JPS5945706B2 - 螢光体 - Google Patents

螢光体

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Publication number
JPS5945706B2
JPS5945706B2 JP7729079A JP7729079A JPS5945706B2 JP S5945706 B2 JPS5945706 B2 JP S5945706B2 JP 7729079 A JP7729079 A JP 7729079A JP 7729079 A JP7729079 A JP 7729079A JP S5945706 B2 JPS5945706 B2 JP S5945706B2
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JP
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mol
mono
phosphor according
luminance
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Application number
JP7729079A
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JPS562385A (en
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昇 小寺
周作 江口
典夫 三浦
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Fujifilm Holdings Corp
Original Assignee
Fuji Photo Film Co Ltd
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Publication date
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は螢光体、更に詳しくは希土類元素で付活した複
合ハロゲン化物螢光体に関する。
ある種の螢光体は電離放射線、紫外線、電子線等の照射
を受けた後、可視光あるいは赤外線の照射を受けると螢
光を発する。
この現象は「輝尽」と呼ばれ、輝尽を示す螢光体は「輝
尽性螢光体」と呼ばれるが、輝尽性螢光体は蓄積型放射
線像変換器として利用出来ることが知られている。すな
わち、輝尽性螢光体からなる螢光体層に被写体を透過し
た放射線を吸収せしめ、その後可視光あるいは赤外線を
螢光体層に照射することによつて輝尽性螢光体が蓄積し
た放射線エネルギーを螢光として放出させ、それを検出
することによつて被写体の放射線像を得ることができる
。このような蓄積型放射線像変換器を実用するにあたつ
ては被写体は人である場合が多く、従つて被写体の被曝
線量をできるだけ軽減させることが必要とされる。この
点から蓄積型放射線像変換器に用いられる輝尽性螢光体
としては輝尽の発光輝度がより高いものが要望される。
従来、輝尽性螢光体の1種として、その組成式が(但し
Xは塩素、臭素および沃素のうちの少なくとも1種、L
nはユーロピウム、セリウムおよびテルビウムのうちの
少なくとも1種であり、yは0〈yく0.2なる条件を
満たす数である)で表わされる希土類元素付活フロロハ
ロゲン化バリウム螢光体が知られている(゛特願昭53
一84744号(特開昭55−12145号公報参照)
)。
この螢光体を含む、その組成式がBaF2・ABaX2
:ZLn (但しXおよびLnは上記と同じ定義を有し、aおよび
zはそれぞれ0.90くaく1.05および0〈z〈0
.4なる条件を満たす数である)で表わされる希土類元
素付活フロロハロゲン化バリウム螢光体(a=1の場合
上記特願昭53一84744号に記載されている螢光体
に一致する)は高輝度の輝尽発光を示すことが知られて
いるが、蓄積型放射線像変換器として利用するにあたつ
ては上述のような状況からさらに輝尽発光輝度の向上が
望まれている。
従つて本発明は上記希土類元素付活フロロハロゲン化バ
リウム螢光体の輝尽発光輝度を向上せしめることを目的
とするものである。
本発明者等は上記目的を達成するために上記希土類元素
付活フロロハロゲン化バリウム螢光体について種々の研
究を行なつてきた。
その結果、該螢光体の母体構成成分である弗化バリウム
およびハロゲン化バリウムにさらに特定のアルカリ金属
弗化物、特定の2価金属弗化物および特定の3価金属弗
化物から選ばれる弗化物の1種もしくは2種以上を固溶
させて母体を構成し、この母体をユーロピウム、セリウ
ムおよびテルビウムのうちの1種もしくは2種以上で付
活した場合には上記従来の希土類元素付活フロロハロゲ
ン・化バリウム螢光体よりも高輝度の輝尽発光を示す螢
光体が得られることを見出し、本発明を完成させるに至
つた。本発明の希土類元素付活複合ハロゲン化物螢光体
はその組成式が(但しXは塩素、臭素および沃素のうち
の少なくとも1種、MeIはリチウムおよびナトリウム
のうちの少なくとも1種、Meはベリリウム、カルシウ
ムおよびストロンチウムのうちの少なくとも1種、Me
はアルミニウム、ガリウム、イツトリウムおよびランタ
ンのうちの少なくとも1種、Lnはユーロピウム、セリ
ウムおよびテルビウムのうちの少なくとも1種であり、
A,b,c,dおよびeはそれぞれ0.90〈a〈1.
