JPH1024219A - 排ガス脱硝方法 - Google Patents
排ガス脱硝方法Info
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Abstract
あるいは排ガスの低温部分における脱硝用に好適な燃焼
排ガスの脱硝方法を提供すること。 【解決手段】 燃焼排ガスをアンモニア還元脱硝装置に
通して脱硝する方法において、排ガス流路のアンモニア
還元脱硝装置の後流側に低温脱硝装置を設置したバイパ
スを設け、排ガス温度が低温時には、排ガスを前記バイ
パスに通して低温脱硝装置による脱硝を行い、アンモニ
ア還元脱硝装置が十分機能するようになった時点で、ア
ンモニア還元脱硝装置で脱硝を行うようにし、かつバイ
パスが閉じられている間に前記低温脱硝装置の触媒の再
生を行うようにすることを特徴とする燃焼排ガスの脱硝
方法及び排ガス流路の排ガス温度が常温〜200℃の部
分に複数系列の低温脱硝装置を並列に設置し、順次切り
換えて脱硝及び触媒の再生を行うようにすることを特徴
とする燃焼排ガスの脱硝方法。
Description
ン、エンジン、燃焼炉などの各種燃焼装置から出る排ガ
スの脱硝方法に関し、さらに詳しくは燃焼装置の起動時
などの排ガスが低温のときの脱硝あるいは排ガス流路の
排ガス温度が低い部分における脱硝に好適な排ガスの脱
硝方法に関する。
1例を図3に示す。図3においてボイラ1の出口に、触
媒を用いた脱硝装置2(アンモニア還元脱硝装置)を設
けて排ガス中の窒素酸化物(NOx)を除去し、該脱硝
装置2の出口に空気予熱器3を設置し、排ガス温度を1
30℃程度まで低下させるようにしている。空気予熱器
3を通過した排ガスは、集塵機4で除塵された後、ガス
・ガスヒータ5を経由して脱硫装置6に導かれ、硫黄酸
化物(SOx)を除去された後、煙突7から大気中に放
出される。
物の除去手段としては、V2 O5 をTiO2 に担持させ
た触媒を使用し、NH3 を還元剤として窒素と水蒸気と
に分解する選択接触還元法(SCR)による脱硝装置
(アンモニア還元脱硝装置)をボイラ出口に設けて処理
する方式が採られている。この脱硝方法の場合、触媒の
性能上脱硝装置が正常に機能するためには300〜40
0℃の反応温度が必要である。
起動時には排ガス温度は低く300℃に達するまでには
20分〜2時間程度の時間を必要とする。そのため、こ
の間は前記アンモニア還元脱硝装置では十分な脱硝効果
が得られない。一方、近年の環境規制の強化から排ガス
中の窒素酸化物は常時低レベルに保つ必要があり、起動
時のように排ガス温度が低い時期における脱硝効率の向
上が問題となっている。また、排ガス処理プロセス中の
低温部分において常時高効率の脱硝が可能であればエネ
ルギ効率の点からも有利である。従来、低温での脱硝の
試みは数多くなされているが、いずれも活性が不十分で
あり、十分な活性を得るためには、やはり、300℃以
上の反応温度が必要である。
の排ガス中の窒素酸化物を効率良く除去することがで
き、燃焼装置の起動時等の排ガス低温時の対策用あるい
は排ガスの低温部分における脱硝用に好適な燃焼排ガス
の脱硝方法を提供することを目的とする。
する手段として次の(1)及び(2)の構成を採る。 (1)燃焼装置から出る燃焼排ガスをアンモニア還元脱
硝装置に通して脱硝する方法において、排ガス流路の前
記アンモニア還元脱硝装置の後流側に低温脱硝装置を設
置したバイパスを設け、燃焼装置の起動直後などの排ガ
ス温度が前記アンモニア還元脱硝装置が十分機能しない
