JPH10251504A - ポリカーボネートとグラフト共重合体樹脂からなる耐光性組成物 - Google Patents

ポリカーボネートとグラフト共重合体樹脂からなる耐光性組成物

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JPH10251504A
JPH10251504A JP9341784A JP34178497A JPH10251504A JP H10251504 A JPH10251504 A JP H10251504A JP 9341784 A JP9341784 A JP 9341784A JP 34178497 A JP34178497 A JP 34178497A JP H10251504 A JPH10251504 A JP H10251504A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 加熱撓み温度、耐衝撃性及び過酷な成形条件
下での流動性等の良好な機械的特性を維持しながら優れ
た耐光性をもつ熱可塑性成形用組成物の提供。 【解決手段】 ポリカーボネート樹脂とグラフト共重合
体樹脂のブレンドにアシル化立体障害性アミドを配合す
る。アシル化立体障害性アミドは次式で表される。 【化１】 式中、Ｒ1 はＣ1 〜Ｃ20残基であり、各Ｒ2 は独立にＣ
1 〜Ｃ20残基であり、各Ｒ3 は少なくとも１つのＲ3 が
Ｃ1 〜Ｃ25残基であることを条件として独立に水素又は
Ｃ1 〜Ｃ25残基である。好ましいアシル化立体障害性ア
ミドはＲ1 及び各Ｒ2 がメチルで、しかもＲ3 の３つが
水素で４つ目のＲ3 がＣ1 〜Ｃ25残基、特にＣ10〜Ｃ25
残基のものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は成形用途に有用な耐
光性ポリマー組成物に関する。当該ポリマー組成物は、
ポリカーボネート樹脂とグラフト共重合体樹脂のブレン
ド及びアシル化立体障害性アミドを含んでなる。好まし
くは、グラフト共重合体はモノビニリデン芳香族化合物
である。本発明は、また、耐光性熱可塑性樹脂組成物の
製造方法並びに本発明の組成物の成形品にも関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリマー又は熱可塑性成形用樹脂に耐光
性を賦与するために立体障害性アミンを使用することは
先行技術に開示されている。かかるヒンダードアミン
は、一部にはカーボネート部分の感受性に関係した化学
反応のためにポリカーボネート樹脂を崩壊させる傾向が
ある。ポリカーボネート樹脂の崩壊は、分子量の減損及
びそれに付随した熱可塑性組成物の物理的性質の損失を
もたらす。
【０００３】Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ
（１９９３年１０月）の匿名の報文には、芳香族ポリカ
ーボネート、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン
（ＡＢＳ）及びヒンダードアミン化合物からなり、任意
成分として紫外線吸収性化合物を含む組成物が開示され
ている。開示されているヒンダードアミンは、ビス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）
セバケート、並びに２，４，６−トリクロロ−１，３，
５−トリアジン及び２，４，４−トリメチル−１，２−
ペンタンアミンを含んだＮ，Ｎ′−ビス（２，２，６，
６−テトラメチル−４−ピペリジニル）−１，６−ヘキ
サンジアミンポリマーを主体とする高分子状アミンであ
る。これらのヒンダードアミン化合物はいずれもフリー
なＮ−Ｈ結合を含むものであり、アシル化立体障害性ア
ミド化合物は記載されていない。
【０００４】米国特許第５４２００００号（Ｅｉｃｈｅ
ｎａｕｅｒ他）の第５欄６０行以降には、芳香族ポリカ
ーボネートとアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン
（ＡＢＳ）と特定のポリカルボキシル含有添加剤からな
る組成物中での立体障害性アミンの使用について総称的
に記載されている。Ｎ−アシル含有ヒンダードアミンに
ついては開示されていない。
【０００５】米国特許第４４０８０００号（Ｌｅｅ）に
は、各種の離型剤を含むポリカーボネート組成物が開示
されており、光安定化添加剤としてのヒンダードアミン
が総称的に開示されている。欧州特許第４３４６０８号
（Ｂｉｒｂａｕｍ）には、光安定化添加剤としてのヒン
ダードアミンと組み合わせて使用される各種Ｏ−ヒドロ
キシフェニル−Ｓ−トリアジン化合物を含むポリカーボ
ネート組成物が開示されている。
【０００６】欧州特許第６９４５８１号（Ｉｔｏｉ）に
は、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢ
Ｓ）のような耐衝撃性改良剤を含む組成物中で特定の末
