JPH11114370A - 排ガスの脱硝処理方法及び装置 - Google Patents
排ガスの脱硝処理方法及び装置Info
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Abstract
路トンネル排ガスなど低濃度のNOxを含有する排ガス
の脱硝に適用した場合に、装置の小型化、コストの低減
が可能な排ガスの脱硝処理方法及び装置を提供するこ
と。 【解決手段】排ガスにオゾンを注入し、オゾンを吸着し
かつNOxを吸着する高シリカ吸着剤充填層を有する吸
着反応装置の吸着剤充填層に導入してNOxをNO2 及
びHNO3 に酸化して吸着させ、処理ガスは大気中に放
出し、NO2 及びHNO3 の吸着能が低下した吸着剤充
填層は加熱することによってNO2 を脱着させ、高濃度
NO2 含有ガスを発生させるとともに吸着剤の再生を行
い、得られた高濃度NO2 含有ガスを脱硝装置に導いて
NO2 を分解除去することを特徴とする排ガスの脱硝処
理方法、及び装置。
Description
剤の作用を組み合わせた排ガスの脱硝処理方法及び装置
に関し、特に道路トンネル排ガスなど低濃度のNOxを
含有する排ガスの脱硝に適した排ガスの脱硝処理方法及
び装置に関する。
よる環境汚染、特に窒素酸化物(NOx)による汚染が
問題となっており、トンネルなどから排出される排ガス
の脱硝処理が検討されている。従来、ボイラ等の排煙脱
硝技術については広く研究開発が行われて実用化されて
いるが、道路トンネル排ガスの脱硝はこれらの固定発生
源からの排ガスの脱硝とは条件が全く異なっている。す
なわち、道路トンネル排ガスは自動車排気ガスが大量の
大気で希釈されたものであって、温度は常温でNOx濃
度は最大で3〜5ppmであり、処理ガス量は多いとい
う特性を有している。このような道路トンネル排ガスを
通常のボイラ排ガス処理に使用されているアンモニア接
触還元脱硝法を適用しようとすると、常温かつ大量の排
ガスを200〜300℃に昇温する必要があり、大量の
エネルギを必要とする。そのため、このような排ガスの
脱硝方法としては、何らかの方法によりNOxを濃縮
し、濃縮した少量のガスを脱硝処理する方法が検討され
ており、現在最も優位にあるのはゼオライト系吸着剤に
より吸着濃縮し、アンモニア接触還元脱硝法により処理
する方法である。しかしながら、通常のゼオライト系吸
着剤は水分にに対する耐性がないため、先ず除湿工程を
必要とし、また、NOxの吸着率も小さいためコストが
高く、実用化には至っていない。
来技術における問題点を解決し、効率よくNOxの濃縮
を行うことができ、道路トンネル排ガスなど低濃度のN
Oxを含有する排ガスの脱硝に適用した場合に、装置の
小型化、コストの低減が可能な排ガスの脱硝処理方法及
び装置を提供することを目的とする。
する手段として次の(1)〜(10)の構成を有するも
のである。 (1)排ガスにオゾンを注入し、オゾンを吸着しかつN
Oxを吸着する高シリカ吸着剤充填層を有する吸着反応
装置の吸着反応工程にある吸着剤充填層に導入して排ガ
ス中のNOxをNO2 及びHNO3 に酸化して吸着さ
せ、NOx含有量の低減した処理ガスは大気中に放出
し、NO2 及びHNO3 を吸着して吸着剤の吸着能が低
下した吸着剤充填層は排ガスの導入を止めて加熱脱着工
程とし、加熱することによってNO2 を脱着させ、高濃
度NO2 含有ガスを発生させるとともに吸着剤の再生を
行い、得られた高濃度NO2 含有ガスを脱硝装置に導い
てNO2を分解除去することを特徴とする排ガスの脱硝
処理方法。
水の電解によるオゾン発生器から発生させたオゾンを使
用し、オゾン発生器から発生する水素を脱硝装置におけ
る還元剤として使用してNO2 の分解除去を行うことを
特徴とする前記(1)の排ガスの脱硝処理方法。
タシルゼオライト、脱アルミニウムフォージャサイト、
メソポーラスシリケート又はこれらのうちの2種以上の