低温時には、排ガスを前記バイパスに通して低温脱硝装
置による脱硝を行い、アンモニア還元脱硝装置が十分機
能するようになった時点でバイパスを閉じ、アンモニア
還元脱硝装置で脱硝を行うようにし、かつバイパスが閉
じられている間に前記低温脱硝装置の触媒の再生を行う
ようにすることを特徴とする燃焼排ガスの脱硝方法。
処理する方法において、排ガス流路の排ガス温度が常温
〜200℃の部分に複数系列の低温脱硝装置を並列に設
置し、順次切り換えて脱硝及び触媒の再生を行うように
することを特徴とする燃焼排ガスの脱硝方法。
触媒としてチタニア、セリア、マグネシア、ボリア、ア
ルミナ、ジルコニア、イットリア、酸化銅などの無機酸
化物、銅イオン交換Y型ゼオライト、鉄イオン交換Y型
ゼオライト、コバルトイオン交換Y型ゼオライト、銅イ
オン交換ZSM−5、コバルトイオン交換ZSM−5な
どの金属イオン交換ゼオライト、銅担持ポリアクリロニ
トリルなどの金属担持高分子、銅ポリフェニルポルフィ
リン、コバルトフタロシアニンなどの金属錯体、ヤシ殻
活性炭、活性コークスなどの活性炭類、ポリアクリロニ
トリル系、フェノール系、セルロース系、ピッチ系など
の活性炭素繊維などを使用するものである。これらの中
でも特に活性炭素繊維は活性の持続時間が長く、好まし
い材料である。また、活性炭及び活性炭素繊維は加熱処
理することにより活性が向上する。
常温〜100℃の低温域で十分な脱硝活性を示し、かつ
300℃前後まで実用的な活性を有しており、排ガス中
の窒素酸化物に対して等モル以上のNH3 を添加して導
入することにより最大200ppmの窒素酸化物を50
ppm以下に低減させることができる。
00℃の低温域で高い脱硝活性を有し、かつ300℃前
後まで実用的な活性を有するものであるが、触媒の活性
持続時間は比較的短く最大でも6時間程度であり、再生
に長時間を必要とする(通常、使用時間と同時間以上の
再生時間を必要とする)。そのため、比較的使用時間が
短く、長い再生時間のとれる燃焼装置の起動時等の排ガ
ス低温時の脱硝に好適である。また、低温域で高い脱硝
活性を示すことから排ガスの低温部分における脱硝用に
も好適であるが、この場合は脱硝装置を複数個並列に設
置して順次再生するようにして、十分な再生時間をとれ
るようにすることが必要である。
の1実施態様を図1に示す。図1は本発明に係る低温脱
硝装置を図3に示したボイラ排ガスの処理システムに適
用した例である。通常、ボイラの起動時には、排ガス温
度は外気温とほぼ同等の温度(常温)から上昇してい
く。この状態で、一般的に排ガス中のNOx濃度はほぼ
0から定常値まで徐々に上昇していく。このとき、通常
のSCR用脱硝触媒は300℃程度からしか作用しな
い。そのため、この低温時の20分〜2時間程度の間N
Oxが処理されずに排出されることになる。そのため、
この実施態様では図1(a)に示すように脱硫装置6の
下流側にバイパスを設け、図1(b)にその詳細を示す
ように低温脱硝装置8を設置している。
ど排ガス温度が低く、脱硝装置(アンモニア還元脱硝装
置)2での脱硝が十分行われない時期には、バルブ10
を開きバルブ9を閉じ、NH3 供給ライン11からNH
3 を添加して排ガスを低温脱硝装置8に導き脱硝を行う
ようにする。そして排ガスの温度が300℃を超える定
常運転時には脱硝装置2が十分機能して脱硝が行われる
のでバルブ(ダンパ)9を開き、バルブ(ダンパ)10
を閉じた形で運転する。そして定常運転時の空き時間を
利用して、再生ガスライン13から必要によりヒータ1
