JPH11121018A - 低温型燃料電池用セパレータ - Google Patents
低温型燃料電池用セパレータInfo
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- JPH11121018A JPH11121018A JP9280252A JP28025297A JPH11121018A JP H11121018 A JPH11121018 A JP H11121018A JP 9280252 A JP9280252 A JP 9280252A JP 28025297 A JP28025297 A JP 28025297A JP H11121018 A JPH11121018 A JP H11121018A
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Abstract
粉末を分散圧着させることにより、導電性を改善した低
温型燃料電池用セパレータを得る。 【構成】 このセパレータは、ステンレス鋼を基材13
とし、カーボンブラック,黒鉛粉末等のカーボン粒子を
基材表面に島状に分散圧着させている。カーボン粒子
は、拡散層を介して基材表面に接合されていることが好
ましい。 【効果】 接触抵抗が低いセパレータであるため、多数
のセルを積層した場合にも熱損失となるジュール熱の発
生が抑えられる。
Description
を始めとする低温で稼動する燃料電池のセパレータに関
する。
料電池は、100℃以下の温度で動作可能であり、短時
間で起動する長所を備えている。また、各部材が固体か
らなるため、構造が簡単でメンテナンスが容易である、
振動や衝撃に曝される用途にも適用できる。更に、出力
密度が高いため小型化に適し、燃料効率が高く、騒音が
小さい等の長所を備えている。これらの長所から、電気
自動車搭載用としての用途が検討されている。ガソリン
自動車と同等の走行距離を出せる燃料電池を自動車に搭
載できると、NOx ,SOx の発生がほとんどなく、C
O2 の発生が半減する等のように環境に対して非常にク
リーンなものになる。固体高分子型燃料電池は、分子中
にプロトン交換基をもつ固体高分子樹脂膜がプロトン導
電性電解質として機能することを利用したものであり、
他の形式の燃料電池と同様に固体高分子膜の一側に水素
等の燃料ガスを流し、他側に空気等の酸化性ガスを流す
構造になっている。
すように両側に空気電極2及び水素電極3が接合され、
それぞれガスケット4を介してセパレータ5を対向させ
ている。空気電極2側のセパレータ5には空気供給口
6,空気排出口7が形成され、水素電極3側のセパレー
タ5には水素供給口8,水素排出口9が形成されてい
る。セパレータ5には、水素g及び酸素又は空気oの導
通及び均一分配のため、水素g及び酸素又は空気oの流
動方向に延びる複数の溝10が形成されている。また、
発電時に発熱があるため、給水口11から送り込んだ冷
却水wをセパレータ5の内部に循環させた後、排水口1
2から排出させる水冷機構をセパレータ5に内蔵させて
いる。水素供給口8から水素電極3とセパレータ5との
間隙に送り込まれた水素gは、電子を放出したプロトン
となって固体高分子膜1を透過し、空気電極2側で電子
を受け、空気電極2とセパレータ5との間隙を通過する
酸素又は空気oによって燃焼する。そこで、空気電極2
と水素電極3との間に負荷をかけるとき、電力を取り出
すことができる。
かである。そこで、図1(b)に示すようにセパレータ
5,5で挟まれた固体高分子膜を1単位とし、複数のセ
ルを積層することによって取出し可能な電力量を大きく
している。多数のセルを積層した構造では、セパレータ
5の抵抗が発電効率に大きな影響を及ぼす。発電効率を
向上させるためには、導電性が良好で接触抵抗の低いセ
パレータが要求され、リン酸塩型燃料電池と同様に黒鉛
質のセパレータが使用されている。黒鉛質のセパレータ
は、黒鉛ブロックを所定形状に切り出し、切削加工によ
