JPH0941220A - 生分解性ポリエステル繊維 - Google Patents

生分解性ポリエステル繊維

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JPH0941220A
JPH0941220A JP19005695A JP19005695A JPH0941220A JP H0941220 A JPH0941220 A JP H0941220A JP 19005695 A JP19005695 A JP 19005695A JP 19005695 A JP19005695 A JP 19005695A JP H0941220 A JPH0941220 A JP H0941220A
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健二 山田
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繁満 村瀬
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喜博 冠
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CHIKYU KANKYO SANGYO GIJUTSU
CHIKYU KANKYO SANGYO GIJUTSU KENKYU KIKO
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 実用に耐え得る優れた初期強度を有し、生分
解速度をコントロールすることのできる生分解性ポリエ
ステル繊維を提供する。 【解決手段】 脂肪族ポリエステルにアルカリ性無機化
合物を 0.5〜10重量%含有させた組成物で繊維全体又は
繊維の芯部が構成された脂肪族ポリエステルからなる生
分解性繊維。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、実用上十分な初期
強度を有し、生分解速度をコントロールすることが可能
な生分解性ポリエステル繊維に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来、漁業や農業、土木用として用いら
れる産業資材用繊維としては、強度及び耐候性の優れた
ものが要求されており、主としてポリアミド、芳香族ポ
リエステル、ビニロン、ポリオレフィン等からなるもの
が使用されている。しかし、これらの繊維は自己分解性
がなく、使用後、海や山野に放置すると種々の公害を引
き起こすという問題がある。この問題は、使用後、焼
却、埋め立てあるいは回収再生により処理すれば解決さ
れるが、これらの処理には多大の費用を要するため、現
実には海や山野に放置され、景観を損なうばかりでな
く、鳥や海洋生物、ダイバー等に絡みついて殺傷した
り、船のスクリューに絡みついて船舶事故を起こしたり
する事態がしばしば発生している。
【0003】このような問題を解決する方法として、生
分解性の素材を用いることが考えられ、生分解性繊維が
注目されている。
【0004】生分解性繊維の生分解の速度は、用いられ
るポリマーの種類に最も大きく依存し、一部繊維の太さ
(繊度)や結晶化度にも関係するが、その速度のコント
ロールは極めて難しい。また、脂肪族ポリエステルのホ
モポリマーではその生分解速度が遅いという問題もあ
る。
【0005】微生物分解性を有するとともに、機械的強
度に優れ、かつ安価に製造しうるプラスチック成形品と
して、特公平7− 37560号公報には、生分解性脂肪族ポ
リエステル30〜60重量%と炭酸カルシウム及び/又は炭
酸マグネシウム40〜70重量%からなるものが開示されて
いる。
【0006】この公報には、溶融紡糸して繊維状の成形
品とすることもできる旨記載されてはいるが、溶融紡糸
した具体例は示されていない。実際に溶融紡糸して繊維
化する場合、炭酸カルシウムや炭酸マグネシウムを多量
に含有させると、製糸性が悪化し、高強度の繊維は得ら
れない。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、実用上十分
な初期強度を有し、かつ、生分解速度をコントロールす
ることのできる生分解性ポリエステル繊維を提供しよう
とするものである。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記の課題を
解決するもので、その要旨は、次の通りである。 1.脂肪族ポリエステルにアルカリ性無機化合物を 0.5
〜10重量%含有させた組成物で構成されており、引張強
度が3g/d以上であることを特徴とする生分解性ポリ
エステル繊維。 2.芯成分が脂肪族ポリエステルにアルカリ性無機化合
物を 0.5〜10重量%含有させた組成物で構成され、鞘成
分がアルカリ性無機化合物を含有しない脂肪族ポリエス
テルで構成された複合繊維であって、引張強度が3g/
d以上であることを特徴とする生分解性ポリエステル複
合繊維。
【0009】
【発明の実施の形態】以下、本発明について詳細に説明
する。
【0010】本発明において用いられる脂肪族ポリエス
テルとしては、ポリ−ε−カプロラクトンやポリ−β−
プロピオラクトン、ポリ−3−ヒドロキシブチレートや
ポリ−3−ヒドロキシバリレート、ポリ−4−ヒドロキ
シブチレート、ポリ乳酸、ポリグリコール酸等のポリヒ
