JPH0567920B2 - - Google Patents
Info
- Publication number
- JPH0567920B2 JPH0567920B2 JP17499684A JP17499684A JPH0567920B2 JP H0567920 B2 JPH0567920 B2 JP H0567920B2 JP 17499684 A JP17499684 A JP 17499684A JP 17499684 A JP17499684 A JP 17499684A JP H0567920 B2 JPH0567920 B2 JP H0567920B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- iodine
- adsorbent
- adsorption
- filled
- silver
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
- 229910052740 iodine Inorganic materials 0.000 claims description 77
- ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 7553-56-2 Chemical compound [I] ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 76
- 239000011630 iodine Substances 0.000 claims description 76
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 claims description 54
- 239000003463 adsorbent Substances 0.000 claims description 46
- 239000011148 porous material Substances 0.000 claims description 23
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 14
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims description 14
- 239000010949 copper Substances 0.000 claims description 13
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 claims description 10
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 claims description 9
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 claims description 9
- WABPQHHGFIMREM-UHFFFAOYSA-N lead(0) Chemical compound [Pb] WABPQHHGFIMREM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 5
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims description 5
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 19
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 13
- BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N Silver Chemical compound [Ag] BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 229910021536 Zeolite Inorganic materials 0.000 description 10
- 229910052709 silver Inorganic materials 0.000 description 10
- 239000004332 silver Substances 0.000 description 10
- 239000010457 zeolite Substances 0.000 description 10
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 6
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 5
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 4
- SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N silver(1+) nitrate Chemical compound [Ag+].[O-]N(=O)=O SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 3
- 238000000034 method Methods 0.000 description 3
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 3
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 2
- 238000007791 dehumidification Methods 0.000 description 2
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 2
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-N hydrogen iodide Chemical compound I XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910000043 hydrogen iodide Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 2
- PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N iodine Chemical compound II PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 2
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 2
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 2
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 2
- 239000000741 silica gel Substances 0.000 description 2
- 229910002027 silica gel Inorganic materials 0.000 description 2
- 229940100890 silver compound Drugs 0.000 description 2
- 150000003379 silver compounds Chemical class 0.000 description 2
- 229910001961 silver nitrate Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 2
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 1
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910000323 aluminium silicate Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003610 charcoal Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 238000009833 condensation Methods 0.000 description 1
- 230000005494 condensation Effects 0.000 description 1
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000013461 design Methods 0.000 description 1
- 230000006866 deterioration Effects 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 230000008030 elimination Effects 0.000 description 1
- 238000003379 elimination reaction Methods 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 150000002497 iodine compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000010309 melting process Methods 0.000 description 1
- 239000002808 molecular sieve Substances 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 1
- URGAHOPLAPQHLN-UHFFFAOYSA-N sodium aluminosilicate Chemical compound [Na+].[Al+3].[O-][Si]([O-])=O.[O-][Si]([O-])=O URGAHOPLAPQHLN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 230000009897 systematic effect Effects 0.000 description 1
- 210000001685 thyroid gland Anatomy 0.000 description 1
Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
〔発明の利用分野〕
本発明は、放射性ヨウ素の除去装置に係り、特
に再処理プラント等で発生する高濃度のヨウ素を
除去するのに好適な放射性ヨウ素の除去装置に関
するものである。 〔発明の背景〕 原子力施設では、周辺住民の放射能被曝を防止
するため、周辺環境へ放出される放射能量を低減
するための種々の対策が講じられている。このう
ち、放射性ヨウ素に対しては、これが人体の甲状
腺に選択的に吸収され放射能被曝を増大させる
め、特に厳格な放出放射能量の低減対策が施され
ている。排ガスの低減対策としては、１〜２mmφ
程度の吸着材を充填したヨウ素除去フイルタの設
置が一般的に行なわれている。原子力施設の代表
的なものとしては原子力発電所と核燃料再処理プ
ラントがあげられる。前者では古くから添着炭フ
イルタが使用されている。一方、後者の核燃料再
処理プラントでは、ヨウ素除去フイルタとして銀
添着吸着材が使用されている。同じヨウ素除去フ
イルタではあるが、両者のフイルタに要求される
性能は大きく異なる。すなわち、前者の原子力発
電所では、対象とする放射性ヨウ素が短半減期の
131I（半減期８日）で、ヨウ素の濃度が0.1ppbと極
めて低い。一方、再処理プラントでは、対象とす
る放射性ヨウ素が長半減期の129I（半減期1.7×107
年）で、ヨウ素濃度が前者の500000倍の約50ppm
と高い。以上のことから、再処理プラント排ガス
処理用の吸着材に対して以下の３つの事が要求さ
れる。すなわち、(1)プラントからの放出放射能量
を低減するために129Iを高い効率で除去できるこ
と。(2)吸着材のヨウ素吸着容量が大きく廃棄物と
しての使用済吸着材量が少ないこと、および(3)
129Iを化学的に安定な化合物として半永久的に貯
蔵できること、の３点である。 このような観点から、現状、３つの装置が研究
開発、または実用化されている。この３つの装置
の概要を第２図、第３図、および第４図に示す。 第２図の装置は銀添着吸着材を充填した吸着塔
１のみで構成されるものである。この装置は、単
純であるため既に実用化されているが、使用済の
銀添着吸着材が直接廃棄されるため、高価な銀の
