JPS59198396A - 核燃料再処理排ガスの処理方法 - Google Patents
核燃料再処理排ガスの処理方法Info
- Publication number
- JPS59198396A JPS59198396A JP58074664A JP7466483A JPS59198396A JP S59198396 A JPS59198396 A JP S59198396A JP 58074664 A JP58074664 A JP 58074664A JP 7466483 A JP7466483 A JP 7466483A JP S59198396 A JPS59198396 A JP S59198396A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- adsorption
- nox
- nuclear fuel
- tuff
- exhaust gas
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Gasification And Melting Of Waste (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済となった核
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒をせん断し
てこ３れを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、
この溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素を
ふくむヨウ素、トリチウム水をふ（む水、ＮＯｘ、 Ｋ
、 、 Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝
酸ミスト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミス
トキャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉され
るが、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ｖｏ１．％（
Ｎ０２はその９０％程度）、１２２０〜２００ｐｐｍ、
Ｃｏ２３００ ｐｐｍ程度、Ｈ２０トレース（シリカ
ゲル脱湿塔の運転条件にもよるが、露点−１０〜−１５
℃程度）、微量のＫｒ、Ｘｅ などの放射性ガス（残
部は空気）が含まれている。
てこ３れを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、
この溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素を
ふくむヨウ素、トリチウム水をふ（む水、ＮＯｘ、 Ｋ
、 、 Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝
酸ミスト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミス
トキャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉され
るが、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ｖｏ１．％（
Ｎ０２はその９０％程度）、１２２０〜２００ｐｐｍ、
Ｃｏ２３００ ｐｐｍ程度、Ｈ２０トレース（シリカ
ゲル脱湿塔の運転条件にもよるが、露点−１０〜−１５
℃程度）、微量のＫｒ、Ｘｅ などの放射性ガス（残
部は空気）が含まれている。
Ｉ２を除去する一つの方法として、Ａｇを担持させたゼ
オライトを使用し、Ｉ２をヨウ化銀として回収する方法
が知られているが、効率が悪（、理論量の５〜１０倍も
のＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキュ
ラシープ１３Ｘ」、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキ゛ニラ
シーブ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５Ｊなとの商品名で市販
されているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ
２を吸着する能力力あるという報告もなされている。し
かしながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａ７の比が
ほぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がな（、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
（なり吸着剤として使用できな（なるという共通の欠点
を有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガス
はＮＯｘやＩ２を含仔しているとともに、シリカゲル脱
湿塔で脱湿したといっても前述のように露点−１０〜−
