JPH11224676A - リチウム電池 - Google Patents
リチウム電池Info
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- JPH11224676A JPH11224676A JP10025777A JP2577798A JPH11224676A JP H11224676 A JPH11224676 A JP H11224676A JP 10025777 A JP10025777 A JP 10025777A JP 2577798 A JP2577798 A JP 2577798A JP H11224676 A JPH11224676 A JP H11224676A
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- positive electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
すぐれたリチウム電池を得る。 【解決手段】 正極合剤1を正極集電体6上に圧着した
正極と負極合剤2を負極集電体7上に圧着した負極とが
隔離体を介して配されてなり、前記正極、負極、隔離体
の少なくとも一つが、一般式AOx −MOy (Aはアル
カリ金属またはアルカリ土類金属から選択された1種以
上の元素で、Mは硼素、アルミニウム、珪素、ゲルマニ
ウム、燐、砒素から選択された1種以上の元素)で表さ
れるガラス質粉末を含有してなる。
Description
るもので、さらに詳しく言えば、高温特性、充放電サイ
クル特性、保存特性が向上できるリチウム電池に関する
ものである。
用電源、電力貯蔵用電源、電気自動車用電源として、高
起電力、高エネルギー密度が得られる種々のリチウム電
池が注目されている。
電位水準においてリチウムを吸蔵または放出、吸蔵およ
び放出が可能な材料を正極と負極に使用し、非水系の液
体電解質を使用し、多孔性ポリエチレンフィルムのよう
なセパレータを隔離体としたものや、前述したセパレー
タを使用せずに高分子系の固体電解質を隔離体として使
用したものが知られている。
体電解質を使用したものは高分子系の固体電解質を使用
したものよりリチウムイオン伝導性が良好であるため、
高率放電を必要とする負荷などに広く用いられている。
チウム電池は、正極としては、正極活物質としてのLi
CoO2 ,LiNiO2 ,LiMn2 O4 ,LiMnO
2 ,V2 O5 ,MnO2 ,MoO3 などの金属酸化物、
TiS2 ,MoS2 ,NbSe3 などの金属カルコゲン
化物等に導電剤としてのカーボンブラックや黒鉛、結着
剤としてのポリフッ化ビニリデンを混合した正極合剤が
アルミニウムなどからなる正極集電体上に被着されたも
のが知られており、負極としては、負極活物質としての
金属リチウム、リチウム合金や炭素材料に結着剤として
のポリフッ化ビニリデンを混合した負極合剤が銅などか
らなる負極集電体上に被着されたものが知られており、
これらが多孔性ポリエチレンフィルムのようなセパレー
タを介して配されるとともに、プロピレンカーボネー
ト、エチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ
メチルカーボネートなどのエステル類、テトラヒドロフ
ラン、ジオキソラン、ジエチルエーテル、ジメトキシエ
タン、ジエトキシエタンなどのエーテル類、ジメチルス
ルオキシド、スルホラン、アセトニトリル、蟻酸メチ
ル、酢酸メチルなどの溶媒に、テトラフルオロ硼酸リチ
ウム(LiBF4 )、ヘキサフルオロリン酸リチウム
(LiPF6 )、過塩素酸リチウム(LiClO4)、
トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3 S
O3 )、ヘキサフルオロ砒酸リチウム(LiAs
F6 )、トリフルオロスルホン酸イミド〔LiN(CF
3 SO2 )2 〕などの支持電解質塩を溶解させた有機電
解液を前記正極、負極およびセパレータに含浸したもの