端基比を有するポリカーボネート樹脂が開示されてい
る。光安定化添加剤としてのヒンダードアミンが総称的
に開示されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】自動車内装及び外装用
の成形品、コンピューターのハウジング及び組立品、さ
らには携帯電話のような電気通信機器等の領域での用途
において商業的に成功を収めるには、露光時の耐変色性
に加えて衝撃特性のような物理的性質を熱可塑性樹脂が
良好に保持している必要がある。
【０００８】したがって、本発明の目的は、物理的諸性
質の良好な全体的バランスを保ちながら良好な耐光性を
有する熱可塑性成形用組成物を提供することである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、加熱撓み温
度、耐衝撃性及び過酷な成形条件下での流動性等の良好
な機械的特性を維持しながら優れた耐光性をもつ熱可塑
性樹脂成形用組成物に関する。具体的には、該熱可塑性
樹脂組成物はポリカーボネート樹脂とグラフト共重合体
樹脂のブレンド及びアシル化立体障害性アミドを含んで
なる。グラフト共重合体樹脂は好ましくはモノビニリデ
ン芳香族化合物である。
【００１０】
【発明の実施の形態】上述の通り、本発明は耐光性熱可
塑性成形用組成物並びに該組成物の成形品に関する。該
熱可塑性成形用組成物はポリカーボネート樹脂とグラフ
ト共重合体樹脂のブレンド及びアシル化立体障害性アミ
ドを含んでなる。グラフト共重合体樹脂は好ましくはモ
ノビニリデン芳香族化合物である。
【００１１】本発明のアシル化立体障害性アミドは次の
一般式(Ｉ)を有する。
【００１２】
【化３】
【００１３】式中、Ｒ1 はＣ1 〜Ｃ20残基であり、各Ｒ
2 は独立にＣ1 〜Ｃ20残基であり、各Ｒ3 は少なくとも
１つのＲ3 がＣ1 〜Ｃ25残基であることを条件として独
立に水素又はＣ1 〜Ｃ25残基である。好ましいアシル化
立体障害性アミドはＲ1 及び各Ｒ2 がメチルで、しかも
Ｒ3 の３つが水素で４つ目のＲ3 がＣ1 〜Ｃ25残基、特
にＣ10〜Ｃ25残基のものである。特に好ましいアシル化
立体障害性アミドは次の式(II)を有する。
【００１４】
【化４】
【００１５】Ｒ3 の少なくとも１つが長鎖残基（例えば
炭素原子数約６以上、好ましくは炭素原子数約１０以上
のもの）であると、アシル化立体障害性アミドのポリマ
ーとの溶解性が高まると考えられる。本発明では高分子
アシル化立体障害性アミドも有用である。高分子アシル
化立体障害性アミドとは、２以上のアシル化立体障害性
アミドを含んだ化合物を意味する。高分子アシル化立体
障害性アミドには、式(Ｉ)におけるＲ3 がトリアジン環
に結合してトリス（アシル化立体障害性アミド）を与え
るアシル化立体障害性アミドがある。その他の高分子ア
シル化立体障害性アミドには、重合体主鎖にＲ 3 が結合
して複数のアシル化立体障害性アミドが含まれるように
なったアシル化立体障害性アミドがある。
【００１６】当技術分野で公知の各種紫外線吸収剤並び
に顔料及び染料もアシル化立体障害性アミドと併用し得
る。２種類以上のアシル化立体障害性アミドも使用し得
る。アシル化立体障害性アミド化合物の使用量は、良好
な物理的特性、例えば耐衝撃性及び溶融粘度指数（ＭＶ
Ｉ）などを維持しつつ樹脂組成物に耐光性を賦与するア
シル化立体障害性アミド化合物の量であればよい。好ま
しくは、本発明の組成物は、熱可塑性樹脂とアシル化立
体障害性アミド化合物の総重量を基準にして、約０．０
１重量％〜約５重量％のアシル化立体障害性アミド、さ
らに好ましくは約０．１重量％〜約２重量％のアシル化
立体障害性アミド、最も好ましくは約０．２重量％〜約
１重量％のアシル化立体障害性アミドを含む。これらは
すべて熱可塑性樹脂の総重量を基準にしたものである。
【００１７】本発明の実施に際して、使用される熱可塑
性樹脂は芳香族ポリカーボネート樹脂と１種類以上のグ
ラフト共重合体樹脂のブレンドである。ポリカーボネー
ト材料は当技術分野で周知であり、普通は界面重合法又
は溶融重合法で製造されており、通例下記の式(III) の
構造単位を含んでなる。
【００１８】
【化５】
【００１９】式中、Ｒ5 は二価有機基である。好ましく
は、Ｒ5 の総数の約６０％以上、さらに好ましくは約８
０％以上、最も好ましくはＲ5 のすべてが芳香族であ
る。芳香族Ｒ5 は好ましくは次の式(IV)を有する。
【００２０】
【化６】
【００２１】式中、Ａ1 及びＡ2 は各々単環式二価芳香
族基であり、ＹはＡ1 とＡ2 を原子１個又は２個で隔て
る橋かけ基である。式(IV)における両側の原子価結合は
通常はＡ1 及びＡ2 のＹに対してメタ位又はパラ位にあ
る。式(IV)において、Ａ1 及びＡ2 は非置換フェニレン
でもその置換誘導体でもよく、（１又はそれ以上の）置
換基の例としてはアルキル、アルケニル、ハロ（特にク
ロロ及び／又はブロモ）、ニトロ、アルコキシ等が挙げ
られる。非置換フェニレン基が好ましい。Ａ1 及びＡ2