１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガスがゼ
オライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸
を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招き、実
際の吸着操作に重大な支障をきたす。
オライトを使用し、Ｉ２をヨウ化銀として回収する方法
が知られているが、効率が悪（、理論量の５〜１０倍も
のＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキュ
ラシープ１３Ｘ」、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキ゛ニラ
シーブ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５Ｊなとの商品名で市販
されているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ
２を吸着する能力力あるという報告もなされている。し
かしながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａ７の比が
ほぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がな（、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
（なり吸着剤として使用できな（なるという共通の欠点
を有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガス
はＮＯｘやＩ２を含仔しているとともに、シリカゲル脱
湿塔で脱湿したといっても前述のように露点−１０〜−
１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガスがゼ
オライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸
を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招き、実
際の吸着操作に重大な支障をきたす。
この発明は、上記のような従来法の欠点を除去するため
になされたもので、モルデナイト系またはクリノプチロ
ライト系天然凝灰岩を通常の方法で水素化することによ
って得られた改質天然凝灰岩が、良好な耐酸性とともに
ＮＯｘよりもぎゎめてすぐれたＩ２吸着性を有すること
を見出し、この改質天然凝灰岩からなる吸着剤で核燃料
再処理排ガスを吸着処理すること、および上記の工程で
処理された排ガスを、同じく改質されたモルデナイト系
またはクリノプチロライト系天然凝灰岩からなる吸着剤
を用いて吸着酸化処理してＩ２の少ないガス中のＮＯｘ
を除去することにより、水の影響を受けることなく効果
的に１２およびＮＯｘを吸着除去できるようにした方法
を提供することを目的としている。これは、改質された
天然凝灰岩が、ＮＯｘ吸着能力において、改質されてい
ない天然凝灰岩よりも格段にすぐれていることによるも
のである。
になされたもので、モルデナイト系またはクリノプチロ
ライト系天然凝灰岩を通常の方法で水素化することによ
って得られた改質天然凝灰岩が、良好な耐酸性とともに
ＮＯｘよりもぎゎめてすぐれたＩ２吸着性を有すること
を見出し、この改質天然凝灰岩からなる吸着剤で核燃料
再処理排ガスを吸着処理すること、および上記の工程で
処理された排ガスを、同じく改質されたモルデナイト系
またはクリノプチロライト系天然凝灰岩からなる吸着剤
を用いて吸着酸化処理してＩ２の少ないガス中のＮＯｘ
を除去することにより、水の影響を受けることなく効果
的に１２およびＮＯｘを吸着除去できるようにした方法
を提供することを目的としている。これは、改質された
天然凝灰岩が、ＮＯｘ吸着能力において、改質されてい
ない天然凝灰岩よりも格段にすぐれていることによるも
のである。
この発明の第１および第２吸着工程で使用される改質天
然凝灰岩はいずれも同様の処理を受けたものであり、東
北地方、中国地方、光用地方などで天然に産出するモル
デナイト系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩を適
当な方法で水素化および活性化することによって得られ
たものであへこの水素化は、原石を破砕した適当な粒度
の粒子を水洗したのち風乾し、この粒子乞たとえばＩＮ
−ＨＣＪ中で１００℃で３０時間還流し、ついで水洗
および風乾することによって行うことかできる。
然凝灰岩はいずれも同様の処理を受けたものであり、東
北地方、中国地方、光用地方などで天然に産出するモル
デナイト系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩を適
当な方法で水素化および活性化することによって得られ
たものであへこの水素化は、原石を破砕した適当な粒度
の粒子を水洗したのち風乾し、この粒子乞たとえばＩＮ
−ＨＣＪ中で１００℃で３０時間還流し、ついで水洗
および風乾することによって行うことかできる。
