JPS60198068A - 固体電解質二次電池 - Google Patents
固体電解質二次電池Info
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- JPS60198068A JPS60198068A JP59055412A JP5541284A JPS60198068A JP S60198068 A JPS60198068 A JP S60198068A JP 59055412 A JP59055412 A JP 59055412A JP 5541284 A JP5541284 A JP 5541284A JP S60198068 A JPS60198068 A JP S60198068A
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- Japan
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- battery
- positive electrode
- secondary battery
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0561—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of inorganic materials only
- H01M10/0562—Solid materials
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/58—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic compounds other than oxides or hydroxides, e.g. sulfides, selenides, tellurides, halogenides or LiCoFy; of polyanionic structures, e.g. phosphates, silicates or borates
- H01M4/581—Chalcogenides or intercalation compounds thereof
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- General Physics & Mathematics (AREA)
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- Secondary Cells (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、常温で高イオン導電性を有する固体電解質を
用いた、オールソリッド・ステイトの固体電解質二次電
池に関する。
用いた、オールソリッド・ステイトの固体電解質二次電
池に関する。
従来例の構成とその問題点
常温で、高イオン導電性を有する固体電解質を用いた電
池は、電池のオールソリッド・ステイト化が可能なこと
から、液もれがなく、保存中の自己放電のきわめて少な
い高信頼性を具備した電池ス分野では、当然のことなが
ら、その電源の１つである電池にも小形化が必要とされ
るが、１回の放電で寿命が尽きてしまう一次電池では、
小形化すればするほど、機器の電源として必要な容量を
十分供給できなくなシ、電池の小形化の限界につき当た
る。
池は、電池のオールソリッド・ステイト化が可能なこと
から、液もれがなく、保存中の自己放電のきわめて少な
い高信頼性を具備した電池ス分野では、当然のことなが
ら、その電源の１つである電池にも小形化が必要とされ
るが、１回の放電で寿命が尽きてしまう一次電池では、
小形化すればするほど、機器の電源として必要な容量を
十分供給できなくなシ、電池の小形化の限界につき当た
る。
このような問題を解決する１つの方法として、二次電池
を太陽電池とかの外部電源と併用して使う方法がある。
を太陽電池とかの外部電源と併用して使う方法がある。
