JPS5990361A - 固体状二次電池 - Google Patents
固体状二次電池Info
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- JPS5990361A JPS5990361A JP57200670A JP20067082A JPS5990361A JP S5990361 A JPS5990361 A JP S5990361A JP 57200670 A JP57200670 A JP 57200670A JP 20067082 A JP20067082 A JP 20067082A JP S5990361 A JPS5990361 A JP S5990361A
- Authority
- JP
- Japan
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- lithium
- negative electrode
- secondary battery
- solid electrolyte
- battery
- Prior art date
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/58—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic compounds other than oxides or hydroxides, e.g. sulfides, selenides, tellurides, halogenides or LiCoFy; of polyanionic structures, e.g. phosphates, silicates or borates
- H01M4/581—Chalcogenides or intercalation compounds thereof
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
２ ′・−／
本発明は、金属リチウムを主体とする負極を有する固体
状の二次電池に関する。
状の二次電池に関する。
従来例の構成とその問題点
固体電解質を用いることによって特徴づけられる固体状
の電池で、現在もっばら提唱され、また実際に実用化さ
れている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電解
質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるいは
銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている。
の電池で、現在もっばら提唱され、また実際に実用化さ
れている電池は、はとんどが−吹型池である。固体電解
質材料としては、リチウムイオン導電性の物質あるいは
銀イオン導電性の物質を用いることが提唱されている。
この中でもリチウムイオン導電性の固体電解質は、イオ
ン導電率が、銀イオン導電性の固体電解質に較べると数
桁小さく、電池とした際大電流が取り出せない欠点は有
しているものの、分解電圧は銀イオン導電性固体電解の
０゜６ｖ程度に較べると１．８〜３．４ｖと数倍高く、
電池電圧の高い、すなわち筒エネルギー密度の電池か得
られることから近年、電子機器の低消費電流化が進むに
つれて、萬エネルギー密度である特徴が増々注目され、
もっばらリチウムイオン導電性固体電解質が選ばれ、こ
れを用いたリチウム固体電池が一次電池として実用化さ
れ３ベーン るに至っている。
ン導電率が、銀イオン導電性の固体電解質に較べると数
桁小さく、電池とした際大電流が取り出せない欠点は有
しているものの、分解電圧は銀イオン導電性固体電解の
０゜６ｖ程度に較べると１．８〜３．４ｖと数倍高く、
電池電圧の高い、すなわち筒エネルギー密度の電池か得
られることから近年、電子機器の低消費電流化が進むに
つれて、萬エネルギー密度である特徴が増々注目され、
もっばらリチウムイオン導電性固体電解質が選ばれ、こ
れを用いたリチウム固体電池が一次電池として実用化さ
れ３ベーン るに至っている。
一方、このようなリチウム固体電池の電子機器への使わ
れ方は、半導体メモリ素子の発達により、主電源が切れ
た場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助
電源として、いわゆるメモリバックアップ用の電源とし
ての使われ方が主流となってきている。補助電源として
用いられるのに好ましい電池特性としては、放電容量、
放電電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体
メモリ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには
、半導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージさ
れるくらいの小型さで、かつ、容量が尽きた場合におい
ても電池交換が不必要であること、すなわち、充電によ
る再生が可能であることが挙げられる。
れ方は、半導体メモリ素子の発達により、主電源が切れ
た場合においてもメモリ保持を損なわないように、補助
電源として、いわゆるメモリバックアップ用の電源とし
ての使われ方が主流となってきている。補助電源として
用いられるのに好ましい電池特性としては、放電容量、
放電電流がいかに小さくても、小型で、すなわち半導体
メモリ素子と同一プリント基板上に組み込め、さらには
、半導体メモリ素子と一緒に樹脂モールドパッケージさ
れるくらいの小型さで、かつ、容量が尽きた場合におい
ても電池交換が不必要であること、すなわち、充電によ
る再生が可能であることが挙げられる。
このような必要性に対して現在は、有機電解液を用いる
リチウム二次電池βが提唱されているが、液体を用いて
いるため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要
であり、このため先に述べた小型化をはかるのは至難で