が一般的である。
電池では、支持電解質塩が正極、負極およびセパレータ
中に微量に含まれる水分と反応してフッ化水素(HF)
や塩化水素(HCl)などのハロゲン化水素を生成し、
このハロゲン化水素の高い腐食性や反応性によって正、
負極活物質が分解されたり、正、負極集電体が腐食され
てリチウム電池の高温特性、充放電サイクル特性、保存
特性が低下するという問題があった。
質と反応すると、活物質の溶出、結晶構造の崩壊、活物
質の表面が反応生成物によって覆われるといった現象が
起こって活物質中へのリチウムの拡散が阻害されること
になり、ハロゲン化水素が正、負極集電体と反応する
と、集電体の表面に不導体被膜が形成されて電子伝導性
が低下することになって上記した問題を生じる。特に、
ハロゲン化水素の高い腐食性や反応性は温度が高くなる
と加速されるため、リチウム電池の高温特性の低下の原
因にもなる。
極およびセパレータなどの構成要素から水分を完全に除
去すれば、解消することは可能であるが、実用的には不
可能である。
め、請求項1記載のリチウム電池は、正極と負極とが隔
離体を介して配されてなるリチウム電池において、正
極、負極、隔離体の少なくとも一つが、一般式AOx −
MOy (Aはアルカリ金属またはアルカリ土類金属から
選択された1種以上の元素で、Mは硼素、アルミニウ
ム、珪素、ゲルマニウム、燐、砒素から選択された1種
以上の元素)で表されるガラス質粉末を含有することを
特徴とするものであり、これにより、前記ガラス質粉末
は、支持電解質塩と正極、負極およびセパレータ中の水
分との反応によって生成したハロゲン化水素が正、負極
活物質や正、負極集電体と反応する前に、ハロゲン化水
素と反応し、その高い腐食性や反応性を失活させること
ができる。
求項1記載のものにおいて、ガラス質粉末の平均粒径は
10μm以下であることを特徴とするものであり、これ
により、ガラス質粉末とハロゲン化水素とを確実に反応
させることができる。
求項1または2記載のものにおいて、ガラス質粉末のモ
ル数は支持電解質塩の総モル数の1000分の1倍以
上、100倍以下であることを特徴とするものであり、
これにより、ハロゲン化水素の高い腐食性や反応性を完
全に失活させることができる。
基づいて説明する。
特徴は、正極、負極、隔離体の少なくとも一つが、一般
式AOx −MOy (Aはアルカリ金属またはアルカリ土
類金属から選択された1種以上の元素で、Mは硼素、ア
ルミニウム、珪素、ゲルマニウム、燐、砒素から選択さ
れた1種以上の元素)で表されるガラス質粉末を含有し
たことである。
Oとはポウリングが1948年に「ネイチャー・オブ・
ケミカル・ボンド」で提案したイオン結合性の割合が4
0〜55%程度のものが好ましく、具体的にはB
2 O3 ,SiO2 ,GeO2 ,P2O5 ,As2 O5 が
よく、x,yはAとMの価数によって化学量論的に表さ
れる値であり、AOx とMOy との混合割合はAOx と
MOy によって決まるガラス化範囲内のモル比とする。
3 が57.3〜100%であり、Li2 O−SiO2 で
はSiO2 が64.5〜100%であり、Li2 O−G
eO2 ではGeO2 が76.2〜100%であり、Li
2 O−P2 O5 ではP2 O5が40〜100%であり、
Na2 O−B2 O3 ではB2 O3 が62〜100%であ
り、Na2 O−SiO2 ではSiO2 が42〜100%
であり、Na2 O−GeO2 ではGeO2 が62〜10
0%であり、Na2 O−P2 O5 ではP2 O5が40〜
100%であり、K2 O−B2 O3 ではB2 O3 が6
2.3〜100%であり、K2 O−SiO2 ではSiO
2 が45.5〜100%であり、K2 O−GeO2 では
GeO2 が40.5〜100%であり、K2 O−P2 O
5 ではP2O5 が53〜100%であり、CaO−B2
O3 ではB2 O3 が58.9〜72.9%であり、Ca
O−SiO2 ではSiO2 が43.3〜71.1%であ
り、CaO−GeO2 ではGeO2 が64.5〜84.
