JPS61155249A - 高誘電率系誘電体磁器組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は焼成温度が１１００℃以下で焼成される高誘電
率系誘電体磁器組成物に関し、特に誘電２　ベー。

率の温度変化率がＹ級Ｆ特性を満たすものに関する。

従来の技術 近年セラミックコンデンサは素子の小型化、大容量化へ
の要求から積層型セラミックコンデンザが急速に普及し
つつある。積層型セラミックコンデンサは内部電極とセ
ラミックを一体焼成する工程によって通常製造される。

従来より高誘電率系のセラミックコンデンサ材料にはチ
タン酸バリウム系の材料が用いられてきだが、焼成温度
が１０００℃程度と高いため、内部電極材料としてはＰ
ｔ、およびＰｄなどの高価な金属を用いる必要があった
。

これに対し１１００’Ｃ以下で焼成でき内部電極として
前者よシ安価なＡｑ系材料を用いることができる鉛複合
ペロブスカイト系材料が開発されている。

これらのうち本発明同様にＰ　ｂ　Ｔ　ｚ　Ｏａとｐｂ
（Ｍｇ〆Ｎｂ％）ｏ３を含むものとしては特開昭５５−
５１７５８５５−６００６９などが知られており、さら
にＰｂ（Ｆｅ％Ｗ！Ａ）０３ｔ　Ｐ　ｂ　（Ｍｇ５ＡＷ
％）０３を含むものとして、特開昭５７−１６８４０５
．６５−１１１０１１などが知られている。

またＰ　ｂ　Ｔ　ｉ　Ｏ３Ｐ　ｂ　（Ｎ　１％Ｎｂ％）
０３−ｐｂ（ｙｇ％Ｗ！Ａ）０３系どしては特開昭５８
−５８５６５が知られており、これは本発明のＰｂＴ　
ｉ○３−Ｐｂ（Ｍｑ！ＡＮｂ３イ）０３−Ｐｂ　（Ｎｉ
３ＡＷ３Ａ）０３系と一部重複する組成範囲を有してお
り、本発明では重複部分を請求の範囲から除いた。

発明が解決しようとする問題点 ＰｂＴ　１ｏ３−Ｐｂ　（Ｍｇ％Ｎｂ％）０３系固溶体
は高い誘電率が得られるが、積層コンデンサ素子として
高信頼性を得るためのチ密な焼結体を得るためには１１
００°Ｃ以上の焼成温度が必要であるという問題点を有
していた。

本発明ではかかる問題点に鑑み、ｐ’ｂＴｉ○３−Ｐｂ
（Ｍｃｒ３ＡＮｂ％）０３系のもつ高い誘電率をそこ々
わず、焼成温度を低下することを目的としている。

問題点を解決するだめの手段 上記問題点を解決する本発明の技術的手段として、各種
組成物を第三成分として横側した結果、Ｐ　ｂ　（Ｎ　
１３Ａ−ＶＪ％）０３を加えた組成物において上記問題
点を解決した。

作用 すなわち、本発明の特許請求の範囲のｎ１成物において
は、Ｐｂ（Ｎｉ３ＡＷ３Ａ）０３をＰ　ｂ　Ｔ　ｔ　Ｏ
３Ｐ　ｂ（Ｍｑ％Ｎｂ％）０３系に加えることにより、
１１００°Ｃ以下の焼成温度で積層コンデンサ素子とし
て高信頼性を得られるチ密な焼結体が得られ内部電極と
してＡｑ系の材料を用いることが可能となり、かつ誘電
率が８０００以上で誘電率の温度変化率がＴＩＳ　　Ｙ
級Ｆ特性の規格を満たすものが得られる。

実施例 出発原料には化学的に高純度なｐｂ○ｐ”Ｊ○。

Ｎ　ｂ　２０５ｐ　Ｔ　１０２　Ｎ　１０．ＷＯ２を用
いた。これらを純度補正をおこなったうえで所定量を秤
量し、メノウ製玉石を用い純水を溶媒としボールミルで
１７時時間式混合した。これを吸いんろ過して水５／、
− 分の大半を分離した後乾燥し、その後ライカイ機で充分
解砕しまた後粉体量の５ｗｔ％の水分を加え、直径６０
ｍｍ高さ約５０ｍｍの円柱状に成形圧力５００シで成形
した。これをアルミナルツボ中に入れ同質のフタをし、
７５０°Ｃ〜８８０℃で２時間仮焼した。次に仮焼物を
アルミナ乳鉢で粗砕し、さらにメノウ製玉石を用い純水
を溶媒としてボールミルで１７時間粉砕し、これを吸い
んろ過し水分の大半を分離した後乾燥した。以上の仮焼
粉砕乾燥を数回くりかえした後この粉末にポリビニルア
ルコール６ｗｔ％水溶液を粉体量の６ｗｔ％加え、３２
メツシユふるいを通して造粒し、成形圧力１０００〜で
直径１３Ｂ高さ約５鮨の円柱状に成形した。

