JPH1050287A - 非水電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ及びその製造方法 - Google Patents
非水電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ及びその製造方法Info
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- JPH1050287A JPH1050287A JP8218068A JP21806896A JPH1050287A JP H1050287 A JPH1050287 A JP H1050287A JP 8218068 A JP8218068 A JP 8218068A JP 21806896 A JP21806896 A JP 21806896A JP H1050287 A JPH1050287 A JP H1050287A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】 非水電解液電池の正極及び負極間の直接ショ
ートを防止するようにし、内部ショートが拡大しないよ
うにすることを目的とする。 【解決手段】 正極と負極とをセパレータを介して積層
し、非水電解液を含む電池ケース内に収容してなる非水
電解液電池のセパレータとして、ポリオレフィン系樹脂
２０〜８０ｗｔ％と無機粉体及び／又は無機繊維８０〜
２０ｗｔ％とで構成される厚さ１０〜２００μｍの無機
質多孔膜からなるセパレータを用いる。
ートを防止するようにし、内部ショートが拡大しないよ
うにすることを目的とする。 【解決手段】 正極と負極とをセパレータを介して積層
し、非水電解液を含む電池ケース内に収容してなる非水
電解液電池のセパレータとして、ポリオレフィン系樹脂
２０〜８０ｗｔ％と無機粉体及び／又は無機繊維８０〜
２０ｗｔ％とで構成される厚さ１０〜２００μｍの無機
質多孔膜からなるセパレータを用いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、各種電子機器等の
電源として利用されるリチウムイオン二次電池等の非水
電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ及びその
製造方法に関する。
電源として利用されるリチウムイオン二次電池等の非水
電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ及びその
製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、小型の二次電池は、ＯＡ、ＦＡ、
家電、通信機器等のポータブル電子機器用電源として幅
広く使用されており、さらに機器に装着した場合に容積
効率がよく、機器の小型化、軽量化につながる二次電池
の要求がなされている。一方、大型の二次電池は、ロー
ドレベリング、ＵＰＳ、電気自動車をはじめ、環境問題
に関連する多くの分野において研究開発が進められ、大
容量、高出力、高電圧、長期保存性に優れた非水電解液
二次電池であるリチウムイオン二次電池が要求されてい
る。
家電、通信機器等のポータブル電子機器用電源として幅
広く使用されており、さらに機器に装着した場合に容積
効率がよく、機器の小型化、軽量化につながる二次電池
の要求がなされている。一方、大型の二次電池は、ロー
ドレベリング、ＵＰＳ、電気自動車をはじめ、環境問題
に関連する多くの分野において研究開発が進められ、大
容量、高出力、高電圧、長期保存性に優れた非水電解液
二次電池であるリチウムイオン二次電池が要求されてい
る。
【０００３】リチウムイオン二次電池では、充電時にリ
チウムイオンが正極の活物質から電解液を経て負極の活
物質中に入り込み、放電時は負極の活物質中に入り込ん
だリチウムイオンが電解液中に放出され、正極の活物質
中に再び戻ることによって、充放電動作をおこなってい
る。
チウムイオンが正極の活物質から電解液を経て負極の活
物質中に入り込み、放電時は負極の活物質中に入り込ん
だリチウムイオンが電解液中に放出され、正極の活物質
中に再び戻ることによって、充放電動作をおこなってい
る。
【０００４】従来のリチウムイオン二次電池はエネルギ
ー密度を上げるため、活物質を金属箔の集電体の表裏両
面に塗布し、正負極電極シートを作製し、ポリエチレン
もしくはポリプロピレン等の微多孔性のポリオレフィン
樹脂フィルムよりなるセパレータを介して所定の大きさ
の電極対を多数積層した角型電池構造、あるいは長尺の
正負極電極を同上のセパレータを介して巻回した円筒型
電池構造のものがほとんどであった。
ー密度を上げるため、活物質を金属箔の集電体の表裏両
面に塗布し、正負極電極シートを作製し、ポリエチレン
もしくはポリプロピレン等の微多孔性のポリオレフィン
樹脂フィルムよりなるセパレータを介して所定の大きさ
の電極対を多数積層した角型電池構造、あるいは長尺の
正負極電極を同上のセパレータを介して巻回した円筒型
電池構造のものがほとんどであった。
【０００５】前記微多孔性ポリオレフィン樹脂フィルム
からなるセパレータは、高温（１４０〜１６０℃）状態
