JPH11260383A - 低温型燃料電池用セパレータ及びその製造方法 - Google Patents
低温型燃料電池用セパレータ及びその製造方法Info
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Abstract
るジュール熱の発生量を抑えた低温型燃料電池用金属製
セパレータを得る。 【構成】 このセパレータは、ステンレス鋼を基材13
とし、拡散層15を介してSiC,B4 C,TiO2 等
の付着層14が形成されている。付着層14は、化合物
粒子を分散させた塗膜を基材表面に設けた後、非酸化性
雰囲気中で300〜1100℃に加熱して塗膜成分を分
解・消失させることにより形成される。加熱処理に先立
って、塗膜を設けたステンレス鋼基材13を圧延するこ
ともできる。 【効果】 接触抵抗が低いセパレータであるため、多数
のセルを積層した場合にも熱損失となるジュール熱の発
生が抑えられ、プレス成形,打ち抜き加工等によってセ
パレータとして必要な形状に成形できる。
Description
を始めとする低温で稼動する燃料電池のセパレータ及び
その製造方法に関する。
料電池は、100℃以下の温度で動作可能であり、短時
間で起動する長所を備えている。また、各部材が固体か
らなるため、構造が簡単でメンテナンスが容易である、
振動や衝撃に曝される用途にも適用できる。更に、出力
密度が高いため小型化に適し、燃料効率が高く、騒音が
小さい等の長所を備えている。これらの長所から、電気
自動車搭載用としての用途が検討されている。ガソリン
自動車と同等の走行距離を出せる燃料電池を自動車に搭
載できると、NOx ,SOx の発生がほとんどなく、C
O2 の発生が半減する等のように環境に対して非常にク
リーンなものになる。固体高分子型燃料電池は、分子中
にプロトン交換基をもつ固体高分子樹脂膜がプロトン導
電性電解質として機能することを利用したものであり、
他の形式の燃料電池と同様に固体高分子膜の一側に水素
等の燃料ガスを流し、他側に空気等の酸化性ガスを流す
構造になっている。
すように両側に空気電極2及び水素電極3が接合され、
それぞれガスケット4を介してセパレータ5を対向させ
ている。空気電極2側のセパレータ5には空気供給口
6,空気排出口7が形成され、水素電極3側のセパレー
タ5には水素供給口8,水素排出口9が形成されてい
る。セパレータ5には、水素g及び酸素又は空気oの導
通及び均一分配のため、水素g及び酸素又は空気oの流
動方向に延びる複数の溝10が形成されている。また、
発電時に発熱があるため、給水口11から送り込んだ冷
却水wをセパレータ5の内部に循環させた後、排水口1
2から排出させる水冷機構をセパレータ5に内蔵させて
いる。水素供給口8から水素電極3とセパレータ5との
間隙に送り込まれた水素gは、電子を放出したプロトン
となって固体高分子膜1を透過し、空気電極2側で電子
を受け、空気電極2とセパレータ5との間隙を通過する
酸素又は空気oによって燃焼する。そこで、空気電極2
と水素電極3との間に負荷をかけるとき、電力を取り出
すことができる。
かである。そこで、図1(b)に示すようにセパレータ
5,5で挟まれた固体高分子膜を1単位とし、複数のセ
ルを積層することによって取出し可能な電力量を大きく
している。多数のセルを積層した構造では、セパレータ
5の抵抗が発電効率に大きな影響を及ぼす。発電効率を
向上させるためには、導電性が良好で接触抵抗の低いセ
パレータが要求され、リン酸塩型燃料電池と同様に黒鉛
質のセパレータが使用されている。黒鉛質のセパレータ
は、黒鉛ブロックを所定形状に切り出し、切削加工によ
って各種の孔や溝を形成している。そのため、材料費や
加工費が高く、全体として燃料電池の価格を高騰させる
と共に、生産性を低下させる原因になっている。しか
