JPH0141237B2 - - Google Patents
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- JPH0141237B2 JPH0141237B2 JP7466083A JP7466083A JPH0141237B2 JP H0141237 B2 JPH0141237 B2 JP H0141237B2 JP 7466083 A JP7466083 A JP 7466083A JP 7466083 A JP7466083 A JP 7466083A JP H0141237 B2 JPH0141237 B2 JP H0141237B2
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- adsorbent
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- exhaust gas
- adsorption step
- gas
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済と
なつた核燃料を再処理する際に発生する放射性物
質を含んだ排ガスを安全に処理する方法に関する
ものである。 使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒を
せん断してこれを硝酸に溶解させる湿式法が採ら
れているが、この溶解工程で、硝酸の蒸気ととも
に、放射性ヨウ素をふくむヨウ素、トリチウム水
をふくむ水、NOx、Kr、Xeなどを含む排ガスが
発生する。このうち硝酸ミスト、水分（トリチウ
ム水を含む）の大部分はミストキヤツチヤおよび
シリカゲル脱湿塔によつて捕捉されるが、その排
ガス中にはなお、NOx約1vol.％（NO2はその90
％程度）、I220〜200ppm、CO2300ppm程度、
H2Oトレース（シリカゲル脱湿塔の運転条件に
もよるが、露点−10〜−15℃程度）、微量のKr、
Xeなどの放射性ガス（残部は空気）が含まれて
いる。 I2を除去する一つの方法として、Agを担持さ
せたゼオライトを使用し、I2をヨウ化銀として回
収する方法が知らているが、効率が悪く、理論量
の５〜10倍ものAgが必要であるという欠点があ
る。また「モレキユラシーブ13X」、「ゼオラム
F9」、「モレキユラシーブ5A」、「ゼオラムＡ−５」
などの商品名で市販されているＸ型及び又はＡ型
ゼオライトは、AgなしでもI2を吸着する能力が
あるという報告もなされている。しかしながら、
これらの主結晶粒子中のSi：Alの比がほぼ等し
いゼオオライトのほとんどは耐久性がなく、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作
用がなくなり吸着剤として使用できなくなるとい
う共通の欠点を有している。前記のシリカゲル脱
湿塔から出た排ガスはNOxやI2を含有している
とともに、シリカゲル脱湿塔で脱湿したといつて
も前述のように露点−10〜−15℃程度の水分を含
有しているので、この排ガスがゼオライトを充填
した吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸を生成
し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招き、実
際の吸着操作に重大な支障をきたす。 この発明は、上記のような従来法の欠点を除去
するためになされたもので、特定の合成ゼオライ
トが良好なI2吸着性と耐酸性を有していることを
見出し、この合成ゼオライトからなる吸着剤で核
燃料再処理排ガスを吸着処理する第１吸着工程
と、この第１吸着工程で処理された排ガスを、モ
ルデナイト系または（および）クリノブチロライ
ト系天然凝灰石からなる吸着剤で吸着酸化処理す
る第２吸着工程とを組合せることにより、水の影
響を受けることなく効果的にI2およびNOxを吸
着除去できるようにした方法を提供することを目
的としている。 この発明で使用される合成ゼオライトは、フー
ジアサイト（Faujasite）系合成ゼオライトを耐
残性向上のために水素化処理したもので、他のゼ
オライトやモレキユラーシープと比較して、
Na2O含有量が約３％（通常のものは約７〜８
％）と少なく、またSiO2／Al2O3比が約1.3（通常
のものは1.5〜5.0）と小さい。この明細書におい