05,0くb〈0.9,0くc〈1.2,0くd〈0.
03および10−6〈eく0.03なる条件を満たす数
であり、かつB,cおよびdは同時にOとなることはな
い)で表わされるものである。
輝尽発光輝度の点から上記組成式のaのより好ましい範
囲は0.95〈a〈1.02、bのより好ましい範囲は
0.01くb〈0.5、Cのより好ましい範囲は0.0
1〈cく0.2、dのより好ましい範囲は0.0005
くd<0.01およびeのより好ましい範囲は10−4
〈e〈0.01である。本発明の螢光体はX線、γ線等
の電離放射線、紫外線、電子線等を照射した後450乃
至800nmの波長の光で励起すると従来の希土類元素
付活フロロハロゲン化バリウム螢光体よりも高輝度の輝
尽発光を示す。
また本発明の螢光体は[熱螢光性螢光体」でもあり、電
離放射線、紫外線、電専:子線等で励起した後加熱する
と高輝度の熱螢光を示す。上記組成式で表わされる本発
明の螢光体は以下に述べる製造方法によつて製造される
先ず螢光材料としては 1)弗化バリウム(BaF2)、 11)塩化バリウム(BaCl2)、臭化バリウム(B
aBr2)および沃化バリウム(BaI2)のうちの1
種もしくは2種以上、111)弗化リチウム(LiF)
弗化ナトリウム(NaF)、弗化ベリリウム(BeF2
)、弗化カルシウム(CaF2)、弗化ストロンチウム
(SrF2)、弗化アルミニウム(AlF3)、弗化ガ
リウム(GaF3)、弗化イツトリウム(YE3)およ
び弗化ランタン(LaF3)のうちの1種もしくは2種
以上、およびIV)塩化物、弗化物、臭化物、硝酸塩、
酸化物等のユーロピウム化合物、セリウム化合物および
テルビウム化合物からなる化合物群から選ばれる化合物
の1種もしくは2種以上が用いられる。
上記各螢光体原料を化学量論的に(但しXは塩素、臭素
および沃素のうちの少なくとも1種、MeIはリチウム
およびナトリウムのうちの少なくとも1種、Meはベリ
リウム、カルシウムおよびストロンチウムのうちの少な
くとも1種、Meはアルミニウム、ガリウム、イツトリ
ウムおよびランタンのうちの少なくとも1種、Lnはユ
ーロピウム、セリウムおよびテルビウムのうちの少なく
とも1種であり、A,b,c,dおよびeはそれぞれ0
.90<,a〈1.05,0くbく0.9,0〈C〈1
.2,0くd<0.03および10−6〈e〈0.03
なる条件を満たす数であり、かつB,cおよびdは同時
にOとなることはない)なる混合組成式となるように秤
取し、これらをボールミル、ミキアーミル等を用いて充
分に混合する。次に上記螢光体原料混合物をアルミナル
ツボ、石英ルツボ等の耐熱性容器に詰めて電気炉中で焼
成を行なう。焼成温度は600乃至1000℃が適当で
あり、好ましくは700乃至900℃である。焼成時間
は螢光体原料混合物の充填量、焼成温度等によつて異な
るが一般には1乃至6時間が適当である。焼成は空気中
で行なつても良いがアルゴンガス雰囲気、窒素ガス雰囲
気等の中性雰囲気、少量の水素ガスを含む窒素ガス雰囲
気、炭素雰囲気等の弱還元性雰囲気中で焼成するのがよ
り好ましい。なお、本発明の螢光体に包含される螢光体
のうちで2価のユーロピウムを付活剤とする螢光体は特
に実用性が高いが、この螢光体を製造するに際してはユ
ーロピウムの原料として3価のユーロピウム化合物が用
いられ、この3価のユーロピウム化合物は焼成過程で還
元されて2価のユーロピウムとされる。従つてこの2価
のユーロピウムを付活剤とする本発明の螢光体を製造す
