JPS59198394A - 核燃料再処理排ガスの処理方法 - Google Patents
核燃料再処理排ガスの処理方法Info
- Publication number
- JPS59198394A JPS59198394A JP58074662A JP7466283A JPS59198394A JP S59198394 A JPS59198394 A JP S59198394A JP 58074662 A JP58074662 A JP 58074662A JP 7466283 A JP7466283 A JP 7466283A JP S59198394 A JPS59198394 A JP S59198394A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- adsorbent layer
- exhaust gas
- nuclear fuel
- gas
- silica gel
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済となった核
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒をせん断し
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素乞ふ
くむヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、Ｋｒ、
Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝酸ミスト
、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミストキャッ
チャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉されるが、そ
の排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ｖｏ１．％（Ｎｏ、は
その９０％程度）、Ｉｔ ２０〜２００ｐｐｍ、 Ｃｏ
□３００ ｐｐｍ ＠度、Ｈ２０トレース（シリカゲル
脱湿塔の運転条件にもよるが、露点−１０〜−１５°Ｃ
程度）、微量のＫｒ、Ｘｅ なとの放射性ガス（残部は
空気）が含まれている。
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素乞ふ
くむヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、Ｋｒ、
Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝酸ミスト
、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミストキャッ
チャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉されるが、そ
の排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ｖｏ１．％（Ｎｏ、は
その９０％程度）、Ｉｔ ２０〜２００ｐｐｍ、 Ｃｏ
□３００ ｐｐｍ ＠度、Ｈ２０トレース（シリカゲル
脱湿塔の運転条件にもよるが、露点−１０〜−１５°Ｃ
程度）、微量のＫｒ、Ｘｅ なとの放射性ガス（残部は
空気）が含まれている。
ＩＣＹ除去する一つの方法として、ＡＪＩ？担持させた
ゼオライトヶ使用し、■、をヨウ化銀として回収する方
法が知られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍
ものＡｇが必要であるという欠点がある。また［モレキ
ュラシーブ１３ＸＪ、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラ
シーブ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５」などの商品名で市販
されているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ
、を吸着する能力があるという報告もなされている。し
かしながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比が
ほぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がなく、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
くなり吸着剤として使用できな（なるという共通の欠点
を有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガス
はＮ０ｘＪＰＩ２を含有しているとともに、シリカゲル
脱湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１０
〜−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガス
がゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中
で酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招き
、実際の吸着操作に重大な支障をきたす。
ゼオライトヶ使用し、■、をヨウ化銀として回収する方
法が知られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍
ものＡｇが必要であるという欠点がある。また［モレキ
ュラシーブ１３ＸＪ、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラ
シーブ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５」などの商品名で市販
されているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ
、を吸着する能力があるという報告もなされている。し
かしながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比が
ほぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がなく、酸が
存在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がな
くなり吸着剤として使用できな（なるという共通の欠点
を有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガス
はＮ０ｘＪＰＩ２を含有しているとともに、シリカゲル
脱湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１０
〜−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガス
がゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中
で酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招き
、実際の吸着操作に重大な支障をきたす。
この発明は、上記のような従来法の欠点を除去するため
になされたもので、シリカゲルが水分とともにＮ０２を
吸着する能力を有すること（Ｎｏ、は大部分ＨＮＯ３と
して存在する、および特定の合成ゼオライトが良好な■
２吸着性と耐酸性を有していることを見出し、シリカゲ
ルで排ガス中の水分およびＮＯ２を除去する工程と、特
定の合成ゼオライトでＩ２Ｙ除去する工程と、残存する
ＮｏＸＶ天然凝灰岩で除去する工程と乞組合せることに
より、被処理排ガスが多量の水分を含有していても効果
的にＩ、およびＮＯｘを吸着除去できるようにした処理
方法を提供することを目的としている。
になされたもので、シリカゲルが水分とともにＮ０２を
吸着する能力を有すること（Ｎｏ、は大部分ＨＮＯ３と
して存在する、および特定の合成ゼオライトが良好な■
２吸着性と耐酸性を有していることを見出し、シリカゲ
ルで排ガス中の水分およびＮＯ２を除去する工程と、特
定の合成ゼオライトでＩ２Ｙ除去する工程と、残存する
ＮｏＸＶ天然凝灰岩で除去する工程と乞組合せることに
より、被処理排ガスが多量の水分を含有していても効果
的にＩ、およびＮＯｘを吸着除去できるようにした処理
方法を提供することを目的としている。
シリカゲルは一般に水に対してのみ吸着性を示すものと
考えられているが、本発明者は、水分の存在下で、ガス
中のとくにＮＯ２に対して強い吸着性を示すことを見出
した。すなわち再処理排ガスからミストを除去し、つい
でシリカゲルに接触させた場合には、このガス中に含ま
れている水分とともに、ＮＯ２の相当部分’１ｌ１９着
除去することが可能であり、これは従来は知られていな
かったことである。
考えられているが、本発明者は、水分の存在下で、ガス
中のとくにＮＯ２に対して強い吸着性を示すことを見出
した。すなわち再処理排ガスからミストを除去し、つい
でシリカゲルに接触させた場合には、このガス中に含ま
れている水分とともに、ＮＯ２の相当部分’１ｌ１９着
除去することが可能であり、これは従来は知られていな
かったことである。
またこの発明で１２除去のために使用される合成ゼオラ
イトは、フージアサイト（Ｆａｕｊａｓｉｔｅ ）系合
成ゼオライトを通常の方法で水素化したもので、他のｎ
ゼオライ）９モレキユラーシープと比較して、Ｎａ２Ｏ
含有量が約３％（通常のものは約７〜８％）と少なく、
またＳ ｉ ０２ ／ ＡＡ’２０ｓ比が約１．３（通
常のものは１．５〜５．０）と小さい。７−ジアサイト
系合成ゼオライトは酸に弱いので、その水素化にあたっ
ては、Ｎ）ＬＣｌなどでイオン交換したのち、加熱して
ＮＨ８をとばして水素化することが望ましい。
イトは、フージアサイト（Ｆａｕｊａｓｉｔｅ ）系合
成ゼオライトを通常の方法で水素化したもので、他のｎ
ゼオライ）９モレキユラーシープと比較して、Ｎａ２Ｏ
含有量が約３％（通常のものは約７〜８％）と少なく、
またＳ ｉ ０２ ／ ＡＡ’２０ｓ比が約１．３（通
常のものは１．５〜５．０）と小さい。７−ジアサイト
系合成ゼオライトは酸に弱いので、その水素化にあたっ
ては、Ｎ）ＬＣｌなどでイオン交換したのち、加熱して
ＮＨ８をとばして水素化することが望ましい。
さらにＮＯｘＯｘ法するための天然凝灰岩としては、た
とえば東北地方、中国地方、光用地方などで天然に産出
するモルデナイト系およびクリノプチロライト系天然凝
灰岩を適当な粒度（たとえば８〜３０メツシユ）に破砕
したのち活性化したものが有利に使用できる。この活性
化は、一般に知られているように、天然凝灰岩粒子’ｌ
Ｎ２のような不活性ガス中で加熱することによって行
われる。
とえば東北地方、中国地方、光用地方などで天然に産出
するモルデナイト系およびクリノプチロライト系天然凝
灰岩を適当な粒度（たとえば８〜３０メツシユ）に破砕
したのち活性化したものが有利に使用できる。この活性
化は、一般に知られているように、天然凝灰岩粒子’ｌ
Ｎ２のような不活性ガス中で加熱することによって行
われる。
シリカゲルからなる第１の吸着剤層に供給される被処理
ガスは、せん断燃料棒を溶解槽内で溶解させる際に発生
した排ガスであり、この排ガスにと（に脱湿などの前処
理を施しておく必要はない。
ガスは、せん断燃料棒を溶解槽内で溶解させる際に発生
した排ガスであり、この排ガスにと（に脱湿などの前処
理を施しておく必要はない。
この排ガスは、単にミストラ除去する程度で十分であり
、ついでシリカゲルからなる第１の吸着剤層に送られる
。この第１の吸着剤層では、流入ガスの水分の除去とと
もに、主としてＮｏ２の吸着除去が行われる（Ｎ０２の
ほとんどはＨＮＯ，の形で存在する）。第１の吸着剤層
を出たガスは、水分がほぼ完全に除かれており、つぎに
上記の合成ゼオライトからなる第２の吸着剤層を通過し
、ここでガス中の主として■、が吸着され、さらに天然
凝灰岩からなる第３の吸着剤層を通過することによって
残りのＮＯｘが吸着除去される。この第３の吸着剤層で
は、ガス中のＮｏ２畔そのまま吸着されるが、ＮＯは吸
着されたのちにＮＯ２に酸化された形態で保持される。
、ついでシリカゲルからなる第１の吸着剤層に送られる
。この第１の吸着剤層では、流入ガスの水分の除去とと
もに、主としてＮｏ２の吸着除去が行われる（Ｎ０２の
ほとんどはＨＮＯ，の形で存在する）。第１の吸着剤層
を出たガスは、水分がほぼ完全に除かれており、つぎに