使用量が多いという問題がある。 第３図の装置は、Prc.of DOE Nuclear Air
Cleaning Conferrence（1978）で報告されている
方式で、一度銀添着吸着材でヨウ素を高い除去効
率で吸着除去した後、H2によつて当該銀添着吸
着材を再生し、再生によつて吸着材から脱離した
ヨウ素を銀よりも安価な鉛添着吸着材に吸着させ
ようとするものである。この装置は、銀添着吸着
材を充填した吸着塔１が２塔と、銀添着吸着材を
充填した吸着塔２、H2を加熱するヒータ３、ク
ーラー４、H2循環ポンプ５とから構成される。
吸着塔１の１塔は処理ガスを流しヨウ素を吸着除
去する。他方の吸着塔１は、ヒータ３によつて加
熱したH2（500℃）で再生される。このとき銀添
着吸着材からHI（ヨウ化水素）としてヨウ素が脱
着してくる。吸着塔１を通過したヨウ素を含む
H2は、クーラー４で150℃に冷却され、循環ポン
プ５を介して、鉛添着吸着材を充填した吸着塔２
に送られ、ここでヨウ素が吸着される。再生の終
了した吸着塔１は、再び処理ガス中のヨウ素の吸
着除去に使用されるため待期状態となり、ヨウ素
を吸着した鉛添着吸着材は廃棄される。したがつ
て、この装置では、高価な銀の消費量は、再生劣
化に伴ない発生する銀添着吸着材のみとなるた
め、第２図の装置に比べ1/10〜1/20と少ない。し
かしながら、装置が複雑となるため、初期の設備
投資が大きくなること、運転が繁雑となることな
どの問題が生じる。 第４図の装置はI2除去用の吸着材として、金属
銅もしくは金属鉛を添着した吸着材を充填した前
段吸着塔１と、残りのヨウ素（主としてCH3Ｉ）
を除去するための銀化合物を添着した吸着材を充
填した後段吸着塔２とから構成される。この装置
では、前段吸着塔に充填される金属銅もしくは金
属鉛を添着した吸着材のI2吸着量が問題になる。
処理ガス中でも溶解工程のオフガス中には、O2
のみならずH2ＯやNOxも含まれることになる。
金属銅、もしくは金属鉛は上記雰囲気中でのI2吸
着性能が低下するという問題がある。 そこで、銀の消費量を出来るだけ少なく、かつ
再生にH2ガスを使用しないでヨウ素を脱離し、
化学的安定なヨウ素化合物として固定化する除去
装置が要求されている。 〔発明の目的〕 本発明の目的は、単純な構成でヨウ素を効果的
に除去でき、銀の消費量が少ない放射性ヨウ素の
除去装置を提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明の特徴は、ガス中に含まれるNOx及び
H2Ｏを選択的に吸着する第１の脱湿材を充填し
た前段の吸着塔と、ヨウ素を可逆的に吸脱着する
第２の脱湿材を充填した後段のヨウ素濃縮塔と、
前記ヨウ素濃縮塔の再生によつて脱着するヨウ素
を吸着するための吸着材を充填した固定化塔とを
備えたことにある。 その具体例は、I2を吸着せずNOx及びH2Ｏを
選択的に吸着する第１の脱湿材を充填した前段の
吸着塔で、予めNOx及びH2Ｏを除去し、残りの
ヨウ素を、物理吸着を主体とし可逆的に吸脱着す
る第２の脱湿材を充填した後段のヨウ素濃縮塔で
除去し、ヨウ素濃縮塔の再生によつて脱着するヨ
ウ素を、化学吸着により化合物として安定な状態
で固定化する吸着材を充填した固定化塔で固定化
する。 本発明の従属する特徴は、ヨウ素濃縮塔の再生
時に不活性ガスを用いることによつて、固定化塔
に充填された吸着材に対するO2の影響を排除す
ることにある。 本発明は、発明者らの実験により、工業的に使
用される脱湿材の中で、NOxとH2Ｏを吸着する
がヨウ素を吸着しない脱湿材を見出したこと、お
よび金属添着吸着材がヨウ素固定化に対し効果的
な吸着条件を見出した結果にもとづく。 本発明は以下の実験結果に基づきなされたもの
である。第４図に、種々の細孔径をもつ脱湿材の
ヨウ素（I2），NOx，H2Ｏ吸着量を測定した結果
を示す。本測定は、温度50℃で濃度200ppmのI2、
濃度1.0vol％のNOx、および濃度2.0vol％のH2Ｏ
をそれぞれ、吸着が平衡となるまで、N2ガスと
共に導入し、測定したものである。細孔径、３
Å，４Å，５Åには、それぞれ合成ゼオライト
3A，4A、および5Aを使用した。また細孔径10Å
には、合成ゼオライト13Xを使用した。この結
果、H2Ｏ，NOxに対しては、いずれの細孔径を
もつ合成ゼオライトでも吸着するが、I2に対して
は極めて特異的な傾向を示した。すなわち、３Å
の細孔径を有する合成ゼオライト3Aでは吸着せ
ず、４Å，５Å，10Åと細孔径が大きくなるに従
い、I2吸着量は増加した。さらに細孔径の大きな
シリカゲル（平均細孔径、約20Å）、およびアル
ミナ（平均細孔径約50Å）でみると、逆にI2吸着
量は減少した。以上のことは次のように理解でき
る。合成ゼオライトへのI2の吸着は、主として温
度に可逆的な物理吸着である。したがつて細孔径
の小さい程、毛管凝縮による吸着量は増加する。
ただし、I2の分子径は最大長さで5.4Åなので、
これより小さな細孔には入りにくいことになる。
したがつて、細孔径10Å程度で吸着量が最大にな
つたと考える。この結果、細孔径３Åの合成ゼオ
ライトに着目してみると、NOx，H2Ｏの吸着に
ついては、他の細孔径の合成ゼオライトと大差な
く、I2についてのみ吸着性能がないことがわか
る。 細孔径３ÅでI2は吸着せず、細孔径５Åで吸着
するという事実は、定性的には公知（M.A.
Wahlgren，W.W.Meinke，Nucleonics（1957））
ではあるが、I2の吸着特性はその分子径で議論で
きず、その立体構造、極性によつて異なり、３
Å，４Å，５Åについて、NOxの吸着量ととも
に、系統的に比較した例はなく、発明者らの実験
によつて初めて見出された事柄である。
に再処理プラント等で発生する高濃度のヨウ素を
除去するのに好適な放射性ヨウ素の除去装置に関
するものである。 〔発明の背景〕 原子力施設では、周辺住民の放射能被曝を防止
するため、周辺環境へ放出される放射能量を低減
するための種々の対策が講じられている。このう
ち、放射性ヨウ素に対しては、これが人体の甲状
腺に選択的に吸収され放射能被曝を増大させる
め、特に厳格な放出放射能量の低減対策が施され
ている。排ガスの低減対策としては、１〜２mmφ
程度の吸着材を充填したヨウ素除去フイルタの設
置が一般的に行なわれている。原子力施設の代表
的なものとしては原子力発電所と核燃料再処理プ
ラントがあげられる。前者では古くから添着炭フ
イルタが使用されている。一方、後者の核燃料再
処理プラントでは、ヨウ素除去フイルタとして銀
添着吸着材が使用されている。同じヨウ素除去フ
