JPH1064592A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH1064592A JPH1064592A JP9157506A JP15750697A JPH1064592A JP H1064592 A JPH1064592 A JP H1064592A JP 9157506 A JP9157506 A JP 9157506A JP 15750697 A JP15750697 A JP 15750697A JP H1064592 A JPH1064592 A JP H1064592A
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Abstract
するのに適した高容量でかつ充放電サイクル特性の優れ
たリチウム二次電池を提供する。 【解決手段】 一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチ
タン酸リチウムを正極活物質として用い、炭素材を負極
活物質として用い、リチウム塩を有機溶媒に溶解してな
る電解液を用いて、リチウム二次電池を構成する。上記
一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リチウム
は、０．８≦ｘ≦１．４、１．６≦ｙ≦２．２、特にｘ
＝１．３３、ｙ＝１．６７の化学量論数を持つものが好
ましく、また、炭素材としては人造黒鉛が好ましく、正
極は上記チタン酸リチウムと導電助材とバインダーとで
構成するのが好ましく、それらの組成比は上記チタン酸
リチウムが７０〜９０重量％で、導電助材が５〜２０重
量％で、バインダーが１〜１０重量％であることが好ま
しい。
Description
に関し、さらに詳しくは、特に時計用バックアップ電
源、ポケットベル、タイマーなどの移動体用電源、メモ
リーバックアップ電源などとして用いるのに適したリチ
ウム二次電池に関するものである。
リチウムやリチウム合金を用いることによって検討され
てきた。しかしながら、負極に金属リチウムやリチウム
合金を用いた場合には、充電時に電解液中のリチウムイ
オンがリチウム金属として負極上に析出する際に微細化
が生じたり、負極表面でのリチウムのデンドライト成長
により内部短絡が生じて、電池の充放電サイクル寿命が
短くなるという問題があった。そこで、負極に金属リチ
ウムやリチウム合金を用いない高エネルギー密度のリチ
ウム電池が研究されるようになってきた。
在は酸化銀電池などの一次電池が使用されているが、一
次電池の場合は、使用済み電池の廃棄上の問題がある。
そこで、電池交換不要の腕時計が開発され、それに用い
る電源として電気二重層キャパシタが使用されている。
しかし、電気二重層キャパシタは単位体積当たりの容量
が小さいという問題があった。
時計用電源は、使用後の廃棄上の問題や単位体積当たり
の容量が小さいという問題があった。
池廃棄上の問題が生じず、かつ高容量で腕時計用電源な
どとして使用するのに適したリチウム二次電池を提供す
ることを目的とする。
Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リチウムを正極活物質
として用い、炭素材を負極活物質として用い、リチウム
塩を有機溶媒に溶解させてなる電解液を用いて、リチウ
ム二次電池を構成することにより、上記課題を解決した
ものである。
Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リチウムと負極活物質
として炭素材を組み合わせて用いることにより、１．５
Ｖ系でリチウムイオンのドープ・脱ドープが容易に行わ
れるようになり、高容量で、かつ充放電サイクル特性の
優れたリチウム二次電池が得られるようになる。
て用いるチタン酸リチウムは、一般式ＬｉxＴｉy Ｏ4
で表わされ、たとえば酸化チタンとリチウム化合物とを
７６０〜１１００℃で熱処理することによって得られ
る。この一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸
リチウムにおいては、上記式中のｘとｙがそれぞれ、
０．８≦ｘ≦１．４、１．６≦ｙ≦２．２の化学量論数
を持つものが好ましく、特にｘ＝１．３３、ｙ＝１．６
７の化学量論数を持つものが好ましい。
チル型のいずれも使用可能であり、リチウム化合物とし
ては、たとえば水酸化リチウム、炭酸リチウム、酸化リ
チウムなどが用いられる。
x Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リチウムと導電助材
とバインダーとを混合して調製した正極合剤を加圧成形
するのが好ましい。上記導電助材としては、たとえば、
りん状黒鉛、アセチレンブラック、カーボンブラックな
どが用いられ、バインダーとしては、フッ素樹脂が好適
に用いられ、その具体例としては、たとえば、ポリテト
ラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデンなどが挙げ
られる。
合剤の組成としては、正極活物質としての一般式Ｌｉx
Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リチウムが７０〜９０
重量％で、導電助材が５〜２０重量％、バインダーが１
〜１０重量％であることが好ましい。
チタン酸リチウムの組成が上記範囲より少ない場合は、
容量が低下して、高容量化が達成できなくなるおそれが
あり、一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リ
チウムの組成が上記範囲より多い場合は、それに伴う導
電助材やバインダーの減少により、正極合剤の導電性や
強度などが低下するおそれがある。また、導電助材の組
成が上記範囲より少ない場合は、導電性が低下するおそ