5%であり、CaO−P2 O5 ではP2 O5 が44〜1
00%であり、このガラス化範囲内のモル比を逸脱する
とガラス質が結晶質に変化してハロゲン化水素の高い腐
食性や反応性を失活させる作用が低下するので、好まし
くない。
るガラス質粉末は、正極または負極に含有させる場合は
活物質の充填密度を高くし、隔離体に含有させる場合は
その厚さを薄くしてリチウム電池のエネルギー密度が高
くなるようにすることが重要であるので、その平均粒径
を10μm以下、より好ましくは1μm以下とするのが
よい。
るガラス質粉末は、リチウム電池のエネルギー密度を低
下させないでハロゲン化水素の高い腐食性や反応性が完
全に失活できる範囲のモル数、すなわち、支持電解質塩
の総モル数の1000分の1倍以上、100倍以下、よ
り好ましくは100分の1倍以上、1倍以下とするのが
よい。
得るためには、AOx とMOy とをガラス化範囲内のモ
ル比で秤量して混合した後、グラッシーカーボン、石
英、窒化硼素などの材質からなる坩堝に入れ、混合物が
溶融する温度以上まで加熱し、この温度で数時間保持し
てから徐冷し、得られた塊を粉砕するのがよいが、ガラ
ス化が困難な場合には、真空蒸着法、スパッタリング
法、イオンプレーディング法、プラズマCVD法、光C
VD法、熱CVD法などの気相法や噴霧法、回転液中紡
糸法、ガン法、遠心法、ロール法などの液相法によって
もよい。
得るためには、乳鉢、ボールミル、サンドミル、振動ボ
ールミル、遊星ボールミル、ジェットミル、カウンター
ジェットミル、旋回気流形ジェットミルなどの粉砕器や
分級器を用いるのがよいが、粉砕は上記以外に水や有機
溶剤を共存させた湿式粉砕によってもよく、分級には上
記以外に篩や風力によってもよい。
るガラス質粉末は、これ以外に微量の不純物や添加物を
含有していることを妨げるものではない。
るガラス質粉末は、リチウム電池内であればどこに含有
させてもよいが、電解質と接触する正、負極活物質中や
隔離体中に含有させるのが好ましい。
2 ,LiNiO2 ,LiMn2 O4,LiMnO2 ,V
2 O5 ,MnO2 ,MoO3 などの金属酸化物、TiS
2 ,MoS2 ,NbSe3 などの金属カルコゲン化物等
を主体とするものが使用でき、負極活物質としては金属
リチウム、リチウム合金や炭素材料にバインダーとして
のポリフッ化ビニリデンを混合した負極合剤が使用で
き、隔離体としては多孔性ポリエチレンフィルムのよう
なセパレータ、高分子固体電解質、無機固体電解質が単
独または併用して使用でき、セパレータの場合は、プロ
ピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジエチル
カーボネート、ジメチルカーボネートなどのエステル
類、テトラヒドロフラン、ジオキソラン、ジエチルエー
テル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタンなどのエー
テル類、ジメチルスルオキシド、スルホラン、アセトニ
トリル、蟻酸メチル、酢酸メチルなどの溶媒に、テトラ
フルオロ硼酸リチウム(LiBF4 )、ヘキサフルオロ
リン酸リチウム(LiPF6 )、過塩素酸リチウム(L
iClO4 )、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム
(LiCF3 SO3 )、ヘキサフルオロ砒酸リチウム
(LiAsF6 )、トリフルオロスルホン酸イミド〔L
iN(CF3 SO2 )2 〕などの支持電解質塩を溶解さ
せた有機電解液を含浸させておくのがよく、高分子固体
電解質の場合は、上記した支持電解質塩をポリエチレン
オキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリフッ化ビニリ
デン、ポリアクリロニトリルなどのポリマーマトリック
ス中に溶解させておくのがよく、無機固体電解質の場合
は、ヨウ化リチウム(LiI)、塩化リチウム(LiC
l)などのハロゲン化リチウムまたはその誘導体、窒化
リチウム(Li3 N)、0.4Li3 PO4 ・0.6L
i4 SiO4 、LiTi2 (PO4 )3 誘導体などの酸
素酸塩、Li0.34La0.51TiO2.94などのペロブスカ
イト型誘導体、Li2 O・B2 O3 、Li2 O・P2 O
5 などの酸化物ガラスまたはその誘導体、Li2 S・S
iS2 、Li2 S・P2 S5 などの硫化物ガラスまたは
その誘導体を使用するのがよい。
チウム電池の断面図である。
としてのLiMn2 O4 、導電剤としてのアセチレンブ
ラック、結着剤としてのポリテトラフルオロエチレンを
含む正極合剤1がアルミニウム製の正極集電体6上に圧
着された正極、負極活物質としての黒鉛粉末、結着剤と
してのポリテトラフルオロエチレンを含む負極合剤2が
銅製の負極集電体7上に圧着された負極、前記正、負極
間に介在させたポリプロピレン製微多孔膜と不織布とか