ドロキシアルカノエート、ポリブチレンサクシネートや
ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンアジペート等
のグリコールとジカルボン酸の縮重合物、上記の共重合
体、混合物等が挙げられる。
【0011】これらの脂肪族ポリエステルは、数平均分
子量が 30000以上のものが製糸性及び得られる繊維の特
性の点で好ましい。
【0012】一方、アルカリ性無機化合物としては、水
酸化ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウ
ムに代表される水酸化物、炭酸水素ナトリウム、炭酸水
素カルシウム、炭酸水素マグネシウムに代表される炭酸
水素化物、炭酸ナトリウム、炭酸カルシウムに代表され
る炭酸化物、膨潤性層状粘土鉱物であるスメクタイト等
が挙げられる。
【0013】アルカリ性無機化合物の添加量は、ポリエ
ステルの種類、繊維の太さ、繊維の結晶化度、アルカリ
性無機化合物のアルカリ性の強さの度合い、要求される
生分解速度の程度に応じて調節されるが、 0.5〜10重量
%、好ましくは1〜5重量%の範囲とすることが必要で
ある。アルカリ性無機化合物の添加量が 0.5重量%未満
の場合は、アルカリ性無機化合物を添加する効果が乏し
く、分解速度の規制になり得ない。また、この添加量が
10重量%より多い場合は、製糸性が悪く、糸質性能の劣
った繊維しか得られない。
【0014】複合繊維の場合、芯成分と鞘成分との複合
比は、重量で1/5〜5/1、好ましくは2/3〜3/
2とするのが適当である。
【0015】要求される生分解速度の程度に応じて、繊
維に含有させるアルカリ性無機化合物の種類(アルカリ
性の強さ)と含有量、及び複合繊維の場合の複合比を適
切に選定する。
【0016】なお、要求される生分解速度の程度は、
力学的強力の必要保持期間、使用される環境、求め
られる繊維の強伸度、繊維の形態等によって異なる。
【0017】本発明の繊維は、上記脂肪族ポリエステル
のチップに直接必要量のアルカリ性無機化合物を添加し
て製糸するか、脂肪族ポリエステルに必要量以上のアル
カリ性無機化合物を練り込んだいわゆるマスターチップ
を作製し、それを薄めて製糸することによって製造する
ことができる。
【0018】製糸は、常法により、溶融紡糸し、延伸す
ることにより行うことができる。溶融紡糸の温度は、用
いられる脂肪族ポリエステルの種類、粘度により異なる
が、ポリマーの融点よりも20〜200 ℃程度高い温度とす
るのが適当である。紡糸温度が低すぎると、溶融押し出
しが困難であり、高すぎると熱分解が顕著となり、好ま
しくない。
【0019】溶融紡出された糸条は空冷又は水冷後、一
旦巻き取った後又は巻き取らずにそのまま、1段又は2
段以上の多段で冷延伸もしくは熱延伸される。全延伸倍
率は、紡糸速度及び目的とする繊維の形状や要求性能に
より異なるが、通常の紡糸速度の場合、実用上十分な引
張強度を有する繊維とするためには、モノフィラメント
では、 5.0倍以上、マルチフィラメントでは、 2.5倍以
上に延伸することが必要である。
【0020】繊維の形態は、マルチフィラメント、モノ
フィラメント、ステープルのいずれでもよく、使用目的
により適宜選定される。
【0021】
【作用】本発明の繊維は、脂肪族ポリエステルにアルカ
リ性無機化合物を含有させた組成物で構成されているた
め、アルカリ分解と微生物分解の両者で分解が起こる。
すなわち、水分の存在する環境下では、繊維中に存在す
るアルカリ性無機化合物が一部溶出し、その環境をアル
カリ性とするため、ポリエステルが生分解される前に一
部アルカリ分解し、低分子量化した後、微生物による生
分解が起こる。このため、高強度(高結晶化度)の繊維
であっても、分解速度の比較的遅いポリエステルであっ
ても、自然環境中では比較的速やかに分解し、強力が低
下するとともに、最終的には完全に分解する。
【0022】複合繊維の場合、鞘成分は生分解速度が比
較的遅いため、比較的長期間にわたって初期強度を保持
することができる。鞘成分の生分解が進行し、鞘成分に
亀裂が入ったり、芯成分が露出したりすると、単一成分
繊維の場合と同様に速やかに分解し、強力が低下すると
ともに、最終的には完全に分解する。
【0023】そして、繊維に含有させるアルカリ性無機
化合物の種類(アルカリ性の強さ)と含有量、及び複合
繊維の場合の複合比を適切に選定することにより、所望
の生分解速度の繊維を得ることが可能となる。
【0024】
【実施例】次に、本発明を実施例により具体的に説明す
る。なお、測定、評価法は、次の通りである。 (1) 引張強伸度特性 JIS L 1013に準じて測定した。 (2) 分解性 試料を土中に1カ月間(単一成分繊維の場合)又は3カ
月間(複合繊維の場合)埋設した後、引張強力を測定し
て、次の3段階で評価した。 ◎:強力保持率 0%(繊維の形状が失われ、強力測定
不能のもの) ○:強力保持率 50%未満 ×:強力保持率 50%以上
【0025】実施例1〜4及び比較例1〜2 数平均分子量が約 40000のポリブチレンサクシネート
(PBS)に水酸化カルシウムCa(OH)2を表1に示
す量で添加したポリマーをエクストルーダー型溶融紡糸
機に供給し、温度 180℃で溶融し、直径 0.5mmの紡糸孔
を36個有する紡糸口金を用いて紡出後、横型吹付により
冷却固化させ、紡糸油剤を付与した後、1000m/分の速