は共にｐ−フェニレンであるのが好ましいが、両者とも
ｏ−フェニレン又はｍ−フェニレンでもよいし、或いは
一方がｏ−フェニレン又はｍ−フェニレンで他方がｐ−
フェニレンであってもよい。
【００２２】橋かけ基ＹはＡ1 とＡ2 を原子１個又は２
個（好ましくは原子２個）で隔てる橋かけ基である。Ｙ
は大概は炭化水素基であり、特に飽和炭化水素基、例え
ばメチレン、シクロヘキシルメチレン、２−［２．２．
１］−ビシクロヘプチルメチレン、エチレン、イソプロ
ピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキシリデン、シ
クロペンタデシリデン、シクロドデシリデン又はアダマ
ンチリデン、特にｇｅｍ−アルキレン（アルキリデン）
基である。ただし、不飽和基並びに炭素と水素以外の原
子を含む基、例えば２，２−ジクロロエチリデン、カル
ボニル、フタリジリデン、オキシ、チオ、スルホキシ及
びスルホンなども包含される。入手性及び本発明の目的
に特に好適である点で、式(IV)として好ましい基は、ビ
スフェノールＡから誘導される２，２−ビス（４−フェ
ニレン）プロパン基であり、そのときＹはイソプロピリ
デンであり、Ａ1 及びＡ2 は共にｐ−フェニレンであ
る。
【００２３】ポリカーボネート材料の重量平均分子量は
当業者には周知であるが、本発明の目的からすると比較
的低いのが好ましい。ただし、ポリカーボネートが比較
的高い分子量を有する組成物は、流動性が低下する代わ
りに優れた延性を有する。使用する正確な分子量は所望
する用途の最終使用要件及び部品成形時の成形の困難度
にある程度依存する。
【００２４】大半の事例で、ポリカーボネート材料はホ
モポリカーボネート或いはコポリ（エステルカーボネー
ト）のようなコポリカーボネートからなる。ただし、ポ
リカーボネート材料と他の材料（例えばスチレンホモポ
リマー）のブレンドを使用することも本発明の範囲に属
する。本発明のもう一つの構成成分はグラフト共重合体
樹脂である。グラフト共重合体樹脂は好ましくはゴム状
高分子幹と剛性高分子枝を含んでなるグラフト共重合体
樹脂である。好ましい実施形態では、グラフト共重合体
は剛性高分子枝に対し３０重量％のゴム状高分子幹を含
んでなる。グラフト共重合体樹脂は、各種のブロック共
重合体樹脂、例えばポリスチレン−ポリブタジエンジブ
ロック及びトリブロック共重合体樹脂、ポリスチレン−
ポリ（エチレン−ブチレン）ジブロック及びトリブロッ
ク共重合体樹脂、ポリスチレン−ポリ（エチレン−プロ
ピレン）ジブロック及びトリブロック共重合体樹脂並び
にブロック共重合体樹脂混合物などと組み合わせて使用
してもよい。
【００２５】ゴム状高分子幹は、一般に、共役ジエン単
量体、非共役ジエン単量体、（Ｃ2〜Ｃ8）オレフィン単
量体、（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリレート単量体、エ
チレン性不飽和ニトリル単量体及びビニル芳香族単量体
から選択される１種類以上のエチレン性不飽和単量体か
ら誘導される繰返し単位を含んでなる。上述の単量体の
有用な比率並びにその他の単量体及びゴム状高分子幹は
当業者には自明である。
【００２６】好適な共役ジエン単量体としては、例えば
１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ヘプタジエ
ン、メチル−１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル
ブタジエン、２−エチル−１，３−ペンタジエン、１，
３−ヘキサジエン、２，４−ヘキサジエン、ジクロロブ
タジエン、ブロモブタジエン及びジブロモブタジエン並
びにジエン単量体混合物がある。好ましい実施形態で
は、共役ジエンは１，３−ブタジエン或いは１，３−ブ
タジエンとスチレン単量体の混合物である。好適な非共
役ジエンとしては、例えばエチリデンノルボルネン、ジ
シクロペンタジエン、ヘキサジエン及びフェニルノルボ
ルネンがある。その他の有用な共役及び非共役ジエン単
量体は当業者が容易に選択できる。
【００２７】有用なＣ2 〜Ｃ8 オレフィン単量体には、
１分子当たりの炭素原子数が２〜約８で１分子当たり１
箇所のエチレン性不飽和部位を有する化合物が包含され
る。好適な（Ｃ2〜Ｃ8）オレフィン単量体としては、例
えば、エチレン、プロペン、１−ブテン、１−ペンテ
ン、ヘプテンなどがある。有用な（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキ
ルアクリレート単量体には、直鎖又は枝分れアルキル置
換基を有するアクリレートが包含される。アルキル置換
基は一般にアルキル基当たり１〜約１２個の炭素原子を
有するもので、例えばメチル、エチル、ｎ−ブチル、ｓ
ｅｃ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−プロピル、イソプロピ