このような用途の二次電池として、従来は、ニッケル・
カドミウム電池とか、米国特許ＵＳＰ３９６０６１ に
提案されているように、Ｔ Ｉ Ｓ ２を正極活物質と
する電池があるが、これらは、もっばら液体電解質を用
いた電池であって、液体を用いているため金属等よシな
る電池容器を用いなければならず、容器加工の点から、
小形化には限界があシ、例えば、厚さはせいぜい２１１
１ｍまで、大きさは外径が約７ｍｍまでである。
カドミウム電池とか、米国特許ＵＳＰ３９６０６１ に
提案されているように、Ｔ Ｉ Ｓ ２を正極活物質と
する電池があるが、これらは、もっばら液体電解質を用
いた電池であって、液体を用いているため金属等よシな
る電池容器を用いなければならず、容器加工の点から、
小形化には限界があシ、例えば、厚さはせいぜい２１１
１ｍまで、大きさは外径が約７ｍｍまでである。
発明の目的
本発明は、小形・薄形化がきわめて簡便にでき、原理的
に液もれかない、充・放電特性の優れた、新規な正極活
物質を有する固体電解質二次電池を提供することを目的
とする。
に液もれかない、充・放電特性の優れた、新規な正極活
物質を有する固体電解質二次電池を提供することを目的
とする。
発明の構成
本発明の固体電解質二次電池は、ＴＩＭｘＣ２＋１．５
ｘで表される新規なカルコゲン化物（ここで、Ｍ：Ｏｒ
、ＡＲ、Ｆｅ 、Ｃｏから選ばれる、該カルコゲン化
物中で３価の価数を有する金属元素、 Ｃ： Ｓ、Ｓｅ
。
ｘで表される新規なカルコゲン化物（ここで、Ｍ：Ｏｒ
、ＡＲ、Ｆｅ 、Ｃｏから選ばれる、該カルコゲン化
物中で３価の価数を有する金属元素、 Ｃ： Ｓ、Ｓｅ
。
Ｔｅから選ば）する元素、 ｘ ： Ｏ，ＣＢ 〜０．
２）と銅イオン（Ｃｕ４−）あるいは銀イオン（Ａｑ＋
）導電性固体電解質との混合物を主体とする正極層と、
セパレータの役割をする銅イオン（Ｃｕ４−）あるいは
銀イオ／（Ａｑ）導電性固体電解質層と、可逆性鋼ある
いは銀負極、例えば、金鳥銅粉あるいは金属銀粉と、銅
イオン導電性あるいは銀イオン導電性固体電解質との混
合物とからなる電極層とで構成される。
２）と銅イオン（Ｃｕ４−）あるいは銀イオン（Ａｑ＋
）導電性固体電解質との混合物を主体とする正極層と、
セパレータの役割をする銅イオン（Ｃｕ４−）あるいは
銀イオ／（Ａｑ）導電性固体電解質層と、可逆性鋼ある
いは銀負極、例えば、金鳥銅粉あるいは金属銀粉と、銅
イオン導電性あるいは銀イオン導電性固体電解質との混
合物とからなる電極層とで構成される。
実施例の説明
まず、本発明の実施例における反応について説明する。
正極の電池反応は、
（銅イオン導電性固体電解質と銀負極を用いた場合・・
・・・・以下銅糸と記す） （銀イオン導電性固体電解質と銀負極を用いた場合・・
・・・・以下銀糸と記す） と表わされる。
・・・・以下銅糸と記す） （銀イオン導電性固体電解質と銀負極を用いた場合・・
・・・・以下銀糸と記す） と表わされる。
負極の電池反応は、
放電
放電
と表わされる。
電池電圧は、銅系、銀糸を問わす１１１Ｖ１ｘＣ２＋１
．６ｘのＸ値が０．０１〜０．２の範囲で、０．６８〜
０．４７Ｖの間で変化する。
．６ｘのＸ値が０．０１〜０．２の範囲で、０．６８〜
０．４７Ｖの間で変化する。
電池から取り出せる電流の大きさは、用いる固体電解質
層の厚さと、正・負極に接する電解質層の面積と、電解
質のイオン導電率により決まる。
層の厚さと、正・負極に接する電解質層の面積と、電解
質のイオン導電率により決まる。
銅イオン導電性固体電解質としては、Ｎ 、 Ｎ／−ジ
メチルトリメチレンジアミンジブロマイドをドープした
ＣｕＢｒ系、７ＣｕＢｒ−Ｃ６Ｈ６Ｎ４ＣＭ３Ｂｒある
いはｐｂｃｕ４ｘ、、−ｙｃｇ３．ｙ系などを用いるこ
とができる。これらの中でも、特にＲｂＣｕ４Ｉ２−ｙ
Ｃｕ３＋ア系は、正極活物質材料である’ｆ’ｉＭｘＣ
２＋１．ｅ＞ｘと長期に漁って接していても、化学的な
変化を起こし雌く、長期間使用の電池用には、最も好適
に用いることができる。
メチルトリメチレンジアミンジブロマイドをドープした
ＣｕＢｒ系、７ＣｕＢｒ−Ｃ６Ｈ６Ｎ４ＣＭ３Ｂｒある