になると、セパレータに開孔させた微細な孔を閉塞し、
その結果、電池内部のイオン伝導を遮断し、その後の電
池の温度上昇を防止できる機能（シャットダウン特性）
を有しており、延伸、アニール処理を施したポリプロピ
レンや高密度ポリエチレンからなるセパレータが特公平
３−１１２５９号に開示されている。
からなるセパレータは、高温（１４０〜１６０℃）状態
になると、セパレータに開孔させた微細な孔を閉塞し、
その結果、電池内部のイオン伝導を遮断し、その後の電
池の温度上昇を防止できる機能（シャットダウン特性）
を有しており、延伸、アニール処理を施したポリプロピ
レンや高密度ポリエチレンからなるセパレータが特公平
３−１１２５９号に開示されている。
【０００６】ところが、ポリプロピレンからなるセパレ
ータは無孔化温度（孔がつぶれて閉塞した状態になる温
度）が高くて電池内部温度の上昇防止が十分でなく、ま
た、高密度ポリエチレン（超高分子量、高分子量ポリエ
チレン）からなるセパレータは無孔化温度は低いが膜破
れ温度（セパレータに破れが発生する温度）も低いとい
う不都合を有している。そこで、セパレータとして強度
を保ちつつ、その融点以上に加熱されると融着する材料
を用いることにより、温度上昇時にはセパレータ材料自
体が融着することによりその微細孔が閉塞してイオン透
過性を失わせ、しかも膜破れ温度と無孔化温度の差を３
０〜３５℃とすることで不都合を改善したセパレータと
して、ポリプロピレンや高密度ポリエチレンからなるセ
パレータに低密度（低融点）ポリエチレンを混合して用
いることが特開平５−２３４５７８号に開示されてい
る。
ータは無孔化温度（孔がつぶれて閉塞した状態になる温
度）が高くて電池内部温度の上昇防止が十分でなく、ま
た、高密度ポリエチレン（超高分子量、高分子量ポリエ
チレン）からなるセパレータは無孔化温度は低いが膜破
れ温度（セパレータに破れが発生する温度）も低いとい
う不都合を有している。そこで、セパレータとして強度
を保ちつつ、その融点以上に加熱されると融着する材料
を用いることにより、温度上昇時にはセパレータ材料自
体が融着することによりその微細孔が閉塞してイオン透
過性を失わせ、しかも膜破れ温度と無孔化温度の差を３
０〜３５℃とすることで不都合を改善したセパレータと
して、ポリプロピレンや高密度ポリエチレンからなるセ
パレータに低密度（低融点）ポリエチレンを混合して用
いることが特開平５−２３４５７８号に開示されてい
る。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記特
公平３−１１２５９号に開示されている延伸、アニール
処理を施したポリプロピレンや高密度ポリエチレンから
なるセパレータ及び特開平５ー２３４５７８号に開示さ
れている低密度（低融点）ポリエチレンを混合したセパ
レータは、外部加熱、外部短絡、あるいは内部ショート
などにより温度が上昇し、電池内温度が１４０〜１６０
℃を越えるような場合には正負極電極間の微多孔性ポリ
オレフィン樹脂フィルムよりなるセパレータがシャット
ダウンする温度を超えてしまい、完全に熱溶融し、さら
に熱分解することによって正負極間が直接ショートし、
内部ショートが拡大するという不都合があった。
公平３−１１２５９号に開示されている延伸、アニール
処理を施したポリプロピレンや高密度ポリエチレンから
なるセパレータ及び特開平５ー２３４５７８号に開示さ
れている低密度（低融点）ポリエチレンを混合したセパ
レータは、外部加熱、外部短絡、あるいは内部ショート
などにより温度が上昇し、電池内温度が１４０〜１６０
℃を越えるような場合には正負極電極間の微多孔性ポリ
オレフィン樹脂フィルムよりなるセパレータがシャット
ダウンする温度を超えてしまい、完全に熱溶融し、さら
に熱分解することによって正負極間が直接ショートし、
内部ショートが拡大するという不都合があった。
【０００８】本発明は斯かる点に鑑み、正極及び負極間
の直接ショートを防止するようにし、内部ショートが拡
大しないようにすることを目的とする。
の直接ショートを防止するようにし、内部ショートが拡
大しないようにすることを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の非水電解液電池
用セパレータは、ポリオレフィン系樹脂２０〜８０ｗｔ
％と、無機粉体及び／又は無機繊維８０〜２０ｗｔ％と
で構成された厚さ１０〜２００μｍの無機質多孔膜から
なることを特徴とする。
用セパレータは、ポリオレフィン系樹脂２０〜８０ｗｔ
％と、無機粉体及び／又は無機繊維８０〜２０ｗｔ％と
で構成された厚さ１０〜２００μｍの無機質多孔膜から
なることを特徴とする。
【００１０】また、請求項２記載の非水電解液電池用セ
パレータは、ポリオレフィン系樹脂４０〜８０ｗｔ％
と、無機粉体及び／又は無機繊維６０〜２０ｗｔ％とで
構成された厚さ１０〜１００μｍの無機質多孔膜からな
ることを特徴とする。
パレータは、ポリオレフィン系樹脂４０〜８０ｗｔ％
と、無機粉体及び／又は無機繊維６０〜２０ｗｔ％とで
構成された厚さ１０〜１００μｍの無機質多孔膜からな
ることを特徴とする。
【００１１】また、請求項３記載の非水電解液電池用セ
