JPH08224560A - 飛灰中の重金属の固定化方法 - Google Patents
飛灰中の重金属の固定化方法Info
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Abstract
ート剤を用いることにより簡便に固定化できる方法を提
供する。 【解決手段】 飛灰に水とピペラジンカルボジチオ酸又
はその塩を添加し、混練する。
Description
物等の焼却プラントから排出される飛灰を処理するに際
し、飛灰中に含有される鉛、水銀、クロム、カドミウ
ム、亜鉛及び銅等の有害な重金属をより簡便に固定化し
不溶出化することを可能にする方法に関するものであ
る。
から排出される飛灰は電気集塵機(EP)やバグフィル
ター(BF)で捕集されたのち埋め立てや海洋投棄され
ている。しかし、これら飛灰は有害な重金属を多く含ん
でおり、埋め立て地からの雨水等による鉛、水銀等の溶
出は環境汚染の可能性がある。このため飛灰は特別管理
廃棄物に指定され、「セメント固化法」、「酸その他の
溶剤による抽出法」、「溶融固定化法」又は「薬剤添加
法」のいずれかの処理を施した後、廃棄することが義務
づけられている。このうち薬剤添加法は他の方法に比
べ、一般に、装置及び取扱いが簡便なため種々検討され
ている。例えば、ポチエチレンイミン等のポリアミンを
原料とするジチオカルバミン酸塩に無機硫化物を併用す
る方法が特開平5−50055号公報に開示され、ジエ
チレントリアミンを原料とするジチオカルバミン酸塩を
使用する方法が特開平6−79254号公報に開示され
ている。
EP又はBF捕集等によるばいじん対策以外に、排ガス
及びダイオキシン対策が必要であり、これらの対策によ
っては得られる飛灰の性状が大きく異なり、特に高アル
カリ性飛灰においては重金属溶出量が多くなることが知
られている。このような飛灰の重金属固定化のために
は、従来の薬剤ではその使用量を大幅に増加するか、又
は塩化第二鉄等のpH調整剤、又はセメント等の他の薬
剤との併用法を取らざるを得ず、処理薬剤費が増大し、
又は処理方法が複雑化する等の問題があった。さらに、
前記ジチオカルバミン酸は、原料とするアミンによって
は、pH調整剤との混練又は熱により分解するために、
混練処理手順及び方法に十二分に配慮する必要があっ
た。
であり、その目的は、飛灰中に含まれる重金属を安定性
の高いキレート剤を用いることにより簡便に固定化でき
る方法を提供することである。
を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、ピペラジンカルボ
ジチオ酸又はその塩は、重金属に対するキレート能力が
高く、高アルカリ性飛灰においても少量の添加量で重金
属を固定化でき、かつ熱的に安定であることを見出し、
本発明を完成するに至った。
カルボジチオ酸又はその塩を添加し、混練する事を特徴
とする飛灰中の重金属の固定化方法である。
特に限定するものではないが、通常都市ゴミや産業廃棄
物等の焼却プラントから排出される。
は、ピペラジン−N−カルボジチオ酸又はピペラジン−
N,N’−ビスカルボジチオ酸のいずれか一方、又はこ
れらの混合物として使用できる。ピペラジン−N−カル
ボジチオ酸を使用する場合には、ジチオカルバミン酸基
当量を、ピペラジン−N,N’−ビスカルボジチオ酸を
使用する場合における該官能基当量と同等にすることに
より、ピペラジン−N,N’−ビスカルボジチオ酸を使
用した場合と同様の効果を得ることができる。従って、
これらの混合物として使用する場合における混合比は任
意に選択できる。但し、酸化等によりジスルフィド結合
が生成するような環境のもとで使用又は保存せざるを得
ない場合等においては、二分子間でのジスルフィド結合
が生成しても重金属を捕捉できるジチオカルバミン酸基
が残存可能なピペラジン−N,N’−ビスカルボジチオ
酸を使用することが好ましい。
前記したピペラジンカルボジチオ酸のアルカリ金属、ア
ルカリ土類金属又はアンモニウムの塩が使用できる。こ
のうち水に溶解し得るリチウム、ナトリウム、カリウ
ム、マグネシム、カルシウム、アンモニウムの塩が好ま
しい。さらに、熱的に安定でかつ安価なナトリウム塩又
はカリウム塩が特に好ましい。
の塩の使用量は、処理する飛灰中の重金属の含有量や重
金属の形態により異なり特に限定するものではないが、
通常飛灰に対して0.01〜5重量%の範囲で使用され
る。
特に限定するものではないが、処理した飛灰の廃棄を容