るに際しては弱還元性雰囲気中で焼成を行なうことを必
須とする。また、上記焼成条件で1度焼成した後、焼成
物を電気炉外に取り出して粉砕した後、同一条件で再焼
成を行なえば、得られる螢光体の発光輝度を更に高める
ことができる。焼成後、得られる焼成物は粉砕、ふるい
分け等の螢光体製造法において一般に採用される各種操
作を行なつて本発明の螢光体を得る。上述のようにして
製造される本発明の希土類元素付活複合ハロゲン化物螢
光体は従来の希土類元素付活フロロハロゲン化バリウム
螢光体よりも高輝度の輝尽発光を示し、また高輝度の熱
螢光を示す。
第1図は本発明の螢光体に包含される螢光体であるBa
F2・BaX2・BMeIF:0.0005Lnにおけ
るMeIFの量(b値)と、この螢光体に80KVpの
X線を照射した後キセノンランプから発する光を分光し
て得た630nmの光で励起して輝尽を起こさせた時の
発光輝度との関係を、Xが臭素であり、MeIがリチウ
ムであり、またLnが2価のユーロピウムである場合(
すなわち(BaF2・BaBr2・BLiF:0.00
05Eu2+)について示すグラフである。
第1図において輝尽発光輝度を示す縦軸はMeIFが螢
光体母体中に含まれていない従来のBaF2・BaX2
:0.0005Ln(V″なわちBaF2・BaBr2
:0.0005Eu2+)の輝尽発光輝度を100とす
る相対値で示してある。第1図から明らかなようにb値
がOくb≦0.9の範囲にある場合にBaF2・BaX
2bMeIF:0.0005Lnは従来のBaF2・B
aX2:0.0005Lnよりも高輝度の輝尽発光を示
し、この範囲内でも特に0.01〈bく0.5である場
合により一層高輝度の輝尽発光を示す。なお第1図はX
力嗅素であり、MeIがリチウムであり、またLnが2
価のユーロピウムである場合、すなわちBaF2゜Ba
Br2・BLiF:0.0005Eu2+についてのb
値と輝尽発光輝度との関係を示すグラフであるが、Xが
塩素である場合、あるいは沃素である場合、あるいは臭
素、塩素および沃素のうちの2種以上からなる場合、M
elがナトリウムである場合、あるいはリチウムとナト
リウムからなる場合、またLnがセリウムである場合、
あるいはテルビウムである場合、あるいはユーロピウム
、セリウムおよびテルビウムのうちの2種以上からなる
場合もb値と輝尽発光輝度との関係は第1図とほぼ同様
の傾向にあることが確認された〇また第1図は螢光体母
体中にMeIF2およびMeII[F3が含まれない場
合(すなわちb\0,c=oおよびd=0である場合)
についてのMeIF量b値と輝尽発光輝度との関係を示
すグラフであるが、MeIFと共にMenF2およびM
elIF3のうちのいずれか一方あるいはその両方が含
まれる場合(b\0,c\0およびd=0である場合、
b\0,c:OおよびDSOである場合、あるいはb\
0,c\0およびd\0である場合)もb値と輝尽発光
輝度との関係は第1図とほぼ同様の傾向にあることが確
認された。第2図は本発明の螢光体に包含される螢光体
であるBaF2・BaX2・CMeIF2:0.000
5LnにおけるMeIIF2の量(c値)と、この螢光
体に80KVp0)X線を照射した後キセノンランプか
ら発する光を分光して得た630nmの光で励起して輝
尽を起こさせた時の発光輝度との関係を、Xが臭素であ
り、Meがカルシウムであり、またLnが2価のユーロ
ピウムである場合(すなわちBaF2・BaBr2・C