て用語「水素化」は、下記の式に示すように、対
象とするフージアサイト系合成ゼオライトのNa
成分を水素イオンで置換することを意味する。 Ze−Na+＋H+→Ze−H+＋Na+ この水素化反応は、対象とするゼオライトに直
接HClを作用させることによつて行なわせること
ができるが、フージアサイト系合成ゼオライトは
酸には弱いので、その水素化にあたつては、
NH4Clなどでイオン交換したのち、加熱して
NH3をとばして水素化することが望ましい。こ
の反応は次のとおりである。 Ze−Na+＋NH4 +Cl→Ze−NH4 +＋Na+Cl Ze−NH4 +加熱 ――→ ZeH+＋NH3↑ また天然凝灰石としては、たとえば東北地方、
中国地方、九州地方などで天然に産出するモルデ
ナイト系およびクリノブチロライト系天然凝灰岩
を破砕したのち活性化したものが有利に使用でき
る。 一般に天然に産出する凝灰石は、そのままでは
吸着剤として機能しない。本発明方法に使用する
場合、モルデナイト系またはクリノブチロライト
系天然凝灰石は、使用に先立つて、吸着している
水分ばかりでなく、化学的に結合している結晶水
を除去することからなる活性化を施しておくこと
が望ましい。この活性化は、適当な粒度に破砕し
た天然凝灰岩を約500℃から約600℃の温度で約１
時間保持することによつて行なうことができる。 フージアサイト系合成ゼオライトからなる吸着
剤による第１吸着工程に送られるガスは、核燃料
再処理ガスを前処理したものである。この前処理
工程は、せん断燃料棒を溶解槽内で硝酸に溶解さ
せる際に発生した排ガスからミストを除去する工
程と、の排ガスをシリカゲルなどの乾燥剤を用い
て露点−15℃〜−10℃程度になるまで脱湿する工
程とからなる。 前処理工程を経た排ガスは、合成ゼオライト吸
着剤を充填した第１吸着剤層と、天然凝灰岩吸着
剤を充填した第２吸着剤層とにこの順序で通さ
れ、前述の第１吸着工程および第２吸着工程を受
ける。第１吸着剤層では、主としてI2の吸着が行
われ、また第２吸着剤層では、主としてNOxの
吸着が行われる。この第２吸着剤層では、NO2
はそのまま吸着されるが、NOは吸着されたのち
にNO2に酸化された形態で保持される。この酸
化性能は、モルデナイト系またはクリノブチロラ
イト系天然凝灰岩吸着剤に、銅、クロム、鉄、コ
バルト、ニツケル等の金属を活性センターとして
担持させておくことによつてさらに向上する。 実施例 直径16.5mm、長さ200mmのカラム内の上部に第
１吸着剤層を、その下部に第２吸着剤層をグラス
ウールを介してそれぞれ形成した吸着塔を用意し
た。第１吸着剤層は、フージアサイト系合成ゼオ
ライトをNH4Clを用いる方法で水素化した吸着
剤13.0ｇからなり、第２吸着剤層は、モルデナイ
ト系天然凝灰岩（板戸産）を破砕したのち550℃
で焼成することによつて活性化した粒度８〜20メ
ツシユの吸着剤からなる。この吸着塔内に頂部か
ら被処理ガスを線速2.3cm／secで流した。被処理
ガスは、キヤリアガスとしての空気（H2O、CO2
除去、露点約−10℃）に、I240ppm、NO20.12容
量％、NO0.41％を添加して調製されたもである。
第１および第２吸着剤層の出ガスの組成（容量
％）を第１表に示す。
なつた核燃料を再処理する際に発生する放射性物
質を含んだ排ガスを安全に処理する方法に関する
ものである。 使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒を
せん断してこれを硝酸に溶解させる湿式法が採ら
れているが、この溶解工程で、硝酸の蒸気ととも
に、放射性ヨウ素をふくむヨウ素、トリチウム水
をふくむ水、NOx、Kr、Xeなどを含む排ガスが
発生する。このうち硝酸ミスト、水分（トリチウ
ム水を含む）の大部分はミストキヤツチヤおよび
シリカゲル脱湿塔によつて捕捉されるが、その排
ガス中にはなお、NOx約1vol.％（NO2はその90
％程度）、I220〜200ppm、CO2300ppm程度、
H2Oトレース（シリカゲル脱湿塔の運転条件に
もよるが、露点−10〜−15℃程度）、微量のKr、
Xeなどの放射性ガス（残部は空気）が含まれて
いる。 I2を除去する一つの方法として、Agを担持さ
せたゼオライトを使用し、I2をヨウ化銀として回
収する方法が知らているが、効率が悪く、理論量
の５〜10倍ものAgが必要であるという欠点があ
る。また「モレキユラシーブ13X」、「ゼオラム