上記の合成ゼオライトからなる第２の吸着剤層を通過し
、ここでガス中の主として■、が吸着され、さらに天然
凝灰岩からなる第３の吸着剤層を通過することによって
残りのＮＯｘが吸着除去される。この第３の吸着剤層で
は、ガス中のＮｏ２畔そのまま吸着されるが、ＮＯは吸
着されたのちにＮＯ２に酸化された形態で保持される。
この酸化性能は、モルデナイト系またはクリノプチロラ
イト系天然凝灰岩吸着剤に、銅、クロム、鉄、コバルト
、ニッケル等の金属を活性センターとして担持させてお
（ことによってさらに向上する。
イト系天然凝灰岩吸着剤に、銅、クロム、鉄、コバルト
、ニッケル等の金属を活性センターとして担持させてお
（ことによってさらに向上する。
なお、Ｎ２０とＮＯ２ン吸着除去する第１吸着工程のシ
リカゲル塔は、２塔ないしそれ以上の塔を用いて、いわ
ゆる追込み方式で行うと水分をより完全に除去すること
かでき、別個のｌ塔乞脱着、再生とする連続方式にする
のが望ましい。第２吸着工程、第３吸着工程も同様に連
続方式にすることができる。
リカゲル塔は、２塔ないしそれ以上の塔を用いて、いわ
ゆる追込み方式で行うと水分をより完全に除去すること
かでき、別個のｌ塔乞脱着、再生とする連続方式にする
のが望ましい。第２吸着工程、第３吸着工程も同様に連
続方式にすることができる。
実施例
直径１７．５ｍｍ、長さ２５０罰のカラム内に、その上
端から下端にかげて順次に第１〜第３の吸着剤層をグラ
スウールを介して形成した吸着塔を用意した。第１の吸
着剤層は２５ｇのシリカゲル（ユニオンカーバイド社製
、商品名（’ Ｐｕｒａｓｉｖ −Ｎ３０１Ｊ ）から
なり、第４の吸着剤層は、ＮＨ４ＣＪ法により水素化さ
れたフージアサイト系合成ゼオライ）１０．９からなる
。また第３の吸着剤層は、モルデナイト系天然凝灰岩（
板戸産）を破砕したのち５５０℃で焼成することによっ
て活性化したものからなる。この吸着塔内に、頂部から
底部に向けて被処理ガス１ｓｏｏａｖ線速約７ ｃｍ／
ｓｅｃ で３０時間かけて流した。被処理ガスは、
キャリアガスとしての空気（水分０．７８％）にＩ２８
０１）Ｉ）ｍ、Ｎｏ２０．８４容量％、Ｎｏ ０．１０
容量％を添加して調整されたものである。各吸着剤層か
ら流出７した処理ガスの組成（容量比）７第１表に示す
。
端から下端にかげて順次に第１〜第３の吸着剤層をグラ
スウールを介して形成した吸着塔を用意した。第１の吸
着剤層は２５ｇのシリカゲル（ユニオンカーバイド社製
、商品名（’ Ｐｕｒａｓｉｖ −Ｎ３０１Ｊ ）から
なり、第４の吸着剤層は、ＮＨ４ＣＪ法により水素化さ
れたフージアサイト系合成ゼオライ）１０．９からなる
。また第３の吸着剤層は、モルデナイト系天然凝灰岩（
板戸産）を破砕したのち５５０℃で焼成することによっ
て活性化したものからなる。この吸着塔内に、頂部から
底部に向けて被処理ガス１ｓｏｏａｖ線速約７ ｃｍ／
ｓｅｃ で３０時間かけて流した。被処理ガスは、
キャリアガスとしての空気（水分０．７８％）にＩ２８
０１）Ｉ）ｍ、Ｎｏ２０．８４容量％、Ｎｏ ０．１０
容量％を添加して調整されたものである。各吸着剤層か
ら流出７した処理ガスの組成（容量比）７第１表に示す
。
第 １ 表
以上のようにこの発明方法によれば、シリカゲル水−累
化処理された７−ジアサイト系合成ゼオライト、および
天然凝灰岩の３種の吸着剤による３つの基本的な吸着工
程を組合せたので、被処理排ガスがどれほどの水分を含
んでいたとしても、水分の影響を受けることなく、Ｉ２
およびＮＯｘを効果的に＠着除去、回収することが可能
となる。このため前処理工程が簡素化でき、吸着工程の
管理も容易になるなどの効果が得られる。
化処理された７−ジアサイト系合成ゼオライト、および
天然凝灰岩の３種の吸着剤による３つの基本的な吸着工
程を組合せたので、被処理排ガスがどれほどの水分を含
んでいたとしても、水分の影響を受けることなく、Ｉ２
およびＮＯｘを効果的に＠着除去、回収することが可能
となる。このため前処理工程が簡素化でき、吸着工程の
管理も容易になるなどの効果が得られる。
特許出願人 財団法人 工業開発研究所５３１
Claims (1)
- 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解させる際に発
生するＩ、およびＮＯｘを含む排ガスを処理する方法に
おいて、シリカゲルからなる第１の吸着剤層で上記排ガ
ス中の主として水分とＮ０２１吸着除去する第１吸着工
程と、７−ジアサイト系合成ゼオライトを水素化した吸
着剤からなる第２の吸着剤層で、上記第１の吸着剤層を
通過したガス中の主としてＩ、を吸着除去する第２吸着
工程と、モルデナイト系または（および）クリノプチロ
ライト系天然凝灰岩からなる第３の吸着剤層で、上記第
２の吸着剤層を通過したガス中に残存するＮＯｘを吸着
酸化除去する第３吸着工程とを備えたことを特徴とする
核燃料再処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074662A JPS59198394A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074662A JPS59198394A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198394A true JPS59198394A (ja) | 1984-11-10 |
| JPH0149000B2 JPH0149000B2 (ja) | 1989-10-23 |
Family
ID=13553666
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074662A Granted JPS59198394A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198394A (ja) |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074662A patent/JPS59198394A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0149000B2 (ja) | 1989-10-23 |
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