パレータは、前記ポリオレフィン系樹脂が重量平均分子
量２０万以上の高密度ポリエチレンであることを特徴と
する。
パレータは、前記ポリオレフィン系樹脂が重量平均分子
量２０万以上の高密度ポリエチレンであることを特徴と
する。
【００１２】また、請求項４記載の非水電解液電池用セ
パレータの製造方法は、ポリオレフィン系樹脂と無機粉
体及び／又は無機繊維及び鉱物オイルからなる混合物に
対して該鉱物オイルを３０〜７０ｗｔ％とし、該混合物
を混練・加熱溶融しながらシート状に成形した後、ポリ
オレフィン系樹脂の融点もしくは軟化点よりも低い温度
で少なくとも１軸方向に延伸し、次に鉱物オイルを抽出
除去し、乾燥することを特徴とする。
パレータの製造方法は、ポリオレフィン系樹脂と無機粉
体及び／又は無機繊維及び鉱物オイルからなる混合物に
対して該鉱物オイルを３０〜７０ｗｔ％とし、該混合物
を混練・加熱溶融しながらシート状に成形した後、ポリ
オレフィン系樹脂の融点もしくは軟化点よりも低い温度
で少なくとも１軸方向に延伸し、次に鉱物オイルを抽出
除去し、乾燥することを特徴とする。
【００１３】また、請求項５記載の非水電解液電池は、
正極と負極とをセパレータを介して積層し、非水電解液
を含む電池ケース内に収容してなる非水電解液電池にお
いて、前記セパレータとして請求項１乃至３の何れか記
載のセパレータを用いることを特徴とする。
正極と負極とをセパレータを介して積層し、非水電解液
を含む電池ケース内に収容してなる非水電解液電池にお
いて、前記セパレータとして請求項１乃至３の何れか記
載のセパレータを用いることを特徴とする。
【００１４】本発明によれば、セパレータとして、有機
質の中に無機粉体及び／又は無機繊維を配しているの
で、外部加熱あるいは外部ショートによる発熱があって
も正極及び負極間は、無機粉体及び／又は無機繊維によ
り絶縁が保たれるので大面積での電極間ショートが起こ
らない。
質の中に無機粉体及び／又は無機繊維を配しているの
で、外部加熱あるいは外部ショートによる発熱があって
も正極及び負極間は、無機粉体及び／又は無機繊維によ
り絶縁が保たれるので大面積での電極間ショートが起こ
らない。
【００１５】また、内部ショートが発生してもセパレー
タの溶融によるショート部位の拡大が防止されるので、
直接的な大面積での電極間ショートを防ぐことができ
る。
タの溶融によるショート部位の拡大が防止されるので、
直接的な大面積での電極間ショートを防ぐことができ
る。
【００１６】
【発明の実施の形態】前記のようにセパレータの構成を
ポリオレフィン系樹脂２０〜８０ｗｔ％、無機粉体及び
／又は無機繊維８０〜２０ｗｔ％とするのは、ポリオレ
フィン系樹脂が２０ｗｔ％未満あるいは無機粉体及び／
又は無機繊維が８０ｗｔ％を越える場合は、ポリオレフ
ィン系樹脂がセパレータ全体に均一に分散できず機械的
強度が低くなり好ましくなく、また、ポリオレフィン系
樹脂が８０ｗｔ％を越えるかあるいは無機粉体及び／又
は無機繊維が２０ｗｔ％未満の場合は、十分な多孔性が
得られず一定温度以上での加熱収縮が大きくなり、ま
た、高温時のセパレータ構造の保持ができなくなり好ま
しくないからである。
ポリオレフィン系樹脂２０〜８０ｗｔ％、無機粉体及び
／又は無機繊維８０〜２０ｗｔ％とするのは、ポリオレ
フィン系樹脂が２０ｗｔ％未満あるいは無機粉体及び／
又は無機繊維が８０ｗｔ％を越える場合は、ポリオレフ
ィン系樹脂がセパレータ全体に均一に分散できず機械的
強度が低くなり好ましくなく、また、ポリオレフィン系
樹脂が８０ｗｔ％を越えるかあるいは無機粉体及び／又
は無機繊維が２０ｗｔ％未満の場合は、十分な多孔性が
得られず一定温度以上での加熱収縮が大きくなり、ま
た、高温時のセパレータ構造の保持ができなくなり好ま
しくないからである。
【００１７】尚、前記組成において、ポリオレフィン系
樹脂が４０ｗｔ％を越える場合、あるいは無機粉体が６
０ｗｔ％未満の場合には、セパレータに均一に孔が開か
なくなるため、ポリオレフィン系樹脂は４０ｗｔ％以
下、無機粉体は６０ｗｔ％以上とするのが好ましい。
樹脂が４０ｗｔ％を越える場合、あるいは無機粉体が６
０ｗｔ％未満の場合には、セパレータに均一に孔が開か
なくなるため、ポリオレフィン系樹脂は４０ｗｔ％以
下、無機粉体は６０ｗｔ％以上とするのが好ましい。
【００１８】また、前記セパレータの厚さは１０μｍか
ら２００μｍの範囲にするのが好ましい。これは、厚さ
が２００μｍを越える場合は、電池におけるセパレータ
の容積が増えて、その結果、活物質の容積が減少する不
都合があり、また、厚さ１０μｍ未満の場合は、セパレ
ータ強度が著しく低下して電池の作製が困難になるから
である。
ら２００μｍの範囲にするのが好ましい。これは、厚さ
が２００μｍを越える場合は、電池におけるセパレータ
の容積が増えて、その結果、活物質の容積が減少する不
都合があり、また、厚さ１０μｍ未満の場合は、セパレ
ータ強度が著しく低下して電池の作製が困難になるから
である。
【００１９】前記ポリオレフィン樹脂としては、ポリプ
ロピレン、ポリエチレン、ポリブデン及びこれらの共重
合物あるいはこれらの混合物等が使用できる。特に重量