CaF2:0.0005Eu2+)について示すグラフ
である。
第2図において輝尽発光輝度を示す縦軸はMeIF2が
螢光体母体中に含まれていない従来のBaF2・BaX
2:0.0005Ln(すなわちBaF2・BaBr2
:0.0005Eu2+)の輝尽発光輝度を100とす
る相対値で示してある。第2図から明らかなようにc値
がOくc≦1.2の範囲にある場合にBaF2・BaX
,・CMelF2:0.0005Lnは従来のBaF2
・BaX2:0.0005Lnよりも高輝度の輝尽発光
を示し、この範囲内でも特に0.01くcく0.2であ
る場合により一層高輝度の輝尽発光を示す。なお第2図
はX力嗅素であり、Melがカルシウムであり、またL
nが2価のユーロピウムである場合、すなわちBaF2
・BaB−R2・CCaF2.:0.0005Eu2+
についてのc値と輝尽発光輝度との関係を示すグラフで
あるが、Xが塩素である場合、あるいは沃素である場合
、あるいは臭素、塩素および沃素のうちの2種以上から
なる場合、Meがベリリウムである場合、あるいはスト
ロンチウムである場合、あるいはカルシウム、ベリリウ
ムおよびストロンチウムのうちの2種以上からなる場合
、またLnがセリウムである場合、あるいはテルビウム
である場合、あるいはユーロピウム、セリウムおよびテ
ルビウムのうちの2種以上からなる場合もc値と輝尽発
光輝度との関係は第2図とほぼ同様の傾向にあることが
確認された。また第2図は螢光体母体中にMeIFおよ
びMeIIIF3が含まれない場合(すなわちb二0,
cS0およびd=0である場合)についてのMeIF,
量C値と輝尽発光輝度との関係を示すグラフであるが、
MeIF2と共にMeIFおよびMeIIIF3のうち
のいずれか一方あるいはその両方が含まれる場合(BX
O,c\0およびd=0である場合、b=0,c\0お
よびd\Oである場合、あるいはb\0,c\0および
d\0である場合)もc値と輝尽発光輝度との関係は第
2図とほぼ同様の傾向にあることが確認された。第3図
は本発明の螢光体に包含される螢光体であるBaF2・
BaBr2・DMeIlF3:0.0005Lnにおけ
るMelIF3の量(d値)と、この螢光体に80KV
p(7)X線を照射した後キセノンランプから発する光
を分光して得た630nmの光で励起して輝尽を起こさ
せた時の発光輝度との関係を、X力嗅素であり、Meが
アルミニウムであり、またLnが2価のユーロピウムで
ある場合(すなわちBaF2・BaBr2・DAlF3
:0.0005Eu2+)について示すグラフである。
第3図において輝尽発光輝度を示す縦軸はMemF3が
螢光体母体中に含まれていない従来のBaF2・BaX
2:0.0005Ln(すなわちBaF2・BaBr2
:0.0005Eu2+)の輝尽発光輝度を100とす
る相対値で示してある。第3図から明らかなようにd値
がO〈d〈0.03の範囲にある場合にBaF2・Ba
X2dMeIlF3:0.0005Lnは従来のBaF
2BaX2:0.0005Lnよりも高輝度の輝尽発光
を示し、この範囲内でも特に0.0005〈d〈0.0
1である場合により一層高輝度の輝尽発光を示す。なお
第3図はX力嗅素であり、Meがアルミニウムであり、
またLnが2価のユーロピウムである場合、すなわちB
aF2・BaBr2dMe[11F3:0.0005E
u2+についてのd値と輝尽発光輝度との関係を示すグ
ラフであるが、Xが塩素である場合、あるいは沃素であ