易にするため、通常処理する飛灰に対して5〜50重量
%の範囲で使用される。5重量%以下では、薬剤との混
練状態が充分でない場合があり、50重量%以上使用し
た場合には、処理して得られる飛灰が液状となる等して
廃棄が困難となる場合がある。
ルボジチオ酸又はその塩を加える方法については特に制
限されない。例えば、前記した水使用量の範囲内におい
て飛灰を混練したのち、予めピペラジンカルボジチオ酸
又はその塩を溶解した水溶液を用いて処理する方法、又
は使用する水の全量に所定量のピペラジンカルボジチオ
酸又はその塩を溶解して処理する方法等が採用できる。
中の重金属は、一般にジチオカルバミン酸基がキレート
することによって水溶液から不溶化できる金属であり、
鉛、水銀、クロム、カドミウム、亜鉛、銅、ニッケル、
砒素、セレン等が例示できる。特に、鉛、水銀、クロ
ム、カドミウム、亜鉛、銅についてはキレート効果が高
いことから好ましい。
明する。但し、本発明は下記実施例によってなんら制限
を受けるものではない。
ルボジチオ酸ナトリウム(化合物No.1)の合成 ガラス製容器中に窒素雰囲気下、ピペラジン172重量
部、NaOH167重量部、水1512重量部を入れ、
この混合溶液中に撹拌しながら45℃で二硫化炭素29
2部を4時間かけて滴下した。滴下終了後、同温度にて
約2時間熟成を行った。反応液に窒素を吹き込み未反応
の二硫化炭素を留去したところ、黄色透明の液体を得
た。
MRスペクトル(内部標準:Sodium 3−Tri
methylsilylpropionate −2,
2,3,3−d4 (TSP))は4.41ppm
(S)であり、C13−NMRスペクトル(内部標準:T
SP)は40.23ppm、199.11ppmであっ
た。さらに燃焼後にイオンクロマトグラフィー(IC)
によりSO4 2-量を測定したところジチオカルバミン酸
基由来と考えられる硫黄の含有率は10.8%(計算値
10.6%)であった。以上の結果からこのものはピペ
ラジン−N,N’−ビスカルボジチオ酸ナトリウムと推
定された。ヨード滴定により測定した結果、得られた水
溶液中のピペラジン−N,N’−ビスカルボジチオ酸ナ
トリウムの濃度は25wt%であった。
ルボジチオ酸カリウム(化合物No.2)の合成 ガラス製容器中に窒素雰囲気下、ピペラジン112重量
部、KOH48.5%水溶液316重量部、水395重
量部を入れ、この混合溶液中に撹拌しながら40℃で二
硫化炭素316部を4時間かけて滴下した。滴下終了
後、同温度にて約2時間熟成を行った。反応液に窒素を
吹き込み未反応の二硫化炭素を留去したところ、黄色透
明の液体を得た。ヨード滴定により測定した結果、この
水溶液中のピペラジン−N,N’−ビスカルボジチオ酸
カリウム濃度は40wt%であった。
ビスカルボジチオ酸ナトリウム(化合物No.3)の合
成 合成例1と同様の装置を用いエチレンジアミン39重量
部、NaOH53重量部、水920重量部を入れ、48
℃にて二硫化炭素99重量部を滴下、反応させて目的の
化合物を含む溶液を得た。ヨード滴定により測定した結
果、この水溶液中のエチレンジアミン−N,N’−ビス
カルボジチオ酸ナトリウム濃度は15wt%であった。
N’,N”−トリスカルボジチオ酸ナトリウム(化合物
No.4)の合成 合成例1と同様の装置を用いジエチレントリアミン20
6重量部、NaOH250重量部、水1001重量部を
入れ、48℃にて二硫化炭素415重量部を滴下、反応
させて目的の化合物を含む溶液を得た。IC測定による
ジチオカルバミン酸基による硫黄の含有率は19.4%
(計算値19.3%)であった。ヨード滴定により測定
した結果、この水溶液中のジエチレントリアミン−N,
N’,N”−トリスカルボジチオ酸ナトリウム濃度は4
2wt%であった。
て硫化水素ガスの発生について調べた。さらに水溶液に
pH調整剤として塩化第二鉄(FeCl3、38%水溶
液)を20重量%添加して硫化水素ガスの発生について
も調べた。結果を表1に示す。
8%、Pb=2100ppm、Zn=5800ppm、
Cu=150ppmを含む)100重量部に対し、水3
0重量部を加え、さらにピペラジン−N,N’−ビスカ
ルボジチオ酸ナトリウムを0.5部(固形分換算)とな
るように添加(化合物No.1の水溶液を飛灰に対し2
wt%添加)、混練し、環境庁告示第13号試験に従い
溶出試験を行った。鉛の溶出結果を表2に示す。
添加量においても、亜鉛は3ppm以下、クロムは0.