平均分子量２０万以上の高密度ポリエチレンを使用すれ
ば、加熱収縮によるセパレータの寸法変化がなくかつ成
形加工性にも優れたもとなり好ましい。また、重量平均
分子量２００万以上の高密度ポリエチレンと重量平均分
子量２０万未満の低密度ポリエチレンをブレンドして重
量平均分子量７０万以上の高密度ポリエチレンとして使
用することもできる。
ロピレン、ポリエチレン、ポリブデン及びこれらの共重
合物あるいはこれらの混合物等が使用できる。特に重量
平均分子量２０万以上の高密度ポリエチレンを使用すれ
ば、加熱収縮によるセパレータの寸法変化がなくかつ成
形加工性にも優れたもとなり好ましい。また、重量平均
分子量２００万以上の高密度ポリエチレンと重量平均分
子量２０万未満の低密度ポリエチレンをブレンドして重
量平均分子量７０万以上の高密度ポリエチレンとして使
用することもできる。
【００２０】前記無機粉体としては、酸化チタン、酸化
アルミニウム、チタン酸カリウム等が使用できる。特に
比表面積が大きくて可塑剤兼開孔剤となる鉱物オイルを
吸着保持できる無機粉体であれば、鉱物オイル抽出によ
り気孔率（空隙率）を確保すると共にセパレータの骨格
となる担体として加熱収縮し難くかつ有機質物が消失し
た後でもセパレータの形状を保持して電極間の絶縁体と
なるので好ましい。
アルミニウム、チタン酸カリウム等が使用できる。特に
比表面積が大きくて可塑剤兼開孔剤となる鉱物オイルを
吸着保持できる無機粉体であれば、鉱物オイル抽出によ
り気孔率（空隙率）を確保すると共にセパレータの骨格
となる担体として加熱収縮し難くかつ有機質物が消失し
た後でもセパレータの形状を保持して電極間の絶縁体と
なるので好ましい。
【００２１】また、無機繊維としては、平均繊維径０．
１〜２０μｍ、平均繊維長０．１〜数十ｍｍのものが使
用できる。
１〜２０μｍ、平均繊維長０．１〜数十ｍｍのものが使
用できる。
【００２２】前記鉱物オイルは、ポリオレフィン系樹脂
と無機粉体及び／又は無機繊維及び鉱物オイルの混合物
に対して３０〜７０ｗｔ％配合され、混合物のシート成
形用の可塑剤として、また、有機溶剤により抽出された
後の微多孔性シート成形用の開孔剤として働く。
と無機粉体及び／又は無機繊維及び鉱物オイルの混合物
に対して３０〜７０ｗｔ％配合され、混合物のシート成
形用の可塑剤として、また、有機溶剤により抽出された
後の微多孔性シート成形用の開孔剤として働く。
【００２３】前記セパレータは、ポリオレフィン系樹脂
と無機粉体及び／又は無機繊維及び鉱物オイルの混合物
に対して鉱物オイルを３０〜７０ｗｔ％添加し、該混合
物を混練・加熱溶融しながらシート状に成形した後、樹
脂の融点もしくは軟化点よりも低い温度で少なくとも１
軸方向に延伸し、さらに延伸温度以上であって樹脂の融
点もしくは軟化点よりも低い温度でアニール処理し、鉱
物オイルを抽出除去し、乾燥することにより製造され
る。
と無機粉体及び／又は無機繊維及び鉱物オイルの混合物
に対して鉱物オイルを３０〜７０ｗｔ％添加し、該混合
物を混練・加熱溶融しながらシート状に成形した後、樹
脂の融点もしくは軟化点よりも低い温度で少なくとも１
軸方向に延伸し、さらに延伸温度以上であって樹脂の融
点もしくは軟化点よりも低い温度でアニール処理し、鉱
物オイルを抽出除去し、乾燥することにより製造され
る。
【００２４】この時、ポリオレフィン系樹脂と無機粉体
及び／又は無機繊維及び鉱物オイルの混合物に対して鉱
物オイルが３０ｗｔ％未満の場合は、セパレータの十分
な気孔率が確保できず、７０ｗｔ％を越える場合は、無
機粉体に吸着されない遊離オイルが多くなり成形性が悪
くなる。
及び／又は無機繊維及び鉱物オイルの混合物に対して鉱
物オイルが３０ｗｔ％未満の場合は、セパレータの十分
な気孔率が確保できず、７０ｗｔ％を越える場合は、無
機粉体に吸着されない遊離オイルが多くなり成形性が悪
くなる。
【００２５】上記開孔剤抽出による微細孔化によれば、
孔構造は、膜の表面からほぼ直線的に孔が貫通する貫通
構造に対して、網状骨格構造となり高気孔率のものが得
られ、電気抵抗を小さくできる。
孔構造は、膜の表面からほぼ直線的に孔が貫通する貫通
構造に対して、網状骨格構造となり高気孔率のものが得
られ、電気抵抗を小さくできる。
【００２６】また、前記製造方法における延伸は、少な
くとも１軸方向に延伸することでシート厚さを１０〜２
００μｍと薄くして空隙率と機械的強度を向上させるこ
とが目的で行われるものであり、延伸倍率は１〜１０倍
程度とし、低温時の加熱収縮及び高温時のセパレータ構
造保持に影響しない。
くとも１軸方向に延伸することでシート厚さを１０〜２
００μｍと薄くして空隙率と機械的強度を向上させるこ
とが目的で行われるものであり、延伸倍率は１〜１０倍
程度とし、低温時の加熱収縮及び高温時のセパレータ構
造保持に影響しない。
【００２７】延伸方法としては、空間延伸（非接触型の
延伸）、例えばテンター法、ロール式延伸法等がある。
延伸）、例えばテンター法、ロール式延伸法等がある。
【００２８】その延伸温度条件は、樹脂の融点もしくは
軟化点よりも５〜５０℃低い温度で行う。樹脂の融点も
しくは軟化点よりも５℃未満の温度で行うと、樹脂が溶
