〜５μｍ）の窒化珪素粉末であれ
ば、低コストであり好ましい。また、前記のように焼結
体に含ませるＳｉの含有量でみた場合に、純度の低い窒
化珪素粉末を用いることができる。本発明では、このよ
うに純度の低い窒化珪素粉末を使用しても十分に緻密化
された焼結体とすることができる。
【００１７】前記Ｍｇ、Ｓｒ、及び前記希土類元素を含
有させるための原料粉末としては、特に限定されない
が、これらの酸化物、並びに焼成中に酸化物になる炭酸
塩、硝酸塩及び硫酸塩等の粉末等が挙げられる。通常、
これらの酸化物や炭酸塩の粉末が用いられる。これらの
原料粉末の平均粒子径は、０．１〜２μｍ（好ましくは
０．１〜１．５μｍ）であることが好ましい。
有させるための原料粉末としては、特に限定されない
が、これらの酸化物、並びに焼成中に酸化物になる炭酸
塩、硝酸塩及び硫酸塩等の粉末等が挙げられる。通常、
これらの酸化物や炭酸塩の粉末が用いられる。これらの
原料粉末の平均粒子径は、０．１〜２μｍ（好ましくは
０．１〜１．５μｍ）であることが好ましい。
【００１８】上記原料粉末は所定量で配合された後、振
動ミル、回転ミル、バレルミル等で十分に混合し、公知
の成形方法、例えば、金型プレス、射出成形、冷間静水
圧プレス（ＣＩＰ）等によって任意の形状に成形され
る。得られた成形体は、電気炉等を用いて、１８５０〜
２０００℃（好ましくは１９００〜２０００℃）の温度
で３〜１２時間（好ましくは５〜１０時間）焼成され
る。焼成時の雰囲気としては、窒素、アルゴン等の非酸
化性雰囲気が好ましい。特に、１９００〜２０００℃で
焼成した場合、２５℃における熱伝導率が５５Ｗ／ｍ・
ｋ以上の窒化珪素焼結体を容易に得ることができるため
好ましい。
動ミル、回転ミル、バレルミル等で十分に混合し、公知
の成形方法、例えば、金型プレス、射出成形、冷間静水
圧プレス（ＣＩＰ）等によって任意の形状に成形され
る。得られた成形体は、電気炉等を用いて、１８５０〜
２０００℃（好ましくは１９００〜２０００℃）の温度
で３〜１２時間（好ましくは５〜１０時間）焼成され
る。焼成時の雰囲気としては、窒素、アルゴン等の非酸
化性雰囲気が好ましい。特に、１９００〜２０００℃で
焼成した場合、２５℃における熱伝導率が５５Ｗ／ｍ・
ｋ以上の窒化珪素焼結体を容易に得ることができるため
好ましい。
【００１９】（３）回路基板
本発明の窒化珪素焼結体は、所定の形状に加工し、表面
を研磨するなどして回路基板とすることができる。この
回路基板は熱伝導性及び機械的強度に優れる上記窒化珪
素焼結体を用いるため、半導体で発生する熱を高率よく
逃がすことができ、ハイブリッド電気自動車のモータを
制御するインバータの絶縁回路基板等として利用でき
る。
を研磨するなどして回路基板とすることができる。この
回路基板は熱伝導性及び機械的強度に優れる上記窒化珪
素焼結体を用いるため、半導体で発生する熱を高率よく
逃がすことができ、ハイブリッド電気自動車のモータを
制御するインバータの絶縁回路基板等として利用でき
る。
【００２０】
【実施例】以下、実施例により本発明をより詳しく説明
する。 （１）窒化珪素焼結体の製造 窒化珪素原料として、平均粒径１．８μｍ、α化率７０
％、不純物酸素量１．５質量％、不純物金属元素の酸化
物換算量０．７７質量％の粉末を使用した。焼結体が表
１（尚、表中の「＊」は請求項１の範囲外であることを
示す。）に示す組成となるよう窒化珪素粉末と各原料粉
末とを配合し、これらをエタノールを分散媒として樹脂
ポット中、窒化珪素玉石を用いて４０時間混合粉砕した
後、泥漿を湯煎乾燥して混合粉末を得た。この混合粉末
を、金型プレスで直径２２ｍｍ、厚さ５ｍｍのペレット
形状及び縦７０ｍｍ、横７０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの角板
形状に１次成形した後、ＣＩＰ装置を用いて１５０ＭＰ
ａで加圧成形した。成形体に離型剤として窒化ホウ素を
塗布した後、０．９ＭＰａの窒素雰囲気下において、表
１に示す焼成温度で８時間保持して焼成を行い、実験例
１〜１４の焼結体を得た。その後、各窒化珪素焼結体に
おけるＡｌ、Ｆｅ、Ｃａの各元素の酸化物換算量を化学
分析により測定し、得られた値を表１に併記した。尚、
表１の「組成」において「Ｓｉ３Ｎ４」以外は酸化物換
算量を示す。また、実験例１４には、原料粉末としてＡ
ｌ２Ｏ３粉末を別途に配合した。
する。 （１）窒化珪素焼結体の製造 窒化珪素原料として、平均粒径１．８μｍ、α化率７０