ル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニ
ル、デシル、ウンデシル及びドデシルなどがある。好適
な（Ｃ1 〜Ｃ 12）アルキルアクリレート単量体の例とし
ては、ブチルアクリレート、イソペンチルアクリレー
ト、ｎ−ヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルア
クリレート、並びにこれらの任意の混合物、さらにはこ
れらのいずれかと他のアクリレート（例えばエチルアク
リレートやメチルアクリレートなど）との混合物が挙げ
られる。エチレン性不飽和ニトリル単量体には、１分子
当たりの１個のニトリル基と１箇所のエチレン性不飽和
部位を有するアクリル系化合物が包含され、例えばアク
リロニトリル及びメタクリロニトリルなどがある。その
他の好適な（Ｃ2 〜Ｃ8 ）オレフィン、（Ｃ1 〜Ｃ12）
アルキルアクリレート、エチレン性不飽和ニトリル単量
体並びに単量体の有用な比率は当業者が容易に選択でき
る。
【００２８】好適なビニル芳香族単量体としては、例え
ばスチレン、並びに芳香族環に１又はそれ以上のアルキ
ル、アルコキシ又はハロ置換基が結合した置換スチレ
ン、例えばα−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、
ビニルトルエン、ビニルキシレン、トリメチルスチレ
ン、ブチルスチレン、クロロスチレン、ジクロロスチレ
ン、ブロモスチレン、ｐ−ヒドロキシスチレン、メトキ
シスチレン、並びにビニル置換縮合芳香族環構造、例え
ばビニルナフタレン、ビニルアントラセン、さらにはビ
ニル芳香族単量体の混合物がある。好ましい実施形態で
は、ビニル芳香族単量体は、使用するとすれば、スチレ
ン、α−メチルスチレン又はスチレンとα−メチルスチ
レンの混合物である。
【００２９】ゴム状高分子幹は、任意成分として、ブチ
レンジアクリレート、ジビニルベンゼン、ブテンジオー
ルジメタクリレート、トリメチロールプロパントリ（メ
タ）アクリレート、アリルメタクリレート、ジアリルマ
レエート及びトリアリルシアヌレートのようなポリエチ
レン性不飽和架橋用単量体から誘導される繰返し単位を
少量（例えばゴム状幹に使用される全単量体の重量を基
準にして５重量％以下）含んでいてもよい。所望に応じ
てポリエチレン性不飽和架橋用単量体の適当な種類と量
を選択することは過度の実験を行わなくても当業者がな
し得る事項である。
【００３０】第一の好ましい実施形態では、グラフトの
幹は１種類以上の共役ジエン単量体から誘導される繰返
し単位を含んでなるもので、例えば実質的単独重合体と
してのポリブタジエンゴムがある。第二の好ましい実施
形態では、幹は１種類以上の共役ジエン単量体と、ビニ
ル芳香族単量体及びエチレン性不飽和ニトリル単量体か
ら選択される１種類以上の共重合性コモノマーとから誘
導される繰返し単位を含んでなるもので、例えばスチレ
ン−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエ
ン共重合体及びスチレン−ブタジエン−アクリロニトリ
ル共重合体などがある。第三の好ましい実施形態では、
幹は１種類以上の（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリレート
単量体、さらに好ましくはブチルアクリレート及びｎ−
ヘキシルアクリレートから選択される１種類以上の単量
体或いはこれらのいずれかとエチルアクリレートのよう
な他のアクリレートの混合物から誘導される繰返し単位
を含んでなる。第四の好ましい実施形態では、グラフト
の幹は１種類以上のオレフィン単量体から誘導される繰
返し単位を含んでなるもので、例えばエチレン／プロピ
レン共重合体、エチレン／プロピレン／非共役ジエン三
元共重合体などがある。
【００３１】好適なゴム状高分子幹は公知のプロセス、
例えば乳化重合及び塊状重合などで製造される。一般
に、ゴム状高分子幹は、ラジカル開始剤（例えば有機ペ
ルオキシド系又は過硫酸系開始剤或いはレドックス開始
系など）の存在下、並びに任意には連鎖移動剤（例えば
アルキルメルカプタンなど）の存在下での水性エマルジ
ョン重合で製造される。ゴム状高分子幹の粒度分布は単
峰形分布でもよいし、多峰形分布、例えば双峰形分布で
もよい。
【００３２】グラフト共重合体樹脂はゴム状高分子幹に
加えて剛性高分子枝も含んでなる。剛性高分子枝には、
（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリレート単量体、ビニル芳
香族単量体及びエチレン性不飽和ニトリル単量体からな
る群から選択される繰返し単位が含まれる。適当な単量
体又は単量体の組合せを選択して適当な剛性高分子枝を
得ることは当業者がなし得る事項である。好適なビニル
芳香族単量体及びエチレン性不飽和ニトリル単量体につ
いては上記に開示した。ここでのアルキルアクリレート
単量体という用語は、アクリレート単量体及びメタクリ