融しないまでも孔がつぶれて多孔膜化できない。また、
樹脂の融点もしくは軟化点よりも５０℃を越えて低けれ
ば延伸による結晶化が進まず機械的強度の増加が図れ
ず、また寸法安定性が悪く、延伸応力が高く、延伸時の
膜の破断が発生する。
軟化点よりも５〜５０℃低い温度で行う。樹脂の融点も
しくは軟化点よりも５℃未満の温度で行うと、樹脂が溶
融しないまでも孔がつぶれて多孔膜化できない。また、
樹脂の融点もしくは軟化点よりも５０℃を越えて低けれ
ば延伸による結晶化が進まず機械的強度の増加が図れ
ず、また寸法安定性が悪く、延伸応力が高く、延伸時の
膜の破断が発生する。
【００２９】尚、乾燥後に、延伸温度以上であって樹脂
の融点もしくは軟化点よりも低い温度でアニール処理す
ることで、延伸による残留応力が緩和され、残留応力発
生により寸法安定性が悪くなることを防止できる。ま
た、同時に機械的強度の向上にも寄与する。熱処理法と
しては、空間熱処理は緊張状態あるいは飽和状態のどち
らでもよい。その熱処理温度条件は、延伸温度より低い
と熱処理の効果がなく、樹脂の融点もしくは軟化点以上
では孔がつぶれるからである。熱処理時間は数秒〜１分
程度で十分である。
の融点もしくは軟化点よりも低い温度でアニール処理す
ることで、延伸による残留応力が緩和され、残留応力発
生により寸法安定性が悪くなることを防止できる。ま
た、同時に機械的強度の向上にも寄与する。熱処理法と
しては、空間熱処理は緊張状態あるいは飽和状態のどち
らでもよい。その熱処理温度条件は、延伸温度より低い
と熱処理の効果がなく、樹脂の融点もしくは軟化点以上
では孔がつぶれるからである。熱処理時間は数秒〜１分
程度で十分である。
【００３０】
【実施例】次に、図面を参照して本発明非水電解液電池
を円筒型リチウムイオン二次電池に適用した具体的実施
例につき説明する。
を円筒型リチウムイオン二次電池に適用した具体的実施
例につき説明する。
【００３１】本例による円筒型リチウムイオン二次電池
は、図１，２に示す如く、帯状の正極電極２と負極電極
３をセパレータ８を介して渦巻き状に巻回した電極渦巻
体１４をニッケルメッキを施した鉄板製の円筒形状の電
池缶４７に収納するようにしたものである。
は、図１，２に示す如く、帯状の正極電極２と負極電極
３をセパレータ８を介して渦巻き状に巻回した電極渦巻
体１４をニッケルメッキを施した鉄板製の円筒形状の電
池缶４７に収納するようにしたものである。
【００３２】この負極電極３は次のようにして作製し
た。即ち、先ず負極活物質の出発原料として石油ピッチ
を用い、これを焼成して粗粒状のピッチコークスを得
た。この粗粒状ピッチコークスを粉砕して平均粒径２０
μｍの粉末とし、この粉末を不活性ガス中、１０００℃
にて焼成して不純物を除去し、コークス材料粉末を得
た。
た。即ち、先ず負極活物質の出発原料として石油ピッチ
を用い、これを焼成して粗粒状のピッチコークスを得
た。この粗粒状ピッチコークスを粉砕して平均粒径２０
μｍの粉末とし、この粉末を不活性ガス中、１０００℃
にて焼成して不純物を除去し、コークス材料粉末を得
た。
【００３３】このコークス材料粉末を９０重量部と、結
着剤としてポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）１０重量
部とを混合し、負極合剤を調整した。この負極合剤６を
溶剤であるＮ−メチルピロリドンに分散させて、スラリ
ーとし、この負極合剤スラリーを図１に示す如く厚さ１
０μｍの帯状の銅箔よりなる負極集電体７の両面に均一
に塗布し、この溶剤を乾燥後、ローラープレス機により
圧縮成形して厚さ１９０μｍの帯状の負極電極原板を
得、これを幅５５．６ｍｍ、長さ５５１．５ｍｍにカッ
トして負極電極３を得た。
着剤としてポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）１０重量
部とを混合し、負極合剤を調整した。この負極合剤６を
溶剤であるＮ−メチルピロリドンに分散させて、スラリ
ーとし、この負極合剤スラリーを図１に示す如く厚さ１
０μｍの帯状の銅箔よりなる負極集電体７の両面に均一
に塗布し、この溶剤を乾燥後、ローラープレス機により
圧縮成形して厚さ１９０μｍの帯状の負極電極原板を
得、これを幅５５．６ｍｍ、長さ５５１．５ｍｍにカッ
トして負極電極３を得た。
【００３４】また、正極電極２は次のようにして作製し
た。即ち、先ず炭酸リチウム０．５モルを炭酸コバルト
１モルと混合し、空気中、９００℃で５時間焼成するこ
とによってＬｉＣｏＯ2 を得た。
た。即ち、先ず炭酸リチウム０．５モルを炭酸コバルト
１モルと混合し、空気中、９００℃で５時間焼成するこ
とによってＬｉＣｏＯ2 を得た。
【００３５】このＬｉＣｏＯ2 を正極活物質とし、この
ＬｉＣｏＯ2 を９１重量部、導電剤としてのグラファイ
トを６重量部、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン
（ＰＶＤＦ）を３重量部混合して正極合剤４とし、この
正極合剤４を溶剤Ｎ−メチルピロリドンに分散させてス
ラリーとした。
ＬｉＣｏＯ2 を９１重量部、導電剤としてのグラファイ