F9」、「モレキユラシーブ5A」、「ゼオラムＡ−５」
などの商品名で市販されているＸ型及び又はＡ型
ゼオライトは、AgなしでもI2を吸着する能力が
あるという報告もなされている。しかしながら、
これらの主結晶粒子中のSi：Alの比がほぼ等し
いゼオオライトのほとんどは耐久性がなく、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作
用がなくなり吸着剤として使用できなくなるとい
う共通の欠点を有している。前記のシリカゲル脱
湿塔から出た排ガスはNOxやI2を含有している
とともに、シリカゲル脱湿塔で脱湿したといつて
も前述のように露点−10〜−15℃程度の水分を含
有しているので、この排ガスがゼオライトを充填
した吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸を生成
し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招き、実
際の吸着操作に重大な支障をきたす。 この発明は、上記のような従来法の欠点を除去
するためになされたもので、特定の合成ゼオライ
トが良好なI2吸着性と耐酸性を有していることを
見出し、この合成ゼオライトからなる吸着剤で核
燃料再処理排ガスを吸着処理する第１吸着工程
と、この第１吸着工程で処理された排ガスを、モ
ルデナイト系または（および）クリノブチロライ
ト系天然凝灰石からなる吸着剤で吸着酸化処理す
る第２吸着工程とを組合せることにより、水の影
響を受けることなく効果的にI2およびNOxを吸
着除去できるようにした方法を提供することを目
的としている。 この発明で使用される合成ゼオライトは、フー
ジアサイト（Faujasite）系合成ゼオライトを耐
残性向上のために水素化処理したもので、他のゼ
オライトやモレキユラーシープと比較して、
Na2O含有量が約３％（通常のものは約７〜８
％）と少なく、またSiO2／Al2O3比が約1.3（通常
のものは1.5〜5.0）と小さい。この明細書におい
て用語「水素化」は、下記の式に示すように、対
象とするフージアサイト系合成ゼオライトのNa
成分を水素イオンで置換することを意味する。 Ze−Na+＋H+→Ze−H+＋Na+ この水素化反応は、対象とするゼオライトに直
接HClを作用させることによつて行なわせること
ができるが、フージアサイト系合成ゼオライトは
酸には弱いので、その水素化にあたつては、
NH4Clなどでイオン交換したのち、加熱して
NH3をとばして水素化することが望ましい。こ
の反応は次のとおりである。 Ze−Na+＋NH4 +Cl→Ze−NH4 +＋Na+Cl Ze−NH4 +加熱 ――→ ZeH+＋NH3↑ また天然凝灰石としては、たとえば東北地方、
中国地方、九州地方などで天然に産出するモルデ
ナイト系およびクリノブチロライト系天然凝灰岩
を破砕したのち活性化したものが有利に使用でき
る。 一般に天然に産出する凝灰石は、そのままでは
吸着剤として機能しない。本発明方法に使用する
場合、モルデナイト系またはクリノブチロライト
系天然凝灰石は、使用に先立つて、吸着している
水分ばかりでなく、化学的に結合している結晶水
を除去することからなる活性化を施しておくこと
が望ましい。この活性化は、適当な粒度に破砕し
た天然凝灰岩を約500℃から約600℃の温度で約１
時間保持することによつて行なうことができる。 フージアサイト系合成ゼオライトからなる吸着
剤による第１吸着工程に送られるガスは、核燃料
再処理ガスを前処理したものである。この前処理
工程は、せん断燃料棒を溶解槽内で硝酸に溶解さ
せる際に発生した排ガスからミストを除去する工
程と、の排ガスをシリカゲルなどの乾燥剤を用い
て露点−15℃〜−10℃程度になるまで脱湿する工
程とからなる。 前処理工程を経た排ガスは、合成ゼオライト吸
着剤を充填した第１吸着剤層と、天然凝灰岩吸着
剤を充填した第２吸着剤層とにこの順序で通さ
れ、前述の第１吸着工程および第２吸着工程を受
ける。第１吸着剤層では、主としてI2の吸着が行
われ、また第２吸着剤層では、主としてNOxの
吸着が行われる。この第２吸着剤層では、NO2
はそのまま吸着されるが、NOは吸着されたのち
にNO2に酸化された形態で保持される。この酸
化性能は、モルデナイト系またはクリノブチロラ
イト系天然凝灰岩吸着剤に、銅、クロム、鉄、コ
バルト、ニツケル等の金属を活性センターとして