レート単量体を総称的に指す。好適なアルキルアクリレ
ート単量体には、上記に開示したアクリレート単量体の
みならず、そのメタクリレート類似体、例えばメチルメ
タクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタク
リレート、イソプロピルメタクリレート、ブチルメタク
リレート、ヘキシルメタクリレート、デシルメタクリレ
ートなどが含まれる。
【００３３】好ましい実施形態では、剛性高分子枝は、
スチレン、α−メチルスチレン及びアクリロニトリルか
ら選択される１種類以上の単量体から誘導される繰返し
単位を含んでなる。さらに好ましい実施形態では、グラ
フト枝はスチレンから誘導される繰返し単位約６０重量
％〜約９０重量％とアクリロニトリルから誘導される繰
返し単位約１０重量％〜約４０重量％を含んでなる。
【００３４】別の好ましい実施形態では、剛性高分子枝
は１種類以上の（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリレート単
量体から誘導される繰返し単位を含んでなり、任意成分
としてさらにビニル芳香族単量体及びエチレン性不飽和
ニトリル単量体から選択される１種類以上の単量体から
誘導される繰返し単位を含んでいてもよい。別の好まし
い実施形態では、剛性高分子枝は１種類以上の（Ｃ1 〜
Ｃ12）アルキルアクリレート単量体、さらに好ましくは
メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピ
ルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート及びブ
チルメタクリレートから選択される１種類以上の単量体
から誘導される繰返し単位を５０重量％以上含んでな
る。
【００３５】ゴム状幹及び剛性枝は互いに独立に任意成
分として１種類以上の共重合性エチレン性不飽和単量体
から誘導される繰返し単位を少量（例えばゴム状幹又は
剛性枝それぞれの総重量を基準にして１５重量％以下）
含んでいてもよい。好適な共重合性不飽和単量体の例と
しては、例えばアクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸
のようなエチレン性不飽和カルボン酸；例えばヒドロキ
シエチルメタクリレートのようなヒドロキシ（Ｃ1 〜Ｃ
12）アルキルアクリレート単量体；例えばシクロヘキシ
ルメタクリレートのような（Ｃ4 〜Ｃ12）シクロアルキ
ルアクリレート単量体；例えばアクリルアミドやメタク
リルアミドのような（メタ）アクリルアミド単量体；例
えば酢酸ビニルやプロピオン酸ビニルのようなビニルエ
ステルが挙げられる。上記の（Ｃ4 〜Ｃ12）シクロアル
キル部分には１置換基当たりの炭素原子数が約４〜約１
２の環状アルキル置換基が包含され、（メタ）アクリル
アミドという用語はアクリルアミド類とメタクリルアミ
ド類を総称的に指す。その他の好適な共重合性エチレン
性不飽和単量体を個々の組成物に必要とされる具体的要
件に応じて選択することは当業者が容易になし得る事項
である。
【００３６】剛性高分子枝は任意成分として１種類以上
のポリエチレン性架橋用単量体から誘導される繰返し単
位を少量、例えば３重量％以下、さらに好ましくは１．
５重量％以下含んでいてもよい。好適なポリエチレン性
架橋用単量体は上記で開示した通りである。グラフト共
重合体樹脂は、公知の方法にしたがって、剛性高分子枝
の少なくとも一部が共有結合によってゴム状高分子幹に
化学的にグラフトするような条件下において、剛性高分
子枝合成用に選択された１種類以上の単量体をゴム状高
分子幹の粒子の存在下で重合することによって製造され
る。好ましい実施形態では、グラフト枝用単量体は、幹
粒子及び重合開始剤系（例えば熱又はレドックス開始剤
系）の存在下、水性エマルジョン又は水性懸濁重合反応
によって重合し、その際、グラフト枝用単量体の重合鎖
の一部が幹の不飽和部位との反応によって幹に化学結合
もしくはグラフトする。幹の不飽和部位は、例えば、非
共役ジエンから誘導される繰返し単位に残る不飽和部位
或いはグラフト連結単量体から誘導される繰返し単位に
残る不飽和部位によって提供される。好ましい実施形態
では、グラフト共重合体樹脂は高ゴムグラフト共重合体
樹脂である。高ゴムグラフトという用語は、約３０重量
％を上回る、好ましくは約４５重量％を上回る剛性高分
子枝がゴム状高分子幹に化学的にグラフトしていること
を意味する。
【００３７】第一の好ましい実施形態では、幹は１種類
以上の共役ジエン単量体から誘導される繰返し単位を含
んでなるもので、任意成分としてビニル芳香族単量体及
びエチレン性不飽和ニトリル単量体から選択される１種
類以上の共重合性コモノマーから誘導される繰返し単位
をさらに含んでいてもよく、枝はブタジエン、ビニル芳
香族単量体及びエチレン性不飽和ニトリル単量体から選
択される１種類以上の単量体から誘導される繰返し単位
を含んでなる。好ましいグラフト共重合体樹脂として