いはｐｂｃｕ４ｘ、、−ｙｃｇ３．ｙ系などを用いるこ
とができる。これらの中でも、特にＲｂＣｕ４Ｉ２−ｙ
Ｃｕ３＋ア系は、正極活物質材料である’ｆ’ｉＭｘＣ
２＋１．ｅ＞ｘと長期に漁って接していても、化学的な
変化を起こし雌く、長期間使用の電池用には、最も好適
に用いることができる。
銀イオン導電性固体電解質としては、Ａｑ３ＳＩ。
ＲｂＣｕ４Ｉ６．ＲｂＣｕ４Ｉ６（ＳｉＯ２分散）、な
どを用いることができる。
どを用いることができる。
以下実施例により詳細に説明する。
第１図は、本発明の効果を見るために用いた固体電解質
二次電池の断面図を示し、１は正極層、２は固体電解質
層、３は負極層、４は集電体、６は電極リード、６はプ
ラスチックパッケージである。
二次電池の断面図を示し、１は正極層、２は固体電解質
層、３は負極層、４は集電体、６は電極リード、６はプ
ラスチックパッケージである。
正極活物質であるＴｉＭｘＣ２＋１．６ｘは、所定の割
合にＴ ｉＣ２とＭ２Ｃ３を混合してプレス成型したも
の、場合によっては金属Ｔｔ 粉、金属粉Ｍ′とカルコ
ゲン粉末Ｃを所定の割合に混合してプレス成型したもの
を、石英管に真空封入して、５５００〜８００℃で７２
時間加熱反応することで得ることができる。
合にＴ ｉＣ２とＭ２Ｃ３を混合してプレス成型したも
の、場合によっては金属Ｔｔ 粉、金属粉Ｍ′とカルコ
ゲン粉末Ｃを所定の割合に混合してプレス成型したもの
を、石英管に真空封入して、５５００〜８００℃で７２
時間加熱反応することで得ることができる。
このようにして得られた正極活物質の粉末と固体電解質
の粉末とを混合した正極合剤粉末と、固体電解質粉末と
、負極活物質粉末と固体電解質粉末とを混合した負極合
剤粉末とを、層状に加圧プレスして電、池ペレットとし
、次に、正極および負極側に集電体と電極リードとを接
着した後、電池全体を熱硬化性樹脂あるいは、紫外線硬
化性樹脂で被覆することにより電池が与えられる。
の粉末とを混合した正極合剤粉末と、固体電解質粉末と
、負極活物質粉末と固体電解質粉末とを混合した負極合
剤粉末とを、層状に加圧プレスして電、池ペレットとし
、次に、正極および負極側に集電体と電極リードとを接
着した後、電池全体を熱硬化性樹脂あるいは、紫外線硬
化性樹脂で被覆することにより電池が与えられる。
〔実施例１〕
電解質： ＲｂＣｕ４Ｉ ４．６ＣＱ３．６を ０．０
６グｒ負極合剤：Ｃｕ６０％とＣｕ ２ Ｓ ４０チ
との混合物４．７６重量部と上記電解質１．２６重量部
の混合物０．２０グｒ 正極合剤：第１表に示す活物質１重量部と上記の電解質
１重量部との混合物を０．０６ｆｒ上記の°材料を２ト
ン／ｃＦｌ！の圧力で加圧成形して、第１図のような構
造の直径７ ｍｍ ｐ厚さ０．８１１１ｍの銅系電池を
組み立てた。
６グｒ負極合剤：Ｃｕ６０％とＣｕ ２ Ｓ ４０チ
との混合物４．７６重量部と上記電解質１．２６重量部
の混合物０．２０グｒ 正極合剤：第１表に示す活物質１重量部と上記の電解質
１重量部との混合物を０．０６ｆｒ上記の°材料を２ト
ン／ｃＦｌ！の圧力で加圧成形して、第１図のような構
造の直径７ ｍｍ ｐ厚さ０．８１１１ｍの銅系電池を
組み立てた。
これらの電池を室温で１．００μへの電流値で放電１時
間、充電１時間の１サイクル２時間の充・放電をくり返
し、電池性能を評価した。第１表に、６０サイクル目に
おける放電時の電池電圧から得た単位電気量当シの電池
電圧の変化値−分極値（Ｖ／ｍＡｈ）としてこれらの電
池性能を与える。
間、充電１時間の１サイクル２時間の充・放電をくり返
し、電池性能を評価した。第１表に、６０サイクル目に
おける放電時の電池電圧から得た単位電気量当シの電池
電圧の変化値−分極値（Ｖ／ｍＡｈ）としてこれらの電
池性能を与える。
本発明に従う新規な正極活物質を有した電池は、従来提
案されているＴ ｉＳ ２を正極活物質に用いたものよ
り、分極値は小さく優れた電池であることがわかる。
案されているＴ ｉＳ ２を正極活物質に用いたものよ
り、分極値は小さく優れた電池であることがわかる。
第２図に、正極活物質をＴ１Ｃｒ０．。１Ｓ２．。、６
とした１記銅系電池の上記光・放電試験での、充・放電
