JPH09245834A - リチウム二次電池用電解液 - Google Patents
リチウム二次電池用電解液Info
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- JPH09245834A JPH09245834A JP8056085A JP5608596A JPH09245834A JP H09245834 A JPH09245834 A JP H09245834A JP 8056085 A JP8056085 A JP 8056085A JP 5608596 A JP5608596 A JP 5608596A JP H09245834 A JPH09245834 A JP H09245834A
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- Japan
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- electrolytic solution
- alkyl
- organic solvent
- lithium
- lithium secondary
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 サイクル特性の良好なリチウム二次電池用電
解液の提供。 【解決手段】 リチウム塩を溶質とし、これを溶解する
有機溶媒および下式（Ｉ）で示されるアルカンスルホン
酸アルキル、 【化１】 〔ただし、式中のＲ1 及びＲ2 は各々独立していて、炭
素数１〜６のアルキル基を表す。〕を含有するリチウム
二次電池用電解液であって、該電解液中に占める前式
（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸アルキルの濃度が
０．１〜５０重量％であるリチウム二次電池用電解液。
解液の提供。 【解決手段】 リチウム塩を溶質とし、これを溶解する
有機溶媒および下式（Ｉ）で示されるアルカンスルホン
酸アルキル、 【化１】 〔ただし、式中のＲ1 及びＲ2 は各々独立していて、炭
素数１〜６のアルキル基を表す。〕を含有するリチウム
二次電池用電解液であって、該電解液中に占める前式
（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸アルキルの濃度が
０．１〜５０重量％であるリチウム二次電池用電解液。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウム二次電池用
の電解液に関するものであり、リチウム二次電池用の有
機溶媒電解液のサイクル特性の改良に関するものであ
る。
の電解液に関するものであり、リチウム二次電池用の有
機溶媒電解液のサイクル特性の改良に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の小型化、携帯化にとも
ない、高エネルギー密度の電池の開発が求められてい
る。その有力候補として、コークス、黒鉛等の炭素材料
が、デンドライト状の電析リチウムの成長による内部短
絡の危険性がないため、以前から提案されていた金属リ
チウム負極を用いたリチウム二次電池に変わる新しい負
極材料として注目されている。
ない、高エネルギー密度の電池の開発が求められてい
る。その有力候補として、コークス、黒鉛等の炭素材料
が、デンドライト状の電析リチウムの成長による内部短
絡の危険性がないため、以前から提案されていた金属リ
チウム負極を用いたリチウム二次電池に変わる新しい負
極材料として注目されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うな炭素材料を負極に用いた場合でも、充放電サイクル
の進行とともに炭素負極上で電解液が分解して電池容量
が次第に低下するという問題があった。また、炭素材料
の黒鉛化度が高くなると、容量が大きくなる反面、電解
液を分解しやすくなり、サイクル特性が悪くなるという
傾向がある。本発明は、以上の課題を解決するものであ
り、充放電サイクルの進行にともなう炭素電極上の分解
が少ないリチウム二次電池用電解液を提供するものであ
る。
うな炭素材料を負極に用いた場合でも、充放電サイクル
の進行とともに炭素負極上で電解液が分解して電池容量
が次第に低下するという問題があった。また、炭素材料
の黒鉛化度が高くなると、容量が大きくなる反面、電解
液を分解しやすくなり、サイクル特性が悪くなるという
傾向がある。本発明は、以上の課題を解決するものであ
り、充放電サイクルの進行にともなう炭素電極上の分解
が少ないリチウム二次電池用電解液を提供するものであ
る。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、リチウム塩を