2で加熱した空気などの再生ガスを送り低温脱硝装置8
内の触媒の再生を行う。
施態様を図2に示す。図2は本発明に係る低温脱硝装置
をボイラ排ガス処理システムの主脱硝装置として使用し
た例である。図2(a)に示すようにボイラ1を出た4
50℃程度の排ガスは、空気予熱器3、集塵機4、ガス
・ガスヒータ5、脱硫装置6の順に通過し、約50℃程
度の低温となる。この実施態様においては図2(a)に
示すように脱硫装置6の下流側に低温脱硝装置8を設置
している。
うに、排ガス流路に低温脱硝装置8を複数個並列に設け
ており、それぞれの低温脱硝装置8には排ガス導入用の
バルブ14、脱硝後の排ガス導出用のバルブ15、再生
ガス導入用のバルブ16、再生ガス導出用バルブ17が
接続されている。そして脱硝を行う装置ではバルブ1
4、15を開とし、バルブ16、17を閉として運転
し、活性が低下した時点で他の再生済の装置に切り換え
る。活性の低下した装置ではバルブ14、15を閉と
し、バルブ16、17を開として再生を行う。運転中は
順次このように装置を切り換えて脱硝及び再生を行うよ
うにすることにより、高効率の脱硝を行うことができ、
しかも再生に必要な時間を十分に確保することができ
る。
1、図2の位置に限定されるものではないが、触媒活性
維持のためにはSOxは極力少ない方が好ましく、SO
xを含む排ガスの場合は脱硫装置の後流、あるいはガス
・ガスヒータの後流に設置するのが好ましい。
的に説明する。触媒を充填した管状の反応器を使用し、
各種ガスを混合して調整した試料ガスについて脱硝反応
試験を行った。ガス中の窒素酸化物の濃度は柳本社製の
窒素酸化物測定装置を用い、NH3 濃度はほう酸水溶液
への吸収法により測定した。
炭素繊維OG−8Aを窒素気流中で850℃で1時間熱
処理した試料(OG−8A−H850)を使用し、表1
の条件で処理試験を行った。この条件でのNO除去率は
初回が99%、再生後98%、脱硝・再生を15回繰り
返した後(脱硝、再生各2時間の繰り返し)では95%
であった。また、この条件では初回の処理時間を長くす
ると、6時間まではNO除去率95%以上であった。こ
の6時間使用後の触媒について再生時間を2、4、6、
8時間と変化させたところ、それぞれのNO除去率は2
0、50、95、96%となり、10回繰り返し後はそ
れぞれ0、10、93、95%となり、処理時間以上の
再生時間が必要であることが判明した。
し、実施例1と同様の試験を行ったところ、再生ガスの
温度を200℃とすれば同様の活性を示すことが判明し
た。すなわち、100℃のガスを6時間処理した後、2
00℃のガスで再生して再生時間を2、4、6、8時間
と変化させた場合、それぞれのNO除去率は20、5
0、92、94%となり、10回繰り返し後はそれぞれ
0、10、90、93%となった。一方、200ppm
のNH3 を含有した25℃の空気で再生した場合、処理
時間6時間に対し、再生時間10時間を要した。また、
200ppmのNH3 を含有した200℃の空気では再
生時間4時間で同様の活性を示した。
表2の条件で処理試験を行った。使用した酸化銅は次の
ようにして調製した。市販試薬の硝酸銅を蒸留水で1モ
ル濃度の水溶液とし、これに3Nのアンモニア水を徐々
に滴下し、水酸化銅の沈殿を形成させた。得られた沈殿
をろ過、洗浄し、110℃で24時間乾燥後、空気流通
下に電気炉中で650℃で2時間加熱焼成してCuOの
形とし、これを16〜80メッシュに整粒し、試料とし
た。
去率は99%で、再生後は90%となった。以降18回