混合物であることを特徴とする前記(1)又は(2)の
排ガスの脱硝処理方法。
あることを特徴とする前記(1)〜(3)のいずれかの
排ガスの脱硝処理方法。
る高シリカ吸着剤充填層を有し、排ガス中のNOxの酸
化吸着と加熱による高濃度NO2 含有ガスの放出及び吸
着剤の再生とを交互に行う吸着反応装置と、該吸着反応
装置に供給する排ガス中にオゾンを注入するオゾン発生
器と、前記吸着反応装置から吸着剤再生時に放出される
高濃度NO2 含有ガスを脱硝処理する脱硝装置とを構成
要素として含むことを特徴とする排ガスの脱硝処理装
置。
カ吸着剤充填層を有し、バルブの切り換えによって吸着
反応工程と加熱脱着工程とを順次繰り返す吸着反応装置
であることを特徴とする前記(5)の排ガスの脱硝処理
装置。 (7)前記吸着反応装置が、回転軸を中心にして円盤状
に配置された複数の高シリカ吸着剤充填層を有し、回転
により順次吸着反応ゾーンと加熱脱着ゾーンを通過する
ことによって吸着反応工程と加熱脱着工程とを順次繰り
返す吸着反応装置であることを特徴とする前記(5)の
排ガスの脱硝処理装置。
タシルゼオライト、脱アルミニウムフォージャサイト、
メソポーラスシリケート又はこれらのうちの2種以上の
混合物であることを特徴とする前記(5)〜(7)のい
ずれかの排ガスの脱硝処理装置。
るオゾン発生器であり、前記脱硝装置が還元剤として水
素を使用する脱硝装置であることを特徴とする前記
(5)〜(8)のいずれかの排ガスの脱硝処理装置。
構成を有することを特徴とする道路トンネル排ガスの脱
硝装置。
オゾンを吸着しかつNOxを吸着する高シリカ吸着剤を
使用し、オゾンを注入した排ガスを吸着剤と接触させる
ことによって、NOxの主成分であるNOのNO2 及び
HNO3 への酸化反応と吸着を同時に行なわせるように
している。ここで使用する吸着剤の例としてシリカゲ
ル、高シリカペンタシルゼオライト(シリカライト又は
SiO2 /Al2 O3 比が高いZSM−5)、脱アルミ
ニウムフォージャサイト(超安定Y型ゼオライト:US
Y)、及びメソポーラスシリケート(MCM−41、F
SM−16、テトラエトキシシランをシリカ源とする低
温酸性合成メソポーラスシリケート、又は低分子ケイ
酸をシリカ源とする低温酸性合成メソポーラスシリケー
トなど)などの高シリカ吸着剤を挙げることができ
る。これらの高シリカ吸着剤のうちシリカゲルはオゾン
やNOxの吸着能力がやや低く、水に対する耐性も若干
低いが、他の高シリカペンタシルゼオライト、脱アルミ
ニウムフォージャサイト及びメソポーラスシリケートな
どはいずれもオゾンの吸着能力が高く、しかも吸着した
オゾンの分解率が低く、かつNOxも吸着するので、吸
着剤相中におけるオゾンとNOxとの接触効率は、単に
排ガス中にオゾンを添加した場合に比較して飛躍的に大
きくなり、NOxからNO2 及びHNO3 への酸化が極
めて効率よく進行するのである。酸化により生成するN
O2 及びHNO3 は、排ガス中に含まれるNOを主体と
するNOxに比較して吸着剤に吸着されやすいので、極
めて効率よくNOxの濃縮が達成される。さらに、これ
らの吸着剤は水に対する耐性があり、除湿工程を設ける
必要がないという利点もある。
タシルゼオライトは、シリカ源としてケイ酸ナトリウム
やヒュームドシリカを使用し、有機テンプレートとして
テトラプロピルアンモニウムブロミドを使用して150
〜180℃程度で水熱合成を行って得られるSiO2 /
Al2 O3 比10〜1000程度のペンタシルゼオライ
トである。脱アルミニウムフォージャサイトは、SiO
2 /Al2 O3 比5程度のNa−Y型ゼオライトをアン
モニア水で処理することによりゼオライト骨格のAlの
大半を除去して得られたSiO2 /Al2 O3 比10〜
400の超安定Y型ゼオライト(USY)である。
オングストロームのメソ孔を有するシリカ系多孔質体で
あって、種々の製造方法があり、製造条件等によりSi