らなるセパレータ3からなり、これらに、支持電解質塩
としてのLiPF4 を溶媒としてのエチレンカーボネー
トとジエチレンカーボネートに溶解した有機電解液を含
浸させるとともに、前記正極を収納したステンレス製の
正極缶4の周縁と前記負極を収納したステンレス製の負
極蓋5の周縁とがガスケット8を介して密閉されてな
る。
れるものとして、2成分系ガラスLi2 O−B2O3 を
準備し、各成分をモル比で30:70の割合で混合し、
窒化硼素製の坩堝に入れて900℃の大気中で加熱溶融
させた後、この温度を5時間保持してから溶融物をツイ
ンローラーで急冷してガラス質の塊とし、ボールミルで
粉砕して得たガラス質粉末を、正極活物質83重量部、
導電剤10重量部、結着剤3重量部、ガラス質粉末4重
量部の割合で混合して正極合剤1とした後、成形金型を
用いて直径16mmの円板状に打ち抜き、150℃の真
空中で10時間乾燥させて厚さが0.5mmの正極を作
製するとともに、負極活物質95重量部、結着剤5重量
部の割合で混合して負極合剤2とした後、成形金型を用
いて直径15mmの円板状に打ち抜き、150℃の真空
中で10時間乾燥させて厚さが0.35mmの負極を作
製し、前述したセパレータ、有機電解液を用いて直径が
20mm、厚さが16mmの実施例1に係るコイン形リ
チウム二次電池A1を得た。
を負極活物質90重量部、結着剤5重量部、ガラス質粉
末5重量部の割合で混合して負極合剤2とし、正極活物
質87重量部、導電剤10重量部、結着剤3重量部の割
合で混合して正極合剤1とした以外は実施例1と同じの
コイン形リチウム二次電池A2を得た。
を、電解液中の支持電解質塩とのモル比が1:1になる
ように電解液中に混入させ、正極活物質87重量部、導
電剤10重量部、結着剤3重量部の割合で混合して正極
合剤1とし、負極活物質95重量部、結着剤5重量部の
割合で混合して負極合剤2とした以外は実施例1と同じ
のコイン形リチウム二次電池A3を得た。
れるものとして、2成分系ガラスLi2 O−SiO2 を
準備し、各成分をモル比で30:70の割合で混合し、
窒化硼素製の坩堝に入れて900℃の大気中で加熱溶融
させた後、この温度を5時間保持してから溶融物をツイ
ンローラーで急冷してガラス質の塊とし、ボールミルで
粉砕して得たガラス質粉末を、正極活物質83重量部、
導電剤10重量部、結着剤3重量部、ガラス質粉末4重
量部の割合で混合して正極合剤1とし、負極活物質95
重量部、結着剤5重量部の割合で混合して負極合剤2と
した以外は実施例1と同じのコイン形リチウム二次電池
A4を得た。
れるものとして、2成分系ガラスLi2 O−GeO2 を
準備し、各成分をモル比で15:85の割合で混合し、
窒化硼素製の坩堝に入れて900℃の大気中で加熱溶融
させた後、この温度を5時間保持してから溶融物をツイ
ンローラーで急冷してガラス質の塊とし、ボールミルで
粉砕して得たガラス質粉末を、正極活物質83重量部、
導電剤10重量部、結着剤3重量部、ガラス質粉末4重
量部の割合で混合して正極合剤1とし、負極活物質95
重量部、結着剤5重量部の割合で混合して負極合剤2と
した以外は実施例1と同じのコイン形リチウム二次電池
A5を得た。
れるものとして、2成分系ガラスNa2 O−B2O3 を
準備し、各成分をモル比で20:80の割合で混合し、
窒化硼素製の坩堝に入れて900℃の大気中で加熱溶融
させた後、この温度を5時間保持してから溶融物をツイ
ンローラーで急冷してガラス質の塊とし、ボールミルで
粉砕して得たガラス質粉末を、正極活物質83重量部、
導電剤10重量部、結着剤3重量部、ガラス質粉末4重
量部の割合で混合して正極合剤1とし、負極活物質95
重量部、結着剤5重量部の割合で混合して負極合剤2と
した以外は実施例1と同じのコイン形リチウム二次電池
A6を得た。
部、導電剤10重量部、結着剤3重量部の割合で混合し
て正極合剤1とし、負極活物質95重量部、結着剤5重
量部の割合で混合して負極合剤2とした以外は実施例1
と同じのコイン形リチウム二次電池B1を得た。
2 O3 を準備し、各成分をガラス化範囲を逸脱したモル
比70:30の割合で混合し、窒化硼素製の坩堝に入れ
て900℃の大気中で加熱溶融させた後、この温度を5
時間保持してから溶融物を徐冷して得た塊をボールミル
で粉砕して得た固溶体粉末を、前述した正極活物質83
重量部、導電剤10重量部、結着剤3重量部、固溶体粉
末4重量部の割合で混合して正極合剤1とした後、成形
金型を用いて直径16mmの円板状に打ち抜き、150
℃の真空中で10時間乾燥させて厚さが0.5mmの正
極を作製するとともに、負極活物質95重量部、結着剤
5重量部の割合で混合して負極合剤2とした後、成形金
型を用いて直径15mmの円板状に打ち抜き、150℃
の真空中で10時間乾燥させて厚さが0.35mmの負
極を作製し、前述したセパレータ、有機電解液を用いて
直径が20mm、厚さが16mmの比較例2に係るコイ
ン形リチウム二次電池B2を得た。
