JPS6037562A - 電子写真トナ−結着剤用樹脂組成物の製造法 - Google Patents
電子写真トナ−結着剤用樹脂組成物の製造法Info
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- JPS6037562A JPS6037562A JP58147147A JP14714783A JPS6037562A JP S6037562 A JPS6037562 A JP S6037562A JP 58147147 A JP58147147 A JP 58147147A JP 14714783 A JP14714783 A JP 14714783A JP S6037562 A JPS6037562 A JP S6037562A
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- Japan
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- crystalline compound
- resin composition
- parts
- toner
- acid amide
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-
- G—PHYSICS
- G03—PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
- G03G—ELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
- G03G9/00—Developers
- G03G9/08—Developers with toner particles
- G03G9/097—Plasticisers; Charge controlling agents
- G03G9/09733—Organic compounds
- G03G9/09775—Organic compounds containing atoms other than carbon, hydrogen or oxygen
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- Physics & Mathematics (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Developing Agents For Electrophotography (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、電子写真トナー結着剤用樹脂の製造法に関す
る。
る。
電気的潜像もしくは磁気的潜像を現像するためのトナー
としては、従来よりポリスチレンの様な結着剤樹脂とカ
ーボンブラックなどの漸色剤及び必要に応じて帯電制御
剤その他の添加剤とを溶融混練した後、粉砕し、５〜２
０μ程度の微粉としたものが一般に用いられる。
としては、従来よりポリスチレンの様な結着剤樹脂とカ
ーボンブラックなどの漸色剤及び必要に応じて帯電制御
剤その他の添加剤とを溶融混練した後、粉砕し、５〜２
０μ程度の微粉としたものが一般に用いられる。
トナーにより現像された紙等の画像支持体上のトナー像
の定着法としては、熱定着方法が最も一般的である。熱
定着方法としては、熱ロール定宥法に代表される接触加
熱方式及び副射加熱方式などかめるが、前者は、加熱体
にのトナーのオフセット等のトラブルが生じ易く、後者
は焦げ、焼は等のトラブルを起こし易い。また双方とも
電源投入後、複写開始できるまでの待ち時間が必要であ
るという欠点がある。
の定着法としては、熱定着方法が最も一般的である。熱
定着方法としては、熱ロール定宥法に代表される接触加
熱方式及び副射加熱方式などかめるが、前者は、加熱体
にのトナーのオフセット等のトラブルが生じ易く、後者
は焦げ、焼は等のトラブルを起こし易い。また双方とも
電源投入後、複写開始できるまでの待ち時間が必要であ
るという欠点がある。
近年、加圧ローラーによる圧力定着法の開発が盛んであ
る。圧力定着法は、即時スタート、省エネルギーなどの