溶質とし、これを溶解する有機溶媒および下式（Ｉ）で
示されるアルカンスルホン酸アルキル
溶質とし、これを溶解する有機溶媒および下式（Ｉ）で
示されるアルカンスルホン酸アルキル
【０００５】
【化２】
【０００６】〔ただし、式中のＲ1 及びＲ2 は各々独立
していて、炭素数１〜６のアルキル基を表す。〕を含有
するリチウム二次電池用電解液であって、電解液中に占
める前式（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸アルキル
の濃度が０．１〜５０重量％であるリチウム二次電池用
電解液を提供するものである。
していて、炭素数１〜６のアルキル基を表す。〕を含有
するリチウム二次電池用電解液であって、電解液中に占
める前式（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸アルキル
の濃度が０．１〜５０重量％であるリチウム二次電池用
電解液を提供するものである。
【０００７】
【作用】本発明においては、黒鉛等の炭素材料を電極材
料として用いた場合に問題となる電解液の分解劣化を、
当該電解液にアルカンスルホン酸アルキルを所定量含有
させ、電極表面上に皮膜を生成させて、電解液の分解を
抑制し、サイクル特性の改善が実現できる。
料として用いた場合に問題となる電解液の分解劣化を、
当該電解液にアルカンスルホン酸アルキルを所定量含有
させ、電極表面上に皮膜を生成させて、電解液の分解を
抑制し、サイクル特性の改善が実現できる。
【０００８】
アルカンスルホン酸アルキル：本発明において、リチウ
ム二次電池用電解液は、前記式（Ｉ）で示されるアルカ
ンスルホン酸アルキルを０．１〜５０重量％、好ましく
は０．３〜１０重量％含有しており、このアルカンスル
ホン酸アルキルが炭素負極と反応して、リチウムイオン
透過性の高い皮膜を炭素電極表面に形成し、この皮膜が
電解液の分解を抑制する。かかるアルカンスルホン酸ア
ルキルとしては、メタンスルホン酸メチル、メタンスル
ホン酸エチル、メタンスルホン酸プロピル、メタンスル
ホン酸ブチル、エタンスルホン酸メチル、エタンスルホ
ン酸エチル、エタンスルホン酸プロピル、エタンスルホ
ン酸ブチル、プロパンスルホン酸メチル、プロパンスル
ホン酸エチル、プロパンスルホン酸プロピル、プロパン
スルホン酸ブチル、ブタンスルホン酸メチル、ブタンス
ルホン酸エチル、ブタンスルホン酸プロピル、ブタンス
ルホン酸ブチルが例示される。
ム二次電池用電解液は、前記式（Ｉ）で示されるアルカ
ンスルホン酸アルキルを０．１〜５０重量％、好ましく
は０．３〜１０重量％含有しており、このアルカンスル
ホン酸アルキルが炭素負極と反応して、リチウムイオン
透過性の高い皮膜を炭素電極表面に形成し、この皮膜が
電解液の分解を抑制する。かかるアルカンスルホン酸ア
ルキルとしては、メタンスルホン酸メチル、メタンスル
ホン酸エチル、メタンスルホン酸プロピル、メタンスル
ホン酸ブチル、エタンスルホン酸メチル、エタンスルホ
ン酸エチル、エタンスルホン酸プロピル、エタンスルホ
ン酸ブチル、プロパンスルホン酸メチル、プロパンスル
ホン酸エチル、プロパンスルホン酸プロピル、プロパン
スルホン酸ブチル、ブタンスルホン酸メチル、ブタンス
ルホン酸エチル、ブタンスルホン酸プロピル、ブタンス
ルホン酸ブチルが例示される。
【０００９】本発明において、アルカンスルホン酸アル
キルの電解液中に占める含有量が０．１〜５０重量％と
限定されるのは、同含有量が０．１重量％未満の場合
は、十分な厚さの皮膜が形成されないため、炭素電極表
面上における電解液の分解を抑制できず、サイクル特性
が十分に改善できないためである。一方、同含有量が５
０重量％を越えた場合は、皮膜が厚くなりすぎてリチウ
ムイオン透過性が悪くなるため、極板の反応抵抗が増大
し、サイクル特性が低下するためである。
キルの電解液中に占める含有量が０．１〜５０重量％と
限定されるのは、同含有量が０．１重量％未満の場合
は、十分な厚さの皮膜が形成されないため、炭素電極表
面上における電解液の分解を抑制できず、サイクル特性
が十分に改善できないためである。一方、同含有量が５
０重量％を越えた場合は、皮膜が厚くなりすぎてリチウ
ムイオン透過性が悪くなるため、極板の反応抵抗が増大
し、サイクル特性が低下するためである。
【００１０】有機溶媒と溶質：電解液の溶質及び溶媒に
ついては従来二次電池用電解液として提案及び使用され
ている種々の材料を用いることが可能である。 （有機溶媒）有機溶媒としては、炭酸エチレン、炭酸プ
ロピレン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸エチルメ
チル、炭酸ジエチル、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピ
オン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ−ブチロラクト
ン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエ
タンから選ばれた単一溶媒あるいはこれらの複数の混合
溶液が使用される。 （溶質）溶質のリチウム塩としては、ＬｉＰＦ6 、Ｌｉ
ＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、ＣＦ3ＳＯ3 Ｌｉ、（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ2 ）2 ＮＬｉ、ＬｉＡｓＦ6 などが利用できる。リチ
ウム塩は、前記有機溶媒に溶解される。このリチウム塩
よりなる溶質の電解液中の濃度は０．５〜１．５Ｍ（モ
ル／リットル）である。
ついては従来二次電池用電解液として提案及び使用され
ている種々の材料を用いることが可能である。 （有機溶媒）有機溶媒としては、炭酸エチレン、炭酸プ
ロピレン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸エチルメ
チル、炭酸ジエチル、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピ
オン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ−ブチロラクト
ン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエ
タンから選ばれた単一溶媒あるいはこれらの複数の混合
溶液が使用される。 （溶質）溶質のリチウム塩としては、ＬｉＰＦ6 、Ｌｉ
ＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、ＣＦ3ＳＯ3 Ｌｉ、（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ2 ）2 ＮＬｉ、ＬｉＡｓＦ6 などが利用できる。リチ
ウム塩は、前記有機溶媒に溶解される。このリチウム塩
よりなる溶質の電解液中の濃度は０．５〜１．５Ｍ（モ
ル／リットル）である。
【００１１】リチウム二次電池：図１は、実施例及び比
較例において作製した炭素電極を正極とするリチウム二
次電池（コイン型；直径２０ｍｍ、厚さ１６ｍｍ）の断
面図である。このコイン型セルは、ステンレス製ケース
１、ステンレス製封口板２、天然黒鉛を銅シートに敷い
た正極３、金属リチウムシートの負極４、有機溶媒電解
液に浸された多孔性ポリプロピレンフィルムのセパレー
タ５、絶縁ガスケット６とから構成されている。
較例において作製した炭素電極を正極とするリチウム二
次電池（コイン型；直径２０ｍｍ、厚さ１６ｍｍ）の断
面図である。このコイン型セルは、ステンレス製ケース
１、ステンレス製封口板２、天然黒鉛を銅シートに敷い
た正極３、金属リチウムシートの負極４、有機溶媒電解
液に浸された多孔性ポリプロピレンフィルムのセパレー
タ５、絶縁ガスケット６とから構成されている。
【００１２】
【実施例】以下、本発明を実施例により詳細に説明す
る。 実施例１ 図１に示すコイン型セル（リチウム二次電池）を作製し
た。ここで、有機溶媒電解液は、炭酸エチレン（ＥＣ）
２２．９ｇと炭酸プロピレン（ＰＣ）２１．０ｇを体積
比５：５で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 ５．６ｇを
電解質として溶解させ、さらにメタンスルホン酸メチル
を電解液中に０．５ｇ含有させたものを用いた。電解液
中のＬｉＰＦ6 濃度は、１．０Ｍ（モル／リットル）
で、メタンスルホン酸メチルの濃度は１重量％である。
る。 実施例１ 図１に示すコイン型セル（リチウム二次電池）を作製し
た。ここで、有機溶媒電解液は、炭酸エチレン（ＥＣ）
２２．９ｇと炭酸プロピレン（ＰＣ）２１．０ｇを体積
比５：５で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 ５．６ｇを
電解質として溶解させ、さらにメタンスルホン酸メチル
を電解液中に０．５ｇ含有させたものを用いた。電解液
中のＬｉＰＦ6 濃度は、１．０Ｍ（モル／リットル）
で、メタンスルホン酸メチルの濃度は１重量％である。
【００１３】実施例２ アルカンスルホン酸アルキルとしてメタンスルホン酸エ
チルを用いたこと以外は実施例１と同様にしてコイン型
セルを作製した。 比較例１ アルカンスルホン酸アルキルを含有しない電解液として
炭酸エチレン（ＥＣ）２３．１ｇと炭酸プロピレン（Ｐ