ウム二次電池A1〜A6および比較例1,2に係るコイ
ン形リチウム二次電池B1,B2について、充放電サイ
クル特性試験を行い、結果を表1に示す。なお、充放電
サイクル特性試験は周囲温度20℃の雰囲気下で充電を
3mAの定電流で行った後、4.1Vの定電圧で10時
間行い、放電を3mAの定電流で終止電圧が2.7Vま
でとし、1サイクル目の放電容量に対する100サイク
ル目の放電容量の割合を容量維持率として計算すること
によって行った。
チウム二次電池A1〜A6は、100サイクル経過後の
容量維持率は最低でも87.5%であり、比較例1,2
に係るコイン形リチウム二次電池B1,B2より高くな
ることがわかった。
形リチウム二次電池A1〜A6および比較例1,2に係
るコイン形リチウム二次電池B1,B2について、保存
特性試験を行い、結果を表2に示す。なお、保存特性試
験は充放電サイクル特性試験の11サイクル目の充電末
のものを60℃の温度下で1か月放置した後の放電容量
を測定し、10サイクル目の放電容量に対する割合を容
量維持率として計算することによって行った。
チウム二次電池A1〜A6は、容量維持率は最低でも8
7.1%であり、比較例1,2に係るコイン形リチウム
二次電池B1,B2より高くなることがわかった。
形リチウム二次電池A1〜A6および比較例1,2に係
るコイン形リチウム二次電池B1,B2について、高温
特性試験を行い、結果を表3に示す。なお、高温特性試
験は充放電サイクル特性試験を周囲温度60℃の雰囲気
下で行い、1サイクル目の放電容量に対する100サイ
クル目の放電容量の割合を容量維持率として計算するこ
とによって行った。
チウム二次電池A1〜A6は、容量維持率は最低でも7
8.8%であり、比較例1,2に係るコイン形リチウム
二次電池B1,B2より高くなることがわかった。
リチウム二次電池を対象としているが、他の形状の二次
電池であってもよく、種々の形状の一次電池であっても
高温雰囲気下での保存特性を向上させるだけの効果があ
る。また、正極活物質もLiMn2 O4 以外に前述した
ものが使用でき、ガラス質粉末もLi2 O−B2 O3、
Li2 O−SiO2 、Li2 O−GeO2 、Na2 O−
B2 O3 以外に前述したものが使用でき、セパレータに
代えて前述した高分子固体電解質、無機固体電解質のよ
うな他の隔離体が使用できる。
正極、負極、隔離体の少なくとも一つに、一般式AOx
−MOy (Aはアルカリ金属またはアルカリ土類金属か
ら選択された1種以上の元素で、Mは硼素、アルミニウ
ム、珪素、ゲルマニウム、燐、砒素から選択された1種
以上の元素)で表されるガラス質粉末を含有させたこと
により、ハロゲン化水素の高い腐食性や反応性を失活さ
せることができるので、充放電サイクル特性、保存特
性、高温特性を向上させることができる。
図である。
Claims (3)
- 【請求項1】 正極と負極とが隔離体を介して配されて
なるリチウム電池において、正極、負極、隔離体の少な
くとも一つが、一般式AOx −MOy (Aはアルカリ金
属またはアルカリ土類金属から選択された1種以上の元
素で、Mは硼素、アルミニウム、珪素、ゲルマニウム、
燐、砒素から選択された1種以上の元素)で表されるガ
ラス質粉末を含有することを特徴とするリチウム電池。 - 【請求項2】 請求項1記載のリチウム電池において、
ガラス質粉末の平均粒径は10μm以下であることを特
徴とするリチウム電池。 - 【請求項3】 請求項1または2記載のリチウム電池に
おいて、ガラス質粉末のモル数は支持電解質塩の総モル
数の1000分の1倍以上、100倍以下であることを
特徴とするリチウム電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP10025777A JPH11224676A (ja) | 1998-02-06 | 1998-02-06 | リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP10025777A JPH11224676A (ja) | 1998-02-06 | 1998-02-06 | リチウム電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH11224676A true JPH11224676A (ja) | 1999-08-17 |
Family
ID=12175284
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP10025777A Pending JPH11224676A (ja) | 1998-02-06 | 1998-02-06 | リチウム電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH11224676A (ja) |
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