％、不純物酸素量１．５質量％、不純物金属元素の酸化
物換算量０．７７質量％の粉末を使用した。焼結体が表
１（尚、表中の「＊」は請求項１の範囲外であることを
示す。）に示す組成となるよう窒化珪素粉末と各原料粉
末とを配合し、これらをエタノールを分散媒として樹脂
ポット中、窒化珪素玉石を用いて４０時間混合粉砕した
後、泥漿を湯煎乾燥して混合粉末を得た。この混合粉末
を、金型プレスで直径２２ｍｍ、厚さ５ｍｍのペレット
形状及び縦７０ｍｍ、横７０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの角板
形状に１次成形した後、ＣＩＰ装置を用いて１５０ＭＰ
ａで加圧成形した。成形体に離型剤として窒化ホウ素を
塗布した後、０．９ＭＰａの窒素雰囲気下において、表
１に示す焼成温度で８時間保持して焼成を行い、実験例
１〜１４の焼結体を得た。その後、各窒化珪素焼結体に
おけるＡｌ、Ｆｅ、Ｃａの各元素の酸化物換算量を化学
分析により測定し、得られた値を表１に併記した。尚、
表１の「組成」において「Ｓｉ３Ｎ４」以外は酸化物換
算量を示す。また、実験例１４には、原料粉末としてＡ
ｌ２Ｏ３粉末を別途に配合した。
【００２１】
【表１】
【００２２】（２）窒化珪素焼結体の評価
上記（１）で得られた実験例１〜１４の各窒化珪素焼結
体について、理論密度比、熱伝導率、ラマンピーク強度
比及び３点曲げ強度を以下の方法により測定し、性能評
価を行った。これらの結果を表２に示す。尚、表中の
「＊」は請求項１の範囲外であることを示す。 （ａ）理論密度比（％） アルキメデス法により各焼結体の密度を測定し、混合則
で計算した理論密度に対する百分率で表すことにより理
論密度比を求めた。 （ｂ）熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ） 各窒化珪素焼結体を用いて、直径１０ｍｍ、厚み２ｍｍ
に研磨加工した後、ＪＩＳ Ｒ １６１１に準じて２５
℃における熱伝導率を測定した。
体について、理論密度比、熱伝導率、ラマンピーク強度
比及び３点曲げ強度を以下の方法により測定し、性能評
価を行った。これらの結果を表２に示す。尚、表中の
「＊」は請求項１の範囲外であることを示す。 （ａ）理論密度比（％） アルキメデス法により各焼結体の密度を測定し、混合則
で計算した理論密度に対する百分率で表すことにより理
論密度比を求めた。 （ｂ）熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ） 各窒化珪素焼結体を用いて、直径１０ｍｍ、厚み２ｍｍ
に研磨加工した後、ＪＩＳ Ｒ １６１１に準じて２５
℃における熱伝導率を測定した。
【００２３】（ｃ）ラマンピーク強度比（Ｓ１／Ｓ２）
下記の測定条件によるラマン分光分析における波数５２
１ｃｍ−１付近の珪素のピーク強度（Ｓ１）及び２０６
ｃｍ−１付近の窒化珪素のピーク強度（Ｓ２）によりピ
ーク強度比（Ｓ１／Ｓ２）を求めた。 （測定条件）ラマン分光分析装値は、フランスＩＳＡ社
製「Ｌａｂｒａｍ Ａｒレーザー（波長５１４．５ｍ
ｍ）」を用いた。レーザー出力は２０ｍＷ、レーザービ
ームのスポット径は約１０μｍ、レーザービームの試料
に対する積算照射時間は約１０秒、及び散乱光はＣＣＤ
センサーにより検出した。尚、図１に実験例９における
ラマン分光分析チャートによる説明図を示す。
１ｃｍ−１付近の珪素のピーク強度（Ｓ１）及び２０６
ｃｍ−１付近の窒化珪素のピーク強度（Ｓ２）によりピ
ーク強度比（Ｓ１／Ｓ２）を求めた。 （測定条件）ラマン分光分析装値は、フランスＩＳＡ社
製「Ｌａｂｒａｍ Ａｒレーザー（波長５１４．５ｍ
ｍ）」を用いた。レーザー出力は２０ｍＷ、レーザービ
ームのスポット径は約１０μｍ、レーザービームの試料
に対する積算照射時間は約１０秒、及び散乱光はＣＣＤ
センサーにより検出した。尚、図１に実験例９における
ラマン分光分析チャートによる説明図を示す。
【００２４】（ｄ）３点曲げ強度（ＭＰａ）
各窒化珪素焼結体を用いて、縦３ｍｍ、横４ｍｍ、厚み
４０ｍｍに加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に従い、２５
℃における３点曲げ強度を測定した。
４０ｍｍに加工し、ＪＩＳ Ｒ １６０１に従い、２５
℃における３点曲げ強度を測定した。
【００２５】
【表２】
【００２６】表１及び表２によれば、希土類元素の含有