サイクル数と各サイクルの放電末期の電池電圧との関係
を示す。
とした１記銅系電池の上記光・放電試験での、充・放電
サイクル数と各サイクルの放電末期の電池電圧との関係
を示す。
〔実施例２〕
電解質： ＰｂＡｇ４Ｉ、（ＳｔＯ２分散）を０．０６
ｙ ｒ負極合剤：３２５メツシュパス１００％Ａｑ粉末
４重量部と上記電解質１重量部の混 合物を０．１７ｒ。
ｙ ｒ負極合剤：３２５メツシュパス１００％Ａｑ粉末
４重量部と上記電解質１重量部の混 合物を０．１７ｒ。
上記の材料を２トン／ｃｄの圧力で加圧成形して第１図
のような構造の直径７ｍｍ１厚さ０．７ｍｍの銀糸電池
を組み立てた。
のような構造の直径７ｍｍ１厚さ０．７ｍｍの銀糸電池
を組み立てた。
これらの電池を実施例１に示したのと同様の充放電試験
を行ない電池性能を評価した。第１表に、５０サイクル
目における、放電時のげ極値を与える。
を行ない電池性能を評価した。第１表に、５０サイクル
目における、放電時のげ極値を与える。
本発明に従う新規な正極活物質を有した電池は、従来採
集されているＴｉＳ２を正極活物質に用いたものより、
分極値は小さく優れた電池であることがわかる。
集されているＴｉＳ２を正極活物質に用いたものより、
分極値は小さく優れた電池であることがわかる。
第２図に、正極活物質をＴ Ｉ Ｃｘ ｏ、。２Ｓ２．
。３とした上記銀糸電池の上記光・放電試験での充・放
電サイクル数と、各サイクルの放電末期の電池電圧との
関係を示す。
。３とした上記銀糸電池の上記光・放電試験での充・放
電サイクル数と、各サイクルの放電末期の電池電圧との
関係を示す。
第１表
〔実施例３〕
電解質： Ｒｂ Ｃｕ ４Ｉ １．２６ＣＱ３．７６を
Ｏ，Ｏ５ｇｒ負極合剤：Ｃｕ６０％とＣｕ２ Ｓ ４０
％との混合物４．７６重量部と上記電解質１．２６重量
部の混合物０．２ ｐ ｒ 正極合剤：第２表に示す活物質１重量部と上記の電解質
１重量部の混合物音０．０５．＠ｒ上記の材料を２トン
／ｃｄｌ の圧力で加圧成形して第１図のような構造の
直径７ｍｍ＋厚さ０，９〜ｏ、７ｍ、。
Ｏ，Ｏ５ｇｒ負極合剤：Ｃｕ６０％とＣｕ２ Ｓ ４０
％との混合物４．７６重量部と上記電解質１．２６重量
部の混合物０．２ ｐ ｒ 正極合剤：第２表に示す活物質１重量部と上記の電解質
１重量部の混合物音０．０５．＠ｒ上記の材料を２トン
／ｃｄｌ の圧力で加圧成形して第１図のような構造の
直径７ｍｍ＋厚さ０，９〜ｏ、７ｍ、。
の銅系電池を組み立てた。
これらの１６池を、実施例１に示したのと同様の充・放
電試験を行ない電池性能を評価した。第２表に、６０ザ
イクル目における。放電時の分極値を布える。
電試験を行ない電池性能を評価した。第２表に、６０ザ
イクル目における。放電時の分極値を布える。
本発明に従う新規な正極活物質を有した電池は、従来提
案されているＴ ｉＳ ２を正極活物質に用いたものよ
り、分極値は小さく優れた電池であることがわかる。
案されているＴ ｉＳ ２を正極活物質に用いたものよ
り、分極値は小さく優れた電池であることがわかる。
以下余白
第２表
発明の効果
本′発明によれば、充・放電特性の優れた、小形、薄形
の実用的な固体電解質二次電池を得ることができる。
の実用的な固体電解質二次電池を得ることができる。
第１図は本発明の実施例の固体電解質二次電池の縦断面
図、第２図は電池放電電圧と充・放電す゛イクル数との
関係を示す図である。 １・・・・・・正極、２・・・・・・電解質層、３・・
・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第
１ 図 第 ２ 図 九、放電サイクル教（回） 特許庁長官殿 ｌ事件の表示 昭和６９年、特許願第 ５５４１２ 号２発明の名称 固体電解質二次電池 ３補正をする者 事！！１との１肌ｈ 特 許 出 願 人任 所 大阪
府門真市大字門真１００６番地名 称 （５８２）松下
電器産業株式会社代表者 山 下 俊 彦 ４代理人 〒５７１ 住 所 大阪府門真市大字門真１００６番地松下電器産
業株式会社内 １補正の内容 （１） 明細書第４頁下から６〜４行目の反応式を次の