る場合、あるいは臭素、塩素および沃素のうちの2種以
上からなる場合、Meがガリウムである場合、あるいは
イツトリウムである場合、あるいはランタンである場合
、あるいはアルミニウム、ガリウム、イツトリウムおよ
びランタンのうちの2種以上からなる場合、またLnが
セリウムである場合、あるいはテルビウムである場合、
あるいはユーロピウム、セリウムおよびテルビウムのう
ちの2種以上からなる場合もd値と輝尽発光輝度との関
係は第3図とほぼ同様の傾向にあることが確認された。
また第3図は螢光体母体中にMeIFおよびMeIF2
が含まれない場合(すなわちb=0,c=0およびd\
0である場合)についてのMeIIF3量d値と輝尽発
光輝度との関係を示すグラフであるが、MeIIF3と
共にMeIFおよびMlF2のうちのいずれか一方ある
いはその両方が含まれる場合(b\0,c=0およびd
\Oである場合、b=0,c\0およびd\0である場
合、あるいはb\0,c\0およびd\0である場合)
もd値と輝尽発光輝度との関係は第3図とほぼ同様の傾
向にあることが確認された。
また本発明の螢光体の別の母体構成成分であるBax2
の量(すなわちa値)ならびに付活剤であるLnの量(
すなわちe値)は、輝尽発光輝度の点からa値について
は従来の螢光体の場合と同様に0.90くaく1.05
の範囲、e値については10−6〈e〈0.03の範囲
であり、特に0.95くa〈1.02および10−4〈
eく0.01の範囲にある場合により一層高輝度の輝尽
発光を示す。
以上説明したように、本発明の螢光体はX線、紫外線、
電子線等を照射した後450乃至800nmの波長の光
で励起すると、従来の希土類元素付活フロロハロゲン化
バリウム螢光体よりも高輝度の輝尽発光を示す。従つて
本発明の螢光体を用いた蓄積型放射線像変換器は従来の
希土類元素付活フロロハロゲン化バリウム螢光体を用い
た放射線像変換器よりも高感度である。また本発明の螢
光体はX線、紫外線、電子線等で励起した後加熱すると
高輝度の熱螢光を示すので熱螢光線量計等に利用するこ
とができるなど、その工業的利用価値は非常に大きい。
次に実施例によつて本発明を説明する。
実施例 各螢光体原料を下記(1)〜(至)に示されるように秤
取した後ボールミルを用いて充分に混合して20種類の
螢光体原料混合物を調製した。
(1) BaF2l75.3g(1 モノ(ハ)、
BaBr2297.l9(1モノ(ハ)、LiF5
.2g(0.2モル)およびEuCl3O.l299(
0.0005モル)。
(2) BaF2l75.39(1モノ(ハ)、
BaBr2297.l9(1 モノ(ハ)、 BeF
24.79( 0.1モノ(ハ)およびEuCl3O.
l299(0.0005モル)。
(3) BaF2l75.39(1モノ(ハ)、
BaBr2294.l9(0.99モル)、AlF3O
.259(0.003モノ(ハ)およびEuCl3O.
O269(0.0001モル)。
(4)BaF2l75.39(1 モノ(ハ)、 B
aBr2297.lfl(1モノ(ハ)、 CaF2
3.99(0.05モル)およびEuCIl3O.O5
29(0.0002モル)(5) BaF2l75.3
9(1モル)、BaBr2297.l9(1モル)、S
rF2l2.69(0.1モル)およびEuCIl3O
.O529(0.0002モル)。
(6) BaF2l75.3f!(1モノ(ハ)、
BaBr2297.lg(1七ル)、LaF3O.