れがあり、導電助材の組成が上記範囲より多い場合は、
正極活物質のチタン酸リチウムの減少により容量が低下
するおそれがある。そして、バインダーの組成が上記範
囲より少ない場合は、正極合剤の結着性が低下して成形
がしにくくなるおそれがあり、バインダーの組成が上記
範囲より多い場合は、正極活物質のチタン酸リチウムの
減少により容量が低下するおそれがある。ただし、正極
の作製方法は上記例示のものに限られることはないし、
また、その成分の組成も上記例示に限られることはな
い。
質としての炭素材とバインダーとを混合して調製した負
極合剤を加圧成形するのが好ましい。上記負極活物質と
しての炭素材としては、たとえば、人造黒鉛、天然黒
鉛、低結晶性カーボン、コークス、無煙炭などが用いら
れるが、特に人造黒鉛は他の炭素材に比べて大きな容量
を期待できるので好ましい。バインダーとしては、フッ
素樹脂が好適に用いられ、その具体例としては、たとえ
ば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデ
ンなどが挙げられる。
負極合剤の組成としては、負極活物質の炭素材が８０〜
９５重量％で、バインダーが５〜２０重量％であること
が好ましい。
少ない場合は、高容量のリチウム二次電池を得ることが
むつかしくなるおそれがあり、炭素材が上記範囲より多
い場合は、それに伴うバインダーの減少により結着性が
低下して成形がしにくくなるおそれがある。ただし、負
極の作製方法は上記例示のものに限られることはない
し、また、それを構成する成分も上記例示に限られるこ
とはなく、たとえば、上記負極合剤に導電助材を配合す
ることなどもできる。
ム塩を有機溶媒に溶解をさせることによって調製された
有機溶媒系の電解液が用いられる。その電解液溶媒とし
て使用される有機溶媒としては、たとえば、プロピレン
カーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボ
ネート、γ−ブチロラクトン、１，２−ジメトキシエタ
ン、１，２−ジメトキシメタン、テトラヒドロフラン、
ジオキソランなどが挙げられる。
ｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＰＦ6 、
ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＳｂＦ6 、ＬｉＣＦ3
ＳＯ3 、ＬｉＣＦ3 ＣＯ2 、ＬｉＣn Ｆ2n+1ＳＯ3 （ｎ
≧２）、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＣＦ2 ＳＯ2 ）2 などが挙げら
れる。なかでも、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＰＦ
6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＢＦ4 などは、伝導率が高
く、熱的に安定であることから、特に好適に用いられ
る。これらリチウム塩の電解液中の濃度は、特に限定さ
れるものではないが、通常０．１〜２ｍｏｌ／ｌ、特に
０．４〜１．４ｍｏｌ／ｌ程度が好ましい。
に説明する。ただし、本発明はそれらの実施例のみに限
定されるものではない。
ナターゼ型酸化チタン２モルと水酸化リチウム１モルと
を混合し、空気雰囲気中８００℃で８時間電気炉中で焼
成してチタン酸リチウムを合成した。得られたチタン酸
リチウムは、原子吸光分析法により元素分析をしたとこ
ろ、Ｌｉ1.33Ｔｉ1.67Ｏ4 であった。
1.67Ｏ4 ）１００重量部と、導電助材としてのカーボン
ブラック５重量部と黒鉛５重量部と、バインダーとして
のポリテトラフルオロエチレン５重量部をイソプロピル
アルコール中で混合して正極合剤をイソプロピルアルコ
ール中で調製し、乾燥後の正極合剤を直径６．０ｍｍ、
厚さ０．５ｍｍのペレットに加圧成形し、これを遠赤外
線乾燥機で２５０℃で３０分間乾燥して脱水処理するこ
とにより、正極を作製した。
ンダーとしてのポリフッ化ビニリデン１０重量部とをＮ
−メチルピロリドン中で混合して負極合剤をＮ−メチル
ピロリドン中で調製し、乾燥後の負極合剤を直径３．５
ｍｍ、厚さ１．０ｍｍのペレットに加圧成形し、これを
遠赤外線乾燥機で１２０℃で３０分間乾燥して脱水処理
することにより、負極を作製した。
ジエチルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒にＬ
ｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 を１．０ｍｏｌ／ｌ溶解したも
のを用いた。
に示す構造で外径６．７ｍｍ、高さ２．１ｍｍのリチウ
ム二次電池を作製した。
タン酸リチウム（Ｌｉ1.33Ｔｉ1.67Ｏ4 ）を活物質と
し、該チタン酸リチウムと導電助材としてのカーボンブ
ラックおよび黒鉛とバインダーとしてのポリテトラフル
オロエチレンとを含む正極合剤の加圧成形体からなり、
負極２は、人造黒鉛を活物質とし、該人造黒鉛とバイン
ダーとしてのポリフッ化ビニリデンとを含む負極合剤の
加圧成形体からなり、これらの正極１と負極２との間に
はポリプロピレン不織布からなるセパレータ３が配置し
ている。ただし、上記負極２は、使用にあたり、電池組
立時に正極１の電気容量の８０％に相当する金属リチウ
ムをそのセパレータ３と対向する側に配置し、電解液の
存在下でリチウムイオンをドープさせておいた。そし
て、これらの正極１、負極２ セパレータ３および電解
液は、ステンレス鋼製の正極缶４とステンレス鋼製の負
極缶５とポリプロピレン製の絶縁パッキング６とで形成
される空間内に封入されている。
レンカーボネートとジエチルカーボネートとの体積比
１：１の混合溶媒に１．０ｍｏｌ／ｌ溶解させて調製し