は、一般に「ＡＢＳ」樹脂と呼ばれるアクリロニトリル
−ブタジエン−スチレン樹脂がある。
【００３８】特に好ましいのは、３０重量％を上回るゴ
ム状高分子幹、好ましくは約４５重量％を上回るゴム状
高分子幹を有するアクリロニトリル−ブタジエン−スチ
レン共重合体である。最も好ましいゴム状幹はポリブタ
ジエン又はスチレン−ブタジエン共重合体である。高ゴ
ムグラフトアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共
重合体も好ましい。「高ゴムグラフト」という用語は約
３０重量％を上回る、好ましくは約４５重量％を上回る
剛性高分子相がゴム状高分子相に化学的に結合もしくは
グラフトしているグラフト共重合体樹脂全般を意味す
る。好適なＡＢＳ型高ゴムグラフト共重合体は市販品と
して入手可能であり、例えばＧＥスペシャルティ・ケミ
カルズ社（GE Specialty Chemicals, Inc.）からＢＬＥ
ＮＤＥＸという商品名のグレード１３１、３３６、３３
８、３６０及び４１５として販売されているものがあ
る。
【００３９】別の好ましい実施形態では、ゴム状高分子
幹は１種類以上の（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリレート
から誘導される繰返し単位を含んでなり、枝はビニル芳
香族単量体及びエチレン性不飽和ニトリル単量体から選
択される１種類以上の単量体から誘導される繰返し単位
を含んでなるものであり、例えばスチレン−アクリレー
ト（「ＳＡ」）高ゴムグラフト共重合体及びアクリロニ
トリル−スチレン−アクリレート（「ＡＳＡ」）高ゴム
グラフト共重合体などがある。好適なＡＳＡ型グラフト
共重合体は市販品として入手可能であり、例えばＧＥス
ペシャルティ・ケミカルズ社からＢＬＥＮＤＥＸという
商品名のグレード９７５、９７７及び９８０として販売
されているものがある。
【００４０】第三の好ましい実施形態では、幹は１種類
以上の共役ジエン単量体から誘導される繰返し単位を含
んでなるもので、任意成分として（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキ
ルアクリレート単量体、ビニル芳香族単量体及びエチレ
ン性不飽和ニトリル単量体から選択される１種類以上の
単量体から誘導される繰返し単位をさらに含んでいても
よく、枝は１種類以上の（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリ
レートから誘導される繰返し単位を含んでなるもので、
任意成分としてビニル芳香族単量体及びエチレン性不飽
和ニトリル単量体から選択される１種類以上の単量体か
ら誘導される繰返し単位をさらに含んでいてもよく、例
えばメタクリレート−アクリロニトリル−ブタジエン−
スチレン（「ＭＡＢＳ」）高ゴムグラフト共重合体、メ
タクリレート−ブタジエン−スチレン（「ＭＢＳ」）高
ゴムグラフト共重合体などがある。好適なＭＢＳ型グラ
フト共重合体は市販品として入手可能であり、ローム・
アンド・ハース社(Rohm and Haas Company) からＰＡＲ
ＡＬＯＩＤという商品名のグレードＢＴＡ−７３３及び
ＢＴＡ−７５３として、並びにカネカ・テキサス(Kanek
a Texas)社からＫＡＮＥ ＡＣＥという商品名のグレー
ドＢ−５６として市販されているものがある。
【００４１】別の好ましい実施形態では、幹は１種類以
上のオレフィン単量体から誘導される繰返し単位を含ん
でなるもので、任意成分として１種類以上の非共役ジエ
ン単量体から誘導される繰返し単位をさらに含んでいて
もよく、枝はビニル芳香族単量体及びエチレン性不飽和
ニトリル単量体から選択される１種類以上の単量体から
誘導される繰返し単位を含んでなるものがあり、例えば
アクリロニトリル−エチレン−プロピレン−スチレン
（「ＡＥＳ」）高ゴムグラフト共重合体などがある。
【００４２】別の好ましい実施形態では、幹は１種類以
上の（Ｃ1 〜Ｃ12）アルキルアクリレート単量体から誘
導される繰返し単位を含んでなり、枝は１種類以上の
（Ｃ1〜Ｃ12）アルキル（メタ）アクリレート単量体か
ら誘導される繰返し単位を含んでなるものがあり、例え
ばアクリル系コア−シェルグラフト共重合体などがあ
る。ブタジエン改質アクリル共重合体もアクリル系コア
−シェルグラフト共重合体に含まれる。好適なアクリル
系コア−シェルグラフト共重合体は、ローム・アンド・
ハース社からＰＡＲＡＬＯＩＤという商品名のグレード
ＫＭ３３４及びＫＭ３３５として、並びにエルフ・アト
ケム(Elf Atochem) 社からＤｕｒａ−ｓｔｒｅｎｇｔｈ
２００として市販されているものがある。
【００４３】本発明においてグラフト共重合体樹脂の量
は、所望の粘度及び延性、グラフト共重合体樹脂の化学
的構成、並びに使用するポリカーボネート樹脂の量、種
類及び分子量などに応じて、様々に変化し得る。各成分
の量は過度の実験を行わなくても当業者が容易に設定し