O2/Al2 O3 比10から実質的にSiO2 のみのも
のまで得られている。例えば、MCM−41はモービル
社により開発された温度140℃、pH13.5、シリ
カ源として水ガラス、ケイ酸ナトリウム、有機テンプレ
ートとしてカチオン系界面活性剤(炭素数8以上)を使
用して得られる比表面積1600m2 /g程度、SiO
2 /Al2 O3 比1000程度のシリカ系多孔質体であ
る。FMS−16は同じく黒田、稲垣等により開発され
たカネマイトにカチオン系界面活性剤をインターカレー
ションして得られたMCM−41と類似の構造のSiO
2 /Al 2 O3 比1000程度のシリカ系多孔質体であ
る。また、低温メソポーラスシリケートはstuck
y等により提唱された方法、すなわち、シリカ源として
テトラエトキシシラン(TEOS)を、有機テンプレー
トとしてカチオン系界面活性剤を使用して室温下にpH
1以下で合成するものであり、低温メソポーラスシリケ
ートは本発明者等が開発した方法、すなわち、シリカ
源として縮重合したシリカを含まないケイ酸を、有機テ
ンプレートとしてカチオン系界面活性剤を使用して室温
pH1以下で合成するものである。これらの低温メソポ
ーラスシリケートは製造条件等によりSiO2 /Al2
O3 比10から実質的にSiO2 のみのものまで得るこ
とができる。
れらの高シリカ吸着剤の中でもSiO2 /Al2 O3 比
70以上の高シリカペンタシルゼオライト、SiO2 /
Al 2 O3 比20以上の脱アルミニウムフォージャサイ
ト、SiO2 /Al2 O3 比20以上のメソポーラスシ
リケートが、オゾン吸着能が高く、吸着したオゾンの分
解率も低いので好ましい吸着剤である。これらの中では
高シリカペンタシルゼオライトはオゾン分解率が若干高
い傾向にあり、オゾン吸着能及び分解率を勘案するとS
iO2 /Al2 O3 比20以上のメソポーラスシリケー
トが最も良好な性能を示し、次いでSiO2 /Al2 O
3 比20以上の脱アルミニウムフォージャサイト、Si
O2 /Al2 O3 比70以上の高シリカペンタシルゼオ
ライトの順である。
圧損を低く抑えるため、ハニカム形状に成形して使用す
るのが好ましい。それによって、100万Nm3 /h程
度の規模の処理装置においても圧損を50mmAq以下
に抑えることができる。
って、本発明をさらに詳細に説明する。0.5〜3pp
mのNOを主体とするNOxを含有する道路トンネル排
ガスにオゾンを添加、混合した後、前記吸着反応装置の
吸着反応工程にある吸着剤充填層に導入し、吸着剤相中
で酸化反応させNOxをNO2 及びHNO3 に酸化して
吸着させる。これによって、NOx濃度が0.04〜
0.1ppmに低下した処理済ガスは大気中に放出され
る。オゾンの添加量は排ガス中のNOx濃度の種類、処
理条件等によって適宜設定すればよいが、通常は排ガス
中のNOxに対しモル比で1〜1.5程度である。
発生器(オゾナイザー)としてはそれ自体公知の無声放
電方式、紫外線ランプ方式、水電解方式などいずれの方
式のものでも適用できる。中でも水電解法は、特殊処理
したイオン交換膜を、カーボンとフッ素樹脂からなるガ
ス透過性電極(水素極)と二酸化鉛電極(オゾン極)で
挟み、オゾン極に原料水としてイオン交換水を供給して
電気分解し、オゾン極にオゾンと酸素を発生させ、水素
極に水素を発生させるものであって、高濃度でクリーン
なオゾンガスが得られ、しかも副生する水素を後の脱硝
工程において還元剤として使用することにより、極めて
効率的なシステムを構築できるので、本発明で使用する
オゾン発生装置として特に好適である。
着能が低下した吸着剤充填層は、排ガスの導入を止めて
加熱脱着工程とし、加熱することによってNO2 を脱着
させ(吸着されたHNO3 もほとんどがNO2 の形で脱
着する)、高濃度NO2 含有ガスを発生させるとともに
吸着剤の再生を行う。加熱温度は吸着時の温度にもよる
が、常温吸着の場合で実用的には70〜200℃に加熱
