JPS59198399A - 核燃料再処理排ガスの処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済となった核
燃料を再処理する際に発生する放射性物質を含んだ排ガ
スを安全に処理する方法に関するものである。

使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒をせん断し
てこれを硝酸に溶解させる湿式法が採られているが、こ
の溶解工程で、硝酸の蒸気とともに、放射性ヨウ素をふ
（むヨウ素、トリチウム水をふくむ水、ＮＯｘ、　Ｋｒ
、　Ｘｅなどを含む排ガスが発生する。このうち硝酸ミ
スト、水分（トリチウム水を含む）の大部分はミストキ
ャッチャおよびシリカゲル脱湿塔によって捕捉されるが
、その排ガス中にはなお、ＮＯｘ約１　ｖｏｌ、％（Ｎ
Ｏ２はその９０％程度）、Ｉ２２０〜２００１）ｐｍ、
　ＣＯ２３００ｐｐｍ　　程度、Ｈ２０トレース（シリ
カゲル脱湿塔の運転染件にもよるが、露点−１０〜−１
５℃程度）、微量のＫｒ、Ｘｅなどの放射性ガス（残部
は空気）が含まれている。

Ｉ２を除去する一つの方法として、Ａｇを担持させたゼ
オライトを使用し、Ｉ２をヨウ化銀として回収する方法
が知られているが、効率が悪く、理論量の５〜１０倍も
のＡｇが必要であるという欠点がある。また「モレキュ
ラシープ１３ＸＪ、「ゼオラムＦ９Ｊ、「モレキュラシ
ープ５ＡＪ、「ゼオラムＡ−５」などの商品名で市販さ
れているＸ型又はＡ型ゼオライトは、ＡｇなしでもＩ、
を吸着する能力があるという報告もなされている。しか
しながら、これらの主結晶格子中のＳｉ：Ａｌの比がほ
ぼ等しいゼオライトのほとんどは耐久性がな（、酸が存
在すると容易に結晶構造自体が崩壊して吸着作用がなく
なり吸着剤として使用できなくなるという共通の欠点を
有している。前記のシリカゲル脱湿塔から出た排ガスは
Ｎ０ｘＪＰ■２を含有しているとともに、シリカゲル脱
湿塔で脱湿したといっても、前述のように露点−１０〜
−１５℃程度の水分を含有しているので、この排ガスが
ゼオライトを充填した吸着塔に入ると、ゼオライト中で
酸を生成し、吸着剤としてのゼオライトの崩壊を招ぎ、
実際の吸着操作に重大な支障をきたす。

この発明は、上記のような従来法の欠点を除去するため
になされたもので、特定の合成ゼオライトが良好なＩ、
吸着性と耐酸性を有していることを見出し、この合成ゼ
オライトからなる吸着剤で核燃料再処理排ガスを吸着処
理する第１吸層工程と、この第１吸着工程で処理された
排ガスを、モルデナイト系または（および）クリノプチ
ロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤で吸着酸化処
理する第２吸看工程とを組合せることにより、水の影響
を受けることなく効果的にＩ２およびＮＯｘを吸着除去
できるようにした方法を提供することを目的としている
。

この発明で使用される合成ゼオライトは、フージアサイ
）　（Ｆａｕｊａｓｉｔｅ　）系合成ゼオライトを耐酸
性向上のために水素化処理したもので、他のゼオライト
やモレキュラーシープと比較して、Ｎａ２Ｏ含有量が約
３％（通常のものは約７〜８％）と少な（、またＳｉＯ
，／Ａ４０ｓ比が約１．３（通常のものは１．５〜５．
０）と小さい。フージアサイト系合成ゼオライトは酸に
は弱いので、その水素化にあたっては、Ｎ）（４ｄｌな
どでイオン交換したのち、加熱してＮＨ，をとばして水
素化することが望ましい。

またこの発明の第２吸着工程で使用される水素化により
改質された天然凝灰岩としては、たとえば東北地方、中
国地方、光用地方などで天然に産出するモルデナイト系
およびクリノプチロライト系天然凝灰岩を破砕したのち
水素化および活性化したものが有利に使用できる。上記
の天然凝灰岩は酸に強いので、その水素化にあたっては
ＨＣＩ水溶液が使用できるが、ＮＨ４（Ｊ水溶液を用い
てもよい。

フージアサイト系合成ゼオライトからなる吸着剤による
第１吸着工程に送られるガスは、核燃料再処理排ガスを
前処理したものである。この前処理工程は、せん断燃料
棒を溶解槽内で硝酸に溶解させる際に発生した排ガスか
らミストを除去する工程と、この排ガスをシリカゲルな
どの乾燥剤を用いて露点−１５℃〜−１０℃程度になる
まで脱湿する工程とからなる。

前処理工程を経た排ガスは１合成ゼオライト吸着剤を充
填した第１吸着剤層と、改質天然凝灰岩吸着剤を充填し
た第２吸着剤層とにこの順序で通され、前述の第１吸着
工程および第２吸着工程を受ける。第１吸着剤層では、
主として■、の吸着が行われ、また第２吸着剤層では、
主としてぬの吸着が行われる。この第２＠着剤層では、
ＮＯ，はそのまま吸着されるが、Ｎｏ　は吸着されたの
ちにＮＯ２に酸化された形態で保持される。この酸化性
能は、改質されたものと改質されていないモルデナイト
系またはクリノプチロライト系天然凝灰岩吸着剤とでは
格段の相違があり、前者は後者の約２倍の吸着酸化性能
を示す。さらに銅、り四ム、鉄□、コバルト、ニッケル
等の金属を活性センターとして担持させておくことによ
ってその酸化性能はさらに向上する。

実施例 直径１５．５ｍ、長さ２００ｕのカラム内の上部に第１
吸着剤層を、その下部に第２吸着剤層をグラスウールを
介してそれぞれ形成した吸着塔を用意した。第１吸着剤
層は、フージアサイト系合成妃 ゼオライト＜Ｎ）（４Ｃｌを用いる方法で水素化した吸
着剤＋１３．０　＃からなり、第２吸着剤層は、モルよ
って活性化した粒度８〜２０メツシユの吸着剤からなる
。この吸着塔内に頂部から被処理ガスを線速２．３　（
Ｉｎ／　ｓｅｅで流した。被処理ガスは、キャリ０．４
１％を添加して調製されたものである。第１および第２
吸着剤層の出ガスの組成（容量％）を第工表に示す。

第１表 以上のようにこの発明方法によれば、水素化処理された
フージアサイト系合成ゼオライト吸清剤による第１吸着
工程と、水素化したモルデナイトより、被処理排ガスが
露点−１０℃程度の水分な着除去、回収することが可能
となる。このため前処理１掘での脱湿処理を簡累化でき
、吸着工程の管理が容易になるなどの効果が得られる。

なおこの発明における各吸着工程は、複数基を用いた追
込み方式、１塔を脱着にあてる連続運転方式にすること
が望ましい。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 使用済核・燃料を再処理のために硝酸に溶解させる際に
   発生する■、およびＮＯｘを含む排ガスを処理する方法
   において、フージアサイト系合成ゼオライトを水素化し
   た吸着剤で上記排ガス中の主としてＩ、を吸着除去する
   第１吸着工程と、この第１吸着工程を経たガスに対して
   、モルデナイト系天然凝灰岩または（および）クリノプ
   チロライト系天然凝灰岩を水素化した吸着剤による吸着
   酸化処理を受けさせて上記ガス中の主としてＮＯｘを除
   去する第２吸着工程とを備えたことを特徴とする核燃料
   再処理排ガスの処理方法。