得る事項である。一般にグラフト共重合体樹脂のポリカ
ーボネート樹脂に対する量は、グラフト共重合体樹脂と
ポリカーボネート樹脂の合計重量を基準にして、約２重
量％〜約８５重量％、好ましくは約３重量％〜約３０重
量％である。
【００４４】本発明の組成物は任意成分として１種類以
上のポリエステル樹脂を含んでいてもよい。本発明の組
成物に使用するのに適したポリエステルは周知であり、
下記の式(Ｖ)の構造単位を含んでなるものがある。
【００４５】
【化７】
【００４６】式中、各Ｒ1 は二価の脂肪族、脂環式もし
くは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキレン基又は
これらの混合物であり、各Ａ3 は独立に二価の脂肪族、
脂環式もしくは芳香族炭化水素基又はこれらの混合物で
ある。式(Ｖ)の構造をもつ好適なポリエステルの例は、
ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、ゴム弾性ポリ
エステル、液晶ポリエステル、ポリアリーレート、並び
にコポリエステルカーボネートやポリエステルアミドの
ようなポリエステル共重合体である。比較的低レベルの
ジエポキシ又は多エポキシ化合物で処理されたポリエス
テルも包含される。また、枝分れ剤（例えば３以上のヒ
ドロキシ基を有するグリコール又は三官能性もしくは多
官能性カルボン酸など）が導入された枝分れポリエステ
ルを使用することもできる。三官能性又は多官能性エポ
キシ化合物（例えばトリグリシジルイソシアヌレート）
によるポリエステルの処理も枝分れポリエステルの製造
に用いることができる。さらに、組成物の最終用途によ
っては、ポリエステル上に様々な濃度の酸及びヒドロキ
シ末端基をもつことが望ましいこともある。
【００４７】Ｒ1 基は、例えばＣ2 〜Ｃ10アルキレン
基、Ｃ6 〜Ｃ10脂環式基、Ｃ6 〜Ｃ20芳香族基、又はア
ルキレン基の炭素原子数が２〜６、最も好ましくは２〜
４のポリオキシアルキレン基とし得る。上記の式(Ｖ)に
おけるＡ3 基は大抵はｐ−又はｍ−フェニレン又はそれ
らの混合物である。この部類のポリエステルには、ポリ
（アルキレンテレフタレート）、ポリ（アルキレンナフ
タレート）及びポリアリーレートがある。
【００４８】ポリ（アルキレンテレフタレート）類、例
えばポリ（エチレンテレフタレート）（「ＰＥＴ」と一
般に略される）、ポリ（シクロヘキシルジメタノールテ
レフタレート）（「ＰＣＴ」と一般に略される）、ポリ
（ブチレンテレフタレート）（「ＰＢＴ」と一般に略さ
れる）が、本発明に好適なポリエステルの具体例であ
る。その他の好適なポリエステルには、ポリ（ブチレン
−２，６−ナフタレート）（「ＰＢＮ」と一般に略され
る）及びポリ（エチレン−２，６−ナフタレート）
（「ＰＥＮ」と一般に略される）を始めとするポリ（ア
ルキレン−２，６−ナフタレート）のようなポリ（アル
キレンナフタレート）類がある。融点が約３８０℃未満
で、芳香族ジオール、脂肪族又は芳香族ジカルボン酸及
び芳香族ヒドロキシカルボン酸から誘導される繰返し単
位を含んでなる液晶ポリエステルも有用である。有用な
液晶ポリエステルの例は、米国特許第４６６４９７２号
及び同第５１１０８９６号に記載されたものがある。各
種ポリエステル混合物も時として非常に好適である。
【００４９】熱可塑性ポリエステル樹脂の量は、少なく
ともある程度は組成物の最終用途特性に応じて、様々な
値を取り得る。ポリエステル樹脂を利用する場合、組成
物の総重量を基準にして、一般に約５〜約９０重量％、
好ましくは約１０〜約８０重量％、最も好ましくは約３
０〜約７０重量％の範囲で存在する。その正確な量を決
定することは過度の実験を行わなくても当業者が容易に
なし得る事項である。
【００５０】本発明の組成物は、酸化防止剤、紫外線吸
収剤及び紫外線安定剤、難燃剤、ドリップ防止剤、結晶
成核剤、染料、顔料、着色剤、強化剤、充填材、安定
剤、帯電防止剤、可塑剤、加工助剤並びに滑剤からなる
群から選択される１以上の添加剤を有効量含んでいても
よい。これらの添加剤は、その有効量並びにその配合法
と併せて、公知である。添加剤の有効量は大きく変化す
るが、通常は組成物全体の重量を基準にして、約５０重
量％もしくはそれ以上を上限として存在する。
【００５１】本明細書中で引用した特許はすべて文献の
援用によって本明細書に取り込まれる。当業者が本発明
をうまく実施できるように、以下の実施例で本発明を例
示するが、それらは本発明を限定するものではない。
【００５２】
【実施例】以下の実施例並びに加工条件は本発明の実施
形態を例示したものである。以下の実施例におけるブレ
ンドはすべて、二軸押出機で溶融温度約２６０℃にて製
造した。ＡＳＴＭ試験用の成形品はすべて約２７０℃で
射出成形したものである。組成物の成形は通常の成形条
件及び過酷な成形条件の両方で行った。溶融物の滞留時
間は通常成形条件では約８０秒であり、過酷な成形条件
では約３２０秒であった。これらの組成物の成形試験片