トを６重量部、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン
（ＰＶＤＦ）を３重量部混合して正極合剤４とし、この
正極合剤４を溶剤Ｎ−メチルピロリドンに分散させてス
ラリーとした。
【００３６】この正極合剤スラリーを、厚さ２０μｍの
帯状のアルミニウム箔よりなる正極集電体５の両面に均
一に塗布して乾燥し、その後、ローラープレス機により
圧縮成形して厚み１６０μｍの帯状の正極電極原板を
得、これを幅５３．６ｍｍ、長さ５２３．５ｍｍにカッ
トして正極電極２を得た。
帯状のアルミニウム箔よりなる正極集電体５の両面に均
一に塗布して乾燥し、その後、ローラープレス機により
圧縮成形して厚み１６０μｍの帯状の正極電極原板を
得、これを幅５３．６ｍｍ、長さ５２３．５ｍｍにカッ
トして正極電極２を得た。
【００３７】本例においてはセパレータ８としてポリオ
レフィン系樹脂と無機粉体で構成されたものを使用し
た。このセパレータ８は以下のようにして作成した。先
ず、比表面積２００ｍ2 ／ｇ（平均粒径０．００２μ
ｍ）のアルミナ粉体３０重量部と、重量平均分子量１４
０万の高密度ポリエチレン１５重量部と、鉱物オイル５
５重量部の混合物を混練・加熱溶融して２軸押出機によ
り０．１ｍｍの膜状に成形した。次に、該無機質膜を１
４０℃に加熱したテンター式延伸機により縦方向、横方
向にそれぞれ延伸し、さらに１４５℃の雰囲気中１５秒
間の空間熱処理を行い、該無機質膜をトリクロロエチレ
ン溶剤に浸漬して膜中の鉱物オイルを抽出除去して、乾
燥し、膜厚４０μｍ、高密度ポリエチレン３３ｗｔ％、
アルミナ粉体６７ｗｔ％からなるセパレータを作製し
た。
レフィン系樹脂と無機粉体で構成されたものを使用し
た。このセパレータ８は以下のようにして作成した。先
ず、比表面積２００ｍ2 ／ｇ（平均粒径０．００２μ
ｍ）のアルミナ粉体３０重量部と、重量平均分子量１４
０万の高密度ポリエチレン１５重量部と、鉱物オイル５
５重量部の混合物を混練・加熱溶融して２軸押出機によ
り０．１ｍｍの膜状に成形した。次に、該無機質膜を１
４０℃に加熱したテンター式延伸機により縦方向、横方
向にそれぞれ延伸し、さらに１４５℃の雰囲気中１５秒
間の空間熱処理を行い、該無機質膜をトリクロロエチレ
ン溶剤に浸漬して膜中の鉱物オイルを抽出除去して、乾
燥し、膜厚４０μｍ、高密度ポリエチレン３３ｗｔ％、
アルミナ粉体６７ｗｔ％からなるセパレータを作製し
た。
【００３８】以上のようにして作製した帯状の負極電極
３、帯状の正極電極２とを、セパレータ８を用いて、図
１に示す如く、負極電極３、セパレータ８、正極電極
２、及びセパレータ８の順に積層して４層構造の積層体
とし、この積層体をその長さ方向に沿って、渦巻き状に
多数回巻回し、その最外周に絶縁シートを巻回して接着
テープで固定して電極渦巻体１４を形成した。
３、帯状の正極電極２とを、セパレータ８を用いて、図
１に示す如く、負極電極３、セパレータ８、正極電極
２、及びセパレータ８の順に積層して４層構造の積層体
とし、この積層体をその長さ方向に沿って、渦巻き状に
多数回巻回し、その最外周に絶縁シートを巻回して接着
テープで固定して電極渦巻体１４を形成した。
【００３９】また、図２に示す如く、この電極渦巻体１
４の負極電極３の一側のリード部にニッケルよりなる負
極リード４６の一端を抵抗溶接により溶着すると共に正
極電極２の一側のリード部にアルミニウムよりなる正極
リード４５の一端を抵抗溶接により溶着した。
４の負極電極３の一側のリード部にニッケルよりなる負
極リード４６の一端を抵抗溶接により溶着すると共に正
極電極２の一側のリード部にアルミニウムよりなる正極
リード４５の一端を抵抗溶接により溶着した。
【００４０】また、ニッケルメッキを施した鉄製の直径
１８ｍｍ、高さ６５ｍｍの円筒状の電池缶４７ａを用意
し、この電池缶４７ａの底部に絶縁板を挿入した後、図
２に示す如く、この電池缶４７ａに電極渦巻体１４を挿
入収納した。この場合、電池蓋４７ｂに設けた正極端子
４９及び負極端子５０に正極リード４５及び負極リード
４６のそれぞれの他端をそれぞれ溶接した。
１８ｍｍ、高さ６５ｍｍの円筒状の電池缶４７ａを用意
し、この電池缶４７ａの底部に絶縁板を挿入した後、図
２に示す如く、この電池缶４７ａに電極渦巻体１４を挿
入収納した。この場合、電池蓋４７ｂに設けた正極端子
４９及び負極端子５０に正極リード４５及び負極リード
４６のそれぞれの他端をそれぞれ溶接した。
【００４１】そして、この電池缶４７ａの中にプロピレ
ンカーボネイト５０重量％とジエチルカーボネイト５０
重量％との混合溶媒中にＬｉＰＦ6 を１モル／リットル
の割合で溶解させてなる電解液を５．０ｇ注入し、この
電極渦巻体１４に含浸させた。その後、アスファルトを
塗布した絶縁封口ガスケットを介して電池蓋４７ｂを電
池缶４７ａにかしめることで、この電池蓋４７ｂを固定
し、円筒型のリチウム二次電池を作製した。
ンカーボネイト５０重量％とジエチルカーボネイト５０
重量％との混合溶媒中にＬｉＰＦ6 を１モル／リットル
の割合で溶解させてなる電解液を５．０ｇ注入し、この
電極渦巻体１４に含浸させた。その後、アスファルトを
塗布した絶縁封口ガスケットを介して電池蓋４７ｂを電