度で引き取り、連続して第1段目延伸倍率 1.3倍、総延
伸倍率 3.5倍で延伸を行い、 315d/36fの糸条を得
た。
【0026】実施例5 数平均分子量が約 40000のPBSとポリエチレンサクシ
ネート(PES)との共重合体 (モル比90/10) に水酸
化ナトリウムNaOHを2重量%添加したポリマーを実
施例1と同様に製糸した。
【0027】実施例6〜7 数平均分子量が約 40000のPBSに炭酸カルシウムCa
CO3 を表1に示す量で添加したポリマーをエクストル
ーダー型溶融紡糸機に供給し、温度 160℃で溶融し、直
径 2.1mmの紡糸孔を2個有する紡糸口金を用いて紡出
後、25℃の水浴中で冷却した後、10m/分の速度で引き
取り、直ちに65℃の温水浴中で、延伸倍率5.4倍の第1
段目の延伸を行い、次いで長さ3m、温度 105℃のオー
ブン中で、全延伸倍率が 7.6倍になるように第2段目の
延伸を行い、さらに、長さ 1.5m、温度 100℃のオーブ
ン中で0.95倍の弛緩熱処理を行った後、巻き取り、直径
0.279mmのモノフィラメントを得た。
【0028】実施例1〜7及び比較例1〜2で得られた
糸条の特性値等を表1に示す。
【0029】
【表1】
【0030】実施例1〜7では、糸質性能及び分解性の
両特性を満足する糸条が得られたが、比較例1では、糸
質特性には優れるものの分解性に劣り、比較例2では、
製糸性が悪く、糸質特性の劣るものしか得られなかっ
た。
【0031】実施例8〜11及び比較例3 数平均分子量が約 40000のPBSにCa(OH)2を表2
に示す量で添加したポリマーを芯成分とし、同じPBS
を鞘成分とし、表2に示す芯鞘複合重量比でエクストル
ーダー型溶融紡糸機に供給し、芯鞘型複合紡糸装置を用
い、温度 180℃で溶融し、直径 0.5mmの紡糸孔を36個有
する紡糸口金を用いて紡出後、横型吹付により冷却固化
させ、紡糸油剤を付与した後、1000m/分で引き取り、
連続して第1段目延伸倍率 1.3倍、総延伸倍率 3.5倍で
2段延伸を行い、 315d/36fの複合糸を得た。
【0032】実施例12 数平均分子量が約 40000のPBSとPESとの共重合体
(モル比90/10) にNaOHを2重量%添加したポリマ
ーを芯成分とし、同じPBSとPESとの共重合体を鞘
成分とした以外は、実施例8と同様に製糸した。
【0033】実施例13〜14 数平均分子量が約 40000のPBSにCaCO3 を表2に
示す量で添加したポリマーを芯成分とし、同じPBSを
鞘成分とし、表2に示す芯鞘複合重量比でエクストルー
ダー型溶融紡糸機に供給し、芯鞘型複合紡糸装置を用
い、温度 160℃で溶融し、直径 2.1mmの紡糸孔を2個有
する紡糸口金を用いて紡出後、25℃の水浴中で冷却した
後、10m/分の速度で引き取り、直ちに65℃の温水浴中
で、延伸倍率 5.4倍の第1段目の延伸を行い、次いで長
さ3m、温度 105℃のオーブン中で、全延伸倍率が 7.6
倍になるように第2段目の延伸を行い、さらに、長さ
1.5m、温度 100℃のオーブン中で0.95倍の弛緩熱処理
を行った後、巻き取り、直径 0.279mmの複合モノフィラ
メントを得た。
【0034】実施例8〜14及び比較例3で得られた糸条
の特性値等を表2に示す。
【0035】
【表2】
【0036】実施例8〜14では、糸質性能及び分解性の
両特性を満足する複合糸が得られたが、比較例3では、
製糸性が悪く、糸質特性の劣るものしか得られなかっ
た。
【0037】
【発明の効果】本発明によれば、一般の産業用資材とし
て実用に供することができる初期強度を有し、生分解速
度をコントロールすることができ、最終的には完全に分
解してしまう生分解性ポリエステル繊維が提供される。
そして、本発明の生分解性ポリエステル繊維は、漁網や
釣り糸等の漁業資材、防虫、防鳥ネットや植生ネットの
ような農業資材、コンポスト用バッグのような生活資
材、野生生物生態調査用発信機取り付け用糸のような生
物関連資材、その他一般産業資材用として好適であり、
使用後はアルカリによる分解と微生物による分解により
速やかに分解されるため、本発明の繊維を使用すれば特
別な廃棄物処理を必要とすることなく、公害を防止する
ことが可能となる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 冠 喜博 京都府宇治市宇治小桜23番地 ユニチカ株 式会社中央研究所内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 脂肪族ポリエステルにアルカリ性無機化
    合物を 0.5〜10重量%含有させた組成物で構成されてお
    り、引張強度が3g/d以上であることを特徴とする生
    分解性ポリエステル繊維。
  2. 【請求項2】 芯成分が脂肪族ポリエステルにアルカリ
    性無機化合物を 0.5〜10重量%含有させた組成物で構成
    され、鞘成分がアルカリ性無機化合物を含有しない脂肪
    族ポリエステルで構成された複合繊維であって、引張強
    度が3g/d以上であることを特徴とする生分解性ポリ
    エステル複合繊維。