989(0.005モノ(ハ)およびEuC23O.O
529(0.0002モル)。
(7) BaF2l75.3g(1 モノ(ハ)、
BaBr2294.lfl(0.99モル)、LiF
O.26fl(0.01モル)、NaFO.429(0
.01モル)およびEuCl3O.O77fl(0.0
003モル)。
(8) BaF2l75.39(1モル)、BaBr2
29l.29( 0.98モノ(ハ)、 BeF22
.49工(0.05モノ(ハ)、CaF23.99(0
.05モル)およびEuCl3O.O77fl(0.0
003モルχ(9) BaF2l75.39(1 モ
ノ(ハ)、 BaBr2294.l9( 0.99モ
ノ(へ)、 LiFO.52f!( 0.02モノ(
ハ)、 A,eF3O.l7fl(0.002工モル)
およびEuCl3O.l299(0.0005モル)。
(11 BaF2l75.39(1モル)、BaBr2
297.l9(1モノ(ハ)、 LiFO.269(
0.01モル)、CaF2l5.6g(0.2モル)、
5A1F30.08g(0.001モノ(ハ)およびE
Uc,e,O.l299(0.0005モノ(ハ)。
a1) BaF2l75.3f!(1モル)、BaCI
l22lO.3g(1.01モル)、NaF4.29(
0.1モル)およびEuF3O.lO49:(0.00
05モル)。(代) BaF2l75.39(1モ
ノ(ハ)、 Bac,e22O8.29(1モル)、
LiFO.26fl(0.01モル)、SrF2l2.
69(0.1モル)およびEuF3O.lO49(0.
0005モル)。
A3)BaF2l75.39(1モル)、BaCl22
l2.49( 1.02モノ(ハ)、 CaF27.
89(0.1モル)およびCe(NO3)30.033
9(0.0001モル)。(自) BaF2l75.3
9(1モル)、BaBr2237.79(0.8モル)
、BaCl239.69(0.19モノ(ハ)、BeF
22.49(0.05モル)AlF3O.O8g(0.
001モル)およびEuF3O.lO4g(0.000
5モル)。
(自) BaF2l75.39(1モル)、BaC22
2O8.2g(1モル)、GaF3l.39(0.01
モル)、EuCl3O.O26g(0.0001モル)
およびTbC23O.OO59(0.00002モル)
。([6) BaF2l75.39(1モノ(ハ)
、 BaBr2297.lg(1モル)、YE3l.
5g(0.01モル)、EuF3O.O429(0.0
002モル)およびCe(NO3)30.0079(0
.00002モル)。
([NBaF2l75.39(1モル)、BaBr22
9l.29(0.98モル)、AlF3O.O89(
0.001モノ(ハ)、 GaF3O.l39(0.
001モル)、EuCl3O.O26l(0.0001
モル)およびTbC23O.OO25f!(0.000
01モル)。
(自)BaF3l75.39(1モル)、BaI239
l.lg(1モル)、BeF24.79(0.1モル)
およびEuF3O.2O99(0.001モル)。
(LIBaF2l75.39(1モノ(ハ)、 BaB
r2285.29(0.96モル)、BaI2ll.7
fl(0.03モル)、LiFO.52g(′0.02
モル)およびEuCl3O.O779(0.0003モ
ル)。
(2IBaF2175.39(1モル)、BaBr22
88.2g(0.97モル)、BaI2ll.79(0
.03モル)、LiFO.269(0.01モルχCa
F2O.789(0.01モノ(ハ)およびEuF3O
.O639( 0.0003モノ(ハ)。次に上記20
種類の螢光体原料混合物をそれぞれアルミナルツボに詰
めて電気炉に入れ、螢光体原料混合物(1)〜(5)に
ついては炭素雰囲気中で850℃の温度、螢光体原料混
合物(自)〜(1)については2%の水素ガスを含む窒
素ガス雰囲気中で800℃の温度で3時間焼成した。焼
成後ルツボを電気炉から取り出して空気中で急冷した。
得られた焼成物を粉砕した後150メツシユの篩を通し
て粒子をそろえ、螢光体を得た。このようにして製造し
た20種類の螢光体それぞれに80KVpのX線を照射
した後、分光器にセツトされたキセノンランプから発す
る光を分光して得た630nmの光でこれらの螢光体を
励起して輝尽発光輝度を測定した。その結果、これらの
螢光体の輝尽発光輝度は、下表に示される通り、同一条
件で測定した従来の希土類元素付活フロロハロゲン化バ
リウム螢光体の輝尽発光輝度よりも高かつた。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明のBaF2・BaX2・BMeIF:0
.0005Lnにおけるb値と輝尽発光輝度との関係を
例示するグラフである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 組成式が BaF_2・aBaX_2・bMe^ I F・cMe^
    IIF・dMe^IIIF_3:eLn(但しXは塩素、臭
    素および沃素のうちの少なくとも1種、Me^ I はリ
    チウムおよびナトリウムのうちの少なくとも1種、Me
    ^IIはベリリウム、カルシウムおよびストロンチウムの
    うちの少なくとも1種、Me^IIIはアルミニウム、ガ
    リウム、イットリウムおよびランタンのうちの少なくと
    も1種、Lnはユーロピウム、セリウムおよびテルビウ
    ムのうちの少なくとも1種であり、a、b、c、dおよ
    びeはそれぞれ0.90≦a≦1.05、0≦b≦0.
