JPS5990362A - 固体状二次電池 - Google Patents
固体状二次電池Info
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- JPS5990362A JPS5990362A JP57200672A JP20067282A JPS5990362A JP S5990362 A JPS5990362 A JP S5990362A JP 57200672 A JP57200672 A JP 57200672A JP 20067282 A JP20067282 A JP 20067282A JP S5990362 A JPS5990362 A JP S5990362A
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- JP
- Japan
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- lithium
- negative electrode
- solid
- secondary battery
- battery
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0561—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of inorganic materials only
- H01M10/0562—Solid materials
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、金属リチウムを主体とする負極を有する固体
状の二次電池に関する。
状の二次電池に関する。
従来例の構成とその問題点
固体電解質を用いることによって特徴づけられる固体状
の電池で、現在もっばら提唱され、井り実際に実用イヒ
されている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電
解質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるい
は銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている
。この中でもリチウムイオン導電性の固体電解質は、イ
オン導電率が銀イオン導電性の固体電解質に較べると数
桁小さく、電池とした際大電流が取り出せない欠点は有
しているものの、分解電圧は銀イオン導電性固体電解の
ｏ、ｅＶ程度に較べると１．８〜３．４■と数倍高く、
電池電圧の高い、すなわち高エネルギー密度の電池が得
られることから、近年、電子機器の低消費電流化が進む
につれて、高エネルギー密度である特徴が増々注目され
、もっばらリチウムイオン導電性固体電解質が選ばれ、
これを用いたリチウム固体電池が一次電池として実用化
さ３．３．。
の電池で、現在もっばら提唱され、井り実際に実用イヒ
されている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電
解質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるい
は銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている
。この中でもリチウムイオン導電性の固体電解質は、イ
オン導電率が銀イオン導電性の固体電解質に較べると数
桁小さく、電池とした際大電流が取り出せない欠点は有
しているものの、分解電圧は銀イオン導電性固体電解の
ｏ、ｅＶ程度に較べると１．８〜３．４■と数倍高く、
電池電圧の高い、すなわち高エネルギー密度の電池が得
られることから、近年、電子機器の低消費電流化が進む
につれて、高エネルギー密度である特徴が増々注目され
、もっばらリチウムイオン導電性固体電解質が選ばれ、
これを用いたリチウム固体電池が一次電池として実用化
さ３．３．。
れるに至っている。
一方、このよう々リチウム固体電池の電子機器への使わ
れ方は、半導体メモリ素子の発達により主電源が切れた
場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助電
源としていわゆるメモリバックアップ用の電源としての
使われ方が主流と々ってきている。補助電源として用い
られるのに好ましい電池特性としては、放電容量、放電
電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体メモ
リ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには、半
導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージされる
くらいの小型さで、かつ、容量が尽きた場合においても
電池交換が不必要であることすなわち、充電による再生
が可能であることが挙げられる。
れ方は、半導体メモリ素子の発達により主電源が切れた
場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助電
源としていわゆるメモリバックアップ用の電源としての
使われ方が主流と々ってきている。補助電源として用い
られるのに好ましい電池特性としては、放電容量、放電
電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体メモ
リ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには、半
導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージされる
くらいの小型さで、かつ、容量が尽きた場合においても
電池交換が不必要であることすなわち、充電による再生
が可能であることが挙げられる。
このような必要性に対して現在は、有機電解液を用いる
リチウム二次電池が提唱されているが、液体を用いてい
るため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要で
あり、このため先に述べた小型化をはかるのは至難であ
った。