長所を有しているが、定着性が不十分である等の欠点が
ある。
る。圧力定着法は、即時スタート、省エネルギーなどの
長所を有しているが、定着性が不十分である等の欠点が
ある。
その他９強力な光を照射することにより、瞬時に加熱し
て定着するフラッシュ定着法がある。この方法では即時
スタート、オフセット現象がないこと等の長所があるが
、トナーに与えられるエネルギーが多過ぎてトナー組成
物が分解を起こしたり、著しい場合は爆発を起こしたり
するという欠点があった。
て定着するフラッシュ定着法がある。この方法では即時
スタート、オフセット現象がないこと等の長所があるが
、トナーに与えられるエネルギーが多過ぎてトナー組成
物が分解を起こしたり、著しい場合は爆発を起こしたり
するという欠点があった。
上述したそれぞれの定着法の欠点を解決する方法の１つ
として１％開昭５７−７０５４２号公報。
として１％開昭５７−７０５４２号公報。
特開昭５７−７９９５７号公報に記載されているように
ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル
共重合体、エチレン−プロピレン共重合体等の結晶性エ
チレン系オレフィン重合体；ステアリン酸、オレイン酸
等の長鎖脂肪酸もしくはそれらのアミド化物、金属塩；
天然あるいは合ところが、結晶性化合物を含有させたト
ナーは。
ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル
共重合体、エチレン−プロピレン共重合体等の結晶性エ
チレン系オレフィン重合体；ステアリン酸、オレイン酸
等の長鎖脂肪酸もしくはそれらのアミド化物、金属塩；
天然あるいは合ところが、結晶性化合物を含有させたト
ナーは。
一般に脆く、複写機中で攪拌された時に粉砕され易くな
り、その結果トナーの寿命が極めて短くなるという欠点
がある。これを改良する方法としては、結着剤樹脂の組
成物に分子量の大きな樹脂を加えることが行なわれる。
り、その結果トナーの寿命が極めて短くなるという欠点
がある。これを改良する方法としては、結着剤樹脂の組
成物に分子量の大きな樹脂を加えることが行なわれる。
ところが、従来より行なわれている方法は、結晶性化合
物９分子量の大きな樹脂、カーボンブラック等の層色剤
、その他添加剤等を同時に溶融混練するものであった。
物９分子量の大きな樹脂、カーボンブラック等の層色剤
、その他添加剤等を同時に溶融混練するものであった。
この方法では、結晶性化合物と樹脂との溶融粘度が余り
にも異なり、均一な組成物を得ることは。
にも異なり、均一な組成物を得ることは。
難かしい。特にトナーの強度を十分に大きくするために
樹脂の分子量ヲ極めて大きくすることは不可能であった
。
樹脂の分子量ヲ極めて大きくすることは不可能であった
。
本発明者らは、結晶性化合物が融点以上になると極めて
低粘度になることに注目し９本発明を達成したものであ
る。
低粘度になることに注目し９本発明を達成したものであ
る。
本発明の目的は、結晶性化合物を極めて均一に含有した
２足着性が優れ、また強度が大きな電子写真トナー用の
結着剤樹脂を製造することにある。
２足着性が優れ、また強度が大きな電子写真トナー用の
結着剤樹脂を製造することにある。
すなわち１本発明は、融点が７０〜１５０℃の結晶性化
合物の溶融物５〜５０重量部の存在下に。
合物の溶融物５〜５０重量部の存在下に。
不飽和エチレン性単蓋体９５〜５０重量部を重合させる
こと’ｌ徴とする電子写真トナー結着剤用樹脂組成物の
製造法に関する。
こと’ｌ徴とする電子写真トナー結着剤用樹脂組成物の
製造法に関する。
本発明に於ける融点が７０〜１５０’Ｃの結晶性化合物
としては、オレイン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、
ラウリン酸、ベヘニン酸、リシノール酸、エルカ酸等の
炭素鎖１０以上の長鎖脂肪酸。
としては、オレイン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、
ラウリン酸、ベヘニン酸、リシノール酸、エルカ酸等の
炭素鎖１０以上の長鎖脂肪酸。
それらのアミド化物、それらの銅、亜鉛、ニッケル等の
金属塩；天然あるいは合成のパラフィン。