    9、0≦c≦1.2、0≦d≦0.03および10^−
    ^6≦e≦0.03なる条件を満たす数であり、かつb
    、cおよびdは同時に0となることはない)で表わされ
    る希土類元素付活複合ハロゲン化物螢光体。 2 上記b、cおよびdがそれぞれb≠0、c=0およ
    びd=0であることを特徴とする特許請求の範囲第1項
    記載の螢光体。 3 上記a、bおよびcがそれぞれ0.95≦a≦1.
    02、0.01≦b≦0.5および10^−^4≦e≦
    0.01なる条件を満たす数であることを特徴とする特
    許請求の範囲第2項記載の螢光体。 4 上記b、cおよびdがそれぞれb=0、c≠0およ
    びd=0であることを特徴とする特許請求の範囲第1項
    記載の螢光体。 5 上記a、cおよびeがそれぞれ0.95≦a≦1.
    02、0.01≦c≦0.2および10^−^4≦e≦
    0.01なる条件を満たす数であることを特徴とする特
    許請求の範囲第4項記載の螢光体。 6 上記b、cおよびdがそれぞれb=0、c=0およ
    びd≠0であることを特徴とする特許請求の範囲第1項
    記載の螢光体。 7 上記a、dおよびeがそれぞれ0.95≦a≦1.
    02、0.0005≦d≦0.01および10^−^4
    ≦e≦0.01なる条件を満たす数であることを特徴と
    する特許請求の範囲第6項記載の螢光体。 8 上記b、cおよびdがそれぞれb≠0、c≠0およ
    びd=0であることを特徴とする特許請求の範囲第1項
    記載の螢光体。 9 上記a、b、cおよびeがそれぞれ0.95≦≦a
    ≦1.02、0.01≦b≦0.5、0.01≦c≦0
    .2および10^−^4≦e≦0.01なる条件を満た
    す数であることを特徴とする特許請求の範囲第8項記載
    の螢光体。 10 上記b、cおよびdがそれぞれb≠0、c=0お
    よびd≠0であることを特徴とする特許請求の範囲第1
    項記載の螢光体。 11 上記a、b、dおよびeがそれぞれ0.95≦a
    ≦1.02、0.01≦b≦0.5、0.0005≦d
    ≦0.01および10^−^4≦e≦0.01なる条件
    を満たす数であることを特徴とする特許請求の範囲第1
    0項記載の螢光体。 12 上記b、cおよびdがそれぞれb=0、c≠0お
    よびd≠0であることを特徴とする特許請求の範囲第1
    項記載の螢光体。 13 上記a、c、dおよびeがそれぞれ0.95≦a
    ≦1.02、0.01≦c≦0.2、0.0005≦d
    ≦0.01および10^−^4≦e≦0.01なる条件
    を満たす数であることを特徴とする特許請求の範囲第1
    2項記載の螢光体。 14 上記b、cおよびdがそれぞれb≠0、c≠0お
    よびd≠0であることを特徴とする特許請求の範囲第1
    項記載の螢光体。 15 上記a、b、c、dおよびeがそれぞれ0.98
    ≦a≦1.02、0.01≦b≦0.5、0.01≦c
    ≦0.2、0.0005≦d≦0.01および10^−
    ^4≦e≦0.01なる条件を満たす数であることを特
    徴とする特許請求の範囲第14項記載の螢光体。
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