池缶４７ａにかしめることで、この電池蓋４７ｂを固定
し、円筒型のリチウム二次電池を作製した。
【００４２】また、この電池蓋４７ｂにこの密封型の電
池ケース４７の内圧が所定値より高くなったときに、こ
の内部の気体を抜く安全弁装置４８を設けた。
池ケース４７の内圧が所定値より高くなったときに、こ
の内部の気体を抜く安全弁装置４８を設けた。
【００４３】この安全弁装置４８は電池蓋４７ｂの中央
部に設けた電解液注入口に例えば厚さ５μｍのステンレ
ス箔よりなる開裂板４８ａを開裂板ホルダー４８ｂで密
閉固定したものである。
部に設けた電解液注入口に例えば厚さ５μｍのステンレ
ス箔よりなる開裂板４８ａを開裂板ホルダー４８ｂで密
閉固定したものである。
【００４４】本例によれば、セパレータ８として高密度
ポリエチレンとアルミナ粉末からなるセパレータを使用
しているので、このセパレータ８は外部加熱あるいは外
部ショートによる発熱があっても正極電極２及び負極電
極３間はこのセパレータ中のアルミナ粉末により絶縁が
保たれるので大面積での電極間ショートが起こらない利
益がある。
ポリエチレンとアルミナ粉末からなるセパレータを使用
しているので、このセパレータ８は外部加熱あるいは外
部ショートによる発熱があっても正極電極２及び負極電
極３間はこのセパレータ中のアルミナ粉末により絶縁が
保たれるので大面積での電極間ショートが起こらない利
益がある。
【００４５】また、本例によれば、内部ショートが発生
してもセパレータ８の溶融によるショート部位の拡大が
防止されるので、直接的な大面積での電極間ショートを
防ぐことができる。
してもセパレータ８の溶融によるショート部位の拡大が
防止されるので、直接的な大面積での電極間ショートを
防ぐことができる。
【００４６】因みに、上述実施例のリチウムイオン二次
電池は、図３に実線で示す如く２００℃以上になっても
電池電圧は常温時の例えば４．２Ｖであったが、上述実
施例のセパレータ８を厚さ４０μｍの微多孔性ポリプロ
ピレンのフィルムとし、その他は上述実施例と同様に構
成した比較例のリチウムイオン二次電池の電池電圧は図
３に破線で示す如く１６０℃以上では常温時の例えば
４．２Ｖより０Ｖに急激に低下した。
電池は、図３に実線で示す如く２００℃以上になっても
電池電圧は常温時の例えば４．２Ｖであったが、上述実
施例のセパレータ８を厚さ４０μｍの微多孔性ポリプロ
ピレンのフィルムとし、その他は上述実施例と同様に構
成した比較例のリチウムイオン二次電池の電池電圧は図
３に破線で示す如く１６０℃以上では常温時の例えば
４．２Ｖより０Ｖに急激に低下した。
【００４７】尚、上述実施例においてはセパレータ８と
して高密度ポリエチレンとアルミナ粉末からなるセパレ
ータを使用したが、このセパレータの代わりにポリプロ
ピレン、ポリブテン等と酸化チタン、チタン酸カリウム
粉末あるいは繊維等から構成されるセパレータを使用し
たときにも上述実施例同様の作用効果が得られた。
して高密度ポリエチレンとアルミナ粉末からなるセパレ
ータを使用したが、このセパレータの代わりにポリプロ
ピレン、ポリブテン等と酸化チタン、チタン酸カリウム
粉末あるいは繊維等から構成されるセパレータを使用し
たときにも上述実施例同様の作用効果が得られた。
【００４８】また、上述実施例では本発明をリチウムイ
オン二次電池に適用した例につき述べたが本発明をその
他の非水電解液電池に適用できることは勿論である。
オン二次電池に適用した例につき述べたが本発明をその
他の非水電解液電池に適用できることは勿論である。
【００４９】また、本発明は上述実施例に限ることな
く、本発明の要旨を逸脱することなくその他種々の構成
が取り得ることは勿論である。
く、本発明の要旨を逸脱することなくその他種々の構成
が取り得ることは勿論である。
【００５０】
【発明の効果】本発明によれば、セパレータとして、ポ
リオレフィン系樹脂と無機粉末及び／又は無機繊維から
構成されるセパレータを使用しているので、外部加熱あ
るいは外部ショートによる発熱があっても正極電極及び
負極電極間は、セパレータを構成する無機粉末及び／又
は無機繊維によって絶縁が保たれるので大面積での電極
間ショートが起こらない利益がある。
リオレフィン系樹脂と無機粉末及び／又は無機繊維から
構成されるセパレータを使用しているので、外部加熱あ
るいは外部ショートによる発熱があっても正極電極及び
負極電極間は、セパレータを構成する無機粉末及び／又
は無機繊維によって絶縁が保たれるので大面積での電極
間ショートが起こらない利益がある。
【００５１】また、本発明によれば、内部ショートが発
生してもセパレータの溶融によるショート部位の拡大が
防止されるので、直接的な大面積での電極間ショートを
防ぐことができる利益がある。
生してもセパレータの溶融によるショート部位の拡大が
防止されるので、直接的な大面積での電極間ショートを
防ぐことができる利益がある。
【図１】本発明非水電解液二次電池の一実施例の要部の
説明に供する拡大断面図である。
説明に供する拡大断面図である。
【図２】上記非水電解液二次電池の一実施例の分解斜視
図である。
図である。
【図３】本発明の説明に供する電池特性を示す線図であ
る。
る。