リチウム二次電池が提唱されているが、液体を用いてい
るため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要で
あり、このため先に述べた小型化をはかるのは至難であ
った。
そこで、このような小型化に対して、有機電解液を用い
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく樹脂等により発電要素を被作するだけで良
く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構成
に当たっては、半導体プロセスで通常用いられている真
空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用いて
の小型化も容易に可能であるという優位さを持っている
。
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく樹脂等により発電要素を被作するだけで良
く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構成
に当たっては、半導体プロセスで通常用いられている真
空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用いて
の小型化も容易に可能であるという優位さを持っている
。
しかし、以上のような決定的とも言われる優位さにもか
かわらす、固体二次電池の実用化かい捷だなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、！、たひとつには、充電に
際してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは
樹脂状に析出するため、充放電がくり返し行われると、
つ６ ベーン いには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部短絡
を生じるという問題があるためであった。
かわらす、固体二次電池の実用化かい捷だなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、！、たひとつには、充電に
際してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは
樹脂状に析出するため、充放電がくり返し行われると、
つ６ ベーン いには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部短絡
を生じるという問題があるためであった。
発明の目的
本発明は、充放電くり返し特性の優れた固体状のリチウ
ム二次電池を提供することを目的とする。
ム二次電池を提供することを目的とする。
発明の構成
本発明の電池は、正極活物質として多硫化モリブデン、
好適には二硫化モリブデン（Ｍｏ Ｓ ２ ）を用い、
金属リチウムを主体とする可逆性のリチウム負極、好適
には、リチウム−アルミニウム合金を主体とする負極、
リチウムイオン導電性固体電解質より構成され、電池構
成要素がすべて固体の二次電池である。
好適には二硫化モリブデン（Ｍｏ Ｓ ２ ）を用い、
金属リチウムを主体とする可逆性のリチウム負極、好適
には、リチウム−アルミニウム合金を主体とする負極、
リチウムイオン導電性固体電解質より構成され、電池構
成要素がすべて固体の二次電池である。
本発明に正極活物質として用いる多硫化モリブデンは、
硫化の程度によりその結晶構造は層状構造を有し、互い
にファンデルワールス力で結合した反復層から成り立っ
ている。そして個々の層はイオウ原子のシート間にサン
ドイッチされたモリブデン原子を含む少なくとも１つの
シートから成っている。反復層間でリチウムイオンの出
し入れが容易に起こるため、すなわち、各層を結合する
ファンデルワールス力の弱さのため急速なリチウムイオ
ンの拡散を容易にするので、電池の充・放電が可能とな
っている。また、負極は、可逆性のリチウム負極、好適
にはリチウム−アルミニウム合金負極であるので、充電
反応による霧状あるいは樹脂状のリチウム負極の成長が
生じ難く、充・放電をくり返し行っても内部短絡が生じ
ることはない。
硫化の程度によりその結晶構造は層状構造を有し、互い
にファンデルワールス力で結合した反復層から成り立っ
ている。そして個々の層はイオウ原子のシート間にサン
ドイッチされたモリブデン原子を含む少なくとも１つの
シートから成っている。反復層間でリチウムイオンの出
し入れが容易に起こるため、すなわち、各層を結合する
ファンデルワールス力の弱さのため急速なリチウムイオ
ンの拡散を容易にするので、電池の充・放電が可能とな
っている。また、負極は、可逆性のリチウム負極、好適
にはリチウム−アルミニウム合金負極であるので、充電
反応による霧状あるいは樹脂状のリチウム負極の成長が
生じ難く、充・放電をくり返し行っても内部短絡が生じ
ることはない。
また、リチウムイオン導電性固体電解質としては、ｎＬ
ｉ■・Ｃ３Ｈ３ＮＩＩＣ４Ｈ９工、Ｌｉ３Ｎ９ｍＬｉ工
。
ｉ■・Ｃ３Ｈ３ＮＩＩＣ４Ｈ９工、Ｌｉ３Ｎ９ｍＬｉ工
。
ｎＬ１２５−Ｐ２Ｏ３など各種のものを用いることがで
きる。
きる。
実施例の説明
実施例１
第１図は固体電解質二次電池の構成例を示す。
１は正極合剤で、活物質の二硫化モリブデン（ＭｏＳ
）の９ｏ〜７０重量部とリチウムイ２．１゜ オン導電性固体電解質の１ｏ〜３０重量部との混合物か
らなり、ＭｏＳ が約３ミリモルとなる２、１０ ように前記の混合物を秤量し、３００Ｍ Ｐ ａの圧力
で直径１８肱、厚さ０．４肱程度の円板状に成形したも
のである。なお、正極合剤中に特に導電材の混合は巷≠
必要としないが、大電流放電用途の場合、カーボンなど
の導電材を加えてもよい。
）の９ｏ〜７０重量部とリチウムイ２．１゜ オン導電性固体電解質の１ｏ〜３０重量部との混合物か
らなり、ＭｏＳ が約３ミリモルとなる２、１０ ように前記の混合物を秤量し、３００Ｍ Ｐ ａの圧力
で直径１８肱、厚さ０．４肱程度の円板状に成形したも
のである。なお、正極合剤中に特に導電材の混合は巷≠
必要としないが、大電流放電用途の場合、カーボンなど
の導電材を加えてもよい。
２はリチウムイオン導電性固体電解質層である。