って各種の孔や溝を形成している。そのため、材料費や
加工費が高く、全体として燃料電池の価格を高騰させる
と共に、生産性を低下させる原因になっている。しか
も、材質的に脆い黒鉛でできたセパレータでは、振動や
衝撃が加えられると破損する虞れが大きい。そこで、プ
レス加工やパンチング加工等によって金属板からセパレ
ータを作ることが特開平8−180883号公報で提案
されている。
oが通過する空気電極2側は、酸性度がpH2〜3の酸
性雰囲気にある。このような強酸性雰囲気に耐え、しか
もセパレータに要求される特性を満足する金属材料は、
これまでのところ実用化されていない。たとえば、強酸
に耐える金属材料としてステンレス鋼等の耐酸性材料が
考えられる。これらの材料は、表面に形成した強固な不
動態皮膜によって耐酸性を呈するものであるが、不動態
皮膜によって表面抵抗や接触抵抗が高くなる。接触抵抗
が高くなると、接触部分で多量のジュール熱が発生し、
大きな熱損失となり、燃料電池の発電効率を低下させ
る。他の金属板でも、接触抵抗を高くする酸化膜が常に
存在するものがほとんどである。
金属材料としては、Auが知られている。Auは、酸性
雰囲気にも耐えるが、非常に高価な材料であるため燃料
電池のセパレータ材としては実用的でない。Ptは、酸
化皮膜や不動態皮膜が形成されにくい金属材料であり、
酸性雰囲気にも耐えるが、Auと同様に非常に高価な材
料であるため実用的でない。本発明は、このような問題
を解消すべく案出されたものであり、カーボン粒子をス
テンレス鋼表面に島状に分布させることにより、耐酸性
を確保しながら良好な導電性及び低い接触抵抗を示すセ
パレータを提供することを目的とする。
用セパレータは、その目的を達成するため、ステンレス
鋼を基材とし、基材表面にカーボン粒子を島状に分散さ
せていることを特徴とする。カーボン粒子は、圧下率
0.1〜50%でステンレス鋼基材を圧延することによ
り、ステンレス鋼基材に圧着され、密着性,耐剥離性が
向上する。更に、カーボン粒子を圧着した後のステンレ
ス鋼基材を加熱処理すると、カーボン粒子は、ステンレ
ス鋼基材との間に形成された拡散層を介して基材表面に
接合されるため、密着性が一層向上する。カーボン粒子
としては、カーボンブラック又は黒鉛粉末が使用され
る。
ボンブラック,黒鉛粉末等のカーボン粒子をステンレス
鋼基材の表面に島状に分布させている。なかでも、カー
ボンブラック及び黒鉛粉末は、純度が高く、不純物に起
因する酸化膜や他の皮膜を生成させる等の問題がない。
また、高純度であることから、耐酸性にも優れ、燃料電
池の固体高分子膜を汚染することもない。この点、石
油,石炭等の未燃焼生成物である煤やタールでは、多量
に含まれている不純物に起因して酸化膜や他の皮膜が生
成し易い。更に、不純物によって固体高分子膜が汚染さ
れ、燃料電池自体の性能を低下させる虞れもある。カー
ボン粒子は、表面に酸化膜を生成することがなく、低い
接触抵抗及び優れた耐酸性を示す。また、セパレータと
接触する空気電極や水素電極等が主としてカーボン系の
材料でできていることから、カーボン粒子を付着させた
ステンレス鋼基材は電極に対する馴染みが良く、接触抵
抗を一層低下させる。そのため、多数のセルを積層した
構造の燃料電池であっても、ジュール熱が少なく、発電
効率が向上する。
て粒径が大きく、図2(a)に示すようにステンレス鋼
基材13の表面に個々の黒鉛粒子14を分散付着させる
ことができる。たとえば、黒鉛粉末を付着させたフェル
ト状の布又はフェルト状の布を巻き付けたロールをステ
ンレス鋼基材13に擦り付けることによって、黒鉛粒子
14が分散付着する。次いで、通常のロール対を用いて
圧下率0.1〜50%で圧延すると、黒鉛粒子14がス
テンレス鋼基材13に圧着される。カーボンブラックの
場合も、同様な方法によってステンレス鋼基材13に圧
着される。黒鉛粒子14が圧着したステンレス鋼基材1
3を加熱し、ステンレス鋼基材13と黒鉛粒子14との
間に拡散層15を形成すると(図2b)、ステンレス鋼