このＨ（Ｊ処理は、天然凝灰岩が酸に強いために可能な
のであるが、ＮＩ（４Ｃｌで処理したのち、加熱してＮ
Ｈ３をとばして水素化してもよい。この水素化された粒
子は、Ｎ２のような不活性ガス中で、たとえば５５０℃
に１時間加熱することによって活性化される。このよう
にして改質された天然凝灰岩は、Ｉ２とＮＯｘの共存下
ではＮＯｘよりもＩ２に対して良好な吸着性を有するこ
とが見出されたが、Ｉ２があまり共存していない場合に
は、改質されていない天然凝灰岩よりもＮＯｘの吸着性
能は格段に向上することも見出された。
のであるが、ＮＩ（４Ｃｌで処理したのち、加熱してＮ
Ｈ３をとばして水素化してもよい。この水素化された粒
子は、Ｎ２のような不活性ガス中で、たとえば５５０℃
に１時間加熱することによって活性化される。このよう
にして改質された天然凝灰岩は、Ｉ２とＮＯｘの共存下
ではＮＯｘよりもＩ２に対して良好な吸着性を有するこ
とが見出されたが、Ｉ２があまり共存していない場合に
は、改質されていない天然凝灰岩よりもＮＯｘの吸着性
能は格段に向上することも見出された。
Ｉ２の共存していないＮＯｘの吸着性能比較テストは、
適当なカラム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填して層高１
２．７ｃｍの吸着層を形成し、このカラムの頂部から底
部に向けてテストガス１４４１を線速２．３ｃＩＩＬ／
ＳｅＣで流すことによって行われた。テストガスは、空
気（露点−５５〜−６０℃）をキャリアガスとし、その
中にＮＯ２１９００ｐｐｍ 、 Ｎ。
適当なカラム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填して層高１
２．７ｃｍの吸着層を形成し、このカラムの頂部から底
部に向けてテストガス１４４１を線速２．３ｃＩＩＬ／
ＳｅＣで流すことによって行われた。テストガスは、空
気（露点−５５〜−６０℃）をキャリアガスとし、その
中にＮＯ２１９００ｐｐｍ 、 Ｎ。
４６００ ｐｐｍを添加したものである。この結果から
、改質天然凝灰岩吸着剤が２０７ｍ９／１１吸溜剤のＮ
Ｏｘ吸Ｎ量を示したのに対し、活性化だけを受けた非改
質天然凝灰岩吸着剤は１２３■／ｇ吸着剤であり、改質
され方が約２倍のへ吸着性能を有していることが明らか
となった。天然凝灰岩が水素化によってＮＯｘの吸着性
向上を示すようになる理由は明確ではないが、水素化さ
れていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイズが４
〜６Ａ、クリノプチロライト系のものでは３〜５Ａであ
るのに対して、水素化されたものではポアサイズが約１
０ ′八に増大していることから、このポアサイズ
の増大および水素化によるＮＯｘへのアフィニティの増
大ならびにＮｏのＮＯ２への酸化能力の増大によってＮ
Ｏｘを吸着酸化する性質が格段に向上したことが一つの
理由であると考えられる。
、改質天然凝灰岩吸着剤が２０７ｍ９／１１吸溜剤のＮ
Ｏｘ吸Ｎ量を示したのに対し、活性化だけを受けた非改
質天然凝灰岩吸着剤は１２３■／ｇ吸着剤であり、改質
され方が約２倍のへ吸着性能を有していることが明らか
となった。天然凝灰岩が水素化によってＮＯｘの吸着性
向上を示すようになる理由は明確ではないが、水素化さ
れていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイズが４
〜６Ａ、クリノプチロライト系のものでは３〜５Ａであ
るのに対して、水素化されたものではポアサイズが約１
０ ′八に増大していることから、このポアサイズ
の増大および水素化によるＮＯｘへのアフィニティの増
大ならびにＮｏのＮＯ２への酸化能力の増大によってＮ
Ｏｘを吸着酸化する性質が格段に向上したことが一つの
理由であると考えられる。
なおゼオライト系吸着剤においては水素化は公知であり
、その技術も一般化しているが、この場合の水素化は耐
酸性の向上を目的とするものであり、また通常のゼオラ
イトを水素化してもＩ２やＮＯｘに対する吸着性または
酸化性はほとんど向上しない。
、その技術も一般化しているが、この場合の水素化は耐
酸性の向上を目的とするものであり、また通常のゼオラ
イトを水素化してもＩ２やＮＯｘに対する吸着性または
酸化性はほとんど向上しない。
上記の改質天然凝灰岩吸着剤からなる吸着層を通過した
ガスは、この吸着剤の良好なＩ２吸着性によってＩ２を
ほとんど含まないものとなっているが、核燃料再処理排
ガスに含まれているＮＯｘはＩ２により置換展開され追
い出されてほとんど吸着されないので、■、を除去する
ための第１吸着工程に引続いて、ＮＯｘを除去するため
の第２吸着工程が必要である。この第２吸溜工程は、Ｎ
Ｏｘに対して吸着性を有する通常の吸着剤を用いて行う
ことかできるが、最も艮好な結果は、モルデナイト系ま
たはクリノプチロライト系天然凝灰岩を水素化し、活性
化処理を施した吸着剤を用いた場合に得られる。
ガスは、この吸着剤の良好なＩ２吸着性によってＩ２を
ほとんど含まないものとなっているが、核燃料再処理排
ガスに含まれているＮＯｘはＩ２により置換展開され追
い出されてほとんど吸着されないので、■、を除去する
ための第１吸着工程に引続いて、ＮＯｘを除去するため