する。なお、本発明を、ボイラ排ガスやディーゼルエン
ジン排ガスを通常の脱硝方法によって処理し、40pp
m程度までNOx濃度を低減させたガスの二次処理に適
用する場合など、処理ガスが比較的高温の場合には50
〜100℃で吸着反応させ、200〜300℃で脱着さ
せることもできるが、この場合はオゾンの分解を考慮
し、NOxに対するオゾンのモル比を1.2〜2モル比
程度に増量する必要がある。加熱方法としては吸着反応
処理後の処理ガスの1部を加熱し、脱着ガスとして使用
するのが好都合である。本発明においては前記の高性能
吸着剤を使用しているのでNOxガスの濃縮効果が大き
く、NO2 濃度が1000〜20000ppmの高濃度
NO2 含有ガスが得られる。
ては、複数の高シリカ吸着剤充填層を有する吸着反応装
置を使用して、バルブの切り換えによって吸着反応工程
と加熱脱着工程とを順次繰り返す方式とするか、あるい
は、回転軸を中心にして円盤状に配置された複数の高シ
リカ吸着剤充填層を有する吸着反応装置を使用して、回
転により順次吸着反応ゾーンと加熱脱着ゾーンを通過す
ることによって吸着反応工程と加熱脱着工程とを順次繰
り返す方式とすることによって、連続的な排ガス処理が
可能となる。
有ガスを脱硝装置に導入して脱硝処理を行う。脱硝装置
としては、従来からボイラ排ガスの脱硝等に用いられて
いるアンモニアなどの還元剤を使用した接触還元脱硝装
置が使用できる。この種の接触還元脱硝装置は通常18
0〜350℃で運転されているが、最近開発されている
200℃付近の低温で活性を示す脱硝触媒を使用すれ
ば、加熱脱着工程で得られるガスをさらに加熱するエネ
ルギを低減することができる。なお、前記のとおりオゾ
ン発生器として水電解方式のオゾン発生器を使用すれば
オゾンとともに水素が得られるので、この水素を脱硝装
置の還元剤として使用することにより、極めて効率的な
排ガス処理システムとなる。また、この場合は有害なア
ンモニアを使用しないので、市街地に設置しても二次公
害のおそれがない。さらに、オゾン発生器で副生する水
素の処理が不要となる利点もある。
00ppm程度であり、量が少ないのでそのまま前記吸
着反応工程から排出される処理済ガスと合わせて大気中
に放出することもできるが、全量を吸着反応装置へ導入
する排ガス中に戻すようにすれば、系外への放出ガスは
NOx濃度0.04〜0.1ppmの処理済ガスのみと
することができる。
Oxを高度に濃縮して脱硝処理することができるので、
NOx濃度が0.5〜3ppmの道路トンネル排ガスな
どのNOx濃度が低い(40ppm程度以下)排ガスの
処理に好適である。また、比較的高濃度のNOxを含む
ボイラ排ガスなどを通常のアンモニア還元脱硝方法など
によって脱硝処理し、NOx濃度が40ppm程度に低
減された処理ガスに適用してさらに高度の脱硝処理を行
うことも可能である。
細に説明する。 (実施例1)図1は本発明による道路トンネル排ガス脱
硝処理プロセスの1実施態様を示す概略説明図である。
図1のプロセスは水電解方式のオゾン発生器を使用し、
吸着反応装置は回転式とし、脱硝装置は水素を還元剤と
する脱硝装置を使用した例である。図1において、ブロ
ア2を経由して供給される道路トンネルからの排ガス1
に、混合器3でオゾン発生器4からオゾン5を注入し、
吸着反応装置10の吸着反応ゾーン7にある吸着剤充填
層に導入して吸着反応処理する。オゾン発生器4は水6
を供給して電解しオゾンを発生させる方式のものであ
る。
た吸着剤充填層が円盤状に配置された形式のもので、吸
着反応ゾーン7、予熱ゾーン8及び加熱脱着ゾーン9と
に区分されており、全体が回転することにより各吸着剤
充填層が順次、吸着反応工程、予熱工程及び加熱脱着工
程を繰り返すようになっている。吸着反応ゾーンにある
吸着剤充填層に導入された排ガス1中のオゾン及びNO
x(NOが主体)は高シリカ吸着剤に吸着され、NOx
は高濃度のオゾンと接触して酸化されNO2 及びHNO