基材13に対する黒鉛粒子14の密着性が改善される。
密着性が向上した黒鉛粒子14は、基材表面がダイスで
擦られるプレス加工,コルゲート加工等によっても基材
表面から脱落することがない。また、拡散層15を介し
てステンレス鋼基材13と確実に導通が取れるため、接
触抵抗も一層低下する。
以下の微粒子であり、凝集し易い。この場合には、図2
(c)に示すようにカーボンブラックの凝集物16とし
てステンレス鋼基材13の表面に付着させる。凝集物1
6は、黒鉛粒子14と同様に分散圧着させた後で加熱拡
散することにより、ステンレス鋼基材13との間に拡散
層15を形成させ、ステンレス鋼基材13に対する密着
性を向上させることができる。黒鉛粒子14及びカーボ
ンブラックの凝集物16は、図2に示すようにステンレ
ス鋼基材13の表面に島状に分布させることが好適であ
る。すなわち、島状に分布させることにより、曲げ,伸
び等の変形を伴う加工時に生じる応力が黒鉛粒子14や
カーボンブラックの凝集物16に蓄積されないため、ス
テンレス鋼基材13から黒鉛粒子14やカーボンブラッ
クの凝集物16が脱落し或いは剥離することが防止され
る。逆に、ステンレス鋼基材13の全面に黒鉛粒子14
やカーボンブラックの凝集物16をコーティングし、そ
れぞれの粒子が結合しているような場合では、加工時に
応力の逃げ場がなく界面に蓄積されるため、黒鉛粒子1
4やカーボンブラックの凝集物16が剥離・脱落し易く
なる。
ては、耐酸性に優れたオーステナイト系ステンレス鋼や
オーステナイト・フェライト二相系ステンレス鋼が使用
される。基材の要求特性としては、酸化性雰囲気の酸に
よる腐食だけではなく、非酸化性の酸による腐食にも耐
えることが必要であることから、Crに加えてNiを合
金成分として添加することにより耐酸性を向上させる。
使用可能なオーステナイト系ステンレス鋼は、14〜3
5重量%のCr濃度及び5〜60重量%のNi濃度をも
つ。たとえば、C:0.008〜0.3重量%,Si:
0.05〜5.0重量%,Mn:0.5〜5.0重量
%,Ni:5〜60重量%,Cr:14〜35重量%を
含む組成をもつものが使用される。使用可能なオーステ
ナイト・フェライト二相系ステンレス鋼は、17〜35
重量%のCr濃度及び2〜9重量%のNi濃度をもつ。
たとえば、C:0.008〜0.3重量%,Si:0.
05〜5.0重量%,Mn:0.1〜5.0重量%,N
i:2.0〜60重量%,Cr:17〜35重量%を含
む組成をもつものが使用される。
化性の酸による腐食雰囲気中での耐酸性が低い。逆に、
35重量%を超えるCr濃度では、ステンレス鋼の変形
抵抗が大きく、プレス加工等の加工が困難になる。Ni
濃度が2重量%未満では、非酸化性の酸による腐食雰囲
気中での耐酸性が低い。この耐酸性は、Ni含有量60
重量%で飽和し、それ以上添加しても増量に見合った効
果がみられず、材料コストの上昇を招く。基材の耐酸性
を更に高めるため、Mo,Cu,N等の1種又は2種以
上を添加しても良い。すなわち、単位面積当りの電流値
を上げて出力密度を増加させる燃料電池では、pHが低
下することから、より耐酸性に優れたステンレス鋼基材
が必要になる。そこで、Mo:0.2〜7重量%,C
u:0.1〜5重量%,N:0.02〜0.5重量%の
1種又は2種以上を添加することにより耐酸性を改善す
る。また、場合によっては、少量のTi,Nb,Zr等
の添加によっても耐酸性を高めることができる。
テンレス鋼板を使用し、カーボンブラックとして平均粒
径0.05μmのものを使用し、黒鉛粉末として平均粒
径3μmのものを使用した。
フェルトでステンレス鋼板の表面を摺擦し、付着量5〜
10mg/m2 でカーボンブラック又は黒鉛粉末を分散
付着させた。カーボンブラックは、平均粒径が小さいこ
とから粒子の凝集物16としてステンレス鋼基材13の
表面に分散付着していた。黒鉛粉末では凝集を生じるこ
となく、個々の黒鉛粒子14としてステンレス鋼基材1
3の表面に分散付着していた。次いで、カーボンブラッ
