JPS59198395A - 核燃料再処理排ガスの処理方法 - Google Patents
核燃料再処理排ガスの処理方法Info
- Publication number
- JPS59198395A JPS59198395A JP58074663A JP7466383A JPS59198395A JP S59198395 A JPS59198395 A JP S59198395A JP 58074663 A JP58074663 A JP 58074663A JP 7466383 A JP7466383 A JP 7466383A JP S59198395 A JPS59198395 A JP S59198395A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- gas
- exhaust gas
- nuclear fuel
- silica gel
- adsorption
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済となった核
燃料を再処理する際に発生する放射性物質ン含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
燃料を再処理する際に発生する放射性物質ン含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒をせん断し
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気ととも（（、放射性ヨウ素を
ふくむヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、 Ｋ
ｒ 、 Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝
酸ミスト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミス
トキャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉され
るが、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ ｖｏｌ、％
（Ｎ０２はその９０％程度）、Ｔ、２０〜２００ｐｐｍ
、 Ｃｏ２３００ ｐｐｍ 程度、Ｈ２０トレース（
シリカゲル脱湿塔の運転条件にもよるが、露点−１０〜
−−１５°Ｃ程度）、微量のＫｒ、Ｘｅなどの放射性ガ
ス（残部は空気）が含まれている。
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気ととも（（、放射性ヨウ素を
ふくむヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、 Ｋ
ｒ 、 Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝
酸ミスト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミス
トキャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉され
るが、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ ｖｏｌ、％
（Ｎ０２はその９０％程度）、Ｔ、２０〜２００ｐｐｍ
、 Ｃｏ２３００ ｐｐｍ 程度、Ｈ２０トレース（
シリカゲル脱湿塔の運転条件にもよるが、露点−１０〜
−−１５°Ｃ程度）、微量のＫｒ、Ｘｅなどの放射性ガ
ス（残部は空気）が含まれている。
■、を除去する一つの方法として、Ａｇを担持させたゼ
オライトを使用し、■、ンヨウ化銀として回収該る方法
が仰られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍鎚
ものＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキ
ュラシープ１３Ｘ」、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラ
シーブ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５Ｊなとの商品名で市販
されているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ
２を吸着する能力があるという報告もなされている。し
かしながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比が
ほぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がなく、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
（なり吸着剤として使用で詫なくなるという共通の欠点
を何している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガス
はＮ０ｘＪＰ Ｉ２を含有しているとともに、シリカゲ
ル脱湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１
０〜−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガ
スがゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト
中で酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招
ぎ、実際の吸着操作に重大な支障をきたす。
オライトを使用し、■、ンヨウ化銀として回収該る方法
が仰られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍鎚
ものＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキ
ュラシープ１３Ｘ」、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラ
シーブ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５Ｊなとの商品名で市販
されているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ
２を吸着する能力があるという報告もなされている。し
かしながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比が
ほぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がなく、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
（なり吸着剤として使用で詫なくなるという共通の欠点
を何している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガス
はＮ０ｘＪＰ Ｉ２を含有しているとともに、シリカゲ
ル脱湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１
０〜−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガ
スがゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト
中で酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招
ぎ、実際の吸着操作に重大な支障をきたす。
この発明は、上記のような従来法の欠点を除去するため
になされたもので、シリカゲルが水分とともにＮＯ７を
吸着する能力を有すること（Ｎｏ２は大部分ＨＮＯ３と
して存在する）、および天然凝灰岩を通常の方法で水素
化することによって得られた改質天然凝灰岩が良好なＩ
２吸着性と耐酸性を有していることを見出し、シリカゲ
ルで排ガス中の水分およびＮ０２を除去する工程と、上
記改質天然凝灰岩でＩ２を除去する工程と、残存するＮ
Ｏｘを天然凝灰岩で除去する工程とを組合せることによ
り、被処理排ガスが多量の水分を含有していても効果的
に１２およびＮＯｘを吸着除去で辣るようにした処理方
法を提供することを目的としている。
になされたもので、シリカゲルが水分とともにＮＯ７を
吸着する能力を有すること（Ｎｏ２は大部分ＨＮＯ３と
して存在する）、および天然凝灰岩を通常の方法で水素
化することによって得られた改質天然凝灰岩が良好なＩ
２吸着性と耐酸性を有していることを見出し、シリカゲ
ルで排ガス中の水分およびＮ０２を除去する工程と、上
記改質天然凝灰岩でＩ２を除去する工程と、残存するＮ
Ｏｘを天然凝灰岩で除去する工程とを組合せることによ
り、被処理排ガスが多量の水分を含有していても効果的
に１２およびＮＯｘを吸着除去で辣るようにした処理方
法を提供することを目的としている。
シリカゲルは一般に水に対してのみ吸着性を示すものと
考えられているが、本発明者は、水分の存在下でガス中
のとくにＮ０２に対して強い吸着性を示すことを見出し
た。すなわち再処理排ガスからミストを除去し、ついで