あった。
リチウム二次電池βが提唱されているが、液体を用いて
いるため、電池構成物を液密に保持しておく容器が必要
であり、このため先に述べた小型化をはかるのは至難で
あった。
そこで、このような小型化に対して、有機電解液を用い
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく、樹脂等により発電要素を被覆するだけで
良く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構
成にあたっては、半導体プロセスで通常用いられている
真空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用い
ての小型化も容易に可能であるという優位さを持ってい
る。
る電池に対して決定的な優位さを持つ固体電解質を用い
た固体状二次電池の実用化が期待される。すなわち固体
状二次電池は、後に本発明の実施様態で詳しく説明する
が、電池構成物を特に別途定められた形状の容器に納め
る必要はなく、樹脂等により発電要素を被覆するだけで
良く、小型化が容易にはかれるし、さらには、電池の構
成にあたっては、半導体プロセスで通常用いられている
真空蒸着法、スパッタリング法などの薄膜化技術を用い
ての小型化も容易に可能であるという優位さを持ってい
る。
しかし、以上のような決定的とも言われる優位さにもか
かわらず、固体二次電池の実用化がいまだなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、またひとつには、充電に際
してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは樹
枝状に析出するため、充放電がくり返し行われると、つ
６ ペース いには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部短絡
を生じるという問題があるためであった。
かわらず、固体二次電池の実用化がいまだなされていな
いのは、ひとつには電池の充放電に際してリチウムイオ
ンを可逆的に出し入れが可能な適当な正極活物質がいま
だ見い出されていないこと、またひとつには、充電に際
してリチウム負極側に、金属リチウムが霧状あるいは樹
枝状に析出するため、充放電がくり返し行われると、つ
６ ペース いには正極と負極とが金属リチウムでつながれ内部短絡
を生じるという問題があるためであった。
発明の目的
本発明は、充・放電くり返し特性の優れた固体状のりチ
ウム二次電池を提供することを目的とする０ 発明の構成 本発明の電池は、正極活物質として多硫化タングステン
、好適には二硫化タングステン（ＷＳ２）を用い、金属
リチウムを主体とする可逆性リチウム負極、好適にはリ
チウム−アルミニウム合金を主体とする負極、リチウム
イオン導電性固体電解質より構成され、電池構成要素が
すべて固体の二次電池である。
ウム二次電池を提供することを目的とする０ 発明の構成 本発明の電池は、正極活物質として多硫化タングステン
、好適には二硫化タングステン（ＷＳ２）を用い、金属
リチウムを主体とする可逆性リチウム負極、好適にはリ
チウム−アルミニウム合金を主体とする負極、リチウム
イオン導電性固体電解質より構成され、電池構成要素が
すべて固体の二次電池である。
本発明に正極活物質として用いる多硫化タング゛ステン
は、硫化の程度によりその結晶構造は層状構造を有し、
互いにファンデルワールス力で結合した反復層から成り
立っている。そして個々の層は、イオウ原子のシート間
にサンドイッチされたタングステン原子を含む少なくと
も１つのシート６１、。
は、硫化の程度によりその結晶構造は層状構造を有し、
互いにファンデルワールス力で結合した反復層から成り
立っている。そして個々の層は、イオウ原子のシート間
にサンドイッチされたタングステン原子を含む少なくと
も１つのシート６１、。
から成っている。反復層間でリチウムイオンの出し入れ
が容易に起こるため、すなわち、各層を結合するファン
デルワールス力の弱さのため急速なリチウムイオンの拡
散を容易にするので、電池の充・放電が可能となってい
る。また、負極は、可逆性のリチウム負極、好適にはリ
チウム−アルミニウム合金負極であるので、充電反応に
よる霧状あるいは樹枝状のリチウム負極の成長が生じ難
く、充・放電をくシ返し行っても、内部短絡が生じるこ
とはない。
が容易に起こるため、すなわち、各層を結合するファン
デルワールス力の弱さのため急速なリチウムイオンの拡
散を容易にするので、電池の充・放電が可能となってい
る。また、負極は、可逆性のリチウム負極、好適にはリ
チウム−アルミニウム合金負極であるので、充電反応に
よる霧状あるいは樹枝状のリチウム負極の成長が生じ難
く、充・放電をくシ返し行っても、内部短絡が生じるこ
とはない。
また、リチウムイオン導電性固体電解質としては、ｎＬ
ｔＩ−Ｃ６Ｈ６Ｎ”０４Ｈ９Ｉ、Ｌ １３Ｎ％ｍＬｌ工
・ｎＬｉ２Ｓ＠Ｐ２Ｏ６など各種のものを用いることが
できる。
ｔＩ−Ｃ６Ｈ６Ｎ”０４Ｈ９Ｉ、Ｌ １３Ｎ％ｍＬｌ工
・ｎＬｉ２Ｓ＠Ｐ２Ｏ６など各種のものを用いることが
できる。
実施例の説明
実施例１
第１図は固体電解質二次電池の構成例を示す。
１は正極合剤で、活物質の二硫化タングステン（ＷＳ２
．。６）の９０〜７０重量部とリチウムイオン導電性固
体電解質の１０〜３０重量部との混合７ベー７ 物からなり、ＷＳ ２．。６が約３ミリモルとなるよう
に前記の混合物を秤量し、３００ ＭＰ ａの圧力で直
径１８胴、厚さ０．４ｍｍ程度の円板状に成形したもの
である。なお、正極合剤中に特に導電材の混合はＭ必要
としないが、大電流放電用途の場合、カーボンなどの導
電材を加えてもよい。
．。６）の９０〜７０重量部とリチウムイオン導電性固
体電解質の１０〜３０重量部との混合７ベー７ 物からなり、ＷＳ ２．。６が約３ミリモルとなるよう
に前記の混合物を秤量し、３００ ＭＰ ａの圧力で直
径１８胴、厚さ０．４ｍｍ程度の円板状に成形したもの
である。なお、正極合剤中に特に導電材の混合はＭ必要