2 となり吸着される。このようにしてNOx濃度が低減
した排ガスは処理済ガス11として大気中に放出され
る。
て予熱ゾーン8の吸着剤層に導入され、加熱脱着ゾーン
9で大部分のNO2 が脱着された吸着剤と接触して、残
留するNO2 を脱着させるとともに吸着剤を冷却したの
ち、ヒータ13で脱着温度(75〜200℃)に加熱さ
れ、加熱脱着ゾーン9にある吸着剤層に導入される。そ
してNO2 を吸着した吸着剤と接触してNO2 を脱着さ
せて吸着剤を再生し、高濃度NO2 含有ガス14として
排出される。
50℃の温度で表1に示した脱硝触媒を充填した脱硝装
置15に導入され、オゾン発生器4からの水素16によ
り還元脱硝処理される。処理後の脱硝ガス17は、吸着
反応ゾーン7からの処理済ガス11と合わせて大気中に
放出するか、吸着反応装置10へ導入される前の排ガス
中に返送される。図1のプロセスによりNO濃度2pp
mの道路トンネル排ガス106 Nm3 /hを処理する場
合の諸元は表1のとおりである。
ソポーラスシリケート(実質的にSiO2 :100%の
ハニカム)である図1の形式の回転式吸着反応装置を使
用してNOx(NO/NO2 比:1/0.2)濃度2p
pmのガスを処理してNOx除去試験を行った。 〔吸着反応装置の回転数とNOx吸着能力〕NOxに対
し1.5モル比のオゾンを添加し、吸着温度25℃、脱
着温度200℃とし、吸着反応装置の回転数を変化させ
てNOx除去試験を行い、90%のNOx除去率が得ら
れる処理ガス量を調べた結果を図2に示す。
とNOx除去率〕吸着反応装置入口におけるオゾン/N
Oxモル比を変化させ、吸着温度25℃、脱着温度20
0℃とし、吸着反応装置の回転数を3rphとしてNO
x除去試験を行い、吸着反応装置入口オゾン/NOxモ
ル比とNOx除去率との関係を調べた。結果を図3に示
す。
し1.5モル比のオゾンを添加し、吸着温度25℃、吸
着反応装置の回転数を3rphとし、再生温度を変化さ
せてNOx除去試験を行い、90%のNOx除去率が得
られる処理ガス量を調べた結果を図4に示す。
大きく、吸着したオゾンの分解率が低く、かつNOxを
吸着する高シリカ吸着剤を使用し、オゾンを注入した排
ガスを接触させることによって、NOのNO2 への酸化
とNO2 の吸着濃縮を効率よく行うことができる。特に
高シリカ吸着剤としてオゾン吸着能力の大きいメソポー
ラスシリケート、高シリカペンタシルゼオライト又は脱
アルミニウムフォージャサイトを使用することにより吸
着酸化反応効率及びNO2 の濃縮効率が高く、装置の小
型化の効果が大きい。また、本発明で使用する高シリカ
吸着剤は疎水性で排ガス中の水分の影響を受けないの
で、脱湿装置を設ける必要がない。水電解方式のオゾン
発生装置を使用し、副生する水素を後の脱硝工程におい
て還元剤として使用することにより、極めて効率的なシ
ステムの構築が可能である。さらに、脱硝装置における
脱硝触媒として低温脱硝型の触媒の適用が可能であり、
その場合はより一層の省エネルギ設備となる。
セスの1実施態様を示す概略説明図。
x吸着能力との関係を示すグラフ。
Oxモル比とNOx除去率との関係を示すグラフ。
の関係を示すグラフ。
Claims (10)
- 【請求項1】 排ガスにオゾンを注入し、オゾンを吸着
しかつNOxを吸着する高シリカ吸着剤充填層を有する
吸着反応装置の吸着反応工程にある吸着剤充填層に導入
して排ガス中のNOxをNO2 及びHNO3 に酸化して
吸着させ、NOx含有量の低減した処理ガスは大気中に
放出し、NO2 及びHNO3 を吸着して吸着剤の吸着能
が低下した吸着剤充填層は排ガスの導入を止めて加熱脱
着工程とし、加熱することによってNO2 を脱着させ、
高濃度NO2 含有ガスを発生させるとともに吸着剤の再
生を行い、得られた高濃度NO2 含有ガスを脱硝装置に
導いてNO2 を分解除去することを特徴とする排ガスの
脱硝処理方法。 - 【請求項2】 前記排ガスに注入するオゾンとして水の