この例では、電解質としてｎＬｉＩ・Ｃ＜１ｆＪ−Ｃ４
Ｈ９Ｉで表されるものを用いた。ここにｎ値としては４
〜６が好適に選ばれる。電解質層２は上記の電解質粉末
を３００ Ｍ Ｐ ａの圧力で直径１８耽、厚さ０．４
１７！程度の円板状に成形したものである。
Ｈ９Ｉで表されるものを用いた。ここにｎ値としては４
〜６が好適に選ばれる。電解質層２は上記の電解質粉末
を３００ Ｍ Ｐ ａの圧力で直径１８耽、厚さ０．４
１７！程度の円板状に成形したものである。
３は可逆性リチウム負極で、ＬｉｘＡｌで表されるリチ
ウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８間、厚さ０
．５肱の円板状のものである。Ｘの値としては０．０８
〜０．９まで目的に応じて変えられるが、本実施例では
ｘ ＝ ０ 、８のものを刷ている。
ウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８間、厚さ０
．５肱の円板状のものである。Ｘの値としては０．０８
〜０．９まで目的に応じて変えられるが、本実施例では
ｘ ＝ ０ 、８のものを刷ている。
４は正極集電体であり、Ｃｒ含量が３０重量％以上のＦ
ｅ−Ｃｒフェライト系ステンレス鋼よりなる厚さ０．１
１１１１の円板である。もちろん、正極集電体材料とし
て、炭素、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ等を用いても良い。５は負
極集電体である。隣接する七ルの負極集電体６と正極集
電体４は、グラファイト導電ペイントにより電気的に結
合されて３セルが直列に接続されている。６．７は電極
端子リードである。８は樹脂被膜であり、エポキシ系の
熱硬化性樹脂を被層して得たものである。もちろん光硬
化性の樹脂等を用いても良い。
ｅ−Ｃｒフェライト系ステンレス鋼よりなる厚さ０．１
１１１１の円板である。もちろん、正極集電体材料とし
て、炭素、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ等を用いても良い。５は負
極集電体である。隣接する七ルの負極集電体６と正極集
電体４は、グラファイト導電ペイントにより電気的に結
合されて３セルが直列に接続されている。６．７は電極
端子リードである。８は樹脂被膜であり、エポキシ系の
熱硬化性樹脂を被層して得たものである。もちろん光硬
化性の樹脂等を用いても良い。
第２図は、本実施の電池を２０Ｃにおいて電流３０μＡ
で放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している
。第３図は、３ｏ／ＩＡで３■まで放電し、同じ電流で
５■まで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量の変
化を示したものである。
で放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している
。第３図は、３ｏ／ＩＡで３■まで放電し、同じ電流で
５■まで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量の変
化を示したものである。
第３図中、Ａは負極をリチウム−アルミニウム合金とし
たもの、Ｂはリチウム金属を用いた同様の構成を有する
電池についての充・放電性を示している。
たもの、Ｂはリチウム金属を用いた同様の構成を有する
電池についての充・放電性を示している。
第２図から明らかなように１本発明に従う固体二次電池
の放電時の端子電圧はきわめて平坦で、従来の固体−吹
型池の放電電圧に較べても遜色は全くない。また、第３
図から明らかなように、充・９４−ッ 放電特性は、負極にリチウム−アルミニウム合金を用い
たものは負極をリチウムとした電池に較べ放電容量が大
きい。このことは、充電時におけるリチウムの霧状ある
いは樹枝状の析出による内部短絡による自己放電が発生
し難いことを示している。
の放電時の端子電圧はきわめて平坦で、従来の固体−吹
型池の放電電圧に較べても遜色は全くない。また、第３
図から明らかなように、充・９４−ッ 放電特性は、負極にリチウム−アルミニウム合金を用い
たものは負極をリチウムとした電池に較べ放電容量が大
きい。このことは、充電時におけるリチウムの霧状ある
いは樹枝状の析出による内部短絡による自己放電が発生
し難いことを示している。
実施例２
実施例１のリチウムイオン導電性固体電解質層２の代わ
り、可逆性リチウム負極の表面に、化学式Ｃ６Ｈ３Ｎ−
Ｃ４Ｈ９−Ｉａ （ａ＝５〜７）で表されるポリ沃＜ｈ
゛チルピリジニウム塗布し、乾燥雰囲気中において、６
０Ｃで２４時間保持して形成したＬｉＩを主体とするリ
チウムイオン導電性固体電解質層を用いた電池を構成し
た。
り、可逆性リチウム負極の表面に、化学式Ｃ６Ｈ３Ｎ−
Ｃ４Ｈ９−Ｉａ （ａ＝５〜７）で表されるポリ沃＜ｈ
゛チルピリジニウム塗布し、乾燥雰囲気中において、６
０Ｃで２４時間保持して形成したＬｉＩを主体とするリ
チウムイオン導電性固体電解質層を用いた電池を構成し
た。
第４図は、この電池Ｃの放電電流密度と端子電圧の関係
を示している。Ａは実施例１に示した電池の特性を示し
ている。ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して
電解質層を形成した電池Ｃはそうでない電池Ａに較べ電
池の内部抵抗が小さくなり、より大きな電流を取り出す
ことができる。
を示している。Ａは実施例１に示した電池の特性を示し
ている。ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して
電解質層を形成した電池Ｃはそうでない電池Ａに較べ電
池の内部抵抗が小さくなり、より大きな電流を取り出す
ことができる。
この理由については明らかでないが、負極表面上で負極
のリチウムと沃素との化学反応で固体電解質層を形成す
ることによって、単に固体電解質層と負極とが圧力によ
り接合されている実施例１の電池に較べ負極と固体電解
質層との接合が良好にラムを用いた場合を同様な効果が
得られることは言うまでもない。
のリチウムと沃素との化学反応で固体電解質層を形成す
ることによって、単に固体電解質層と負極とが圧力によ
り接合されている実施例１の電池に較べ負極と固体電解