た電解液を用いたほかは、実施例１と同様にしてリチウ
ム二次電池を作製した。
ム鉄酸化物（ＬｉＦｅ5 Ｏ8 ）を用いた以外は、実施例
１と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
次の条件下で充放電させ、第１回目の放電時の放電特性
および充放電サイクル特性を調べた。 充電条件：定電流０．１ｍＡ、充電カット電圧２．４Ｖ 放電条件：定電流０．１ｍＡ、放電カット電圧０．４Ｖ
放電サイクル特性を図３に示す。
は、比較例１の電池に比べて、１．５Ｖ付近での電池電
圧の平坦性が高く、０．４Ｖに達するまでの電池容量が
大きく、高容量であった。また、図３に示すように、実
施例１〜２の電池は、比較例１の電池に比べて、同じサ
イクル回数で比較した場合の電池容量が大きく、かつサ
イクル回数の増加に伴う電池容量の低下が少なく、充放
電サイクル特性が優れていた。
小さく、また、サイクル初期に電池容量が急激に低下
し、充放電サイクル特性が悪かった。これは、正極活物
質として用いたリチウム鉄酸化物が充放電時に結晶構造
が不安定になったためであると考えられる。
Ｔｉ1.67Ｏ4 の化学量論数を持つチタン酸リチウム以外
に、Ｌｉ1 Ｔｉ2 Ｏ4 、Ｌｉ0.8 Ｔｉ2.2 Ｏ4 の化学量
論数を持つチタン酸リチウムについても、それぞれ実施
例１および実施例２で用いた電解液と同組成の電解液お
よび負極を用いて、実施例１〜２と同様のリチウム二次
電池を作製し、電池容量や充放電サイクル特性を調べた
ところ、それぞれ実施例１〜２と同様の結果が得られ
た。
活物質として一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4で表わされるチタ
ン酸リチウムを用い、負極活物質として人造黒鉛などの
炭素材を用いることによって、１．５Ｖ系で、高容量で
かつ充放電サイクル特性の優れたリチウム二次電池を提
供することができた。
である。
１回目の放電時の放電特性を示す図である。
放電サイクル特性を示す図である。
Claims (7)
- 【請求項１】 一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチ
タン酸リチウムを活物質として用いた正極と、炭素材を
活物質として用いた負極と、リチウム塩を有機溶媒に溶
解してなる電解液とを有することを特徴とするリチウム
二次電池。 - 【請求項２】 一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 において、ｘと
ｙがそれぞれ、０．８≦ｘ≦１．４、１．６≦ｙ≦２．
２である請求項１記載のリチウム二次電池。 - 【請求項３】 一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 において、ｘと
ｙがそれぞれ、ｘ＝１．３３、ｙ＝１．６７である請求
項２記載のリチウム二次電池。 - 【請求項４】 正極が、一般式Ｌｉx Ｔｉy Ｏ4 で表わ
されるチタン酸リチウムと導電助材とバインダーとから
なる請求項１記載のリチウム二次電池。 - 【請求項５】 正極の各材料の組成比が、一般式Ｌｉx
Ｔｉy Ｏ4 で表わされるチタン酸リチウムが７０〜９０
重量％で、導電助材が５〜２０重量％で、バインダーが
１〜１０重量％である請求項１記載のリチウム二次電
池。 - 【請求項６】 負極が、黒鉛とバインダーとからなる請
求項１記載のリチウム二次電池。 - 【請求項７】 リチウム塩が、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
2 、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 およびＬｉＢＦ4 よ
りなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１記
載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15750697A JP4052695B2 (ja) | 1996-06-14 | 1997-05-30 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17600196 | 1996-06-14 | ||
| JP8-176001 | 1996-06-14 | ||
| JP15750697A JP4052695B2 (ja) | 1996-06-14 | 1997-05-30 | リチウム二次電池 |
Related Child Applications (2)
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|---|---|---|---|
| JP2006211561A Division JP4165717B2 (ja) | 1996-06-14 | 2006-08-03 | リチウム二次電池およびその製造方法 |
| JP2006211560A Division JP4121534B2 (ja) | 1996-06-14 | 2006-08-03 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1064592A true JPH1064592A (ja) | 1998-03-06 |
| JP4052695B2 JP4052695B2 (ja) | 2008-02-27 |
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ID=26484933
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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