も、材質的に脆い黒鉛でできたセパレータでは、振動や
衝撃が加えられると破損する虞れが大きい。そこで、プ
レス加工やパンチング加工等によって金属板からセパレ
ータを作ることが特開平8−180883号公報で提案
されている。
oが通過する空気電極2側は、酸性度がpH2〜3の酸
性雰囲気にある。このような強酸性雰囲気に耐え、しか
もセパレータに要求される特性を満足する金属材料は、
これまでのところ実用化されていない。たとえば、強酸
に耐える金属材料としてステンレス鋼等の耐酸性材料が
考えられる。これらの材料は、表面に形成した強固な不
動態皮膜によって耐酸性を呈するものであるが、不動態
皮膜によって表面抵抗や接触抵抗が高くなる。接触抵抗
が高くなると、接触部分で多量のジュール熱が発生し、
大きな熱損失となり、燃料電池の発電効率を低下させ
る。他の金属板でも、接触抵抗を高くする酸化膜が常に
存在するものがほとんどである。表面に酸化皮膜や不動
態皮膜を形成しない金属材料としては、Auが知られて
いる。Auは、酸性雰囲気にも耐えるが、非常に高価な
材料であるため燃料電池のセパレータ材としては実用的
でない。Ptは、酸化皮膜や不動態皮膜が形成されにく
い金属材料であり、酸性雰囲気にも耐えるが、Auと同
様に非常に高価な材料であるため実用的でない。
10やフランジをプレス加工,パンチング加工等で形成
するため、セパレータに使用される金属材料に高度の加
工性が要求される。加工性は、金属表面に有機高分子膜
を形成し或いは潤滑剤を塗布することによって改善でき
る。しかし、有機高分子膜又は潤滑剤中の吸着分子によ
って接触抵抗が高くなり、多数の燃料電池を積層したと
きに多量のジュール熱が発生し、電力損失を引き起し燃
料電池の発電効率が低下する原因となる。しかも、潤滑
剤を塗布して金属材料を成形加工する場合、後工程とし
て脱脂洗浄が必要になり、工程数の増加を招くばかりで
なく、廃液処理にも多額の費用負担がかかる。更に有機
溶剤やフロン系の溶剤で脱脂すると、大気中への溶剤の
飛散による環境悪化の虞れもある。他方、有機皮膜を金
属表面に形成すると潤滑剤なしで成形加工できるが、金
属材料の接触抵抗が高くなることに加え、酸性環境での
耐食性がない有機皮膜が剥離,溶解する。
題を解消すべく案出されたものであり、SiC,B
4C,TiO2 等の化合物粒子を分散させ且つ付着させ
た塗膜をステンレス鋼表面に形成させることにより、耐
酸性を確保しながら良好な導電性及び低い接触抵抗を示
す金属製セパレータを提供することを目的とする。本発
明の低温型燃料電池用セパレータは、その目的を達成す
るため、ステンレス鋼基材の拡散層を介して結合された
SiC,B4 C及びTiO2 から選ばれた1種又は2種
以上の化合物粒子が基材表面に島状に分散しており、該
化合物粒子が化合物分散塗膜の加熱処理で塗膜成分を分
解・消失させて生成されたものであることを特徴とす
る。ステンレス鋼基材の表面に形成された化合物粒子層
には、塗膜の分解・消失残渣を残存させることが好まし
い。この低温型燃料電池用セパレータは、SiC,B4
C,TiO2 等の化合物粒子を分散させた塗料をステン
レス鋼基材に塗布し、非酸化性雰囲気中300〜110
0℃に加熱処理して塗膜成分を分解・消失させることに
より製造される。加熱処理に先立って、塗装されたステ
ンレス鋼基材を圧下率0.1〜50%で圧延することも
できる。
に示すように、ステンレス鋼13を基材とし、SiC,
B4 C,TiO2 等の化合物粒子の付着層14が形成さ
れている。このセパレータは、図1に示す固体高分子型
燃料電池の外に、アルカリ型燃料電池等の燃料電池用セ
パレータとしても使用できる。付着層14は、化合物粒
子を分散させた塗膜の塗膜成分を加熱処理で分解・消失
させることにより形成されたものである。粒径1μm以
上の比較的大きな粒子では、ステンレス鋼基材13表面