２ 正極電極 ３ 負極電極 ４ 正極合剤 ５ 正極集電体 ６ 負極合剤 ７ 負極集電体 ８ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 佐藤 英吉 岐阜県不破郡垂井町630 日本無機株式会 社垂井工場内 (72)発明者 富 英正 岐阜県不破郡垂井町630 日本無機株式会 社垂井工場内 (72)発明者 井本 春二 岐阜県不破郡垂井町630 日本無機株式会 社垂井工場内
Claims (5)
- 【請求項１】 ポリオレフィン系樹脂２０〜８０ｗｔ％
と無機粉体及び／又は無機繊維８０〜２０ｗｔ％とで構
成される厚さ１０〜２００μｍの無機質多孔膜からなる
ことを特徴とする非水電解液電池用セパレータ。 - 【請求項２】 ポリオレフィン系樹脂４０〜８０ｗｔ％
と無機粉体及び／又は無機繊維６０〜２０ｗｔ％とで構
成される厚さ１０〜１００μｍの無機質多孔膜からなる
ことを特徴とする非水電解液電池用セパレータ。 - 【請求項３】 前記ポリオレフィン系樹脂が重量平均分
子量２０万以上の高密度ポリエチレンであることを特徴
とする請求項１または２記載の非水電解液電池用セパレ
ータ。 - 【請求項４】 ポリオレフィン系樹脂と無機粉体及び／
又は無機繊維及び鉱物オイルからなる混合物に対して該
鉱物オイルを３０〜７０ｗｔ％とし、該混合物を混練・
加熱溶融しながらシート状に成形した後、ポリオレフィ
ン系樹脂の融点もしくは軟化点よりも低い温度で少なく
とも１軸方向に延伸し、次に鉱物オイルを抽出除去し、
乾燥することを特徴とする非水電解液電池用セパレータ
の製造方法。 - 【請求項５】 正極と負極とをセパレータを介して積層
し、非水電解液を含む電池ケース内に収容してなる非水
電解液電池において、前記セパレータとして請求項１乃
至３の何れかに記載の非水電解液電池用セパレータを用
いることを特徴とする非水電解液電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21806896A JP3831017B2 (ja) | 1996-07-31 | 1996-07-31 | 非水電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21806896A JP3831017B2 (ja) | 1996-07-31 | 1996-07-31 | 非水電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1050287A true JPH1050287A (ja) | 1998-02-20 |
| JP3831017B2 JP3831017B2 (ja) | 2006-10-11 |
Family
ID=16714153
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP21806896A Expired - Fee Related JP3831017B2 (ja) | 1996-07-31 | 1996-07-31 | 非水電解液電池並びに非水電解液電池用セパレータ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3831017B2 (ja) |
Cited By (19)
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| JP2001266831A (ja) * | 2000-03-17 | 2001-09-28 | Nippon Muki Co Ltd | 非水電解液電池用セパレータ及びその製造方法 |
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| US9490462B2 (en) | 2011-12-01 | 2016-11-08 | Gs Yuasa International Ltd. | Separator and nonaqueous electrolytic secondary battery including the same |
| US10326161B2 (en) | 2012-04-16 | 2019-06-18 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | Secondary battery, battery pack, electric vehicle, electric power storage system, electric power tool, and electronic apparatus |
| KR20190112063A (ko) | 2017-11-10 | 2019-10-02 | 아사히 가세이 가부시키가이샤 | 축전 디바이스용 세퍼레이터, 및 축전 디바이스 |
-
1996
- 1996-07-31 JP JP21806896A patent/JP3831017B2/ja not_active Expired - Fee Related
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