担持させておくことによつてさらに向上する。 実施例 直径16.5mm、長さ200mmのカラム内の上部に第
１吸着剤層を、その下部に第２吸着剤層をグラス
ウールを介してそれぞれ形成した吸着塔を用意し
た。第１吸着剤層は、フージアサイト系合成ゼオ
ライトをNH4Clを用いる方法で水素化した吸着
剤13.0ｇからなり、第２吸着剤層は、モルデナイ
ト系天然凝灰岩（板戸産）を破砕したのち550℃
で焼成することによつて活性化した粒度８〜20メ
ツシユの吸着剤からなる。この吸着塔内に頂部か
ら被処理ガスを線速2.3cm／secで流した。被処理
ガスは、キヤリアガスとしての空気（H2O、CO2
除去、露点約−10℃）に、I240ppm、NO20.12容
量％、NO0.41％を添加して調製されたもである。
第１および第２吸着剤層の出ガスの組成（容量
％）を第１表に示す。
【表】
以上のようにこの発明方法によれば、水素化処
理されたフージアサイト系合成ゼオライト吸着剤
による第１吸着工程と、モルデナイト系または
（および）クリノブチロライト系天然凝灰岩吸着
剤による第２吸着工程とを組合せたことにより、
被処理排ガスが露点−10℃程度の水分を含んでい
る場合でも、I2およびNOxを効果的に吸着除去、
回収することが可能となる。このため前処理工程
での脱湿処理を簡素化でき、吸着工程の管理が容
易になるなどの効果が得られる。なおこの発明に
おける各吸着工程は、複数塔を用いた追込み方
式、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすること
が望ましい。
理されたフージアサイト系合成ゼオライト吸着剤
による第１吸着工程と、モルデナイト系または
（および）クリノブチロライト系天然凝灰岩吸着
剤による第２吸着工程とを組合せたことにより、
被処理排ガスが露点−10℃程度の水分を含んでい
る場合でも、I2およびNOxを効果的に吸着除去、
回収することが可能となる。このため前処理工程
での脱湿処理を簡素化でき、吸着工程の管理が容
易になるなどの効果が得られる。なおこの発明に
おける各吸着工程は、複数塔を用いた追込み方
式、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすること
が望ましい。
Claims (1)
- １ 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解さ
せる際に発生するI2およびNOxを含む排ガスを処
理する方法において、フージアサイト系合成ゼオ
ライトを水素化した吸着剤で上記排ガス中の主と
してI2を吸着除去する第１吸着工程と、この第１
吸着工程を経たガスに対して、モルデナイト系天
然凝灰岩または（および）クリノブチロライト系
天然凝灰岩からなる吸着剤による吸着酸化処理を
受けさせて上記ガス中の主としてNOxを除去す
る第２吸着工程とを備えたことを特徴とする核燃
料再処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074660A JPS59198397A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074660A JPS59198397A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198397A JPS59198397A (ja) | 1984-11-10 |
| JPH0141237B2 true JPH0141237B2 (ja) | 1989-09-04 |
Family
ID=13553608
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074660A Granted JPS59198397A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198397A (ja) |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074660A patent/JPS59198397A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59198397A (ja) | 1984-11-10 |
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