シリカゲルに接触すせた場合には、このガス中に含まれ
ている水分とともに、ＮＯ２の相当部分を吸着除去する
ことが可能であり、これは従来は昶られていなかったこ
とである。
考えられているが、本発明者は、水分の存在下でガス中
のとくにＮ０２に対して強い吸着性を示すことを見出し
た。すなわち再処理排ガスからミストを除去し、ついで
シリカゲルに接触すせた場合には、このガス中に含まれ
ている水分とともに、ＮＯ２の相当部分を吸着除去する
ことが可能であり、これは従来は昶られていなかったこ
とである。
シリカゲルに約３０時間通した。通ガス量は約１８００
！であり、シリカゲル層の重量増加は１５゜８３ＩＩで
あった。このシリカゲルを、Ｎ２気流中で５５０℃に加
熱して脱着させたところ、ＨＮＯ３３゜３０９．９．Ｉ
２０．０３６＃、ＮＯ２Ｏ，２００８Ｆ、Ｈ２Ｏに １１．７１ ＆ 、計１５．２６ Ｆの脱着物が得られ
亀。この結果によりＩ２はほとんど吸着されていないが
、Ｈ，０、ＨＮＯ，、ＮＯ２がよく吸着されていること
がわかる。
！であり、シリカゲル層の重量増加は１５゜８３ＩＩで
あった。このシリカゲルを、Ｎ２気流中で５５０℃に加
熱して脱着させたところ、ＨＮＯ３３゜３０９．９．Ｉ
２０．０３６＃、ＮＯ２Ｏ，２００８Ｆ、Ｈ２Ｏに １１．７１ ＆ 、計１５．２６ Ｆの脱着物が得られ
亀。この結果によりＩ２はほとんど吸着されていないが
、Ｈ，０、ＨＮＯ，、ＮＯ２がよく吸着されていること
がわかる。
この発明で使用される改質天然凝灰岩は、東北地方、中
国地方、光用地方などで天然に産出するモルデナイト系
またはクリノプチロライト系天然凝灰岩を適当な方法で
水素化および活性化することによって得られたものであ
る。この水素化は、原石を破砕した適当な粒度の粒子を
水洗したのち風乾し、この粒子をたとえばＩＮ−Ｈ（Ｊ
で１００℃で３０時間還流し、ついで水洗および風乾す
ることによって行うことができる。この水素化された粒
子は、Ｎ２のような不活性ガス中で、たとえば５５０℃
に１時間加熱することによって活性化される。このよう
にして改質された天然凝灰岩は、ＮＯｘよりもＩ２に対
して良好な吸着性を有することが見出された。
国地方、光用地方などで天然に産出するモルデナイト系
またはクリノプチロライト系天然凝灰岩を適当な方法で
水素化および活性化することによって得られたものであ
る。この水素化は、原石を破砕した適当な粒度の粒子を
水洗したのち風乾し、この粒子をたとえばＩＮ−Ｈ（Ｊ
で１００℃で３０時間還流し、ついで水洗および風乾す
ることによって行うことができる。この水素化された粒
子は、Ｎ２のような不活性ガス中で、たとえば５５０℃
に１時間加熱することによって活性化される。このよう
にして改質された天然凝灰岩は、ＮＯｘよりもＩ２に対
して良好な吸着性を有することが見出された。
図のグラフは、改質によるＩ２吸着性の変化をしらべる
テストの結果を示している。このテストは、適当なカラ
ム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填して層高１２．７αの
吸着層を形成し、このカラムの頂部から底部に向けてテ
ストガス２４２ｇを線速２、３ ｃｙｒｔ／ ｓｅｃ
で流すことによって行われたうテストガスは、空気（
露点−５５〜−６０℃）をキャリアガスとし、その中に
０．００４重量％のＩ２を添加したものである。この結
果から、改質天然凝灰岩吸着剤が、活性化だけを受けた
非改質天然凝灰岩吸着剤には見られないすぐれたＩ２吸
着性を有していることが明らかである（図中、○印が改
質、・印が非改質）。天然凝灰岩が水素化によって■。
テストの結果を示している。このテストは、適当なカラ
ム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填して層高１２．７αの
吸着層を形成し、このカラムの頂部から底部に向けてテ
ストガス２４２ｇを線速２、３ ｃｙｒｔ／ ｓｅｃ
で流すことによって行われたうテストガスは、空気（
露点−５５〜−６０℃）をキャリアガスとし、その中に
０．００４重量％のＩ２を添加したものである。この結
果から、改質天然凝灰岩吸着剤が、活性化だけを受けた
非改質天然凝灰岩吸着剤には見られないすぐれたＩ２吸
着性を有していることが明らかである（図中、○印が改
質、・印が非改質）。天然凝灰岩が水素化によって■。
吸着性を示すようになる理由は明確ではないが、水素化
されていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイズが
４〜６λ、クリノプチロライト系のものでは３〜５λで
あるのに対して、水素化されたものではポアサイズが約