量が２．９質量％と少ない実験例１０では、３点曲げ強
度が３２０ＭＰａと極めて低く、熱伝導率においても５
１Ｗ／ｍ・Ｋと低かった。また、希土類元素の含有量が
１０．４質量％と多い実験例１１では、３点曲げ強度は
６４０ＭＰａと優れていたが、熱伝導率においては５３
Ｗ／ｍ・Ｋと低かった。Ｍｇ及び／又はＳｒの含有量が
１０．６質量％と多い実験例１２では、３点曲げ強度が
４５０ＭＰａと極めて低く、熱伝導率においても４６Ｗ
／ｍ・Ｋと低かった。また、Ｍｇ及び／又はＳｒを含有
していない実験例１２では、３点曲げ強度が５１０ＭＰ
ａと低く、熱伝導率においても３６Ｗ／ｍ・Ｋと極めて
低かった。Ａｌ、Ｃａ及びＦｅの含有量が２．１質量％
と多い実験例１４では、３点曲げ強度が７２０ＭＰａと
優れていたが、熱伝導率においては２８Ｗ／ｍ・Ｋと極
めて低かった。
量が２．９質量％と少ない実験例１０では、３点曲げ強
度が３２０ＭＰａと極めて低く、熱伝導率においても５
１Ｗ／ｍ・Ｋと低かった。また、希土類元素の含有量が
１０．４質量％と多い実験例１１では、３点曲げ強度は
６４０ＭＰａと優れていたが、熱伝導率においては５３
Ｗ／ｍ・Ｋと低かった。Ｍｇ及び／又はＳｒの含有量が
１０．６質量％と多い実験例１２では、３点曲げ強度が
４５０ＭＰａと極めて低く、熱伝導率においても４６Ｗ
／ｍ・Ｋと低かった。また、Ｍｇ及び／又はＳｒを含有
していない実験例１２では、３点曲げ強度が５１０ＭＰ
ａと低く、熱伝導率においても３６Ｗ／ｍ・Ｋと極めて
低かった。Ａｌ、Ｃａ及びＦｅの含有量が２．１質量％
と多い実験例１４では、３点曲げ強度が７２０ＭＰａと
優れていたが、熱伝導率においては２８Ｗ／ｍ・Ｋと極
めて低かった。
【００２７】これに対して、本発明の範囲に含まれる実
験例１〜９では、３点曲げ強度が５５０〜７２０ＭＰ
ａ、且つ熱伝導率が６０〜７０Ｗ／ｍ・Ｋと共に優れて
いた。また、実験例２〜９においては、３点曲げ強度が
６００〜７２０ＭＰａ、且つ熱伝導率が６０〜６８Ｗ／
ｍ・Ｋとより優れた３点曲げ強度を有していた。更に、
実験例６、７及び９においては、３点曲げ強度が７００
〜７２０ＭＰａ、且つ熱伝導率が６５〜６８Ｗ／ｍ・Ｋ
とより優れており、バランスのよい特性を示した。
験例１〜９では、３点曲げ強度が５５０〜７２０ＭＰ
ａ、且つ熱伝導率が６０〜７０Ｗ／ｍ・Ｋと共に優れて
いた。また、実験例２〜９においては、３点曲げ強度が
６００〜７２０ＭＰａ、且つ熱伝導率が６０〜６８Ｗ／
ｍ・Ｋとより優れた３点曲げ強度を有していた。更に、
実験例６、７及び９においては、３点曲げ強度が７００
〜７２０ＭＰａ、且つ熱伝導率が６５〜６８Ｗ／ｍ・Ｋ
とより優れており、バランスのよい特性を示した。
【００２８】尚、本発明においては、上記の具体的な実
施例に示すものに限られず、目的、用途に応じて本発明
の範囲内で種々変更した実施例とすることができる。例
えば、本発明の効果を損なわない範囲で、他の焼結助剤
由来の成分等を含有していてもよい。
施例に示すものに限られず、目的、用途に応じて本発明
の範囲内で種々変更した実施例とすることができる。例
えば、本発明の効果を損なわない範囲で、他の焼結助剤
由来の成分等を含有していてもよい。
【００２９】
【発明の効果】本発明の窒化珪素焼結体は、特定の成分
を特定量含有させることにより、低コストで、且つ熱伝
導性及び機械的強度に優れた性質を有する焼結体とする
ことができる。また、希土類元素を更に特定し、且つ含
有量を特定することで、低コストで、より熱伝導性及び
機械的強度に優れた性質を有する焼結体とすることがで
きる。更に、Ｍｇ及び／又はＳｒの含有量を更に特定す
ることで、低コストで、より熱伝導性及び機械的強度に
優れた性質を有する焼結体とすることができる。また、
Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢを含有させることで、焼結性に優
れた焼結体とすることができる。
を特定量含有させることにより、低コストで、且つ熱伝
導性及び機械的強度に優れた性質を有する焼結体とする
ことができる。また、希土類元素を更に特定し、且つ含
有量を特定することで、低コストで、より熱伝導性及び
機械的強度に優れた性質を有する焼結体とすることがで
きる。更に、Ｍｇ及び／又はＳｒの含有量を更に特定す
ることで、低コストで、より熱伝導性及び機械的強度に
優れた性質を有する焼結体とすることができる。また、
Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢを含有させることで、焼結性に優
れた焼結体とすることができる。
【００３０】本発明の回路基板は、上記窒化珪素焼結体
を用いてなるため、低コストで、且つ放熱性及び曲げ強
度に優れる回路基板とすることができる。
を用いてなるため、低コストで、且つ放熱性及び曲げ強
度に優れる回路基板とすることができる。
【図１】実験例９のラマン分光分析におけるチャートに
よる説明図である。
よる説明図である。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 松原 桂
名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊
陶業株式会社内
(72)発明者 伊藤 正也
名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊
陶業株式会社内
Ｆターム(参考） 4G001 BA01 BA02 BA03 BA05 BA06
BA07 BA32 BA42 BA62 BB01
BB03 BB05 BB06 BB07 BB08
BB32 BB62 BD03 BD23
Claims (7)
- 【請求項１】 Ｍｇ及びＳｒの少なくとも一方を酸化物
換算で合計０．１〜１０質量％、Ａｌ、Ｃａ及びＦｅの
うちの少なくとも１種を酸化物換算で合計０．０５〜１
質量％、並びに希土類元素のうちの少なくとも１種を酸
化物換算で合計３〜１０質量％含有し、且つラマン分光
分析における波数５２１ｃｍ−１付近の珪素のピーク強
度をＳ１、２０６ｃｍ−１付近の窒化珪素のピーク強度
をＳ２とした場合に、Ｓ１／Ｓ２で表されるピーク強度
比が０．１以上であることを特徴とする窒化珪素焼結
体。 - 【請求項２】 上記希土類元素として、軽希土類元素の
うちの少なくとも１種を酸化物換算で合計１質量％以
上、並びに重希土類元素及びＹから選ばれる少なくとも
１種を酸化物換算で合計１質量％以上含有する請求項１
記載の窒化珪素焼結体。 - 【請求項３】 上記Ｍｇを含有し、該Ｍｇの含有量が酸
化物換算で０．１〜２質量％である請求項１又は２に記
載の窒化珪素焼結体。 - 【請求項４】 上記Ｓｒを含有し、該Ｓｒの含有量が酸
化物換算で４〜１０質量％である請求項１乃至３のうち
のいずれか１項に記載の窒化珪素焼結体。 - 【請求項５】 Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ及びＢのうちの少なくと
も１種を酸化物換算で合計０．００５〜１質量％含有す
る請求項１乃至４のうちのいずれか１項に記載の窒化珪
素焼結体。 - 【請求項６】 ２５℃における熱伝導率が５５Ｗ／ｍ・
Ｋ以上である請求項１乃至５のうちのいずれか１項に記
載の窒化珪素焼結体。 - 【請求項７】 請求項１乃至６のうちのいずれか１項に
記載の窒化珪素焼結体を用いてなることを特徴とする回
路基板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001287589A JP2003095747A (ja) | 2001-09-20 | 2001-09-20 | 窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001287589A JP2003095747A (ja) | 2001-09-20 | 2001-09-20 | 窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003095747A true JP2003095747A (ja) | 2003-04-03 |
Family
ID=19110373
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001287589A Pending JP2003095747A (ja) | 2001-09-20 | 2001-09-20 | 窒化珪素焼結体及びそれを用いてなる回路基板 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003095747A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005113466A1 (ja) | 2004-05-20 | 2005-12-01 | Kabushiki Kaisha Toshiba | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及び窒化ケイ素構造部材 |