Ｃ）２１．２ｇを体積比５：５で混合した混合溶媒に、
ＬｉＰＦ6 ５．７ｇを溶解させたものを用いた外は、実
施例１と同様にしてコイン型セルを作製した。
チルを用いたこと以外は実施例１と同様にしてコイン型
セルを作製した。 比較例１ アルカンスルホン酸アルキルを含有しない電解液として
炭酸エチレン（ＥＣ）２３．１ｇと炭酸プロピレン（Ｐ
Ｃ）２１．２ｇを体積比５：５で混合した混合溶媒に、
ＬｉＰＦ6 ５．７ｇを溶解させたものを用いた外は、実
施例１と同様にしてコイン型セルを作製した。
【００１４】（サイクル特性の測定）実施例１〜２およ
び比較例１で得たコイン型セルについて、０．６１３ｍ
Ａで放電終止電圧０．０Ｖまで放電した後、０．６１３
ｍＡで充電終止電圧１．０Ｖまで充電して、各電解液を
用いたコイン型セルのサイクル特性を調べた。その結果
を図２に示す。図２には、各電解液を用いたコイン型セ
ルのサイクル特性を、縦軸に炭素材料１ｇ当たりの容量
である炭素負極容量（ｍＡｈ／ｇ）を、横軸にサイクル
数（回）をとったグラフを示した。同図が示すように本
発明の電解液を用いたコイン型セルの炭素電極容量は、
比較電解液を用いた場合と比べ、初期サイクルから大き
い。
び比較例１で得たコイン型セルについて、０．６１３ｍ
Ａで放電終止電圧０．０Ｖまで放電した後、０．６１３
ｍＡで充電終止電圧１．０Ｖまで充電して、各電解液を
用いたコイン型セルのサイクル特性を調べた。その結果
を図２に示す。図２には、各電解液を用いたコイン型セ
ルのサイクル特性を、縦軸に炭素材料１ｇ当たりの容量
である炭素負極容量（ｍＡｈ／ｇ）を、横軸にサイクル
数（回）をとったグラフを示した。同図が示すように本
発明の電解液を用いたコイン型セルの炭素電極容量は、
比較電解液を用いた場合と比べ、初期サイクルから大き
い。
【００１５】また図３で示すように、本発明の電解液を
用いたコイン型セルの容量維持率（実施例１：９７％、
実施例２：９９％）は、比較用の電解液を用いた場合の
容量維持率（８５％）と比較して小さい。このことか
ら、電解液に添加したアルカンスルホン酸アルキルによ
り、炭素電極表面にリチウムイオン透過性の高い皮膜が
生成し、充放電時の電解液の分解による容量低下が抑制
されることがわかる。上記実施例では、アルカンスルホ
ン酸アルキルとしてメタンスルホン酸メチル及びメタン
スルホン酸エチルを用いた場合を例に説明したが、メタ
ンスルホン酸プロピル、メタンスルホン酸ブチル、エタ
ンスルホン酸メチル、エタンスルホン酸エチル、エタン
スルホン酸プロピル、エタンスルホン酸ブチル、プロパ
ンスルホン酸メチル、プロパンスルホン酸エチル、プロ
パンスルホン酸プロピル、プロパンスルホン酸ブチル、
ブタンスルホン酸メチル、ブタンスルホン酸エチル、ブ
タンスルホン酸プロピル、ブタンスルホン酸ブチルなど
の他のアルカンスルホン酸アルキルを用いた場合にも同
様な優れたサイクル特性を示す電解液を得ることができ
る。
用いたコイン型セルの容量維持率（実施例１：９７％、
実施例２：９９％）は、比較用の電解液を用いた場合の
容量維持率（８５％）と比較して小さい。このことか
ら、電解液に添加したアルカンスルホン酸アルキルによ
り、炭素電極表面にリチウムイオン透過性の高い皮膜が
生成し、充放電時の電解液の分解による容量低下が抑制
されることがわかる。上記実施例では、アルカンスルホ
ン酸アルキルとしてメタンスルホン酸メチル及びメタン
スルホン酸エチルを用いた場合を例に説明したが、メタ
ンスルホン酸プロピル、メタンスルホン酸ブチル、エタ
ンスルホン酸メチル、エタンスルホン酸エチル、エタン
スルホン酸プロピル、エタンスルホン酸ブチル、プロパ
ンスルホン酸メチル、プロパンスルホン酸エチル、プロ
パンスルホン酸プロピル、プロパンスルホン酸ブチル、
ブタンスルホン酸メチル、ブタンスルホン酸エチル、ブ
タンスルホン酸プロピル、ブタンスルホン酸ブチルなど
の他のアルカンスルホン酸アルキルを用いた場合にも同
様な優れたサイクル特性を示す電解液を得ることができ
る。
【００１６】
【発明の効果】リチウム二次電池用電解液に含まれるア
ルカンスルホン酸アルキルが炭素電極の表面で反応し、
リチウムイオン透過性の高い皮膜（保護膜）が形成さ
れ、電極表面における電解液の分解劣化が抑制される。
そのため本発明の電解液を用いたコイン型セルは、充放
電サイクルの進行と共に起きる容量劣化が小さいなど、
優れた特有の効果を発現する。
ルカンスルホン酸アルキルが炭素電極の表面で反応し、
リチウムイオン透過性の高い皮膜（保護膜）が形成さ
れ、電極表面における電解液の分解劣化が抑制される。
そのため本発明の電解液を用いたコイン型セルは、充放
電サイクルの進行と共に起きる容量劣化が小さいなど、
優れた特有の効果を発現する。
【図１】コイン型セルの断面図である。