金属塩；天然あるいは合成のパラフィン。
ワックス類；ポリエチレン、ポリプロピレン、工らる。
それらは、単独で用いても、また複数で用いることも可
能である。本発明の結晶性化合物と本発明に於ける不飽
和エチレン性単量体としては、スチレン、ビニルトルエ
ン等のスチレン誘導体、アクリル酸、メチルアクリレー
ト、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチ
ルアクリレート、ヘキシルアクリレート、オクチルアク
リレート、ステアリルアクリレート、オレイルアクリレ
ート、ラウリルアクリレート、シクロへキシルアクリレ
ート、２−ヒドロキシエチルアクリれるが、それに限定
されるものではない。
能である。本発明の結晶性化合物と本発明に於ける不飽
和エチレン性単量体としては、スチレン、ビニルトルエ
ン等のスチレン誘導体、アクリル酸、メチルアクリレー
ト、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチ
ルアクリレート、ヘキシルアクリレート、オクチルアク
リレート、ステアリルアクリレート、オレイルアクリレ
ート、ラウリルアクリレート、シクロへキシルアクリレ
ート、２−ヒドロキシエチルアクリれるが、それに限定
されるものではない。
また不飽和エチレン性単量体としては、ジビニ５−
ルベンゼン、エチレングリコールシ（メタ）７クリレー
ト、グロビレングリコールジ（メタ）アクリレート、ヘ
ギサンジオールジ（メタ）アクリレート等の多官能性ビ
ニル単量体も含まれる。多官能性ビニル単を体の量とし
ては不飽和エチレン性単量体の総量に対して０〜１０重
量％が好ましい。
ト、グロビレングリコールジ（メタ）アクリレート、ヘ
ギサンジオールジ（メタ）アクリレート等の多官能性ビ
ニル単量体も含まれる。多官能性ビニル単を体の量とし
ては不飽和エチレン性単量体の総量に対して０〜１０重
量％が好ましい。
不飽和エチレン性単量体のｉｔは樹脂組成物またはトナ
ーのブロッキングを抑えるために、不飽和エチレン性単
量体としては、それだけを重合した際にガラス転移点が
６０℃以上になる様に配合されるのが好ましい。
ーのブロッキングを抑えるために、不飽和エチレン性単
量体としては、それだけを重合した際にガラス転移点が
６０℃以上になる様に配合されるのが好ましい。
上記結晶性化合物および上記不飽和エチレン性単量体は
前者５〜５０重量部、好ましくは１０〜３０重量部およ
び後者９５〜５０重量部、好ましく１１″ｔ９０〜７０
重葉部の割合で使用される。前者／後者が５／９５未満
では結晶性化合物を使用することによる効果が不尽〈な
り、５０１５０を越えると得られる樹脂組成物がもろく
なる。
前者５〜５０重量部、好ましくは１０〜３０重量部およ
び後者９５〜５０重量部、好ましく１１″ｔ９０〜７０
重葉部の割合で使用される。前者／後者が５／９５未満
では結晶性化合物を使用することによる効果が不尽〈な
り、５０１５０を越えると得られる樹脂組成物がもろく
なる。
６一
本発明に於けるラジカル開始剤としては、一般に用いら
れているターシャリブチルハイドロパーオキサイド、ジ
ターシャリブチルパーオキサイド。
れているターシャリブチルハイドロパーオキサイド、ジ
ターシャリブチルパーオキサイド。
３、３．５− ）リメチルシクロヘキサノンージターシ
ャリプチルパーオキシケタール、クメンハイドロパーオ
キサイド等の有機過酸化物ラジカル開始剤。
ャリプチルパーオキシケタール、クメンハイドロパーオ
キサイド等の有機過酸化物ラジカル開始剤。
アゾヒスイソブチロニトリル等のアゾビス系ラジカル開
始剤が用いられる。ここで、用いられるラジカル開始剤
としては、半減期１０時間となる温度が７０〜１５０℃
におるものを用いることが望ましい。ラジカル開始剤は
、不飽和エチレン性単蓄体の総量に対して０．２〜５重
ｆ％使用されるのが好ましい。
始剤が用いられる。ここで、用いられるラジカル開始剤
としては、半減期１０時間となる温度が７０〜１５０℃
におるものを用いることが望ましい。ラジカル開始剤は
、不飽和エチレン性単蓄体の総量に対して０．２〜５重
ｆ％使用されるのが好ましい。
本発明に於ける重合は、結晶性化合物の溶融物中で行な