| JP2009029665A (ja) * | 2007-07-27 | 2009-02-12 | Kyocera Corp | 回路基板およびその製法 |
| WO2014104112A1 (ja) * | 2012-12-25 | 2014-07-03 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体および切削工具 |
| JP2014175458A (ja) * | 2013-03-08 | 2014-09-22 | Kyocera Corp | 配線基板、これを用いた実装構造体および配線基板の製造方法 |
| EP2883854A4 (en) * | 2012-08-10 | 2016-01-06 | Kyocera Corp | SINTERED SILICON NITRIDE PRESSING AND HEATING ELEMENT |
| KR20180097987A (ko) | 2017-02-24 | 2018-09-03 | 한국기계연구원 | 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법 |
-
2001
- 2001-09-20 JP JP2001287589A patent/JP2003095747A/ja active Pending
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005113466A1 (ja) | 2004-05-20 | 2005-12-01 | Kabushiki Kaisha Toshiba | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及び窒化ケイ素構造部材 |
| US7192899B2 (en) | 2004-05-20 | 2007-03-20 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Silicon nitride sintered body having high heat conductivity and silicon nitride structural element |
| KR100731392B1 (ko) * | 2004-05-20 | 2007-06-21 | 가부시끼가이샤 도시바 | 고열전도성 질화규소 소결체와 질화규소 구조 부재 |
| JPWO2005113466A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2008-03-27 | 株式会社東芝 | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及び窒化ケイ素構造部材 |
| JP4869070B2 (ja) * | 2004-05-20 | 2012-02-01 | 株式会社東芝 | 高熱伝導性窒化ケイ素焼結体及び窒化ケイ素構造部材 |
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| JPWO2014025062A1 (ja) * | 2012-08-10 | 2016-07-25 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体および熱伝導部材 |
| WO2014104112A1 (ja) * | 2012-12-25 | 2014-07-03 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体および切削工具 |
| JP2014175458A (ja) * | 2013-03-08 | 2014-09-22 | Kyocera Corp | 配線基板、これを用いた実装構造体および配線基板の製造方法 |
| KR20180097987A (ko) | 2017-02-24 | 2018-09-03 | 한국기계연구원 | 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법 |
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