クの凝集物16又は黒鉛粒子14のステンレス鋼基材1
3に対する密着性を改善するため、ロールを用いてステ
ンレス鋼基材13を圧下率2〜3%で圧延した。これに
より、カーボンブラックの凝集物16又は黒鉛粒子14
がステンレス鋼基材13に圧着された。更に、一部のも
のについては、700℃に10秒間加熱することによ
り、カーボンブラックの凝集物16又は黒鉛粒子14と
ステンレス鋼基材13との間に拡散層15を生成させ
た。
鋼基材13について、接触抵抗及び耐酸性を調査した。
接触抵抗に関しては、荷重10kg/cm2 でステンレ
ス鋼基材13にカーボン電極材を接触させ、両者の間の
接触抵抗を測定した。耐酸性に関しては、ステンレス鋼
基材13を浴温90℃,pH2の硫酸水溶液に浸漬し、
腐食減量を測定した。比較のため、カーボン粉末を付着
させないサンプル,鋼種Aのステンレス鋼基材に膜厚5
μmのNiめっき,Cuめっき及びCrめっきを施した
サンプルについて、同様に接触抵抗及び耐酸性を調査し
た。カーボン粉末を分散圧着したステンレス鋼基材13
の接触抵抗及び耐酸性を表2に、更に加熱処理により拡
散層15を形成したステンレス鋼基材13の接触抵抗及
び耐酸性を表3に示す。
分散付着させた試験番号1〜6のステンレス鋼基材は、
何れも接触抵抗が低く、耐酸性に優れており、燃料電池
用セパレータに要求される特性を備えていることが判
る。接触抵抗は、表3の試験番号13〜18にみられる
ように、加熱処理で拡散層15を形成させることにより
更に低下していることが判る。これに対し、カーボン系
粉末が付着していない試験番号7〜9のステンレス鋼板
は、何れも接触抵抗が高く、燃料電池用セパレータとし
て使用できなかった。他方、Niめっき及びCrめっき
を施した試験番号10,12のステンレス鋼板は、接触
抵抗が低いものの、腐食減量が大きく、pHの低い強酸
性雰囲気で使用される燃料電池用セパレータとしては不
適当であった。Cuめっきを施した試験番号11のステ
ンレス鋼板は、接触抵抗及び耐酸性の双方が悪いことか
ら、燃料電池用セパレータとしては不適当であった。
ータは、耐酸性の良好なステンレス鋼を基材とし、カー
ボン粉末を基材表面に分散圧着させることによって導電
性を改善している。そのため、多数のセルを積層した構
造をもつ低温型燃料電池用のセパレータとして使用する
とき、強酸性雰囲気においても腐食が少ない優れた耐久
性を示すと共に、多数のセルを積層したときに発生しが
ちな熱損失を抑制し、発電効率の高い燃料電池を形成す
ることが可能になる。また、金属製のセパレータである
ことから、材料コストや製造コスト等を下げ、生産性良
く製造できる。
燃料電池の内部構造を説明する断面図(a)及び分解斜
視図(b)
(a),加熱処理で拡散層を生成させたステンレス鋼基
材(b),カーボンブラックの凝集物を分散付着させた
ステンレス鋼基材(c)及びカーボンブラックの凝集物
と基材との間に拡散層を生成されたステンレス鋼基材
(d)
4:ガスケット 5:セパレータ 6:空気供給口 7:空気排出口
8:水素供給口 9:水素排出口 10:溝 11:給水口 1
2:排水口 13:ステンレス鋼基材 14:黒鉛
粒子 15:拡散層 16:カーボンブラックの凝
集物
Claims (4)
- 【請求項1】 ステンレス鋼を基材とし、基材表面にカ
ーボン粒子を島状に分散させている低温型燃料電池用セ
パレータ。 - 【請求項2】 圧下率0.1〜50%でステンレス鋼基
材を圧延することによりカーボン粒子が基材表面に圧着
されている請求項1記載の低温型燃料電池用セパレー
タ。 - 【請求項3】 カーボン粒子が拡散層を介して基材表面
に接合されている請求項1又は2記載の低温型燃料電池
用セパレータ。 - 【請求項4】 カーボン粒子がカーボンブラック又は黒
鉛粉末である請求項1〜3の何れかに記載の低温型燃料
電池用セパレータ。
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