われ、この点板外は９通常の溶液重合と同様にして行な
うことができる。ただし、結晶性化合物の溶融物が溶媒
としても機能するために。
われ、この点板外は９通常の溶液重合と同様にして行な
うことができる。ただし、結晶性化合物の溶融物が溶媒
としても機能するために。
合成温度を１２０〜１８０℃にするのが好ましい。
また、不飽和エチレン性単量体とラジカル開始剤の混合
物は９反応系の温度の急激な低下を防ぐため、及び急激
な重合に伴う急激な発熱を防ぐために２時間以上かけて
、連続的に滴下するのが好ましい。反応路Ｔ後は、攪拌
しつつ冷却することにより固形状で本発明の樹脂組成物
が得られる。
物は９反応系の温度の急激な低下を防ぐため、及び急激
な重合に伴う急激な発熱を防ぐために２時間以上かけて
、連続的に滴下するのが好ましい。反応路Ｔ後は、攪拌
しつつ冷却することにより固形状で本発明の樹脂組成物
が得られる。
本発明により製造芒れる樹脂は、不飽和エチレン性単量
体の重合体と結晶性化合物とが均一に混合されているた
め、トナーを製造する時にポリスチレン等のビニル系重
合体、カーボンブラック等の着色剤、ニグロシン染料等
の染料、その他の添加剤等と適宜、溶融混練することに
よって、結晶性化合物が均一に混合されたトナー′ｆ：
製造することができる。これらの添加剤のうち９重合反
応を限外しないものは９本発明の樹脂組成物の製造時に
１反応系に存在芒せてもよい。
体の重合体と結晶性化合物とが均一に混合されているた
め、トナーを製造する時にポリスチレン等のビニル系重
合体、カーボンブラック等の着色剤、ニグロシン染料等
の染料、その他の添加剤等と適宜、溶融混練することに
よって、結晶性化合物が均一に混合されたトナー′ｆ：
製造することができる。これらの添加剤のうち９重合反
応を限外しないものは９本発明の樹脂組成物の製造時に
１反応系に存在芒せてもよい。
次に、実施例により詳細に説明する。
以下、１部」は「重量部」を意味する。
実施例１
セパラブルフラスコにステアリン酸アミドとバルミチン
酸アミドの７：３（重量比）の混合物（アマイドＡＰ−
１．日本化成■商品名）２０部秤量し、１５０℃に加熱
して溶融した。Ｎ２ガス気流下、攪拌しながら、ここに
スチレン５６部、ブチルメタクリレート２４部、ジター
シャリブチルパーオキサイド０．８部の混合物を２時間
かけて滴下した。続いて１５０℃で２時間加熱攪拌し１
重合反応を完結させた。反応生成物は、１５０℃でフラ
スコ中から取り出し、冷却、固体化し、樹脂組成物を得
た。
酸アミドの７：３（重量比）の混合物（アマイドＡＰ−
１．日本化成■商品名）２０部秤量し、１５０℃に加熱
して溶融した。Ｎ２ガス気流下、攪拌しながら、ここに
スチレン５６部、ブチルメタクリレート２４部、ジター
シャリブチルパーオキサイド０．８部の混合物を２時間
かけて滴下した。続いて１５０℃で２時間加熱攪拌し１
重合反応を完結させた。反応生成物は、１５０℃でフラ
スコ中から取り出し、冷却、固体化し、樹脂組成物を得
た。
実施例２
セパラブルフラスコにオレイン酸アミド（ダイヤミック
０１日本化成■商品名）１０部秤量し。
０１日本化成■商品名）１０部秤量し。
１５０℃に加熱して溶融した。Ｎ２ガス気流下、攪拌し
ながら、ここにスチレン６０部、エチルメタクリレート
１０部、ジターシャリブチルパーオキサイド０．９部の
混合物を３時間かけて滴下した。
ながら、ここにスチレン６０部、エチルメタクリレート
１０部、ジターシャリブチルパーオキサイド０．９部の
混合物を３時間かけて滴下した。
続いて１５０℃で２時間加熱攪拌し２重合反応を完結さ
せた。反応生成物は実施例１と同様にして、冷却、固形
化し、樹脂組成物を得た。
せた。反応生成物は実施例１と同様にして、冷却、固形
化し、樹脂組成物を得た。
実施例３
セパラブルフラスコ中にエチレンビスオレイン９−
酸アミド（スリパックス０２日本化成■商品名）４０部
を秤量し、１５０℃に加熱して溶融させる。
を秤量し、１５０℃に加熱して溶融させる。
Ｎ２気流下、攪拌しながら、スチレン３９．９部、ジビ
ニルベンゼン０．１部、ブチルアクリレート２０部、ジ
ターシャリブチルパーオキサイド０．６部の混合物を２
時間かけて滴下した。
ニルベンゼン０．１部、ブチルアクリレート２０部、ジ