ｌＯＡに増大していることから、このポアサイズの増大
によって１２を吸着する性質が格段に向上したことが一
つの理由であると考えられる。
されていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイズが
４〜６λ、クリノプチロライト系のものでは３〜５λで
あるのに対して、水素化されたものではポアサイズが約
ｌＯＡに増大していることから、このポアサイズの増大
によって１２を吸着する性質が格段に向上したことが一
つの理由であると考えられる。
なおゼオライト系吸着剤においては水素化は公知であり
、その技術も一般化しているが、この場合の水素化は耐
酸性の向上を目的とするものであり、また通常のゼオラ
イトを水素化してもＩ２に対する吸着性はほとんど向上
しない。
、その技術も一般化しているが、この場合の水素化は耐
酸性の向上を目的とするものであり、また通常のゼオラ
イトを水素化してもＩ２に対する吸着性はほとんど向上
しない。
上記の改質天然凝灰岩吸着剤からなる吸着層を通過した
ガスは、この吸着剤の良好なＩ２吸着性によってＩ２を
ほとんど含まないものになっているが、核燃料再処理排
ガスに含まれているＮＯｘがかなり残存しているので、
Ｉ２を除去するための第２吸着工程に引続いて、ＮＯｘ
を除去するための第３吸着工程が必要である。この第３
吸着工程は、ＮＯｘに対して吸着性を有する通常の吸着
剤を用いて行うことかできるが、最も良好な結果は、モ
ルデナイ性化処理だけを施した吸着剤を用いた場合に得
られる。この非改質天然凝灰岩吸着剤では、Ｎｏ２シま
そのまま吸着されるが、Ｎｏは吸着されたのちにＮＯ２
に酸化された形態で保持される。この酸化性態は、上記
の天然凝灰岩に銅、クロム、鉄、コバルト、ニッケル等
の金属を活性センターとして担持させておくことてよっ
てさらに向上する。
ガスは、この吸着剤の良好なＩ２吸着性によってＩ２を
ほとんど含まないものになっているが、核燃料再処理排
ガスに含まれているＮＯｘがかなり残存しているので、
Ｉ２を除去するための第２吸着工程に引続いて、ＮＯｘ
を除去するための第３吸着工程が必要である。この第３
吸着工程は、ＮＯｘに対して吸着性を有する通常の吸着
剤を用いて行うことかできるが、最も良好な結果は、モ
ルデナイ性化処理だけを施した吸着剤を用いた場合に得
られる。この非改質天然凝灰岩吸着剤では、Ｎｏ２シま
そのまま吸着されるが、Ｎｏは吸着されたのちにＮＯ２
に酸化された形態で保持される。この酸化性態は、上記
の天然凝灰岩に銅、クロム、鉄、コバルト、ニッケル等
の金属を活性センターとして担持させておくことてよっ
てさらに向上する。
シリカゲルからなる第１の吸着剤層に供給される被処理
ガスは、せん断燃料棒を溶解槽内で溶解させる際に発生
した排ガスであり、この排ガスにとくに脱湿などの前処
理を施してお（必要はなく、第１の吸着剤層では、流入
ガスの水分の除去とともに、主としてＮＯ２のｅｔｙａ
除去が行われる（Ｎｏ２のほとんどはＨ，ＮＯ３の形で
存在する）。第１の吸着剤層を出たガスは、水分がほぼ
完全に除かれており、つぎに上記の改質天然凝灰岩から
なる第２の吸着剤層を通過し、ここでガス中の主として
Ｉ２が吸着され、さらに天然凝灰岩からなる第３の吸着
剤層を通過することによって残りのＮＯｘが吸着除去さ
れる。
ガスは、せん断燃料棒を溶解槽内で溶解させる際に発生
した排ガスであり、この排ガスにとくに脱湿などの前処
理を施してお（必要はなく、第１の吸着剤層では、流入
ガスの水分の除去とともに、主としてＮＯ２のｅｔｙａ
除去が行われる（Ｎｏ２のほとんどはＨ，ＮＯ３の形で
存在する）。第１の吸着剤層を出たガスは、水分がほぼ
完全に除かれており、つぎに上記の改質天然凝灰岩から
なる第２の吸着剤層を通過し、ここでガス中の主として
Ｉ２が吸着され、さらに天然凝灰岩からなる第３の吸着
剤層を通過することによって残りのＮＯｘが吸着除去さ
れる。
なお、Ｈ，ＯとＮＯ，を吸着除去する第１吸着工程のシ
リカゲル塔は、２塔ないしそれ以上の塔を用いて、いわ
ゆる追込み方式で行うと水分をより完全に除去すること
ができ、別個の１塔を脱着、再生とする連続方式にする
のが望ましい。第２吸着工程、第３吸着工程も同様に連
続方式にすることができる。
リカゲル塔は、２塔ないしそれ以上の塔を用いて、いわ
ゆる追込み方式で行うと水分をより完全に除去すること
ができ、別個の１塔を脱着、再生とする連続方式にする
のが望ましい。第２吸着工程、第３吸着工程も同様に連
続方式にすることができる。
実施例
直径１７．５ｍｍ、長さ２５０８のカラム内に、その上
端から下端にかけて順次に第１〜第３の吸着（ユニオン
カーバイド社製、商品名１” Ｐｕｒａｓｉｖ −Ｎ３
０１Ｊ ）からなり、第２の吸着剤層は、水素化された
モルデナイト系天然凝灰岩（板戸量）９．５０１からな
る。また第３の吸着剤層は、モルデナイト系天然凝灰岩
（板戸量）を破砕したのち５５０℃で焼成することによ
って活性化したものからなる。この吸着塔内に、頂部か
ら底部に向けて被処理ガス１，７８５１３を線速約７
ｃｍ／ ｓｅｃ で２９．７５時間かけて流した。被
処理ガスは、キャリアガスとしての空気（水分０．７８
％）にＴ、 ８０ ｐ ｐｍ、ＮＯ２Ｏ，８４容量％、
ＮＯｏ、１０容量％を添加して調整されたものである。
端から下端にかけて順次に第１〜第３の吸着（ユニオン
カーバイド社製、商品名１” Ｐｕｒａｓｉｖ −Ｎ３
０１Ｊ ）からなり、第２の吸着剤層は、水素化された
モルデナイト系天然凝灰岩（板戸量）９．５０１からな
る。また第３の吸着剤層は、モルデナイト系天然凝灰岩
（板戸量）を破砕したのち５５０℃で焼成することによ
って活性化したものからなる。この吸着塔内に、頂部か
ら底部に向けて被処理ガス１，７８５１３を線速約７
ｃｍ／ ｓｅｃ で２９．７５時間かけて流した。被
処理ガスは、キャリアガスとしての空気（水分０．７８
％）にＴ、 ８０ ｐ ｐｍ、ＮＯ２Ｏ，８４容量％、
ＮＯｏ、１０容量％を添加して調整されたものである。
各吸着剤層から流出した処理ガスの組成（容量比）を第
１表に示す。
１表に示す。
第 １ 表
以上のようにこの発明方法によれば、シリカゲル、水累
化処理されたモルデナイト系またはクリノプチロライト
系改質天然凝灰岩、および天然凝灰岩の３種の吸着剤に
よる３つの基本的な吸着工程を組合せたので、被処理排
ガスがどれほどの水分を含んでいたとしても、水分の影
響を受けることなく、Ｉ２およびＮＯｘを効果的に吸着
除去することが可能となる。このため前処理工程が簡素
化でき、吸着工程の管理も容易になるなどの効果が得ら
れる。
化処理されたモルデナイト系またはクリノプチロライト
系改質天然凝灰岩、および天然凝灰岩の３種の吸着剤に
よる３つの基本的な吸着工程を組合せたので、被処理排
ガスがどれほどの水分を含んでいたとしても、水分の影
響を受けることなく、Ｉ２およびＮＯｘを効果的に吸着
除去することが可能となる。このため前処理工程が簡素
化でき、吸着工程の管理も容易になるなどの効果が得ら
れる。
図は改質天然凝灰岩と非改質天然凝灰岩のＩ２吸着特性
を示すグラフである。
を示すグラフである。
Claims (1)
- 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解させる際に発
生するＩ２およびＮＯｘを含む排ガスを処理する方法に
おいて、シリカゲルからなる第１の吸着剤層で上記排ガ
ス中の主として水分とＮ０２を吸着除去する第１吸着工
程と、モルデナイト系またはクリノプチロライト系天然
凝灰岩を水素化した吸着剤からなる第２の吸着剤層で、
上記第１の吸着剤層を通過したガス中の主としてＩ２を
吸着除去する第２吸着工程と、モルデナイト系または（
および）クリノプチロライト系天然凝灰岩からなる第３
の吸着剤層で、上記Ｍ２の吸着剤層を通過したガス中に
残存するＮＯｘを吸着除去する第３＠着工程とを備えた
ことを特徴とする核燃料再処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074663A JPS59198395A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074663A JPS59198395A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198395A true JPS59198395A (ja) | 1984-11-10 |
| JPH0141238B2 JPH0141238B2 (ja) | 1989-09-04 |
Family
ID=13553694
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074663A Granted JPS59198395A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198395A (ja) |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074663A patent/JPS59198395A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0141238B2 (ja) | 1989-09-04 |
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