イルタではあるが、両者のフイルタに要求される
性能は大きく異なる。すなわち、前者の原子力発
電所では、対象とする放射性ヨウ素が短半減期の
131I（半減期８日）で、ヨウ素の濃度が0.1ppbと極
めて低い。一方、再処理プラントでは、対象とす
る放射性ヨウ素が長半減期の129I（半減期1.7×107
年）で、ヨウ素濃度が前者の500000倍の約50ppm
と高い。以上のことから、再処理プラント排ガス
処理用の吸着材に対して以下の３つの事が要求さ
れる。すなわち、(1)プラントからの放出放射能量
を低減するために129Iを高い効率で除去できるこ
と。(2)吸着材のヨウ素吸着容量が大きく廃棄物と
しての使用済吸着材量が少ないこと、および(3)
129Iを化学的に安定な化合物として半永久的に貯
蔵できること、の３点である。 このような観点から、現状、３つの装置が研究
開発、または実用化されている。この３つの装置
の概要を第２図、第３図、および第４図に示す。 第２図の装置は銀添着吸着材を充填した吸着塔
１のみで構成されるものである。この装置は、単
純であるため既に実用化されているが、使用済の
銀添着吸着材が直接廃棄されるため、高価な銀の
使用量が多いという問題がある。 第３図の装置は、Prc.of DOE Nuclear Air
Cleaning Conferrence（1978）で報告されている
方式で、一度銀添着吸着材でヨウ素を高い除去効
率で吸着除去した後、H2によつて当該銀添着吸
着材を再生し、再生によつて吸着材から脱離した
ヨウ素を銀よりも安価な鉛添着吸着材に吸着させ
ようとするものである。この装置は、銀添着吸着
材を充填した吸着塔１が２塔と、銀添着吸着材を
充填した吸着塔２、H2を加熱するヒータ３、ク
ーラー４、H2循環ポンプ５とから構成される。
吸着塔１の１塔は処理ガスを流しヨウ素を吸着除
去する。他方の吸着塔１は、ヒータ３によつて加
熱したH2（500℃）で再生される。このとき銀添
着吸着材からHI（ヨウ化水素）としてヨウ素が脱
着してくる。吸着塔１を通過したヨウ素を含む
H2は、クーラー４で150℃に冷却され、循環ポン
プ５を介して、鉛添着吸着材を充填した吸着塔２
に送られ、ここでヨウ素が吸着される。再生の終
了した吸着塔１は、再び処理ガス中のヨウ素の吸
着除去に使用されるため待期状態となり、ヨウ素
を吸着した鉛添着吸着材は廃棄される。したがつ
て、この装置では、高価な銀の消費量は、再生劣
化に伴ない発生する銀添着吸着材のみとなるた
め、第２図の装置に比べ1/10〜1/20と少ない。し
かしながら、装置が複雑となるため、初期の設備
投資が大きくなること、運転が繁雑となることな
どの問題が生じる。 第４図の装置はI2除去用の吸着材として、金属
銅もしくは金属鉛を添着した吸着材を充填した前
段吸着塔１と、残りのヨウ素（主としてCH3Ｉ）
を除去するための銀化合物を添着した吸着材を充
填した後段吸着塔２とから構成される。この装置
では、前段吸着塔に充填される金属銅もしくは金
属鉛を添着した吸着材のI2吸着量が問題になる。
処理ガス中でも溶解工程のオフガス中には、O2
のみならずH2ＯやNOxも含まれることになる。
金属銅、もしくは金属鉛は上記雰囲気中でのI2吸
着性能が低下するという問題がある。 そこで、銀の消費量を出来るだけ少なく、かつ
再生にH2ガスを使用しないでヨウ素を脱離し、
化学的安定なヨウ素化合物として固定化する除去
装置が要求されている。 〔発明の目的〕 本発明の目的は、単純な構成でヨウ素を効果的
に除去でき、銀の消費量が少ない放射性ヨウ素の
除去装置を提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明の特徴は、ガス中に含まれるNOx及び
H2Ｏを選択的に吸着する第１の脱湿材を充填し
た前段の吸着塔と、ヨウ素を可逆的に吸脱着する
第２の脱湿材を充填した後段のヨウ素濃縮塔と、
前記ヨウ素濃縮塔の再生によつて脱着するヨウ素
を吸着するための吸着材を充填した固定化塔とを
備えたことにある。 その具体例は、I2を吸着せずNOx及びH2Ｏを
選択的に吸着する第１の脱湿材を充填した前段の
吸着塔で、予めNOx及びH2Ｏを除去し、残りの
ヨウ素を、物理吸着を主体とし可逆的に吸脱着す
る第２の脱湿材を充填した後段のヨウ素濃縮塔で
除去し、ヨウ素濃縮塔の再生によつて脱着するヨ
ウ素を、化学吸着により化合物として安定な状態
で固定化する吸着材を充填した固定化塔で固定化
する。 本発明の従属する特徴は、ヨウ素濃縮塔の再生
時に不活性ガスを用いることによつて、固定化塔
に充填された吸着材に対するO2の影響を排除す
ることにある。 本発明は、発明者らの実験により、工業的に使
用される脱湿材の中で、NOxとH2Ｏを吸着する
がヨウ素を吸着しない脱湿材を見出したこと、お
よび金属添着吸着材がヨウ素固定化に対し効果的
な吸着条件を見出した結果にもとづく。 本発明は以下の実験結果に基づきなされたもの
である。第４図に、種々の細孔径をもつ脱湿材の
ヨウ素（I2），NOx，H2Ｏ吸着量を測定した結果
を示す。本測定は、温度50℃で濃度200ppmのI2、
濃度1.0vol％のNOx、および濃度2.0vol％のH2Ｏ
をそれぞれ、吸着が平衡となるまで、N2ガスと
共に導入し、測定したものである。細孔径、３
Å，４Å，５Åには、それぞれ合成ゼオライト
3A，4A、および5Aを使用した。また細孔径10Å
には、合成ゼオライト13Xを使用した。この結
果、H2Ｏ，NOxに対しては、いずれの細孔径を
もつ合成ゼオライトでも吸着するが、I2に対して
は極めて特異的な傾向を示した。すなわち、３Å
の細孔径を有する合成ゼオライト3Aでは吸着せ
ず、４Å，５Å，10Åと細孔径が大きくなるに従
い、I2吸着量は増加した。さらに細孔径の大きな
シリカゲル（平均細孔径、約20Å）、およびアル
ミナ（平均細孔径約50Å）でみると、逆にI2吸着
量は減少した。以上のことは次のように理解でき
る。合成ゼオライトへのI2の吸着は、主として温
度に可逆的な物理吸着である。したがつて細孔径
の小さい程、毛管凝縮による吸着量は増加する。
ただし、I2の分子径は最大長さで5.4Åなので、
これより小さな細孔には入りにくいことになる。
したがつて、細孔径10Å程度で吸着量が最大にな
つたと考える。この結果、細孔径３Åの合成ゼオ
ライトに着目してみると、NOx，H2Ｏの吸着に
ついては、他の細孔径の合成ゼオライトと大差な
く、I2についてのみ吸着性能がないことがわか
る。 細孔径３ÅでI2は吸着せず、細孔径５Åで吸着
するという事実は、定性的には公知（M.A.