の第２吸着工程が必要である。この第２吸溜工程は、Ｎ
Ｏｘに対して吸着性を有する通常の吸着剤を用いて行う
ことかできるが、最も艮好な結果は、モルデナイト系ま
たはクリノプチロライト系天然凝灰岩を水素化し、活性
化処理を施した吸着剤を用いた場合に得られる。
この朗改質天然凝灰岩吸溜剤では、Ｉ２の共存がわずか
な場合、ＮＯ２はそのまま吸着されるが、Ｎ。
な場合、ＮＯ２はそのまま吸着されるが、Ｎ。
は吸着されたのちにＮ０２に酸化された形態で保持され
る。この酸化性態は、上記の改質天然凝灰岩に銅、クロ
ム、鉄、コバルト、ニッケル等の金属を活性センターと
して担持させてお（ことによってさらに向上する。
る。この酸化性態は、上記の改質天然凝灰岩に銅、クロ
ム、鉄、コバルト、ニッケル等の金属を活性センターと
して担持させてお（ことによってさらに向上する。
以上のようにこの発明によれば、水素化によって改質さ
れたモルデナイト系またはクリノプチロライト系天然凝
灰岩吸着剤を用いて排ガス中の１２を効果的に除去する
ようにしたので、以上の処理で１２の除去を考慮する必
要がな（なり、ＮＯｘを除去するための第２吸着工程が
容易になるばかりでなく、この第２吸着工程に同じく改
質された天然凝灰岩（または金属担持）を用いることに
より格段に向上したＮＯｘ吸着酸化効果が得られる。ま
た天然凝灰岩は本質的に耐酸性が良好であるので、処理
すべぎ排ガス−がある程度の水分（たとえば露点約−１
０℃）を含有していても支障はなく、前処理としての脱
水工程が大幅に簡素化できる効果も期待される。なおこ
の発明における各吸着工程は複数基を用いた追込み方式
、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすることが望まし
い。
れたモルデナイト系またはクリノプチロライト系天然凝
灰岩吸着剤を用いて排ガス中の１２を効果的に除去する
ようにしたので、以上の処理で１２の除去を考慮する必
要がな（なり、ＮＯｘを除去するための第２吸着工程が
容易になるばかりでなく、この第２吸着工程に同じく改
質された天然凝灰岩（または金属担持）を用いることに
より格段に向上したＮＯｘ吸着酸化効果が得られる。ま
た天然凝灰岩は本質的に耐酸性が良好であるので、処理
すべぎ排ガス−がある程度の水分（たとえば露点約−１
０℃）を含有していても支障はなく、前処理としての脱
水工程が大幅に簡素化できる効果も期待される。なおこ
の発明における各吸着工程は複数基を用いた追込み方式
、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすることが望まし
い。
Claims (1)
- 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解させる際に発
生するＩ２およびＮＯｘを含む排ガスを処理する方法に
おいて、モルデナイト系またはクリノプチロライト系天
然凝灰岩を水素化した吸着剤により上記排ガス中の主と
して■、を吸着除去する第１吸着工程と、この第１吸着
工程を経たガスに対して、モルデナイト系天然凝灰岩ま
たはクリノプチロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着
剤による吸着酸化処理を受けさせて上記ガス中の主とし
てＮＯｘを除去する第２吸着工程とを備えたことを特徴
とする核燃料再処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074664A JPS59198396A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074664A JPS59198396A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198396A true JPS59198396A (ja) | 1984-11-10 |
Family
ID=13553722
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074664A Pending JPS59198396A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198396A (ja) |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5874661A (ja) * | 1981-10-30 | 1983-05-06 | Teijin Ltd | Ｅ型プロスタン酸誘導体の新規製造法 |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074664A patent/JPS59198396A/ja active Pending
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5874661A (ja) * | 1981-10-30 | 1983-05-06 | Teijin Ltd | Ｅ型プロスタン酸誘導体の新規製造法 |
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