に個々の粒子として付着している(図2a)。粒径1μ
mの比較的微粒の化合物粒子では、多数の化合物粒子が
集まった凝集層16が形成される(図2c)。本件明細
書では、凝集層を包含する意味で「付着層」を使用して
いる。
分解・消失させる加熱処理時にステンレス鋼基材と拡散
反応するため、ステンレス鋼基材13との間に拡散層1
5を形成している。拡散層15は、ステンレス鋼基材に
対する化合物粒子の付着強度を向上させる。そのため、
加工成形等によってステンレス鋼基材13に曲げ,伸び
等の変形が生じた場合でも付着層14又は凝集層16に
応力が蓄積されることがなく、付着層14又は凝集層1
6がステンレス鋼基材13から剥離することが抑制され
る。したがって、ステンレス鋼基材13は、セパレータ
として必要な形状に加工される。加工性は、化合物粒子
分散塗膜を形成した後、加熱処理に先立って圧延するこ
とにより更に向上させることができる。
は、表面に酸化膜を生成することがなく、低い接触抵抗
及び優れた耐酸性を示す。また、抵抗値が比較的高い化
合物粒子を使用した場合でも、加熱処理で塗膜成分を分
解・消失させるとき、ステンレス鋼基材13からFe,
Cr等のステンレス鋼成分が拡散するため、形成された
付着層14又は凝集層16の抵抗値が低下する。抵抗値
は、カーボン系の塗膜残渣を付着層14又は凝集層16
に残留させることによっても低下する。この点では、塗
膜を分解・消失させる加熱雰囲気を非酸化性雰囲気で加
熱して塗膜を分解・消失されることが好ましい。非酸化
性雰囲気としては、窒素,Ar等の不活性雰囲気や水素
等の還元性雰囲気が使用される。加熱温度は、塗膜や化
合物粒子の種類によって異なるが、300〜1100℃
の範囲で設定される。
オーステナイト系ステンレス鋼やオーステナイト・フェ
ライト二相系ステンレス鋼を基材13として使用してい
る。基材の要求特性としては、酸化性雰囲気の酸による
腐食だけではなく、非酸化性の酸による腐食にも耐える
ことが必要であることから、Crに加えてNiを合金成
分として添加することにより耐酸性を向上させる。使用
可能なオーステナイト系ステンレス鋼は、14〜35重
量%のCr濃度及び5〜60重量%のNi濃度をもつ。
たとえば、C:0.008〜0.2重量%,Si:0.
05〜5.0重量%,Mn:0.1〜5.0重量%,N
i:5.0〜60重量%,Cr:14〜35重量%を含
む組成をもつものが使用される。使用可能なオーステナ
イト・フェライト二相系ステンレス鋼は、17〜35重
量%のCr濃度及び2〜60重量%のNi濃度をもつ。
たとえば、C:0.008〜0.2重量%,Si:0.
05〜5.0重量%,Mn:0.1〜5.0重量%,N
i:2.0〜60重量%,Cr:17〜35重量%を含
む組成をもつものが使用される。
化性の酸による腐食雰囲気中での耐酸性が低い。逆に、
35重量%を超えるCr濃度では、ステンレス鋼の変形
抵抗が大きく、プレス加工等の加工が困難になる。Ni
濃度が2重量%未満では、非酸化性の酸による腐食雰囲
気中での耐酸性が低い。この耐酸性は、Ni含有量60
重量%で飽和し、それ以上添加しても増量に見合った効
果がみられず、材料コストの上昇を招く。基材の耐酸性
を更に高めるため、Mo,Cu,N等の1種又は2種以
上を添加しても良い。すなわち、単位面積当りの電流値
を上げて出力密度を増加させる燃料電池では、pHが低
下することから、より耐酸性に優れたステンレス鋼基材
が必要になる。そこで、Mo:0.2〜7重量%,C
u:0.1〜5重量%,N:0.02〜0.5重量%の
1種又は2種以上を添加することにより耐酸性を改善す
る。また、場合によっては、少量のTi,Nb,Zr等
の添加によっても耐酸性を高めることができる。
4 C,TiO2 から選ばれた1種又は2種以上の化合物
粒子を分散させた塗料をステンレス鋼基材13に塗布