としないが、大電流放電用途の場合、カーボンなどの導
電材を加えてもよい。
２はリチウムイオン導電性固体電解質層である。
この例では、電解質として、ｎＬｉ１・Ｃ５Ｈ５Ｎ・Ｃ
４Ｈ９工で表されるものを用いた。ここにｎ値としては
４〜６が好適に選ばれる。電解質層２は、上記の電解質
粉末を３００ ＭＰ ａの圧力で直径１８酎、厚さ０゜
４喘程度の円板状に成形したものである。
４Ｈ９工で表されるものを用いた。ここにｎ値としては
４〜６が好適に選ばれる。電解質層２は、上記の電解質
粉末を３００ ＭＰ ａの圧力で直径１８酎、厚さ０゜
４喘程度の円板状に成形したものである。
３は可逆性リチウム負極で、ＬｉＸＡｔで表されるリチ
ウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８酎、厚さ０
゜５胴の円板状のものである。Ｘの値としては０．０８
〜０．９まで目的に応じて変えられるが、本実施例では
ｘ＝０．８のものを用いている。４は正極集電体であシ
、Ｃｒ含量が３０重量−以上のＦｅ−Ｃｒフェライト系
ステンレス鋼よりなる厚さ０．１ｆｉの円板である。も
ちろん、正極集電体材料として、炭素、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐ
ｔ等を用いても良い。
ウム−アルミニウム合金板よりなる直径１８酎、厚さ０
゜５胴の円板状のものである。Ｘの値としては０．０８
〜０．９まで目的に応じて変えられるが、本実施例では
ｘ＝０．８のものを用いている。４は正極集電体であシ
、Ｃｒ含量が３０重量−以上のＦｅ−Ｃｒフェライト系
ステンレス鋼よりなる厚さ０．１ｆｉの円板である。も
ちろん、正極集電体材料として、炭素、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐ
ｔ等を用いても良い。
６は負極集電体である。隣接するセルの負極集電体５と
正極集電体４は、グラファイト導電ペイントにより電気
的に結合されて３セルが直列に接続されている０６，７
は電極端子リードである。８は樹脂被膜であり、エポキ
ン系の熱硬化性樹脂を被覆して得たものである。もちろ
ん、光硬化性の樹脂等を用いても良い。
正極集電体４は、グラファイト導電ペイントにより電気
的に結合されて３セルが直列に接続されている０６，７
は電極端子リードである。８は樹脂被膜であり、エポキ
ン系の熱硬化性樹脂を被覆して得たものである。もちろ
ん、光硬化性の樹脂等を用いても良い。
第２図は、本実施例の電池を２０℃で、電流３０μＡで
放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している。
放電した際の放電容量と端子電圧の関係を示している。
第３図は、３０μＡで１．５■まで放電し、同じ電流で
３．５■まで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量
の変化を示したものである。
３．５■まで充電する充放電のくり返しに伴う放電容量
の変化を示したものである。
第３図中、Ａは、負極をリチウム−アルミニウム合金と
したもの、Ｂはリチウム金属を用いた同様の構成を有す
る電池についての充・放電特性を示している。
したもの、Ｂはリチウム金属を用いた同様の構成を有す
る電池についての充・放電特性を示している。
第２図から明らかなように、本発明に従う固体二次電池
の放電時の端子電圧はきわめて平坦で、９ベーン 従来の固体−吹型池の放電電圧に較べても遜色は全くな
い。また、第３図から明らかなように、充放電特性は、
負極にリチウム−アルミニウム合金を用いたものは、負
極をリチウムとした電池に較べ、放電容量が大きい。こ
のことは、充電時におけるリチウムの霧状あるいは樹枝
状の析出による内部短絡による自己放電が発生し難いこ
とを示している。
の放電時の端子電圧はきわめて平坦で、９ベーン 従来の固体−吹型池の放電電圧に較べても遜色は全くな
い。また、第３図から明らかなように、充放電特性は、
負極にリチウム−アルミニウム合金を用いたものは、負
極をリチウムとした電池に較べ、放電容量が大きい。こ
のことは、充電時におけるリチウムの霧状あるいは樹枝
状の析出による内部短絡による自己放電が発生し難いこ
とを示している。
実施例２
実施例１のリチウムイオン導電性固体電解質層２の代わ
りに、可逆性リチウム負極の表面に、化囲気中において
６０℃で２４時間保持して形成したＬｉＩを主体とする
リチウムイオン導電性固体電解質層を用いた電池を構成
した。
りに、可逆性リチウム負極の表面に、化囲気中において
６０℃で２４時間保持して形成したＬｉＩを主体とする
リチウムイオン導電性固体電解質層を用いた電池を構成
した。
第４図はこの電池Ｃの放電電流密度と端子電圧の関係を
示しているＯＡは実施例１に示した電池の特性を示して
いる。ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して電
解質を構成した電池Ｃは、１ｏ１１−７ そうでない電池Ａに較べ電池内部抵抗が小さくなり、よ
り大きな電流を取り出すことができる。この理由につい
ては明らかでないが、負極表面上で負極のリチウムと沃
素との化学反応で固体電解質層を形成することによって
、単に固体電解質層と負極とが圧力により接合されてい
る実施例１の電池と較べ、負極と固体電解質層との接合
が良好にラムを用いても同様な効果が得られることは言
うまでもない。
示しているＯＡは実施例１に示した電池の特性を示して
いる。ポリ沃化ブチルピリジニウムを負極に塗布して電
解質を構成した電池Ｃは、１ｏ１１−７ そうでない電池Ａに較べ電池内部抵抗が小さくなり、よ
り大きな電流を取り出すことができる。この理由につい
ては明らかでないが、負極表面上で負極のリチウムと沃
素との化学反応で固体電解質層を形成することによって
、単に固体電解質層と負極とが圧力により接合されてい
る実施例１の電池と較べ、負極と固体電解質層との接合
が良好にラムを用いても同様な効果が得られることは言
うまでもない。
発明の効果
以上のように、本発明によれば、充放電のくり返し特性
