JPS59198399A - 核燃料再処理排ガスの処理方法 - Google Patents
核燃料再処理排ガスの処理方法Info
- Publication number
- JPS59198399A JPS59198399A JP58074665A JP7466583A JPS59198399A JP S59198399 A JPS59198399 A JP S59198399A JP 58074665 A JP58074665 A JP 58074665A JP 7466583 A JP7466583 A JP 7466583A JP S59198399 A JPS59198399 A JP S59198399A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- adsorption
- exhaust gas
- adsorbent
- nuclear fuel
- adsorption step
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済となった核
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。
使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒をせん断し
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素をふ
（むヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、 Ｋｒ
、 Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝酸ミ
スト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミストキ
ャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉されるが
、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ ｖｏｌ、％（Ｎ
Ｏ２はその９０％程度）、Ｉ２２０〜２００１）ｐｍ、
ＣＯ２３００ｐｐｍ 程度、Ｈ２０トレース（シリ
カゲル脱湿塔の運転染件にもよるが、露点−１０〜−１
５℃程度）、微量のＫｒ、Ｘｅなどの放射性ガス（残部
は空気）が含まれている。
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素をふ
（むヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、 Ｋｒ
、 Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝酸ミ
スト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミストキ
ャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉されるが
、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１ ｖｏｌ、％（Ｎ
Ｏ２はその９０％程度）、Ｉ２２０〜２００１）ｐｍ、
ＣＯ２３００ｐｐｍ 程度、Ｈ２０トレース（シリ
カゲル脱湿塔の運転染件にもよるが、露点−１０〜−１
５℃程度）、微量のＫｒ、Ｘｅなどの放射性ガス（残部
は空気）が含まれている。
Ｉ２を除去する一つの方法として、Ａｇを担持させたゼ
オライトを使用し、Ｉ２をヨウ化銀として回収する方法
が知られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍も
のＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキュ
ラシープ１３ＸＪ、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラシ
ープ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５」などの商品名で市販さ
れているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ、
を吸着する能力があるという報告もなされている。しか
しながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比がほ
ぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がな（、酸が存
在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がなく
なり吸着剤として使用できなくなるという共通の欠点を
有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガスは
Ｎ０ｘＪＰ■２を含有しているとともに、シリカゲル脱
湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１０〜
−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガスが
ゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中で
酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招ぎ、
実際の吸着操作に重大な支障をきたす。
オライトを使用し、Ｉ２をヨウ化銀として回収する方法
が知られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍も
のＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキュ
ラシープ１３ＸＪ、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラシ
ープ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５」などの商品名で市販さ
れているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ、
を吸着する能力があるという報告もなされている。しか
しながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比がほ
ぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がな（、酸が存
在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がなく
なり吸着剤として使用できなくなるという共通の欠点を
有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガスは
Ｎ０ｘＪＰ■２を含有しているとともに、シリカゲル脱
湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１０〜
−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガスが
ゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中で
酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招ぎ、
実際の吸着操作に重大な支障をきたす。
この発明は、上記のような従来法の欠点を除去するため
になされたもので、特定の合成ゼオライトが良好なＩ、
吸着性と耐酸性を有していることを見出し、この合成ゼ
オライトからなる吸着剤で核燃料再処理排ガスを吸着処
理する第１吸層工程と、この第１吸着工程で処理された
排ガスを、モルデナイト系または（および）クリノプチ
ロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤で吸着酸化処
理する第２吸看工程とを組合せることにより、水の影響
を受けることなく効果的にＩ２およびＮＯｘを吸着除去
できるようにした方法を提供することを目的としている
。
になされたもので、特定の合成ゼオライトが良好なＩ、
吸着性と耐酸性を有していることを見出し、この合成ゼ
オライトからなる吸着剤で核燃料再処理排ガスを吸着処
理する第１吸層工程と、この第１吸着工程で処理された
排ガスを、モルデナイト系または（および）クリノプチ
ロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤で吸着酸化処
理する第２吸看工程とを組合せることにより、水の影響
を受けることなく効果的にＩ２およびＮＯｘを吸着除去
できるようにした方法を提供することを目的としている
。
この発明で使用される合成ゼオライトは、フージアサイ
） （Ｆａｕｊａｓｉｔｅ ）系合成ゼオライトを耐酸
性向上のために水素化処理したもので、他のゼオライト
やモレキュラーシープと比較して、Ｎａ２Ｏ含有量が約
３％（通常のものは約７〜８％）と少な（、またＳｉＯ
，／Ａ４０ｓ比が約１．３（通常のものは１．５〜５．
０）と小さい。フージアサイト系合成ゼオライトは酸に
は弱いので、その水素化にあたっては、Ｎ）（４ｄｌな
どでイオン交換したのち、加熱してＮＨ，をとばして水
素化することが望ましい。
） （Ｆａｕｊａｓｉｔｅ ）系合成ゼオライトを耐酸
性向上のために水素化処理したもので、他のゼオライト
やモレキュラーシープと比較して、Ｎａ２Ｏ含有量が約
３％（通常のものは約７〜８％）と少な（、またＳｉＯ
，／Ａ４０ｓ比が約１．３（通常のものは１．５〜５．
０）と小さい。フージアサイト系合成ゼオライトは酸に
は弱いので、その水素化にあたっては、Ｎ）（４ｄｌな
どでイオン交換したのち、加熱してＮＨ，をとばして水
素化することが望ましい。
またこの発明の第２吸着工程で使用される水素化により
改質された天然凝灰岩としては、たとえば東北地方、中
国地方、光用地方などで天然に産出するモルデナイト系
およびクリノプチロライト系天然凝灰岩を破砕したのち
水素化および活性化したものが有利に使用できる。上記
の天然凝灰岩は酸に強いので、その水素化にあたっては
ＨＣＩ水溶液が使用できるが、ＮＨ４（Ｊ水溶液を用い
てもよい。
改質された天然凝灰岩としては、たとえば東北地方、中
国地方、光用地方などで天然に産出するモルデナイト系
およびクリノプチロライト系天然凝灰岩を破砕したのち
水素化および活性化したものが有利に使用できる。上記
の天然凝灰岩は酸に強いので、その水素化にあたっては
ＨＣＩ水溶液が使用できるが、ＮＨ４（Ｊ水溶液を用い
てもよい。
フージアサイト系合成ゼオライトからなる吸着剤による
第１吸着工程に送られるガスは、核燃料再処理排ガスを
前処理したものである。この前処理工程は、せん断燃料
棒を溶解槽内で硝酸に溶解させる際に発生した排ガスか
らミストを除去する工程と、この排ガスをシリカゲルな
どの乾燥剤を用いて露点−１５℃〜−１０℃程度になる
まで脱湿する工程とからなる。
第１吸着工程に送られるガスは、核燃料再処理排ガスを
前処理したものである。この前処理工程は、せん断燃料
棒を溶解槽内で硝酸に溶解させる際に発生した排ガスか
らミストを除去する工程と、この排ガスをシリカゲルな
どの乾燥剤を用いて露点−１５℃〜−１０℃程度になる
まで脱湿する工程とからなる。
前処理工程を経た排ガスは１合成ゼオライト吸着剤を充
填した第１吸着剤層と、改質天然凝灰岩吸着剤を充填し
た第２吸着剤層とにこの順序で通され、前述の第１吸着
工程および第２吸着工程を受ける。第１吸着剤層では、