し、非酸化性雰囲気中で300〜1100℃に加熱処理
することにより形成される。化合物粒子を分散する塗料
は、加熱処理によって分解し、ステンレス鋼基材13か
ら消失する。分解・消失を促進させる上では、塗料の種
類が特に制約されるものではないが、ポリエステル系塗
料,アクリル系塗料,ポリオレフィン系塗料,ポリウレ
タン系塗料,それらの混合塗料等が使用される。塗料1
00重量部に対し化合物粒子を0.01〜20重量部の
割合で配合することが好ましい。化合物粒子の配合量が
0.01重量部に満たないと、十分に化合物粒子が分散
した付着層14が形成されず、ステンレス鋼基材13の
接触抵抗が十分に低下しない。逆に、20重量部を超え
る多量の化合物粒子を配合すると、塗装が困難になり、
塗装できたとしても下地ステンレス鋼に対する良好な密
着性が得られなくなる。化合物粒子分散塗料は、ステン
レス鋼基材13に対する付着層14の密着性を確保する
上から、5μm以下の膜厚でステンレス鋼基材13に施
すことが好ましい。膜厚が5μmを超える塗膜では、加
熱処理時に発生するガスの圧力で塗膜が剥離する虞れが
ある。
テンレス鋼基材13は、窒素,窒素+水素,アルゴン等
の非酸化性雰囲気中で300〜1100℃に加熱処理さ
れる。塗膜に分散している化合物粒子は、非酸化性の加
熱雰囲気で加熱されるため、酸化されることなくステン
レス鋼基材13の表面に残る。また、加熱によって化合
物粒子と下地鋼との間に拡散が生じ、拡散層15を介し
て化合物粒子が結合された付着層14が形成される。塗
膜に含まれている樹脂等の有機化合物は、加熱処理によ
って分解し、一部が分解残渣として基材13及び化合物
粒子の表面に残る。残留している分解残渣は、プレス加
工,パンチング加工等の際に潤滑剤として働き、ステン
レス鋼基材13の加工性を向上させる。また、有機物質
に由来するカーボン系の残渣であるため、セパレータの
接触抵抗を低下させることにも有効に作用する。
テンレス鋼基材13に圧下率0.1〜50%の圧延を施
すことにより、塗膜に含まれている化合物粒子のステン
レス鋼基材13に対する密着性を改善することもでき
る。圧延により密着性が改善された化合物粒子は、後続
する加熱処理段階で下地鋼との間の拡散反応を促進さ
せ、ステンレス鋼基材13に対する付着層14の結合力
を向上させると共に、接触抵抗も効果的に低下させる。
ただし、圧下率が0.1%未満では、圧延による密着性
の改善が顕著でない。逆に50%を超える圧下率では、
下地ステンレス鋼が過度に変形し、塗膜を剥離させるこ
とがある。また、拡散反応促進効果は、圧下率50%で
飽和し、それ以上に圧下率を高めてもそれに見合った効
果の改善がみられない。
種類ステンレス鋼を基材として使用した。
て、化合物粒子としてSiC,B4C及びTiO2 を分
散させたアクリル系水性塗料を調製した。塗料を0.2
〜1.2μmの膜厚でステンレス鋼基材13に塗布した
後、窒素雰囲気中で秒間加熱した。この加熱処理によっ
て塗膜中の有機物が分解し、一部が粒子状カーボンとな
って基材表面に残留した。有機物が分解した後に残って
いる化合物粒子は、下地鋼との間で拡散反応し、拡散層
15を介しステンレス鋼基材13に結合された平均厚み
0.01〜1.0μmの付着層14となった。このとき
の塗料に対する化合物配合量,塗布条件,加熱処理条件
等を表2に示す。
形成されたステンレス鋼基材13について、接触抵抗及
び耐酸性を調査した。接触抵抗に関しては、荷重10k
g/cm2 でステンレス鋼基材15にカーボン電極材を
接触させ、両者の間の接触抵抗を測定した。耐酸性に関
しては、ステンレス鋼基材15を浴温90℃,pH2の
硫酸水溶液に浸漬し、腐食減量を測定した。比較のた
め、めっきしていないステンレス鋼基材及びNiめっ
き,Cuめっき,Crめっきを施したステンレス鋼基材