【図２】コイン型セルのサイクル特性を示すグラフであ
る。
る。
【図３】コイン型セルの容量維持率を示すグラフであ
る。
る。
フロントページの続き (72)発明者 森 彰一郎 茨城県稲敷郡阿見町中央八丁目３番１号 三菱化学株式会社筑波研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】 リチウム塩を溶質とし、これを溶解する
有機溶媒および下記式（Ｉ）で示されるアルカンスルホ
ン酸アルキル 【化１】 〔ただし、式中のＲ1 及びＲ2 は各々独立していて、炭
素数１〜６のアルキル基を表す。〕を含有するリチウム
二次電池用電解液であって、該電解液中に占める前式
（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸アルキルの濃度が
０．１〜５０重量％であるリチウム二次電池用電解液。 - 【請求項２】 アルカンスルホン酸アルキルが、メタン
スルホン酸メチルまたはメタンスルホン酸エチルである
請求項１または２に記載のリチウム二次電池用電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05608596A JP3728791B2 (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | リチウム二次電池用電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05608596A JP3728791B2 (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | リチウム二次電池用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09245834A true JPH09245834A (ja) | 1997-09-19 |
| JP3728791B2 JP3728791B2 (ja) | 2005-12-21 |
Family
ID=13017260
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05608596A Expired - Fee Related JP3728791B2 (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | リチウム二次電池用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3728791B2 (ja) |
Cited By (17)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| KR100450199B1 (ko) * | 2001-05-11 | 2004-09-24 | 삼성에스디아이 주식회사 | 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 |
| JP2007080620A (ja) * | 2005-09-13 | 2007-03-29 | Sony Corp | 電解液および電池 |
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| US7223502B2 (en) | 2002-03-08 | 2007-05-29 | Mitsubishi Chemical Corporation | Nonaqueous electrolyte and lithium secondary battery employing the same |
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| WO2011152534A1 (ja) | 2010-06-04 | 2011-12-08 | 宇部興産株式会社 | 非水電解液及びそれを用いた電気化学素子 |
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| WO2021125301A1 (ja) | 2019-12-17 | 2021-06-24 | 三菱ケミカル株式会社 | 非水系電解液及びエネルギーデバイス |
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-
1996
- 1996-03-13 JP JP05608596A patent/JP3728791B2/ja not_active Expired - Fee Related
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