の繰り返し(脱硝1時間、再生12時間の繰り返し)で
NO除去率は90±2%となった。また、再生時に加熱
空気を使用すると、再生ガス温度300℃で再生時間は
2時間に短縮された。なお、再生処理後の空気はいずれ
もNOを含有しており、ボイラの燃焼空気として使用す
る。
オライトとして、実施例3と同様の試験を行った。使用
した触媒は、米国PQ社製Y型ゼオライトPCV−10
0を1Mの硝酸銅水溶液に分散させ、アンモニア水でp
H8.5に調製して、3時間攪拌後、ろ過、洗浄し、1
10℃で24時間乾燥後、空気流通下に電気炉中で65
0℃で1時間加熱焼成してCuイオン交換Y型ゼオライ
ト(Cu−Y)とした。
を行うと、初回の処理でNO除去率は95%で、再生後
は92%となった。以降15回の繰り返し(脱硝1時
間、再生12時間の繰り返し)でNO除去率は90±2
%となった。また、再生時にNH3 を100ppm添加
した空気を使用すると再生時間に変化はなかったが、再
生後のNO除去率が2〜3%向上した。これは再生時の
NH3 により残留NOの脱硝反応が若干進行しているこ
とを示す。また、NH3 の添加と加熱を併用しNH3 濃
度100ppm、温度300℃の空気を使用した場合再
生時間が1.5時間に短縮された。一方、再生後のNO
除去率には変化が認められなかった。
リロニトリル、Cu−ポリフェニルポルフィリン、Cu
−ポリフタロシアニンを使用しても実施例1とほぼ同様
の結果が得られた。
ては比較的低温域で高い脱硝活性を示すが、活性維持時
間が短く、再生に比較的長時間を要する低温脱硝装置を
使用することにより次のような実用上極めて価値の高い
効果を達成することができる。 (1)従来のアンモニア還元脱硝装置を組み込んだ排ガ
ス処理システムにおいて、排ガス流路にバイパスを設
け、前記低温脱硝装置を設置することにより、ボイラ起
動時などの排ガス温度が低い時期においても十分な脱硝
処理を行うっことができる。 (2)排ガス処理システムにおいて、排ガス温度が低温
の部分に脱硝装置を設ける必要が有る場合に、前記低温
脱硝装置を複数個並列に設置することにより、高い脱硝
効率を達成することができる。
を示す図。
様を示す図。
示す図。
Claims (3)
- 【請求項1】 燃焼装置から出る燃焼排ガスをアンモニ
ア還元脱硝装置に通して脱硝する方法において、排ガス
流路の前記アンモニア還元脱硝装置の後流側に低温脱硝
装置を設置したバイパスを設け、燃焼装置の起動直後な
どの排ガス温度が前記アンモニア還元脱硝装置が十分機
能しない低温時には、排ガスを前記バイパスに通して低
温脱硝装置による脱硝を行い、アンモニア還元脱硝装置
が十分機能するようになった時点でバイパスを閉じ、ア
ンモニア還元脱硝装置で脱硝を行うようにし、かつバイ
パスが閉じられている間に前記低温脱硝装置の触媒の再
生を行うようにすることを特徴とする燃焼排ガスの脱硝
方法。 - 【請求項2】 燃焼装置から出る燃焼排ガスを脱硝処理
する方法において、排ガス流路の排ガス温度が常温〜2
00℃の部分に複数系列の低温脱硝装置を並列に設置
し、順次切り換えて脱硝及び触媒の再生を行うようにす
ることを特徴とする燃焼排ガスの脱硝方法。 - 【請求項3】 前記低温脱硝装置において使用する触媒
が無機酸化物、金属イオン交換ゼオライト、金属担持高
分子、金属錯体、活性炭又は活性炭素繊維のいずれか1
種以上であることを特徴とする請求項1又は2記載の燃
焼排ガスの脱硝方法。
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