についても、同様に接触抵抗及び耐酸性を調査した。
粒子の付着層14及び凝集層16を形成したステンレス
鋼基材は、何れも接触抵抗が低く、耐酸性に優れてお
り、燃料電池用セパレータに要求される特性を備えてい
ることが判る。これに対し、無垢のステンレス鋼板を使
用した試験番号16〜18では、何れも接触抵抗が高
く、燃料電池用セパレータとして使用できなかった。他
方、Niめっき及びCrめっきを施した試験番号19,
20のステンレス鋼板は、接触抵抗が低いものの、腐食
減量が大きく、pHの低い強酸性雰囲気で使用される燃
料電池用セパレータとしては不適当であった。Cuめっ
きを施した試験番号21のステンレス鋼板は、接触抵抗
及び耐酸性の双方が悪いことから、燃料電池用セパレー
タとしては不適当であった。
ス鋼に付着層形成条件1及び3でSiC又はTiO2 分
散塗料を塗布した後、加熱処理に先立って表4に示す圧
下率で冷間圧延した。次いで、実施例1と同じ条件下で
加熱処理し、塗料中の有機成分を分解除去した。このよ
うにして化合物粒子の付着層14及び凝集層16が形成
されたステンレス鋼基材13について、実施例1と同様
に接触抵抗及び耐酸性を調査した。調査結果を示す表4
を表3と対比するとき、加熱処理に先立つ冷間圧延によ
って接触抵抗が一層低くなっており、圧下率に応じて接
触抵抗が大きく低下していることが判る。
ータは、耐酸性の良好なステンレス鋼を基材とし、Si
C,B4 C,TiO2 等の化合物粒子の付着層をステン
レス鋼基材表面に設けている。ステンレス鋼表面に化合
物粒子の付着層があるため、導電性及び低接触抵抗に優
れ、多数のセルを積層した構造をもつ低温型燃料電池用
のセパレータとして使用するときジュール熱の発生が少
なく、発電効率の高い燃料電池が形成される。しかも、
基材として耐食性に優れたステンレス鋼を使用している
ため、過酷な腐食雰囲気においても優れた耐久性を示す
燃料電池が得られる。このようにして、プレス加工や打
ち抜き加工によって必要形状に加工されるため、材料コ
ストや製造コスト等を下げ、低温型燃料電池が生産性良
く製造される。
燃料電池の内部構造を説明する断面図(a)及び分解斜
視図(b)
ステンレス鋼基材
4:ガスケット 5:セパレータ 6:空気供給口 7:空気排出口
8:水素供給口 9:水素排出口 10:溝 11:給水口 1
2:排水口 13:ステンレス鋼基材 14:化合物粒子の結合層
15:拡散層 16:化合物粒子の凝集層
Claims (4)
- 【請求項1】 ステンレス鋼基材の拡散層を介して結合
されたSiC,B4C及びTiO2 から選ばれた1種又
は2種以上の化合物粒子が基材表面に島状に分散してお
り、該化合物粒子が化合物分散塗膜の加熱処理で塗膜成
分を分解・消失させて生成されたものである低温型燃料
電池用セパレータ。 - 【請求項2】 塗膜の分解・消失残渣であるカーボンが
化合物粒子の間に残存している請求項1記載の低温型燃
料電池用セパレータ。 - 【請求項3】 SiC,B4 C及びTiO2 から選ばれ
た1種又は2種以上の化合物粒子を分散させた塗料をス
テンレス鋼基材に塗布し、非酸化性雰囲気中300〜1
100℃に加熱処理して塗膜成分を分解・消失させるこ
とを特徴とする低温型燃料電池用セパレータの製造方
法。 - 【請求項4】 加熱処理に先立って塗装されたステンレ
ス鋼基材を圧下率0.1〜50%で圧延する請求項3記
載の低温型燃料電池用セパレータの製造方法。
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JP05690698A JP3980154B2 (ja) | 1998-03-09 | 1998-03-09 | 低温型燃料電池用セパレータ及びその製造方法 |
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