質層との接合が良好にラムを用いた場合を同様な効果が
得られることは言うまでもない。
発明の効果
以上のように、本発明によれば、充放電のくり返し特性
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる。
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる。
、第１図は本発明による電池の構成例を示す縦断面図、
第２図は放電時の端子電圧と放電容量の関係を示す図、
第３図は充放電回数と放電容量の関係を示す図、第４図
は放電電流密度と端子電圧の１１、、、−７゜ 関係を示す。 １・・・・・・正極、２・・・・・・固体電解質、３・
・・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名区 鞍 ２１／１
第２図は放電時の端子電圧と放電容量の関係を示す図、
第３図は充放電回数と放電容量の関係を示す図、第４図
は放電電流密度と端子電圧の１１、、、−７゜ 関係を示す。 １・・・・・・正極、２・・・・・・固体電解質、３・
・・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名区 鞍 ２１／１
Claims (4)
- （１）金属リチウムを主体とする可逆性リチウム負極と
、多硫化モリブデンを主体とする正極及びリチウムイオ
ン導電性固体電解質より構成した固体状二次電池。 - （２）多硫化モリブデンが二硫化モリブデンである）改
゛ 特許請求の範囲第１項記載の固体二次電池。 - （３）可逆性リチウム負極が、リチウム−アルミニウム
合金である特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池
。 - （４）前記電解質層がリチウム負極とポリ沃化１−アル
キルピリジニウムとの接触にょシ形成される沃化リチウ
ムを主体とするリチウムイオン導電性固体電解質層であ
る特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200672A JPS5990362A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200672A JPS5990362A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5990362A true JPS5990362A (ja) | 1984-05-24 |
| JPH0522349B2 JPH0522349B2 (ja) | 1993-03-29 |
Family
ID=16428312
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57200672A Granted JPS5990362A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5990362A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61176071A (ja) * | 1985-01-31 | 1986-08-07 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解液二次電池 |
| US5217828A (en) * | 1989-05-01 | 1993-06-08 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Flexible thin film cell including packaging material |
| US5540742A (en) * | 1989-05-01 | 1996-07-30 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Method of fabricating thin film cells and printed circuit boards containing thin film cells using a screen printing process |
| JP2016058295A (ja) * | 2014-09-11 | 2016-04-21 | 古河機械金属株式会社 | リチウムイオン電池用正極活物質、正極材料、正極、およびリチウムイオン電池 |
| JP2021011620A (ja) * | 2019-07-09 | 2021-02-04 | Ｊｆｅスチール株式会社 | 硫化物系固体電池の集電体用のフェライト系ステンレス鋼板 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
-
1982
- 1982-11-15 JP JP57200672A patent/JPS5990362A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
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| JPH0429190B2 (ja) * | 1985-01-31 | 1992-05-18 | ||
| US5217828A (en) * | 1989-05-01 | 1993-06-08 | Brother Kogyo Kabushiki Kaisha | Flexible thin film cell including packaging material |
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| KR20220008900A (ko) * | 2019-07-09 | 2022-01-21 | 제이에프이 스틸 가부시키가이샤 | 황화물계 고체 전지의 집전체용의 페라이트계 스테인리스 강판 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0522349B2 (ja) | 1993-03-29 |
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