Wahlgren，W.W.Meinke，Nucleonics（1957））
ではあるが、I2の吸着特性はその分子径で議論で
きず、その立体構造、極性によつて異なり、３
Å，４Å，５Åについて、NOxの吸着量ととも
に、系統的に比較した例はなく、発明者らの実験
によつて初めて見出された事柄である。
本発明を実施しうる好適な実施例を図面を用い
て以下に詳細に述べる。 第１図に本発明を実施しうるに好適な一実施例
である放射性ヨウ素の除去装置を示す。本実施例
は、細孔径の大きさが少なくとも４Å以下の脱湿
材を充填した吸着塔７と、細孔径の大きさが５Å
よりも大きく、20Åよりも小さい脱湿材を充填し
たヨウ素濃縮塔８と、ヒータ３、クーラー４、循
環器５および銅金属添着吸着材を充填した固定化
塔９とからなり、これらのうち、吸着塔７と、ヨ
ウ素濃縮塔８とは、それぞれ並列に２塔設け、１
塔はNOx，H2Ｏ吸着、あるいはヨウ素を吸着し
て濃縮操作を行なわしめ、他の１塔は、加熱等に
よる再生操作ができるようになつている。これら
の構成機器は、第５図に示すように配管などで接
続されており、それぞれの機器はバルブ等で各々
隔離されている。I2，NOx，N2Ｏを含む空気は、
吸着塔７に導入され、ここでNOx，H2Ｏが除去
される。ついで、ヨウ素濃縮塔８で、ヨウ素（主
としてI2）を除去する。ヨウ素濃縮塔８で除去さ
れなかつた一部のヨウ素（主として最大５％の
CH3Ｉ）は、後段に設けた銀添着吸着材を充填し
た後段吸着塔（図示せず）で完全に除去する。し
たがつて、銀消費量は第２図の従来技術の1/20以
下になる。NOx，H2Ｏの吸着は、通常、室温か
ら100℃の範囲で行なう。ヨウ素濃縮塔８におけ
るヨウ素吸着温度としては、室温から50℃が望ま
しい。第６図にヨウ素濃縮塔８内でのヨウ素の吸
着を動的に実験した結果を示す。ここでは比較の
ために、ヨウ素吸着材として従来から使用されて
いる銀化合物である硝酸銀を添着したアルミナ吸
着材と実施例で使用するのに適した合成ゼオライ
ト（モレキユラーシーブ13X）を用い、それぞれ
粒径が１〜２mmの吸着材をヨウ素濃縮塔８に充填
し、銀−アルミナ吸着材の場合150℃、合成ゼオ
ライトの場合50℃の温度条件で、線速度５cm／ｓ
でI2を含む空気を所定時間通気した。I2吸着量
は、両者で大差なく、吸着材層入口で飽和となつ
ている。その後方では未飽和の部分があり、この
未飽和の部分の長さ（一般には吸着帯長さといわ
れ、飽和吸着量の５％〜95％の吸着量を示す部分
の長さをいう）は、合成ゼオライトの場合硝酸銀
を添着したアルミナに比べ長くなつているもの
の、充填層設計上は問題にならないことがわか
る。また第６図から、合成ゼオライトでも除去効
率は99％以上になることがわかる。 つぎに、ヨウ素濃縮塔で除去したヨウ素は、温
度150℃以上で、不活性ガス、ここではN2ガスを
循環器の働きでヨウ素濃縮塔に通気することで脱
離し、銅金属添着吸着材を充填した固定化塔で、
以下の化学反応を利用して、化学的に安定な状態
で固定化する。 2Cu＋I2→2CuI この場合、固定化塔に、I2を含むN2ガスを通
気する前に、冷却器の働きで、N2ガスをCuがI2
と反応するに最適な温度100〜150℃にする必要が
ある。固定化塔を通過したN2ガスは、循環器、
加熱器をへて、再生温度に最適な200℃以上に昇
温した後、ヨウ素濃縮塔に送られる。以上の操作
で、ヨウ素濃縮塔で除去したヨウ素の99％以上が
脱離し、処理ガス中で数10ppmのヨウ素が、N2
ガス中で、数％オーダの高濃度ヨウ素を含むこと
になり、Cu金属添着吸着材との反応が加速され、
ほぼ完全にCuIとして固定化されうる。このと
き、N2ガス中にはNOx，H2Ｏ不純物は、処理ガ
ス中における１〜２％オーダの濃度と比較し1/10
０以下となり、上記ヨウ素とCu金属の反応を阻害
しない。またN2ガス中のO2濃度も低いので、Cu
を最大限利用でき、結果的に廃棄物発生量を低減
できる。 本実施例では、吸着塔、ヨウ素濃縮塔とも２塔
ずつ示してあるが、２塔に限定されず、複数塔以
上設置してあれば良く、公知の技術によつて切換
して運転しても良い。なおNOx，H2Ｏの除去を
目的とした吸着塔では、その後方にたとえば露点
計などの湿度計、あるいはNOx計を設け、H2Ｏ，
NOxのブレークスルーを検知して、切換運転を
することで、後段側のヨウ素濃縮塔へのNOx，
H2Ｏの流入を防ぐことは可能である。また、使
用済の吸着塔は、通常工業的に使用される温度
200〜400℃で再生し、再使用に供する。またヨウ
素濃縮塔における運転操作も吸着塔の運転操作と