成形物は空気中で７００°Ｃまで昇温し、１時間保持し
ポリビニルアルコール分をバーンアウトし、冷却後とれ
をマグネシア磁器容器に移し、同質のふたをし、空気中
で所定温度まで４００′Ｃ／ｈｒで昇温し２時間保持後
４００°Ｃ／ｈｒで降温した。

焼成物は厚さ１８の円柱状に切断し、両面にＣｒ　−Ａ
　ｕを蒸着し、誘電率、　ｊａｎδをＩＫＨｚ　　ＩＶ
／ｗｎ６ペ、−−ノ゛ の電界下で測定した。

焼成物の密度はアルキメデス法により測定し、密度が最
大となる焼成温度を最適焼成温度としだ。

焼成物の相対密度はＸ線法により求めた密度に対する焼
成物の密度の比で求めた。本発明の特許請求の範囲の組
成物では、最適焼成温度で焼成した焼成物の粉末Ｘ線回
折法からはペロブスカイト相−相のみが確認された。そ
こで次式（１）に示す方法で密度を求めた。

（１）式でｄは密度、Ｎはアボガドヮ数、Ｍｉは１番目
の原子の原子量、ａ　ｉ　１ｌ−１：ｉ番目の原子の配
合組成より求めだ１ユニツトセル中の存在量、■はＸ線
回折法により求めだペロブスカイト構造１ユニツトセル
の体積を示し、Ｘは構成元素すべてについて合計するこ
とを示す。

表１に本発明の組成範囲および周辺組成の成分、最適焼
成温度、誘電率、ｔａｎδ、誘電率の温度変化率、Ｘ線
法により求めた密度に対する焼成物の相対密度を示す。

図（ｄ、　表Ｉ　Ｋ　示Ｌ　ｋ　各試料ヲＰ　ｂ　Ｔ　
１０３Ｐ　ｂ　（”Ｊ％Ｎｂ％）０３−Ｐｂ（Ｎ１３Ａ
Ｗ３Ａ）ｏ３を端成分とする三角組成図中に示したもの
である。

９べ− 特許請求の範囲を限定した理由は、限定範囲外の組成物
では、表１に爲に※をつけた試料を例として挙げたが最
適焼成温度が１１００℃を越える。

誘電率が８０００以下となる、誘電率の温度変化率がＪ
ＩＳ　　Ｙ級Ｆ特性を満たさないの３点のいずれか又は
それらの重複した難点を有しており、特許請求の範囲よ
シ除いた。特許請求の範囲内の組成物では前記３点の問
題がいずれも克服されている。

発明の効果 以上述べたように本発明の特許請求の範囲の組成物は１
１０ｏ′Ｃ以下の温度で積層コンデンサ素子として高信
頼性を得るためのチ密な焼結体が得られ、内部電極とし
てＡｑ系の材料を用いることが可能になり、かつ誘電率
がＢｏｏｏ以上で誘電率の温度変化率がＪＩＳ　　Ｙ級
Ｆ特性の規格を満たす優れた高誘電率系誘電体磁器組成
物である。

【図面の簡単な説明】

図は本発明に係る磁器組成物の成分組成を示す三角組成
図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ＰｂＴｉ＿ｘ（Ｍｇ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）＿
   ｙ（Ｎｉ＿１＿／＿２Ｗ＿１＿／＿２）＿ｚＯ＿３で表
   わされる磁器組成分（ただしｘ＋ｙ＋ｚ＝１）において
   、ＰｂＴｉＯ＿３、Ｐｂ（Ｍｇ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿
   ／＿３）Ｏ＿３、Ｐｂ（Ｎｉ＿１＿／＿２Ｗ＿１＿／＿
   ２）Ｏ＿３を頂点とする三角座標で、組成Ａ、Ｂ、Ｃ、
   Ｄ、Ｅを頂点とする五角形の領域内の組成物からなるこ
   とを特徴とする高誘電率系誘電体磁器組成物。ただしｚ
   ＝（２／３）ｙとなる組成を除く。 Ａはｘ＝２．５ｙ＝９５、ｚ＝２．５Ｂはｘ＝１２．５
   ｙ＝８５、ｚ＝２．５Ｃはｘ＝６０、ｙ＝１０ｚ＝３０
   Ｄはｘ＝４０ｙ＝１０ ｚ＝５０Ｅはｘ＝２．５ｙ＝９０ｚ＝７．５（モル％）
   。