05ppm以下、カドミウム、水銀、銅、ニッケルにつ
いてはいずれも0.01ppm以下であった。
を0.74部(固形分換算)となるように添加(化合物
No.1の水溶液を飛灰に対し2.96wt%添加)す
る以外は実施例1と同様にして、重金属捕捉能試験を行
った。結果を表2に合わせて示す。
0.4部(固形分換算)となるように添加(化合物N
o.2の水溶液を飛灰に対し1wt%添加)する以外は
実施例1と同様にして、重金属捕捉能試験を行った。結
果を表2に合わせて示す。
0.8部(固形分換算)となるように添加(化合物N
o.2の水溶液を飛灰に対し2wt%添加)する以外は
実施例1と同様にして、重金属捕捉能試験を行った。結
果を表2に合わせて示す。
を使用しない以外は実施例1と同様にして、重金属捕捉
能試験を行った。結果を表2に合わせて示す。
を使用する代わりにエチレンジアミン−N,N’−ビス
カルボジチオ酸ナトリウムを0.8部及び1.2部(固
形分換算)となるように添加(化合物No.3の水溶液
を飛灰に対し5.3wt%及び8wt%添加)する以外
は実施例1と同様にして、重金属捕捉能試験を行った。
結果を表2に合わせて示す。
を使用する代わりにジエチレントリアミン−N,N’,
N”−トリスカルボジチオ酸ナトリウムを0.76部及
び1.15部(固形分換算)となるように添加(化合物
No.4の水溶液を飛灰に対し1.8wt%及び2.7
4wt%添加)する以外は実施例1と同様にして、重金
属捕捉能試験を行った。結果を表2に合わせて示す。
ボジチオ酸又はその塩は重金属固定化能が高く、かつ熱
的にも安定であることから、重金属溶出量の多い高アル
カリ性飛灰においても、少量の添加で効果を発揮し経済
的であるとともに、他の助剤の使用に際して安全かつ簡
便な処理方法にて実施できるので工業的にも非常に有用
である。
Claims (6)
- 【請求項1】 飛灰に水とピペラジンカルボジチオ酸又
はその塩を添加し、混練することを特徴とする飛灰中の
重金属の固定化方法。 - 【請求項2】 ピペラジンカルボジチオ酸がピペラジン
−N−カルボジチオ酸又はピペラジン−N,N’−ビス
カルボジチオ酸のいずれか一方、又はこれらの混合物で
あることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 【請求項3】 ピペラジンカルボジチオ酸塩が、アルカ
リ金属、アルカリ土類金属塩又はアンモニウム塩である
ことを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の方法。 - 【請求項4】 ピペラジンカルボジチオ酸塩がピペラジ
ン−N,N’−ビスカルボジチオ酸ナトリウムであるこ
とを特徴とする請求項3に記載の方法 - 【請求項5】 ピペラジンカルボジチオ酸塩がピペラジ
ン−N,N’−ビスカルボジチオ酸カリウムであること
を特徴とする請求項3に記載の方法 - 【請求項6】 重金属が、鉛、水銀、クロム、カドミウ
ム、亜鉛及び銅からなる群より選ばれる1種以上である
ことを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれかに記
載の方法。
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