同様である。 本実施例では、固定化塔９に充填する吸着材と
し、銅添着吸着材を例にあげ説明したが、鉛添着
吸着材でも良い。また、添着される銅、鉛は金属
であることが必要であるが、これらの少なくとも
１つが含まれる合金でも良い。これらの金属を添
着する担体は、活性アルミナ、シリカゲル、結晶
性アルミノケイ酸が使用可能である。 第１図の実施例によれば、雰囲気ガスの影響を
受け易い、銅、鉛金属添着材を、比較的単純な構
成の放射性ヨウ素の除去装置においてしよう可能
にし、銀消費量を第２図の装置の約1/20に低減で
きる。また、従来150℃の吸着温度を50℃までに
低下でき、処理ガスの加熱ヒータの容量を1/3に
減少できる。 〔発明の効果〕 本発明によれば、単純な構成でヨウ素を効果的
に除去でき、かつ銀の消費量を少なくできる。
て以下に詳細に述べる。 第１図に本発明を実施しうるに好適な一実施例
である放射性ヨウ素の除去装置を示す。本実施例
は、細孔径の大きさが少なくとも４Å以下の脱湿
材を充填した吸着塔７と、細孔径の大きさが５Å
よりも大きく、20Åよりも小さい脱湿材を充填し
たヨウ素濃縮塔８と、ヒータ３、クーラー４、循
環器５および銅金属添着吸着材を充填した固定化
塔９とからなり、これらのうち、吸着塔７と、ヨ
ウ素濃縮塔８とは、それぞれ並列に２塔設け、１
塔はNOx，H2Ｏ吸着、あるいはヨウ素を吸着し
て濃縮操作を行なわしめ、他の１塔は、加熱等に
よる再生操作ができるようになつている。これら
の構成機器は、第５図に示すように配管などで接
続されており、それぞれの機器はバルブ等で各々
隔離されている。I2，NOx，N2Ｏを含む空気は、
吸着塔７に導入され、ここでNOx，H2Ｏが除去
される。ついで、ヨウ素濃縮塔８で、ヨウ素（主
としてI2）を除去する。ヨウ素濃縮塔８で除去さ
れなかつた一部のヨウ素（主として最大５％の
CH3Ｉ）は、後段に設けた銀添着吸着材を充填し
た後段吸着塔（図示せず）で完全に除去する。し
たがつて、銀消費量は第２図の従来技術の1/20以
下になる。NOx，H2Ｏの吸着は、通常、室温か
ら100℃の範囲で行なう。ヨウ素濃縮塔８におけ
るヨウ素吸着温度としては、室温から50℃が望ま
しい。第６図にヨウ素濃縮塔８内でのヨウ素の吸
着を動的に実験した結果を示す。ここでは比較の
ために、ヨウ素吸着材として従来から使用されて
いる銀化合物である硝酸銀を添着したアルミナ吸
着材と実施例で使用するのに適した合成ゼオライ
ト（モレキユラーシーブ13X）を用い、それぞれ
粒径が１〜２mmの吸着材をヨウ素濃縮塔８に充填
し、銀−アルミナ吸着材の場合150℃、合成ゼオ
ライトの場合50℃の温度条件で、線速度５cm／ｓ
でI2を含む空気を所定時間通気した。I2吸着量
は、両者で大差なく、吸着材層入口で飽和となつ
ている。その後方では未飽和の部分があり、この
未飽和の部分の長さ（一般には吸着帯長さといわ
れ、飽和吸着量の５％〜95％の吸着量を示す部分
の長さをいう）は、合成ゼオライトの場合硝酸銀
を添着したアルミナに比べ長くなつているもの
の、充填層設計上は問題にならないことがわか
る。また第６図から、合成ゼオライトでも除去効
率は99％以上になることがわかる。 つぎに、ヨウ素濃縮塔で除去したヨウ素は、温
度150℃以上で、不活性ガス、ここではN2ガスを
循環器の働きでヨウ素濃縮塔に通気することで脱
離し、銅金属添着吸着材を充填した固定化塔で、
以下の化学反応を利用して、化学的に安定な状態
で固定化する。 2Cu＋I2→2CuI この場合、固定化塔に、I2を含むN2ガスを通
気する前に、冷却器の働きで、N2ガスをCuがI2
と反応するに最適な温度100〜150℃にする必要が
ある。固定化塔を通過したN2ガスは、循環器、
加熱器をへて、再生温度に最適な200℃以上に昇
温した後、ヨウ素濃縮塔に送られる。以上の操作
で、ヨウ素濃縮塔で除去したヨウ素の99％以上が
脱離し、処理ガス中で数10ppmのヨウ素が、N2
ガス中で、数％オーダの高濃度ヨウ素を含むこと
になり、Cu金属添着吸着材との反応が加速され、
ほぼ完全にCuIとして固定化されうる。このと
き、N2ガス中にはNOx，H2Ｏ不純物は、処理ガ
ス中における１〜２％オーダの濃度と比較し1/10
０以下となり、上記ヨウ素とCu金属の反応を阻害
しない。またN2ガス中のO2濃度も低いので、Cu
を最大限利用でき、結果的に廃棄物発生量を低減
できる。 本実施例では、吸着塔、ヨウ素濃縮塔とも２塔
ずつ示してあるが、２塔に限定されず、複数塔以
上設置してあれば良く、公知の技術によつて切換
して運転しても良い。なおNOx，H2Ｏの除去を