をＡＳＴＭ Ｄ２５６によるノッチ付アイゾット衝撃強
さ（２．５インチ×０．５インチ×０．１２５インチの
試料寸法を使用）の測定に付し、ダート衝撃試験はＡＳ
ＴＭ Ｄ３７６３（直径４インチ×０．１２５インチの
試料寸法を使用）にしたがって行い、引張降伏強さ及び
破断点引張伸びはＩ型及びＶ型試験片を用いてＡＳＴＭ
Ｄ６３８にしたがって行った。溶融粘度（ＭＶＩ）は
ＡＳＴＭ Ｄ１２３８にしたがって約２６０℃で５ｋｇ
荷重を用いて測定し、測定値はｃｃ／１０分単位で表
す。粘度測定前に、材料はすべて１１０℃のオーブン中
で約２〜６時間乾燥した。
【００５３】この実施例で構成成分（重量部として測
定）として使用した材料は次の通りであった。 ＰＣ： ビスフェノールＡと塩化カルボニル（ホスゲ
ン）から誘導された重量平均分子量（Ｍｗ）約３５００
０〜約６００００の芳香族ポリカーボネート。 ＨＲＧ： スチレン−アクリロニトリル共重合体をブタ
ジエンゴムに重量比５０／５０でグラフトすることによ
り製造された高ゴムグラフト共重合体。 ＳＡＮ： 重量平均分子量（Ｍｗ）約９７０００のスチ
レン−アクリロニトリル共重合体（アクリロニトリル対
スチレン重量比＝２５：７５）。 ＧＥＬ： 架橋ＳＡＮ ＰＨＥＮ： グレート・レイクス(Great Lakes) 社から
商品名ＡＮＯＸのグレードＰＰ１８として市販されてい
るヒンダードフェノール。 ＰＨＯＳ： グレート・レイクス社から商品名ＡＬＫＡ
ＮＯＸのグレード２４０として市販されているトリフェ
ニルホスファイト。 ＰＥＴＳ： ロンザ(Lonza) 社からＧＬＹＣＯＬＵＢＥ
Ｐという商品名で市販されているペンタエリトリトー
ルテトラステアレート。 ＨＡＬＳ： チバ・ガイギー(Ciba-Geigy)社から商品名
ＴＩＮＵＶＩＮのグレード７７０として市販されている
ヒンダードアミン。 ＡＳＨＡ： アシル化立体障害性アミド、すなわちクラ
リアント(Clariant Corporation)から商品名ＳＡＮＤＵ
ＶＯＲのグレード３０５８として市販されている１−ア
セチル−４−（３−ドデシル−２，５−ジオキソ−１−
ピロリジニル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリ
ジン。
【００５４】実施例における組成物は次の標準組成物を
もとにしたものであった。
【００５５】
【表１】
【００５６】下記の表１は、ＨＡＬＳ又はＡＳＨＡのい
ずれかを配合した上記の標準組成物について、標準成形
条件と過酷な成形条件の両条件下での物理的性質を対比
したものである。
【００５７】
【表２】
【００５８】上記のデータから分かるとおり、ＡＳＨＡ
は、ＨＡＬＳを含んだ組成物に比べて格段に優れた性質
を与える。例えば、ＭＶＩ（溶融粘度指数）は樹脂にお
ける分子量変化の指標である。ＨＡＬＳ又はＡＳＨＡを
含む組成物が対照値に非常に近いのが好ましい。ＭＶＩ
値の増大は、分子量減損（すなわち崩壊）の指標であ
る。試料２及び３では、ＭＶＩは対照と比較すると約１
１５％未満（添加剤入り試料のＭＶＩを試料１のＭＶＩ
で割って１００倍した数値として計算）である。１％Ｈ
ＡＬＳを含む試料５ではＭＶＩ値が５０％近くも増大し
ている。
【００５９】ＭＶＩ変化によって示される分子量の損失
は、成形試験片の物理的性質の対比によっても示され
る。例えば、過酷な成形条件下で成形した試験片のノッ
チ付アイゾット衝撃強さをみると、ＡＳＨＡを添加した
場合では対照試料の衝撃強さの約９０％を上回る衝撃強
さが残っている。これに対し、ＨＡＬＳを含む試料４及
び５では、ノッチ付衝撃強さは対照試料の約３５％未満
しかない。
【００６０】その他の物理的性質についても同様に、Ａ
ＳＨＡを添加したものではＨＡＬＳに比べ性質の保留性
に優れる。

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 下記成分： （Ａ）ポリカーボネート樹脂、 （Ｂ）グラフト共重合体樹脂、及び （Ｃ）アシル化立体障害性アミド を含んでなる耐光性熱可塑性樹脂組成物。
  2. 【請求項２】 前記アシル化立体障害性アミドが次式を
    有する、請求項１記載の組成物。 【化１】 式中、Ｒ1 はＣ1 〜Ｃ20残基であり、各Ｒ2 は独立にＣ
    1 〜Ｃ20残基であり、各Ｒ3 は少なくとも１つのＲ3 が
    Ｃ1 〜Ｃ25残基であることを条件として独立に水素又は
    Ｃ1 〜Ｃ25残基である。
  3. 【請求項３】 前記アシル化立体障害性アミドが次式を
    有する、請求項１記載の組成物。 【化２】
  4. 【請求項４】 前記グラフト共重合体樹脂がアクリロニ
    トリル−ブタジエン−スチレン樹脂である、請求項１記
    載の組成物。
  5. 【請求項５】 さらに１種以上の熱可塑性ポリエステル
    樹脂を含んでなる、請求項１記載の組成物。
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