ターシャリブチルパーオキサイド０．６部の混合物を２
時間かけて滴下した。
続いて１５０℃で２時間加熱攪拌し９重合反応を完結芒
せた。反応生成物は実施例１と同様にして、冷却、固形
化し、樹脂組成物を得た。
せた。反応生成物は実施例１と同様にして、冷却、固形
化し、樹脂組成物を得た。
比較例１
セパラブルフラスコ中にステアリン酸アミドとパルミチ
ン酸アミドの７：３（重量比）の混合物（アマイドＡＰ
−１）６０部を秤量し、１５０’Ｃに加熱して溶融させ
る。Ｎ２気流下、攪拌しながら。
ン酸アミドの７：３（重量比）の混合物（アマイドＡＰ
−１）６０部を秤量し、１５０’Ｃに加熱して溶融させ
る。Ｎ２気流下、攪拌しながら。
スチレン３０部、ブチルメタクリ７一ト１０部。
ジターシャリブチルパーオキサイド０．４１の混合物を
２時間かけて滴下した。
２時間かけて滴下した。
続いて１５０℃で２時間加熱攪拌し９重合反応を完結は
せた。反応生成物は、実施例１と同様にシテ、冷却、固
形化し、樹脂組成物を得た。
せた。反応生成物は、実施例１と同様にシテ、冷却、固
形化し、樹脂組成物を得た。
−１〇−
比較例２
実施例１に於いて、溶媒としてステアリン酸アミドとパ
ルミチン酸アミドの７：３（重量比）の混合物（アマイ
ドＡＰ−１）の代わりにキシレンを用いて、同様に溶液
重合した。ただし、キシレンの沸点が１４２℃であるた
めに、 Ｎ２ガスで２気圧に加圧して１５０℃で重合を
行なった。得られた生成物を減圧化で脱溶媒し、固形樹
脂とした。
ルミチン酸アミドの７：３（重量比）の混合物（アマイ
ドＡＰ−１）の代わりにキシレンを用いて、同様に溶液
重合した。ただし、キシレンの沸点が１４２℃であるた
めに、 Ｎ２ガスで２気圧に加圧して１５０℃で重合を
行なった。得られた生成物を減圧化で脱溶媒し、固形樹
脂とした。
この固形樹脂８０部にアマイドＡＰ−１２０部を混合（
単に秤量・混合しただけで溶融混練していない）シ、樹
脂組成物を得た。
単に秤量・混合しただけで溶融混練していない）シ、樹
脂組成物を得た。
比較例３
実施例２に於いて、溶媒としてオレイン酸アミド（アマ
イドＡＰ−１）の代わりにキシレンを用いて、他は同様
に、加圧下で溶液重合した。脱溶媒した固形樹脂９０部
にオレイン酸アミド（ダイヤミック０）１０部を比較例
２と同様に混合に樹脂組成物を得た。
イドＡＰ−１）の代わりにキシレンを用いて、他は同様
に、加圧下で溶液重合した。脱溶媒した固形樹脂９０部
にオレイン酸アミド（ダイヤミック０）１０部を比較例
２と同様に混合に樹脂組成物を得た。
比較例４
実施例３に於いて、溶媒としてエチレンビスオレイン酸
アミドの代わりにキシレンを用いて、他は同様に加圧ド
で溶液重合した。脱溶媒した固形４１ｔｔ脂ａｏｇにエ
チレンビスオレイン酸アミド（スリパックス０）４０部
を比較例２と同様に樹脂組成物を得た。
アミドの代わりにキシレンを用いて、他は同様に加圧ド
で溶液重合した。脱溶媒した固形４１ｔｔ脂ａｏｇにエ
チレンビスオレイン酸アミド（スリパックス０）４０部
を比較例２と同様に樹脂組成物を得た。
トナー化試験
正帯電性トナーを作成し、定着性試験、寿命試験を行な
った。
った。
（１）現像剤の作成
実施例１〜３および比較例１〜４で得た樹脂組成物８５
部、ニグロシン染料５部、カーボンブラック１０部をコ
ニーダ混線機により、８０℃で混練した。続いてジェッ
トミル粉砕機で粉砕した後。
部、ニグロシン染料５部、カーボンブラック１０部をコ
ニーダ混線機により、８０℃で混練した。続いてジェッ
トミル粉砕機で粉砕した後。
粒径が５〜３０μになる様に分級し、トナーを作成した
。このトナー５部を酸化鉄粉キャリヤー（ＥＦＶ２００
／３（１０，日本鉄粉（Ｄ商品名＞９５部と混合し、現
像剤とした。
。このトナー５部を酸化鉄粉キャリヤー（ＥＦＶ２００
／３（１０，日本鉄粉（Ｄ商品名＞９５部と混合し、現
像剤とした。
（２）定着性試験
作成した現像剤を用いて、複写機５Ｆ−７５０（シャー
プ製）にて画像化した。得られた画像にセロテープにチ
バン裂）ヲ刷り付け、ゆっくシと剥して１画像の足看性
を調べた。
プ製）にて画像化した。得られた画像にセロテープにチ
バン裂）ヲ刷り付け、ゆっくシと剥して１画像の足看性
を調べた。
（３）寿命試験
現像剤を複写機５Ｆ−７５０（／ヤープ製）中で、３時