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる。
に優れ、メモリーバックアップ用電源などとして好適な
固体状二次電池を得ることができる。
第１図は本発明による電池の構成例を示す縦断面図、第
２図は放電時の端子電圧と放電容量の関１１ベーノ 係を示す図、第３図は充放電回数と放電容量の関係を示
す図、第４図は放電電流密度と端子電圧の関係を示す０ １・・・・・・正極、２・・・・・・固体電解質、３・
・・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名寸
η 区 鞍 味 貰市彰田呂
２図は放電時の端子電圧と放電容量の関１１ベーノ 係を示す図、第３図は充放電回数と放電容量の関係を示
す図、第４図は放電電流密度と端子電圧の関係を示す０ １・・・・・・正極、２・・・・・・固体電解質、３・
・・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名寸
η 区 鞍 味 貰市彰田呂
Claims (4)
- （１）金属リチウムを主体とする可逆性リチウム負二次
電池。 - （２）多硫化タングステンが二硫化タングステンである
特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池。 - （３）可逆性リチウム負極が、リチウム−アルミニウム
合金である特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池
。 - （４）前記電解質層がリチウム負極とポリ沃化１−アル
キルピリジウムとの接触にょシ形成される沃化リチウム
を主体とするリチウムイオン導電性固体電解質層である
特許請求の範囲第１項記載の固体状二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200670A JPS5990361A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57200670A JPS5990361A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5990361A true JPS5990361A (ja) | 1984-05-24 |
| JPH0519262B2 JPH0519262B2 (ja) | 1993-03-16 |
Family
ID=16428277
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57200670A Granted JPS5990361A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 固体状二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5990361A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6319633B1 (en) | 1999-02-15 | 2001-11-20 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Rechargeable lithium battery |
| US7918184B2 (en) | 2004-04-07 | 2011-04-05 | Woodstream Corporation | Liquid reservoir and bird feeder incorporating the same |
| US8201519B2 (en) | 2007-12-20 | 2012-06-19 | Woodstream Corporation | Liquid reservoir and bird feeder incorporating the same |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
-
1982
- 1982-11-15 JP JP57200670A patent/JPS5990361A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5688265A (en) * | 1979-12-19 | 1981-07-17 | Citizen Watch Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6319633B1 (en) | 1999-02-15 | 2001-11-20 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Rechargeable lithium battery |
| US7918184B2 (en) | 2004-04-07 | 2011-04-05 | Woodstream Corporation | Liquid reservoir and bird feeder incorporating the same |
| US8201519B2 (en) | 2007-12-20 | 2012-06-19 | Woodstream Corporation | Liquid reservoir and bird feeder incorporating the same |
| US8800490B2 (en) | 2007-12-20 | 2014-08-12 | Woodstream Corporation | Liquid reservoir and bird feeder incorporating the same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0519262B2 (ja) | 1993-03-16 |
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