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Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19956730A1 (de) * 1999-11-25 2001-06-13 Saehan Ind Inc Verfahren zur Herstellung von Polyesterfasern mit hervorragendem Wasserabsorptionsvermögen
CN100345904C (zh) * 2002-01-31 2007-10-31 史密夫及内修公开有限公司 含有聚乙醇酸的高强度可生物再吸收的制品
WO2009100732A1 (en) * 2008-02-14 2009-08-20 Fiberweb Corovin Gmbh Bicomponent fibers, textile sheets and use thereof
CN104080960A (zh) * 2011-12-28 2014-10-01 普拉德研究及开发股份有限公司 多组分可降解材料其及用途
JP2021516294A (ja) * 2018-03-01 2021-07-01 テファ, インコーポレイテッド ポリ(ブチレンスクシネート)およびそのコポリマーを含む医用デバイス
JP2021529897A (ja) * 2018-06-26 2021-11-04 イントリンシック・アドバンスト・マテリアルズ,エルエルシー 生分解性織物、マスターバッチ、および生分解性繊維を作製する方法
US11844879B2 (en) 2018-03-01 2023-12-19 Tepha, Inc. Articles of poly(butylene succinate) and copolymers thereof

Cited By (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19956730A1 (de) * 1999-11-25 2001-06-13 Saehan Ind Inc Verfahren zur Herstellung von Polyesterfasern mit hervorragendem Wasserabsorptionsvermögen
DE19956730B4 (de) * 1999-11-25 2006-02-09 Saehan Industries Inc. Verfahren zur Herstellung von Polyesterfasern mit hervorragendem Wasserabsorptionsvermögen
CN100345904C (zh) * 2002-01-31 2007-10-31 史密夫及内修公开有限公司 含有聚乙醇酸的高强度可生物再吸收的制品
WO2009100732A1 (en) * 2008-02-14 2009-08-20 Fiberweb Corovin Gmbh Bicomponent fibers, textile sheets and use thereof
JP2011514450A (ja) * 2008-02-14 2011-05-06 ファイバーウェブ コロビン ゲーエムベーハー 異相構造繊維、テキスタイルシート、及びこれらの使用
CN104080960A (zh) * 2011-12-28 2014-10-01 普拉德研究及开发股份有限公司 多组分可降解材料其及用途
JP2021516294A (ja) * 2018-03-01 2021-07-01 テファ, インコーポレイテッド ポリ(ブチレンスクシネート)およびそのコポリマーを含む医用デバイス
US11786632B2 (en) 2018-03-01 2023-10-17 Tepha, Inc. Hernia repair, breast reconstruction and sling devices containing poly(butylene succinate) and copolymers thereof
US11844879B2 (en) 2018-03-01 2023-12-19 Tepha, Inc. Articles of poly(butylene succinate) and copolymers thereof
US11878087B2 (en) 2018-03-01 2024-01-23 Tepha, Inc. Oriented implants containing poly(butylene succinate) and copolymer, and methods of use thereof
US11896734B2 (en) 2018-03-01 2024-02-13 Tepha, Inc. Surgical mesh implants containing poly(butylene succinate) and copolymers thereof
JP2021529897A (ja) * 2018-06-26 2021-11-04 イントリンシック・アドバンスト・マテリアルズ,エルエルシー 生分解性織物、マスターバッチ、および生分解性繊維を作製する方法
JP2021529896A (ja) * 2018-06-26 2021-11-04 イントリンシック・アドバンスト・マテリアルズ,エルエルシー 生分解性織物、マスターバッチ、および生分解性繊維を作製する方法

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