主として■、の吸着が行われ、また第２吸着剤層では、
主としてぬの吸着が行われる。この第２＠着剤層では、
ＮＯ，はそのまま吸着されるが、Ｎｏ は吸着されたの
ちにＮＯ２に酸化された形態で保持される。この酸化性
能は、改質されたものと改質されていないモルデナイト
系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩吸着剤とでは
格段の相違があり、前者は後者の約２倍の吸着酸化性能
を示す。さらに銅、り四ム、鉄□、コバルト、ニッケル
等の金属を活性センターとして担持させておくことによ
ってその酸化性能はさらに向上する。
填した第１吸着剤層と、改質天然凝灰岩吸着剤を充填し
た第２吸着剤層とにこの順序で通され、前述の第１吸着
工程および第２吸着工程を受ける。第１吸着剤層では、
主として■、の吸着が行われ、また第２吸着剤層では、
主としてぬの吸着が行われる。この第２＠着剤層では、
ＮＯ，はそのまま吸着されるが、Ｎｏ は吸着されたの
ちにＮＯ２に酸化された形態で保持される。この酸化性
能は、改質されたものと改質されていないモルデナイト
系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩吸着剤とでは
格段の相違があり、前者は後者の約２倍の吸着酸化性能
を示す。さらに銅、り四ム、鉄□、コバルト、ニッケル
等の金属を活性センターとして担持させておくことによ
ってその酸化性能はさらに向上する。
実施例
直径１５．５ｍ、長さ２００ｕのカラム内の上部に第１
吸着剤層を、その下部に第２吸着剤層をグラスウールを
介してそれぞれ形成した吸着塔を用意した。第１吸着剤
層は、フージアサイト系合成妃 ゼオライト＜Ｎ）（４Ｃｌを用いる方法で水素化した吸
着剤＋１３．０ ＃からなり、第２吸着剤層は、モルよ
って活性化した粒度８〜２０メツシユの吸着剤からなる
。この吸着塔内に頂部から被処理ガスを線速２．３ （
Ｉｎ／ ｓｅｅで流した。被処理ガスは、キャリ０．４
１％を添加して調製されたものである。第１および第２
吸着剤層の出ガスの組成（容量％）を第工表に示す。
吸着剤層を、その下部に第２吸着剤層をグラスウールを
介してそれぞれ形成した吸着塔を用意した。第１吸着剤
層は、フージアサイト系合成妃 ゼオライト＜Ｎ）（４Ｃｌを用いる方法で水素化した吸
着剤＋１３．０ ＃からなり、第２吸着剤層は、モルよ
って活性化した粒度８〜２０メツシユの吸着剤からなる
。この吸着塔内に頂部から被処理ガスを線速２．３ （
Ｉｎ／ ｓｅｅで流した。被処理ガスは、キャリ０．４
１％を添加して調製されたものである。第１および第２
吸着剤層の出ガスの組成（容量％）を第工表に示す。
第１表
以上のようにこの発明方法によれば、水素化処理された
フージアサイト系合成ゼオライト吸清剤による第１吸着
工程と、水素化したモルデナイトより、被処理排ガスが
露点−１０℃程度の水分な着除去、回収することが可能
となる。このため前処理１掘での脱湿処理を簡累化でき
、吸着工程の管理が容易になるなどの効果が得られる。
フージアサイト系合成ゼオライト吸清剤による第１吸着
工程と、水素化したモルデナイトより、被処理排ガスが
露点−１０℃程度の水分な着除去、回収することが可能
となる。このため前処理１掘での脱湿処理を簡累化でき
、吸着工程の管理が容易になるなどの効果が得られる。
なおこの発明における各吸着工程は、複数基を用いた追
込み方式、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすること
が望ましい。
込み方式、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすること
が望ましい。
Claims (1)
- 使用済核・燃料を再処理のために硝酸に溶解させる際に
発生する■、およびＮＯｘを含む排ガスを処理する方法
において、フージアサイト系合成ゼオライトを水素化し
た吸着剤で上記排ガス中の主としてＩ、を吸着除去する
第１吸着工程と、この第１吸着工程を経たガスに対して
、モルデナイト系天然凝灰岩または（および）クリノプ
チロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤による吸着
酸化処理を受けさせて上記ガス中の主としてＮＯｘを除
去する第２吸着工程とを備えたことを特徴とする核燃料
再処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074665A JPS59198399A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074665A JPS59198399A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198399A true JPS59198399A (ja) | 1984-11-10 |
| JPH0141239B2 JPH0141239B2 (ja) | 1989-09-04 |
Family
ID=13553751
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074665A Granted JPS59198399A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198399A (ja) |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074665A patent/JPS59198399A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0141239B2 (ja) | 1989-09-04 |
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