ように訂正します。 （鋳 同第６頁第２０行のｒ Ｃｕｅｏ％とＣｕ２Ｓ
４０チ」を「Ｃｕ８０重量％とＣｕ２Ｓ ４０重量％」
に訂正し捷す。 （場 同第１０頁第１行のｒＣｕｓｏ％とＣｕ２ Ｓ
４０ｑｂＪをｒＣ！ｕｅｏ重量％とＣｕ２Ｓ ４０重量
％」に訂正します。
図、第２図は電池放電電圧と充・放電す゛イクル数との
関係を示す図である。 １・・・・・・正極、２・・・・・・電解質層、３・・
・・・・負極。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名第
１ 図 第 ２ 図 九、放電サイクル教（回） 特許庁長官殿 ｌ事件の表示 昭和６９年、特許願第 ５５４１２ 号２発明の名称 固体電解質二次電池 ３補正をする者 事！！１との１肌ｈ 特 許 出 願 人任 所 大阪
府門真市大字門真１００６番地名 称 （５８２）松下
電器産業株式会社代表者 山 下 俊 彦 ４代理人 〒５７１ 住 所 大阪府門真市大字門真１００６番地松下電器産
業株式会社内 １補正の内容 （１） 明細書第４頁下から６〜４行目の反応式を次の
ように訂正します。 （鋳 同第６頁第２０行のｒ Ｃｕｅｏ％とＣｕ２Ｓ
４０チ」を「Ｃｕ８０重量％とＣｕ２Ｓ ４０重量％」
に訂正し捷す。 （場 同第１０頁第１行のｒＣｕｓｏ％とＣｕ２ Ｓ
４０ｑｂＪをｒＣ！ｕｅｏ重量％とＣｕ２Ｓ ４０重量
％」に訂正します。
Claims (1)
- 金属銅あるいは金属銀を主体とする負極と、Ｃｕ”イオ
ン導電性あるいはＡｑ＋イオン導電性固体電解質と、Ｔ
ｉＭｘＣ２＋１．５にで表されるカルコゲン化物（ただ
し、Ｍ：Ｃｒ 、Ａｆｉ 、Ｆｅ 、Ｇｏから選ばれる
、該カルコゲン化物中で３価の価数を有する金属元素、
Ｃ：Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅから選ばれる元素、ｘ：０．０１〜
０．２）を主体とする正極より構成されることを特徴と
する固体電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59055412A JPS60198068A (ja) | 1984-03-22 | 1984-03-22 | 固体電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59055412A JPS60198068A (ja) | 1984-03-22 | 1984-03-22 | 固体電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60198068A true JPS60198068A (ja) | 1985-10-07 |
Family
ID=12997842
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59055412A Pending JPS60198068A (ja) | 1984-03-22 | 1984-03-22 | 固体電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60198068A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62108470A (ja) * | 1985-11-05 | 1987-05-19 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 固体状態電池 |
-
1984
- 1984-03-22 JP JP59055412A patent/JPS60198068A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62108470A (ja) * | 1985-11-05 | 1987-05-19 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 固体状態電池 |
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