目的とした吸着塔では、その後方にたとえば露点
計などの湿度計、あるいはNOx計を設け、H2Ｏ，
NOxのブレークスルーを検知して、切換運転を
することで、後段側のヨウ素濃縮塔へのNOx，
H2Ｏの流入を防ぐことは可能である。また、使
用済の吸着塔は、通常工業的に使用される温度
200〜400℃で再生し、再使用に供する。またヨウ
素濃縮塔における運転操作も吸着塔の運転操作と
同様である。 本実施例では、固定化塔９に充填する吸着材と
し、銅添着吸着材を例にあげ説明したが、鉛添着
吸着材でも良い。また、添着される銅、鉛は金属
であることが必要であるが、これらの少なくとも
１つが含まれる合金でも良い。これらの金属を添
着する担体は、活性アルミナ、シリカゲル、結晶
性アルミノケイ酸が使用可能である。 第１図の実施例によれば、雰囲気ガスの影響を
受け易い、銅、鉛金属添着材を、比較的単純な構
成の放射性ヨウ素の除去装置においてしよう可能
にし、銀消費量を第２図の装置の約1/20に低減で
きる。また、従来150℃の吸着温度を50℃までに
低下でき、処理ガスの加熱ヒータの容量を1/3に
減少できる。 〔発明の効果〕 本発明によれば、単純な構成でヨウ素を効果的
に除去でき、かつ銀の消費量を少なくできる。
第１図は本発明の好適な一実施例である放射性
ヨウ素の除去装置の構成図、第２図は銀添着吸着
材を充填した吸着塔を単独に用いた従来の放射性
ヨウ素の除去装置の構成図、第３図は銀添着吸着
材の繰返し使用する従来の放射性ヨウ素の除去装
置の構成図、第４図は銅及び鉛等の金属添着吸着
材を充填した前段吸着塔を備えた従来の放射性ヨ
ウ素の除去装置の構成図、第５図は、I2，NOx，
H2Ｏの吸着に及ぼす細孔径の影響を示した図、
第６図は、合成ゼオライトを充填した吸着塔内で
のヨウ素の吸着分布の一例を示した図である。 １……銀添着吸着材を充填した吸着塔、２……
鉛添着吸着材を充填した吸着塔、３……ヒータ、
４……クーラー、５……循環ポンプ、６……銅添
着吸着材を充填した吸着塔、７……脱湿材（細孔
径４Å以下）を充填した吸着塔、８……脱湿材
（細孔径５Å以上20Å以下）を充填したヨウ素濃
縮塔、９……銅添着吸着材を充填した固定化塔。
ヨウ素の除去装置の構成図、第２図は銀添着吸着
材を充填した吸着塔を単独に用いた従来の放射性
ヨウ素の除去装置の構成図、第３図は銀添着吸着
材の繰返し使用する従来の放射性ヨウ素の除去装
置の構成図、第４図は銅及び鉛等の金属添着吸着
材を充填した前段吸着塔を備えた従来の放射性ヨ
ウ素の除去装置の構成図、第５図は、I2，NOx，
H2Ｏの吸着に及ぼす細孔径の影響を示した図、
第６図は、合成ゼオライトを充填した吸着塔内で
のヨウ素の吸着分布の一例を示した図である。 １……銀添着吸着材を充填した吸着塔、２……
鉛添着吸着材を充填した吸着塔、３……ヒータ、
４……クーラー、５……循環ポンプ、６……銅添
着吸着材を充填した吸着塔、７……脱湿材（細孔
径４Å以下）を充填した吸着塔、８……脱湿材
（細孔径５Å以上20Å以下）を充填したヨウ素濃
縮塔、９……銅添着吸着材を充填した固定化塔。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ガス中からヨウ素を除去する装置において、
前記ガス中に含まれるNOx及びH2Ｏを選択的に
吸着する第１の脱湿材を充填した前段の吸着塔
と、ヨウ素を可逆的に吸脱着する第２の脱湿材を
充填した後段のヨウ素濃縮塔と、前記ヨウ素濃縮
塔の再生によつて脱着するヨウ素を吸着するため
の吸着材を充填した固定化塔とを備えたことを特
徴とする放射性ヨウ素の除去装置。 ２ 前記第１脱湿材の細孔径が４Åよりも小さ
く、前記第２脱湿材の細孔径が５〜20Åの範囲に
あり、かつ前記吸着材が、少なくとも金属銅また
は金属鉛のいずれかを含む金属を添着した吸着材
である特許請求の範囲第１項記載の放射性ヨウ素
の除去装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17499684A JPS6153598A (ja) | 1984-08-24 | 1984-08-24 | 放射性ヨウ素の除去装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17499684A JPS6153598A (ja) | 1984-08-24 | 1984-08-24 | 放射性ヨウ素の除去装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6153598A JPS6153598A (ja) | 1986-03-17 |