間攪拌した後、再び画像化し、初期の画像とカプリ等で
比較した。
間攪拌した後、再び画像化し、初期の画像とカプリ等で
比較した。
１３−
１４−
判定基準
定着性試験：５二剥離無し
３：剥離少
１：剥離大
寿命試験：５：初期とほとんど変化無し３：画質の低下
（カブリが生じ。
（カブリが生じ。
画像が薄くなった。）
１−カブリがひどく１画像が得ら
れない。
また、実施例３で得た樹脂組成物２０部、ポリスチレン
樹脂（重量平均分子量６０．０００ 、数平均分子量３
０．０００ ）を同様な条件でトナー化し。
樹脂（重量平均分子量６０．０００ 、数平均分子量３
０．０００ ）を同様な条件でトナー化し。
定着性試験、寿命試験を行なったところ、上記の結果と
同様の良好な結果を得た。
同様の良好な結果を得た。
Claims (1)
- １、融点が７０〜１５０℃の結晶性化合物の溶融物５〜
５０重量部の存在下に、不飽和エチレン性単量体９５〜
５０重量部を重合させることを特徴とする電子写真トナ
ー結着剤用樹脂組成物の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58147147A JPS6037562A (ja) | 1983-08-11 | 1983-08-11 | 電子写真トナ−結着剤用樹脂組成物の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58147147A JPS6037562A (ja) | 1983-08-11 | 1983-08-11 | 電子写真トナ−結着剤用樹脂組成物の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6037562A true JPS6037562A (ja) | 1985-02-26 |
Family
ID=15423642
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58147147A Pending JPS6037562A (ja) | 1983-08-11 | 1983-08-11 | 電子写真トナ−結着剤用樹脂組成物の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6037562A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62276566A (ja) * | 1986-05-26 | 1987-12-01 | Konica Corp | 熱ローラ定着用静電像現像用トナー |
| US6145581A (en) * | 1997-02-17 | 2000-11-14 | Nippon Steel Corporation | Twin drum type sheet steel continuous casting device and continuous casting method therefor |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5687051A (en) * | 1979-12-17 | 1981-07-15 | Konishiroku Photo Ind Co Ltd | Manufacture of electrostatic charge image developing toner |
| JPS57158848A (en) * | 1981-03-27 | 1982-09-30 | Fujikura Kasei Kk | Resin for pressure fixing toner |
| JPS57211157A (en) * | 1981-06-23 | 1982-12-24 | Mitsui Toatsu Chem Inc | Resin composition for electrophotographic toner |
-
1983
- 1983-08-11 JP JP58147147A patent/JPS6037562A/ja active Pending
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