電解によるオゾン発生器から発生させたオゾンを使用
し、オゾン発生器から発生する水素を脱硝装置における
還元剤として使用してNO2 の分解除去を行うことを特
徴とする請求項1に記載の排ガスの脱硝処理方法。 - 【請求項3】 前記高シリカ吸着剤が高シリカペンタシ
ルゼオライト、脱アルミニウムフォージャサイト、メソ
ポーラスシリケート又はこれらのうちの2種以上の混合
物であることを特徴とする請求項1又は2に記載の排ガ
スの脱硝処理方法。 - 【請求項4】 前記排ガスが道路トンネル排ガスである
ことを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の
排ガスの脱硝処理方法。 - 【請求項5】 オゾンを吸着しかつNOxを吸着する高
シリカ吸着剤充填層を有し、排ガス中のNOxの酸化吸
着と加熱による高濃度NO2 含有ガスの放出及び吸着剤
の再生とを交互に行う吸着反応装置と、該吸着反応装置
に供給する排ガス中にオゾンを注入するオゾン発生器
と、前記吸着反応装置から吸着剤再生時に放出される高
濃度NO2 含有ガスを脱硝処理する脱硝装置とを構成要
素として含むことを特徴とする排ガスの脱硝処理装置。 - 【請求項6】 前記吸着反応装置が、複数の高シリカ吸
着剤充填層を有し、バルブの切り換えによって吸着反応
工程と加熱脱着工程とを順次繰り返す吸着反応装置であ
ることを特徴とする請求項5に記載の排ガスの脱硝処理
装置。 - 【請求項7】 前記吸着反応装置が、回転軸を中心にし
て円盤状に配置された複数の高シリカ吸着剤充填層を有
し、回転により順次吸着反応ゾーンと加熱脱着ゾーンを
通過することによって吸着反応工程と加熱脱着工程とを
順次繰り返す吸着反応装置であることを特徴とする請求
項5に記載の排ガスの脱硝処理装置。 - 【請求項8】 前記高シリカ吸着剤が高シリカペンタシ
ルゼオライト、脱アルミニウムフォージャサイト、メソ
ポーラスシリケート又はこれらのうちの2種以上の混合
物であることを特徴とする請求項5〜7のいずれか1項
に記載の排ガスの脱硝処理装置。 - 【請求項9】 前記オゾン発生装置が水の電解によるオ
ゾン発生器であり、前記脱硝装置が還元剤として水素を
使用する脱硝装置であることを特徴とする請求項5〜8
のいずれか1項に記載の排ガスの脱硝処理装置。 - 【請求項10】 請求項5〜9のいずれか1項に記載の
構成を有することを特徴とする道路トンネル排ガスの脱
硝装置。
Priority Applications (1)
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---|---|---|---|
JP27707197A JP3553336B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 排ガスの脱硝処理方法及び装置 |
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JP27707197A JP3553336B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 排ガスの脱硝処理方法及び装置 |
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Publication Number | Publication Date |
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JPH11114370A true JPH11114370A (ja) | 1999-04-27 |
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ID=17578384
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