| JPH0567920B2 true JPH0567920B2 (ja) | 1993-09-27 |
Family
ID=15988393
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17499684A Granted JPS6153598A (ja) | 1984-08-24 | 1984-08-24 | 放射性ヨウ素の除去装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6153598A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4889947B2 (ja) * | 2005-01-14 | 2012-03-07 | パナソニック株式会社 | 気体吸着合金 |
-
1984
- 1984-08-24 JP JP17499684A patent/JPS6153598A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6153598A (ja) | 1986-03-17 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4088737A (en) | Dry method for recycling iodine-loaded silver zeolite | |
| US3658467A (en) | System for total iodine retention | |
| Munakata et al. | Adsorption of noble gases on silver-mordenite | |
| EP0118493B1 (en) | Fixation of anionic materials with a complexing agent | |
| US4234456A (en) | Iodine adsorbent | |
| Ianovski et al. | Adsorption of noble gases on H-mordenite | |
| JPS63305924A (ja) | 水素同位元素を含有するガスの精製方法及び装置 | |
| JPH0567920B2 (ja) | ||
| JPS6147595A (ja) | ヨウ素除去方法 | |
| JPH0268140A (ja) | ヨウ素除去用吸着剤の製造方法 | |
| Maeck et al. | A HIGHLY EFFICIENT INORGANIC ADSORBER FOR AIRBORNE IODINE SPECIES (SILVER ZEOLITE DEVELOPMENT STUDIES). | |
| US5223237A (en) | Process for removing sulfur oxides from a gas stream | |
| KR100650505B1 (ko) | 트리튬을 함유한 배기체의 처리방법 | |
| Aharoni et al. | Efficiency of adsorbents for the removal of cyanogen chloride | |
| JP3083915B2 (ja) | 低濃度窒素酸化物の除去方法 | |
| JPS6027896A (ja) | ヨウ素除去方法 | |
| US20240321472A1 (en) | Removing a radioactive noble gas from a gas volume | |
| JPH0871368A (ja) | 排ガス中ヨウ素の除去方法 | |
| RU2346347C1 (ru) | Сорбент для улавливания летучих форм радиоактивного иода на основе силикагеля | |
| JPH0141237B2 (ja) | ||
| JPS59198395A (ja) | 核燃料再処理排ガスの処理方法 | |
| JPS6147597A (ja) | 排ガス中からの放射性ヨウ素除去方法 | |
| Milham | ADSORBENTS FOR IODINE REMOVAL-_-_-.-_-.--.-_-~---_ | |
| JPH0141239B2 (ja) | ||
| JPS59198396A (ja) | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |