JPH08198669A - エルビウムドナーの付加によるチタン酸バリウムストロンチウム（ｂｓｔ）薄膜の改良 - Google Patents
エルビウムドナーの付加によるチタン酸バリウムストロンチウム（ｂｓｔ）薄膜の改良Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 特性を改善したＢＳＴ絶縁薄膜とそれを利用
した半導体デバイスならびにこれらの製造方法を確立す
る。 【解決手段】 １０ｎｍから５０ｎｍの小粒子サイズの
ＢＳＴ絶縁膜２４は、ＢＳＴに接触する白金層を持つ電
極１８、２６の間に配置され、相対的に誘電率が高く相
対的に漏洩電流が小さい容量性構造体を形成する。バル
クＢＳＴの焼結温度よりも十分に低い温度と共に、本薄
膜の堆積と小粒子サイズとの特性により、膜２４はエル
ビウムを沈降させず、バルクＢＳＴで観測されるよりも
著しく高い欠陥集中度に耐えることが可能になる。この
絶縁膜に１％から３％の間のエルビウムをドーピングす
ることによって（ドーピングされないＢＳＴに比較し
て）漏洩電流を１桁以上減少させることができる。
した半導体デバイスならびにこれらの製造方法を確立す
る。 【解決手段】 １０ｎｍから５０ｎｍの小粒子サイズの
ＢＳＴ絶縁膜２４は、ＢＳＴに接触する白金層を持つ電
極１８、２６の間に配置され、相対的に誘電率が高く相
対的に漏洩電流が小さい容量性構造体を形成する。バル
クＢＳＴの焼結温度よりも十分に低い温度と共に、本薄
膜の堆積と小粒子サイズとの特性により、膜２４はエル
ビウムを沈降させず、バルクＢＳＴで観測されるよりも
著しく高い欠陥集中度に耐えることが可能になる。この
絶縁膜に１％から３％の間のエルビウムをドーピングす
ることによって（ドーピングされないＢＳＴに比較し
て）漏洩電流を１桁以上減少させることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、超小型電子デバイ
スに使用する高誘電率薄膜に関し、より詳細には、かか
る薄膜の誘電特性を改善する方法に関する。
スに使用する高誘電率薄膜に関し、より詳細には、かか
る薄膜の誘電特性を改善する方法に関する。
【０００２】
【発明が解決しようとする課題】ディジタルコンピュー
タには、データを格納するため、たとえば、ダイナミッ
クランダムアクセスメモリ（ＤＲＡＭ）集積回路が使用
される。現在使用できるＤＲＡＭは、１つの結晶シリコ
ンチップの上につくられた１６００万個を越すメモリセ
ルが含まれており、各メモリセルは、小型のコンデンサ
に接続された１つのトランジスタを含んでいるのが普通
である。動作の際、各コンデンサは１ビットの情報を記
憶するため個別に充電あるいは放電される。ＤＲＡＭが
ダイナミックであるということは、データの完全性を保
持するため充電されたメモリセルを周期的にリフレッシ
ュあるいは再充電しなければならず、リフレッシュ動作
をしなければ、充電されたメモリセルは漏洩回路を介し
てある点まで急速に（一般に数分の１秒で）放電してし
まい、もはや充電状態に設定されないということにあ
る。
タには、データを格納するため、たとえば、ダイナミッ
クランダムアクセスメモリ（ＤＲＡＭ）集積回路が使用
される。現在使用できるＤＲＡＭは、１つの結晶シリコ
ンチップの上につくられた１６００万個を越すメモリセ
ルが含まれており、各メモリセルは、小型のコンデンサ
に接続された１つのトランジスタを含んでいるのが普通
である。動作の際、各コンデンサは１ビットの情報を記
憶するため個別に充電あるいは放電される。ＤＲＡＭが
ダイナミックであるということは、データの完全性を保
持するため充電されたメモリセルを周期的にリフレッシ
ュあるいは再充電しなければならず、リフレッシュ動作
をしなければ、充電されたメモリセルは漏洩回路を介し
てある点まで急速に（一般に数分の１秒で）放電してし
まい、もはや充電状態に設定されないということにあ
る。
【０００３】容量に対応してメモリセルがより小型にな
った６４メガビット、２５６メガビット、１ギガビット
さらにそれよりも大容量のＤＲＡＭの製造を容易にする
ためには、必要な電荷をより小さいスペースで格納でき
るコンデンサの構造体と材料が必要になるが、最も有望
な開発方法の１つは、（ここでは５０以上の誘電率を持
つ材料と定義されている）高誘電率材料の分野にある。
ジルコン酸チタン酸鉛（ＰＺＴ）（lead zirconate tit
anate ）、チタン酸バリウム（barium titanate ）、チ
タン酸ストロンチウム（strontium titanate）、チタン
酸バリウムストロンチウム（barium strontium titanat
e ）は、かかる材料のいくつかの一般的な例である。か
かる材料がＤＲＡＭや他の超小型電子技術に使用される
場合、電極と基礎構造体（underlying structure）の上
に（そのどちらにも大きな不都合を生じないで）これら
の材料を形成させることが可能であり、小漏洩電流特性
と長い誘電寿命を持ち、さらに殆どすべての使用方法に
対して、数百メガヘルツから数ギガヘルツまでの周波数
で高誘電率を持つていることが望ましい。
った６４メガビット、２５６メガビット、１ギガビット
さらにそれよりも大容量のＤＲＡＭの製造を容易にする
ためには、必要な電荷をより小さいスペースで格納でき
るコンデンサの構造体と材料が必要になるが、最も有望
な開発方法の１つは、（ここでは５０以上の誘電率を持
つ材料と定義されている）高誘電率材料の分野にある。
ジルコン酸チタン酸鉛（ＰＺＴ）（lead zirconate tit
anate ）、チタン酸バリウム（barium titanate ）、チ
タン酸ストロンチウム（strontium titanate）、チタン
酸バリウムストロンチウム（barium strontium titanat
e ）は、かかる材料のいくつかの一般的な例である。か
かる材料がＤＲＡＭや他の超小型電子技術に使用される
場合、電極と基礎構造体（underlying structure）の上
に（そのどちらにも大きな不都合を生じないで）これら
の材料を形成させることが可能であり、小漏洩電流特性
と長い誘電寿命を持ち、さらに殆どすべての使用方法に
対して、数百メガヘルツから数ギガヘルツまでの周波数
で高誘電率を持つていることが望ましい。
【０００４】
【課題を解決する手段】本発明は、特性が改善されたチ
タン酸バリウム及び／或いはストロンチウム（以下ＢＳ
Ｔと記述する）絶縁膜をつくり出す方法と、これを含む
構造体に関する。ＢＳＴ材料は以前は大きな塊（bulk f
orm ：以下バルク、たとえばバルクＢＳＴというように
呼称する）製造されていたが、（通常５ミクロン以下）
の薄膜、即ち、半導体デバイス上の薄膜として形成され
た場合の、この材料の特性はまだよく解明されていな
い。ドーピングされていないバルクＢＳＴの誘電率は、
おおよそ０．７ミクロンから１０．ミクロンの粒子サイ
ズ中央値（median grain sizes）に対して最大になり、
より小さい粒子サイズに対しては、誘電率が急速に低下
する（したがって、粒子が極端に小さいＢＳＴは通常望
ましくない）ことが知られている。都合の悪いことに、
（たとえばＤＲＡＭのコンデンサなど）サブミクロンの
超小型回路にＢＳＴを使用すると、ＢＳＴの粒子サイズ
に特な制約が生じる。第１に、ＢＳＴ薄膜のアニール温
度は、基礎デバイス構造体を破壊しないように、バルク
ＢＳＴセラミックを焼結するために一般に使用される温
度よりも遥かに低く（バルクＢＳＴでは１１００度より
も高いのが普通なのに対して、通常７００度以下に）維
持しなければならず、したがって、粒子の核形成（nucl
eation）と成長動力学（growth kinetics ）が制限され
る。第２に、希望する膜厚は５ミクロンよりもずっと薄
く（望ましくは、０．０５ミクロンと０．１ミクロンの
間に）しなければならないと同時に、たとえば多数のコ
ンデンサの全体に渡ってその誘電率の均一性を制御しか
つコンデンサを短絡しないようにすること及び、粒子サ
イズの中央値がＢＳＴ膜厚の半分以下にする必要がある
ことが判明している。
タン酸バリウム及び／或いはストロンチウム（以下ＢＳ
Ｔと記述する）絶縁膜をつくり出す方法と、これを含む
構造体に関する。ＢＳＴ材料は以前は大きな塊（bulk f
orm ：以下バルク、たとえばバルクＢＳＴというように
呼称する）製造されていたが、（通常５ミクロン以下）
の薄膜、即ち、半導体デバイス上の薄膜として形成され
た場合の、この材料の特性はまだよく解明されていな
い。ドーピングされていないバルクＢＳＴの誘電率は、
おおよそ０．７ミクロンから１０．ミクロンの粒子サイ
ズ中央値（median grain sizes）に対して最大になり、
より小さい粒子サイズに対しては、誘電率が急速に低下
する（したがって、粒子が極端に小さいＢＳＴは通常望
ましくない）ことが知られている。都合の悪いことに、
（たとえばＤＲＡＭのコンデンサなど）サブミクロンの
超小型回路にＢＳＴを使用すると、ＢＳＴの粒子サイズ
に特な制約が生じる。第１に、ＢＳＴ薄膜のアニール温
度は、基礎デバイス構造体を破壊しないように、バルク
ＢＳＴセラミックを焼結するために一般に使用される温
度よりも遥かに低く（バルクＢＳＴでは１１００度より
も高いのが普通なのに対して、通常７００度以下に）維
持しなければならず、したがって、粒子の核形成（nucl
eation）と成長動力学（growth kinetics ）が制限され
る。第２に、希望する膜厚は５ミクロンよりもずっと薄
く（望ましくは、０．０５ミクロンと０．１ミクロンの
間に）しなければならないと同時に、たとえば多数のコ
ンデンサの全体に渡ってその誘電率の均一性を制御しか
つコンデンサを短絡しないようにすること及び、粒子サ
イズの中央値がＢＳＴ膜厚の半分以下にする必要がある
ことが判明している。
【０００５】サイズが０．７ミクロンから１．０ミクロ
ンの範囲のＢＳＴ粒子は、ペロブスカイト結晶構造体
（perovskite crystal structure）の中で結合されてい
る少なくとも数百万個の単位格子（unit cell ）を構成
しており、０．０１ミクロンサイズのＢＳＴの小粒子は
数千個の単位格子を含むだけである。より大きい粒子に
は、該粒子の外側の電子殻（shell ）に存在する単位格
子の０．５％以下しかないのに対して、より小さい粒子
には、粒子の外側の電子殻に存在する単位格子の２５％
があるのが普通である。このように、小粒子は、粒界組
成（grain boundary composition）に対する感度（sens
itivity ）と格子ひずみ（lattice distortion）がずっ
と大きいという難点があると考えられている。その上、
分極（polarlization ）の程度は、ＢＳＴの粒子サイ
ズ、結晶性、組成によって決まるうえ、バルクセラミッ
クで判明していることに従うことができないので、かか
る粒子サイズに対してＢＳＴドーパントを付加する効果
を予測することは困難である。
ンの範囲のＢＳＴ粒子は、ペロブスカイト結晶構造体
（perovskite crystal structure）の中で結合されてい
る少なくとも数百万個の単位格子（unit cell ）を構成
しており、０．０１ミクロンサイズのＢＳＴの小粒子は
数千個の単位格子を含むだけである。より大きい粒子に
は、該粒子の外側の電子殻（shell ）に存在する単位格
子の０．５％以下しかないのに対して、より小さい粒子
には、粒子の外側の電子殻に存在する単位格子の２５％
があるのが普通である。このように、小粒子は、粒界組
成（grain boundary composition）に対する感度（sens
itivity ）と格子ひずみ（lattice distortion）がずっ
と大きいという難点があると考えられている。その上、
分極（polarlization ）の程度は、ＢＳＴの粒子サイ
ズ、結晶性、組成によって決まるうえ、バルクセラミッ
クで判明していることに従うことができないので、かか
る粒子サイズに対してＢＳＴドーパントを付加する効果
を予測することは困難である。
【０００６】現在のところ、（中央値サイズが１０ｎｍ
（ナノメータ）から５０ｎｍの）小粒子で構成されてい
る薄膜のドーパントとしてエルビウムが有効であること
が判明している。我々は、７００度以下の温度でアニー
ルされた薄膜中のエルビウムの溶解度（solubility）
は、バルクセラミックにおける溶解度よりもずっと大き
いと確信している。このような膜のいくつかの属性はセ
ラミックと異なっている。即ち、粒子サイズはずっと小
さく粒子表面面積はずっと大きく、膜は低温度で短時間
で形成されて、イオン性拡散（ionic diffusion ）が制
限され、熱平衡が確立されず、基板との不整合に基づく
高いひずみが発生する。驚くべきことに、数パーセント
のエルビウムドーパントにより、かかる小粒子のＢＳＴ
膜の誘電漏れ量（dielectric leakage）を小さくする利
点のあることが判明している。たとえば、ＢＳＴ膜を形
成するため有機金属分解法（ＭＯＤ：metal-organic de
compsotion）の液状前駆体（liquid precursor）に酢酸
エルビウム（erbium acetate）を加えてもよい。この方
法は、スピンオン前駆体（spin-on precursors）を使用
したＭＯＤ、気相移植（vapor phase transportation）
を使用したＭＯＤ、ＭＯＤ化学的気相成長法、ゾル−ゲ
ル、スパッタリングなど、多数の形式のＢＳＴ成長法に
容易に適用できることが判明した。
（ナノメータ）から５０ｎｍの）小粒子で構成されてい
る薄膜のドーパントとしてエルビウムが有効であること
が判明している。我々は、７００度以下の温度でアニー
ルされた薄膜中のエルビウムの溶解度（solubility）
は、バルクセラミックにおける溶解度よりもずっと大き
いと確信している。このような膜のいくつかの属性はセ
ラミックと異なっている。即ち、粒子サイズはずっと小
さく粒子表面面積はずっと大きく、膜は低温度で短時間
で形成されて、イオン性拡散（ionic diffusion ）が制
限され、熱平衡が確立されず、基板との不整合に基づく
高いひずみが発生する。驚くべきことに、数パーセント
のエルビウムドーパントにより、かかる小粒子のＢＳＴ
膜の誘電漏れ量（dielectric leakage）を小さくする利
点のあることが判明している。たとえば、ＢＳＴ膜を形
成するため有機金属分解法（ＭＯＤ：metal-organic de
compsotion）の液状前駆体（liquid precursor）に酢酸
エルビウム（erbium acetate）を加えてもよい。この方
法は、スピンオン前駆体（spin-on precursors）を使用
したＭＯＤ、気相移植（vapor phase transportation）
を使用したＭＯＤ、ＭＯＤ化学的気相成長法、ゾル−ゲ
ル、スパッタリングなど、多数の形式のＢＳＴ成長法に
容易に適用できることが判明した。
【０００７】このように、本発明には、チタン酸バリウ
ム及び／或いはストロンチウム絶縁膜を超小型電子デバ
イス上に形成する斬新な方法が含まれている。本方法で
は、エルビウム、チタン並びにバリウム及びストロンチ
ウムの少なくとも１つの元素とを化合させることによっ
て前駆体が準備されるが、前駆体の中のチタンに対する
エルビウムのモル比（molar ratio ）は０．０１から
０．０５の間にあることが望ましい。かかる前駆体の１
つまたはそれ以上の層が堆積され高密度化されてデバイ
ス上に前駆体の膜が形成される。つぎにこの前駆体膜
は、酸素を含む雰囲気の中で７００度以下（望ましくは
６５０度、より望ましくは６００度以下）の温度でアニ
ールされる。このアニールにより、好ましくは粒子サイ
ズ中央値が１０ｎｍから５０ｎｍであるエルビウムがド
ーピングされたチタン酸バリウム及び／或いはストロン
チウム粒子を含む絶縁膜が形成される。
ム及び／或いはストロンチウム絶縁膜を超小型電子デバ
イス上に形成する斬新な方法が含まれている。本方法で
は、エルビウム、チタン並びにバリウム及びストロンチ
ウムの少なくとも１つの元素とを化合させることによっ
て前駆体が準備されるが、前駆体の中のチタンに対する
エルビウムのモル比（molar ratio ）は０．０１から
０．０５の間にあることが望ましい。かかる前駆体の１
つまたはそれ以上の層が堆積され高密度化されてデバイ
ス上に前駆体の膜が形成される。つぎにこの前駆体膜
は、酸素を含む雰囲気の中で７００度以下（望ましくは
６５０度、より望ましくは６００度以下）の温度でアニ
ールされる。このアニールにより、好ましくは粒子サイ
ズ中央値が１０ｎｍから５０ｎｍであるエルビウムがド
ーピングされたチタン酸バリウム及び／或いはストロン
チウム粒子を含む絶縁膜が形成される。
【０００８】前駆体は、たとえば、酢酸バリウム（bari
um acetate）、酢酸ストロンチウム（strontium acetat
e ）、乳酸チタンアンモニウム（titanium ammonium la
ctate ）、硝酸エルビウム（erbium nitrate）及び／或
いは酢酸エルビウム（erbiumacetate）を普通の水溶液
（common aqueous solution ）中で化合させることによ
り準備される。粘度を調整するため前駆体に他の有機溶
剤を加えてもよい。つくられたＢＳＴ粒子は、バリウム
−ストロンチウムの広範囲な化合物の中で選ぶことがで
きる（当該粒子のバリウムストロンチウム格子サイト
（lattice sites）の４０％から７０％の間がバリウム
で占められていることが望ましい）。チタン濃度が高く
なるように絶縁膜をつくることができる。即ち、前駆体
の中のチタンの９３％から９９％だけをＢＳＴ粒子に取
込むことができる。残ったチタンは、酸化チタンとして
境界領域（boundary region ）に存在すると考えられて
いる。前駆体の準備には、前駆体の中のエルビウムに対
するマンガンのモル比が、０．１から１．０の間にある
ように、マンガン元素の化合物を付加することもでき
る。
um acetate）、酢酸ストロンチウム（strontium acetat
e ）、乳酸チタンアンモニウム（titanium ammonium la
ctate ）、硝酸エルビウム（erbium nitrate）及び／或
いは酢酸エルビウム（erbiumacetate）を普通の水溶液
（common aqueous solution ）中で化合させることによ
り準備される。粘度を調整するため前駆体に他の有機溶
剤を加えてもよい。つくられたＢＳＴ粒子は、バリウム
−ストロンチウムの広範囲な化合物の中で選ぶことがで
きる（当該粒子のバリウムストロンチウム格子サイト
（lattice sites）の４０％から７０％の間がバリウム
で占められていることが望ましい）。チタン濃度が高く
なるように絶縁膜をつくることができる。即ち、前駆体
の中のチタンの９３％から９９％だけをＢＳＴ粒子に取
込むことができる。残ったチタンは、酸化チタンとして
境界領域（boundary region ）に存在すると考えられて
いる。前駆体の準備には、前駆体の中のエルビウムに対
するマンガンのモル比が、０．１から１．０の間にある
ように、マンガン元素の化合物を付加することもでき
る。
【０００９】また、本発明には、超小型電子デバイス上
に容量性構造体を形成する方法が含まれているが、通常
かかるコンデンサには第１電極と第２電極との間に配置
された複合絶縁膜（dielectric laminate ）がある。本
方法は、基板上に第１電極を形成する方法を含んでい
る。さらに、本方法は、それぞれの膜がチタン並びにバ
リウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを含む２
つあるいはそれ以上の膜を前記第１電極上に堆積させる
ことを含んでいる。その上、少なくとも１つの膜にはエ
ルビウムが含まれており、チタンに対するエルビウムの
比は０．０１から０．０５となっていることが望まし
い。さらにこの方法には、酸素を含む雰囲気の中で７０
０度以下の温度で膜をアニールする工程が含まれてい
る。この方法によれば、ペロブスカイト結晶構造体をし
た複数の粒子を含む複合絶縁膜が形成され、各粒子は、
チタン、酸素並びにバリウム及びストロンチウムの少な
くとも１つとを含んでおり、その上これらの粒子は１０
ｎｍと５０ｎｍの間の粒子サイズであることが望ましい
と考えられている。エルビウムをドーピングした粒子
は、アニール工程中に複合絶縁膜の少なくとも副層（su
blayer）の中に形成される。本方法は、さらに前記複合
絶縁膜上に第２電極を形成する工程を含んでいる。
に容量性構造体を形成する方法が含まれているが、通常
かかるコンデンサには第１電極と第２電極との間に配置
された複合絶縁膜（dielectric laminate ）がある。本
方法は、基板上に第１電極を形成する方法を含んでい
る。さらに、本方法は、それぞれの膜がチタン並びにバ
リウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを含む２
つあるいはそれ以上の膜を前記第１電極上に堆積させる
ことを含んでいる。その上、少なくとも１つの膜にはエ
ルビウムが含まれており、チタンに対するエルビウムの
比は０．０１から０．０５となっていることが望まし
い。さらにこの方法には、酸素を含む雰囲気の中で７０
０度以下の温度で膜をアニールする工程が含まれてい
る。この方法によれば、ペロブスカイト結晶構造体をし
た複数の粒子を含む複合絶縁膜が形成され、各粒子は、
チタン、酸素並びにバリウム及びストロンチウムの少な
くとも１つとを含んでおり、その上これらの粒子は１０
ｎｍと５０ｎｍの間の粒子サイズであることが望ましい
と考えられている。エルビウムをドーピングした粒子
は、アニール工程中に複合絶縁膜の少なくとも副層（su
blayer）の中に形成される。本方法は、さらに前記複合
絶縁膜上に第２電極を形成する工程を含んでいる。
【００１０】本発明によれば、超小型電子デバイス上に
容量性構造体を形成することができる。本構造体では、
一般に白金表面が対向した第１電極と第２電極の間に複
合絶縁膜が分散される。通常、この複合絶縁膜には、ペ
ロブスカイト結晶構造体でかつ１０ｎｍと５０ｎｍの間
の粒子サイズ中央値を持ち、各粒子が、チタン、酸素並
びにバリウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを
含む２つあるいはそれ以上の粒子（普通は多数の粒子）
が含まれる。複合絶縁膜の少なくとも副層の中の粒子
は、エルビウムがドーピングされていることが望まし
い。かかる副層のチタンに対するエルビウムのモル比は
０．０１から０．０５の間になっていることが望まし
い。
容量性構造体を形成することができる。本構造体では、
一般に白金表面が対向した第１電極と第２電極の間に複
合絶縁膜が分散される。通常、この複合絶縁膜には、ペ
ロブスカイト結晶構造体でかつ１０ｎｍと５０ｎｍの間
の粒子サイズ中央値を持ち、各粒子が、チタン、酸素並
びにバリウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを
含む２つあるいはそれ以上の粒子（普通は多数の粒子）
が含まれる。複合絶縁膜の少なくとも副層の中の粒子
は、エルビウムがドーピングされていることが望まし
い。かかる副層のチタンに対するエルビウムのモル比は
０．０１から０．０５の間になっていることが望まし
い。
【００１１】ドーピングされた粒子には、エルビウムに
対するモル比が０．１から１．０の間にあるマンガンが
含まれる。また前に詳述したように、チタン濃度が高く
なるようにこの構造体をつくることができる。
対するモル比が０．１から１．０の間にあるマンガンが
含まれる。また前に詳述したように、チタン濃度が高く
なるようにこの構造体をつくることができる。
【００１２】
【発明の実施の形態】添付の図面を参照することによ
り、本発明の各種機能と各種利点を良く理解することが
できるであろう。
り、本発明の各種機能と各種利点を良く理解することが
できるであろう。
【００１３】高誘電率（ＨＤＣ）材料には、ＤＲＡＭ、
スタチックＲＡＭ、赤外線デバイスなど超小型電子デバ
イスに対する多数の応用例がある。本発明は、コンデン
サの一部ではない特性が改善されたＨＤＣ薄膜をつくる
ために使用できるが、これらの応用例では、容量性構造
体にＨＤＣ材料を使用するのが普通である。論議を進め
るため、ＨＤＣ薄膜を含む容量性構造体を図１に示す。
スタチックＲＡＭ、赤外線デバイスなど超小型電子デバ
イスに対する多数の応用例がある。本発明は、コンデン
サの一部ではない特性が改善されたＨＤＣ薄膜をつくる
ために使用できるが、これらの応用例では、容量性構造
体にＨＤＣ材料を使用するのが普通である。論議を進め
るため、ＨＤＣ薄膜を含む容量性構造体を図１に示す。
【００１４】一部がつくられた超小型電子デバイス１０
が図１Ａに示されている。本デバイスには、（望ましく
は２酸化シリコンの）基礎絶縁層１４のある（たとえば
シリコンの）半導体基板１２が含まれている。（望まし
くは白金の）第１電極１８は、（たとえば窒化チタン
の）拡散障壁（diffusion barrier ）１６を介して基板
に電気的に接続されており、この構造は、基板１２のシ
リコンが第１電極１８を介して拡散し、電極−ＢＳＴ界
面（interface ）に二酸化シリコンが形成することを防
止するために使用されている。
が図１Ａに示されている。本デバイスには、（望ましく
は２酸化シリコンの）基礎絶縁層１４のある（たとえば
シリコンの）半導体基板１２が含まれている。（望まし
くは白金の）第１電極１８は、（たとえば窒化チタン
の）拡散障壁（diffusion barrier ）１６を介して基板
に電気的に接続されており、この構造は、基板１２のシ
リコンが第１電極１８を介して拡散し、電極−ＢＳＴ界
面（interface ）に二酸化シリコンが形成することを防
止するために使用されている。
【００１５】薄膜のＢＳＴ前駆体溶液は、酢酸バリウ
ム、酢酸ストロンチウム、乳酸チタンアンモニウムな
ど、適切な個々の前駆体の水溶液として準備される。個
々の前駆体はそれぞれ（たとえば０．２ミクロンレベル
に）濾過されて、膜の完全性を損なう恐れのある粒子
（particulates）が除去されることが望ましい。ついで
個々の前駆体が混合され、前駆体溶液の化学量（stoich
iometry ）（即ち、モル比）は、希望するＢＳＴ膜、た
とえば（Ｂａ0.67、Ｓｒ0.33）ＴｉＯ3 に必要な化学量
に調節される。この時点で、前記溶液は、重量で１０％
から１５％の酸素を含むのが普通である。
ム、酢酸ストロンチウム、乳酸チタンアンモニウムな
ど、適切な個々の前駆体の水溶液として準備される。個
々の前駆体はそれぞれ（たとえば０．２ミクロンレベル
に）濾過されて、膜の完全性を損なう恐れのある粒子
（particulates）が除去されることが望ましい。ついで
個々の前駆体が混合され、前駆体溶液の化学量（stoich
iometry ）（即ち、モル比）は、希望するＢＳＴ膜、た
とえば（Ｂａ0.67、Ｓｒ0.33）ＴｉＯ3 に必要な化学量
に調節される。この時点で、前記溶液は、重量で１０％
から１５％の酸素を含むのが普通である。
【００１６】かかる前駆体溶液はエルビウムを付加する
ように修正できる。たとえば、溶液中のチタンに対する
エルビウムのモル比がおおよそ０．０２になるように、
酢酸エルビウム及び／或いは硝酸エルビウムをこの溶液
に加えてもよい。漏れ量を減少させるため正しい化学量
のＢＳＴ溶液にエルビウムを付加した場合、（１）前駆
体溶液にさらにチタン（たとえば、乳酸チタン）を付加
する、（２）前駆体溶液に、マンガン（たとえば、酢酸
マンガン及び／或いは硝酸マンガン）など、アクセプタ
ドーパントを付加する、あるいは（３）（１）と（２）
の化合物を付加する、ことにより、エルビウムの付加を
補償して、最終的に得られる膜の誘電漏れ量をさらに減
少させることができると考えられる。利点を得るため
に、１：１の正確な補償をする必要はないであろう。ま
た、このようにマンガン及び／或いはチタンを付加する
ことは、補償をせずにエルビウムをドーピングしたＢＳ
Ｔの実験で観測された誘電率の減少を相殺（offset）す
るかもしれない（さらにかかる化合物でさえ誘電率を改
善することができる）。
ように修正できる。たとえば、溶液中のチタンに対する
エルビウムのモル比がおおよそ０．０２になるように、
酢酸エルビウム及び／或いは硝酸エルビウムをこの溶液
に加えてもよい。漏れ量を減少させるため正しい化学量
のＢＳＴ溶液にエルビウムを付加した場合、（１）前駆
体溶液にさらにチタン（たとえば、乳酸チタン）を付加
する、（２）前駆体溶液に、マンガン（たとえば、酢酸
マンガン及び／或いは硝酸マンガン）など、アクセプタ
ドーパントを付加する、あるいは（３）（１）と（２）
の化合物を付加する、ことにより、エルビウムの付加を
補償して、最終的に得られる膜の誘電漏れ量をさらに減
少させることができると考えられる。利点を得るため
に、１：１の正確な補償をする必要はないであろう。ま
た、このようにマンガン及び／或いはチタンを付加する
ことは、補償をせずにエルビウムをドーピングしたＢＳ
Ｔの実験で観測された誘電率の減少を相殺（offset）す
るかもしれない（さらにかかる化合物でさえ誘電率を改
善することができる）。
【００１７】スピンオン法（spin-on technique ）によ
る応用例として、前駆体溶液を気相化して大部分の水分
を除去してもよい。残留物質は、粘性及び堆積厚さを調
整するため、たとえばエチレングリコールモノメチール
エーテル（ＥＧＭＥ）（ethylene glycol monomethyl e
ther）、イソブチルアルコール（isobutyl alcohol）あ
るいはメトキシメタノール（methoxymethanol ）など、
別の溶剤を使用して（普通は溶剤に対する残留物質のモ
ル比が１：１から１：２となるように）混合される。さ
らに本前駆体溶液は、０．２ミクロンのシリンジ（syri
nge ）を介して濾過され、たとえばデバイス１０を含む
ウェハー上に（希望する膜厚に依存するが、普通は２０
００ｒｐｍから３５００ｒｐｍで）回転コーティング
（spin-coated ）される。
る応用例として、前駆体溶液を気相化して大部分の水分
を除去してもよい。残留物質は、粘性及び堆積厚さを調
整するため、たとえばエチレングリコールモノメチール
エーテル（ＥＧＭＥ）（ethylene glycol monomethyl e
ther）、イソブチルアルコール（isobutyl alcohol）あ
るいはメトキシメタノール（methoxymethanol ）など、
別の溶剤を使用して（普通は溶剤に対する残留物質のモ
ル比が１：１から１：２となるように）混合される。さ
らに本前駆体溶液は、０．２ミクロンのシリンジ（syri
nge ）を介して濾過され、たとえばデバイス１０を含む
ウェハー上に（希望する膜厚に依存するが、普通は２０
００ｒｐｍから３５００ｒｐｍで）回転コーティング
（spin-coated ）される。
【００１８】超小型電子デバイス１０上の回転コーティ
ングが終わった後の第１の前駆体膜２０が図１Ｂに示さ
れている。この膜は、たとえば、１０ｎｍから５０ｎｍ
の厚さに限定することができるが、膜厚が大きいと、続
くＭＯＤ反応を完了させることが困難になる。回転コー
ティングが終わった後では、溶剤を除去しかつ膜２０に
ボイドが生じることを防止するため、（窒素の雰囲気の
中で８０度から２００度で）高密度化工程を使用するの
が普通である。この工程に続いて、有機金属を分解しさ
らに膜２０を高密度化するため、（たとえば、Ｏ2 、Ｎ
2 ＯあるいはＯ 3 など、酸素の雰囲気中で、４００度か
ら５００度、望ましくは４５０度で）熱乾燥（firing）
がおこなわれる。
ングが終わった後の第１の前駆体膜２０が図１Ｂに示さ
れている。この膜は、たとえば、１０ｎｍから５０ｎｍ
の厚さに限定することができるが、膜厚が大きいと、続
くＭＯＤ反応を完了させることが困難になる。回転コー
ティングが終わった後では、溶剤を除去しかつ膜２０に
ボイドが生じることを防止するため、（窒素の雰囲気の
中で８０度から２００度で）高密度化工程を使用するの
が普通である。この工程に続いて、有機金属を分解しさ
らに膜２０を高密度化するため、（たとえば、Ｏ2 、Ｎ
2 ＯあるいはＯ 3 など、酸素の雰囲気中で、４００度か
ら５００度、望ましくは４５０度で）熱乾燥（firing）
がおこなわれる。
【００１９】上に説明した方法で回転コーティングされ
高密度化された後の（この例では同一前駆体の）第２の
前駆体膜２２が図１Ｃに示されている。希望する厚さを
得るため最終アニール工程の前にさらにいくつかの前駆
体膜を付加してもよい。最終アニール温度は、５００度
から７００度の範囲にあるのが普通であり（６５０度以
下が望ましく、アモルファスＢＳＴの核形成温度によっ
て制限されなければ、６００度以下がより望ましい）、
アニールは、Ｏ2 、Ｎ2 ＯあるいはＯ3 など、酸素の雰
囲気中で行われる。このアニール中、アモルファスＢＳ
Ｔ膜の中でペロブスカイト相ＢＳＴ結晶が核形成され、
１０ｎｍから５０ｎｍの普通のサイズに成長する。ＢＳ
Ｔ膜中のエルビウムドーパントに関する分布について
は、現在のところまだ十分には判っていないが、このよ
うな温度と小粒子サイズで形成された膜は、エルビウム
が第２相に沈降（precipitaion）せず、バルクＢＳＴよ
りずっと高い欠陥集中度（defect concentrations ）に
耐えると考えられている。
高密度化された後の（この例では同一前駆体の）第２の
前駆体膜２２が図１Ｃに示されている。希望する厚さを
得るため最終アニール工程の前にさらにいくつかの前駆
体膜を付加してもよい。最終アニール温度は、５００度
から７００度の範囲にあるのが普通であり（６５０度以
下が望ましく、アモルファスＢＳＴの核形成温度によっ
て制限されなければ、６００度以下がより望ましい）、
アニールは、Ｏ2 、Ｎ2 ＯあるいはＯ3 など、酸素の雰
囲気中で行われる。このアニール中、アモルファスＢＳ
Ｔ膜の中でペロブスカイト相ＢＳＴ結晶が核形成され、
１０ｎｍから５０ｎｍの普通のサイズに成長する。ＢＳ
Ｔ膜中のエルビウムドーパントに関する分布について
は、現在のところまだ十分には判っていないが、このよ
うな温度と小粒子サイズで形成された膜は、エルビウム
が第２相に沈降（precipitaion）せず、バルクＢＳＴよ
りずっと高い欠陥集中度（defect concentrations ）に
耐えると考えられている。
【００２０】図１Ｄに示す絶縁膜２４は、エルビウムド
ーパントが付加された結晶ＢＳＴ膜である。この膜は前
駆体膜２０、２２から形成され、（両方の膜の材料を含
むある種のＢＳＴ結晶が形成され）アニール中に継ぎ目
無しで結合すると考えられている。デバイス１０のコン
デンサ構造体を完成するためには、（たとえば上部の）
第２の（望ましくは白金の）電極２６を絶縁膜２４の上
に堆積させてもよい。ＢＳＴと第２電極の界面に吸収さ
れているかもしれない水分をすべて除去するため、電極
２６を（たとえば、５５０度でＯ2 の中で１時間）堆積
させた後、デバイス１０を事後アニール（post-anneal
）することが望ましい。
ーパントが付加された結晶ＢＳＴ膜である。この膜は前
駆体膜２０、２２から形成され、（両方の膜の材料を含
むある種のＢＳＴ結晶が形成され）アニール中に継ぎ目
無しで結合すると考えられている。デバイス１０のコン
デンサ構造体を完成するためには、（たとえば上部の）
第２の（望ましくは白金の）電極２６を絶縁膜２４の上
に堆積させてもよい。ＢＳＴと第２電極の界面に吸収さ
れているかもしれない水分をすべて除去するため、電極
２６を（たとえば、５５０度でＯ2 の中で１時間）堆積
させた後、デバイス１０を事後アニール（post-anneal
）することが望ましい。
【００２１】図１の構造と同じようにつくられた構造体
上で取られた容量性測定値（capacitive measurements
）の実験データが示されている。厚さが約１００ｎｍ
で粒子サイズが２０ｎｍのＭＯＤＢＳＴ絶縁膜２４が、
白金の最上部層とＺr Ｏ2 障壁層１６とを備えた電極１
８の上に堆積させた。Ｚr Ｏ2 障壁は非導通性なので、
たとえば、ＤＲＡＭに応用する場合、ＴｉＮのような導
通性障壁によって置換されることが望ましい。第２の白
金電極２６は、膜２４の上に堆積しておおよそ１０００
０平方ミクロンの面積のコンデンサを形成した。この構
造体は、試験ウェハーの全面にわたって何回も繰り返さ
れた。一連の試験ウェハーは、１モルづつ増分して付加
されたエルビウムを含む化学量の正しいＢＳＴ前駆体溶
液を使用して準備され、温度２５度のもとで１．６ボル
トの直流バイアスと１００キロヘルツで、発振器からの
１０ミリボルトの信号を使用して、いくつかの容量性構
造体の測定値が取られた。これらの測定値をウェハー毎
に平均して、表１のデータを得た。
上で取られた容量性測定値（capacitive measurements
）の実験データが示されている。厚さが約１００ｎｍ
で粒子サイズが２０ｎｍのＭＯＤＢＳＴ絶縁膜２４が、
白金の最上部層とＺr Ｏ2 障壁層１６とを備えた電極１
８の上に堆積させた。Ｚr Ｏ2 障壁は非導通性なので、
たとえば、ＤＲＡＭに応用する場合、ＴｉＮのような導
通性障壁によって置換されることが望ましい。第２の白
金電極２６は、膜２４の上に堆積しておおよそ１０００
０平方ミクロンの面積のコンデンサを形成した。この構
造体は、試験ウェハーの全面にわたって何回も繰り返さ
れた。一連の試験ウェハーは、１モルづつ増分して付加
されたエルビウムを含む化学量の正しいＢＳＴ前駆体溶
液を使用して準備され、温度２５度のもとで１．６ボル
トの直流バイアスと１００キロヘルツで、発振器からの
１０ミリボルトの信号を使用して、いくつかの容量性構
造体の測定値が取られた。これらの測定値をウェハー毎
に平均して、表１のデータを得た。
【表１】
【００２２】これら特定の結果は、エルビウムをドーピ
ングしたすべてのレベルで、ドーピングしないＢＳＴよ
りも誘電率が減少していることを示している。しかし、
３％までのエルビウムのドーピングに対しては、ドーピ
ングしないＢＳＴに比較して漏洩電流も減少している
（２％のエルビウムに対しては１桁以上の減少を伴って
いる）。十分に解明されていないが、（たとえば０．３
モル％から３モル％の）小範囲のエルビウム濃度が付加
されると、かかる小粒子薄膜の誘電漏れ量が減少するこ
とは明かである。エルビウムの濃度が大きくなると、誘
電漏れ量は実際に増加する。
ングしたすべてのレベルで、ドーピングしないＢＳＴよ
りも誘電率が減少していることを示している。しかし、
３％までのエルビウムのドーピングに対しては、ドーピ
ングしないＢＳＴに比較して漏洩電流も減少している
（２％のエルビウムに対しては１桁以上の減少を伴って
いる）。十分に解明されていないが、（たとえば０．３
モル％から３モル％の）小範囲のエルビウム濃度が付加
されると、かかる小粒子薄膜の誘電漏れ量が減少するこ
とは明かである。エルビウムの濃度が大きくなると、誘
電漏れ量は実際に増加する。
【００２３】図２に示すように、改善された誘電体構造
体を形成することができる。この構造体は、３個の別々
の（しかし必ずしも違っていなくてもよい）副層３２、
３４、３６を含む絶縁膜２４を示している。本明細書の
中で説明したようなＭＯＤ成長法を層毎に使用すると、
異なる成分比の前駆体を使用してこのような構造体を形
成することができる。たとえば、ドーパント材料が少し
しか無くてもあるいは全く無くても、アニールされたと
きに（Ｂａ0.67、Ｓｒ0.33）ＴｉＯ3 粒子を形成する化
学量を使用して、副層３４を堆積させることができる。
かかる層には、室温に近いキューリー点（Curie point
）があり、したがって誘電率が最大になる（が誘電漏
れ量の値は大きくなる）。しかし、たとえば、（多分、
副層３４とは異なるバリウム対ストロンチウム比を備
え）２％のエルビウムドーパントを含むＢＳＴを形成す
る化学量で副層３２、３６を堆積させることができる。
このＢＳＴは本実験で若干低い誘電率となったが、漏洩
特性は著しく改善された。
体を形成することができる。この構造体は、３個の別々
の（しかし必ずしも違っていなくてもよい）副層３２、
３４、３６を含む絶縁膜２４を示している。本明細書の
中で説明したようなＭＯＤ成長法を層毎に使用すると、
異なる成分比の前駆体を使用してこのような構造体を形
成することができる。たとえば、ドーパント材料が少し
しか無くてもあるいは全く無くても、アニールされたと
きに（Ｂａ0.67、Ｓｒ0.33）ＴｉＯ3 粒子を形成する化
学量を使用して、副層３４を堆積させることができる。
かかる層には、室温に近いキューリー点（Curie point
）があり、したがって誘電率が最大になる（が誘電漏
れ量の値は大きくなる）。しかし、たとえば、（多分、
副層３４とは異なるバリウム対ストロンチウム比を備
え）２％のエルビウムドーパントを含むＢＳＴを形成す
る化学量で副層３２、３６を堆積させることができる。
このＢＳＴは本実験で若干低い誘電率となったが、漏洩
特性は著しく改善された。
【００２４】もし薄い副層３２、３６を使用して漏洩電
流を制御できれば、このような容量性構造体に比較的厚
い副層３４を使用できる。アニール中、複数の層の間で
層間混合（cross-mixing）が発生することがあり、特殊
な例として、エルビウム濃度にグレードがあると、隣接
副層３２、３４、３６間で同様にグレードがついた遷移
領域が存在することになる。これ以後ラミネートされた
構造体は、誘電特性が改善された１枚の絶縁膜として処
理される。
流を制御できれば、このような容量性構造体に比較的厚
い副層３４を使用できる。アニール中、複数の層の間で
層間混合（cross-mixing）が発生することがあり、特殊
な例として、エルビウム濃度にグレードがあると、隣接
副層３２、３４、３６間で同様にグレードがついた遷移
領域が存在することになる。これ以後ラミネートされた
構造体は、誘電特性が改善された１枚の絶縁膜として処
理される。
【００２５】本発明は、ここに説明した特定の例に限定
されるものとして解釈されるべきではない。何故なら
ば、これらの例は説明と考えるべきであり、制限的に使
用されていないからである。特定の材料や処理方法が詳
細に説明されているが、これに代わる多数の材料や処理
方法が存在する。たとえば、電極は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ
ｈ、Ａｕ、Ｉｒ、ＲｕＯ2 、ＴａＳｉＮ、ＴｉＳｉＮあ
るいはこれらの合金でつくることができる。障壁層１６
は、たとえばＺｒＮ、ＨｆＮ、ＴａＳｉＮあるいはＴｉ
ＳｉＮで交互につくることができる。本発明は非常に多
種類のＨＤＣ容量性構造体に適用可能であるから、本明
細書の中で論議された容量性構造体の形状は、分かり易
くするためのものである。エルビウムを含む副層が、エ
ルビウムを含まない２つの副層の間にサンドイッチされ
るように、誘電体副層を逆にしてもよい。同様に、１つ
の副層にそれぞれのタイプを使用してもよいし、全部で
３つ以上の副層を使用してもよい。同様に、電極および
誘電体の形成の順序づけは説明と異なってもよく（たと
えば、ＢＳＴ層を形成してから両電極を形成してもよ
い）、この場合、上に説明しなかった他の電極材料（た
とえば、低溶融点の材料）を使用してもよい。また、境
界領域で酸化チタンを形成できる高濃度のチタンを含む
前駆体は、本発明の中で理解される。ＭＯＤにはＭＯＣ
ＶＤ、プラズマエンハンス型ＣＶＤ、スパッタリングの
ような物理的気相成長法などのＣＶＤが含まれているの
で、ドーパント膜成長法によるＢＳＴはＭＯＤによって
制限されない。
されるものとして解釈されるべきではない。何故なら
ば、これらの例は説明と考えるべきであり、制限的に使
用されていないからである。特定の材料や処理方法が詳
細に説明されているが、これに代わる多数の材料や処理
方法が存在する。たとえば、電極は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ
ｈ、Ａｕ、Ｉｒ、ＲｕＯ2 、ＴａＳｉＮ、ＴｉＳｉＮあ
るいはこれらの合金でつくることができる。障壁層１６
は、たとえばＺｒＮ、ＨｆＮ、ＴａＳｉＮあるいはＴｉ
ＳｉＮで交互につくることができる。本発明は非常に多
種類のＨＤＣ容量性構造体に適用可能であるから、本明
細書の中で論議された容量性構造体の形状は、分かり易
くするためのものである。エルビウムを含む副層が、エ
ルビウムを含まない２つの副層の間にサンドイッチされ
るように、誘電体副層を逆にしてもよい。同様に、１つ
の副層にそれぞれのタイプを使用してもよいし、全部で
３つ以上の副層を使用してもよい。同様に、電極および
誘電体の形成の順序づけは説明と異なってもよく（たと
えば、ＢＳＴ層を形成してから両電極を形成してもよ
い）、この場合、上に説明しなかった他の電極材料（た
とえば、低溶融点の材料）を使用してもよい。また、境
界領域で酸化チタンを形成できる高濃度のチタンを含む
前駆体は、本発明の中で理解される。ＭＯＤにはＭＯＣ
ＶＤ、プラズマエンハンス型ＣＶＤ、スパッタリングの
ような物理的気相成長法などのＣＶＤが含まれているの
で、ドーパント膜成長法によるＢＳＴはＭＯＤによって
制限されない。
【００２６】以上の説明に関してさらに以下の項を開示
する。 （１）超小型電子デバイス上にチタン酸バリウム及び／
或いはストロンチウムの絶縁膜を形成する方法であっ
て、（ａ）チタン、エルビウム並びにバリウム及びスト
ロンチウムの少なくとも１つの元素の化合物を混合し
て、前記チタンに対する前記エルビウムのモル比が０．
０１から０．０５の間である前駆体を準備し、（ｂ）前
記前駆体の１つあるいはそれ以上の層を堆積させかつ高
密度化して、前記デバイス上に前駆体膜を形成し、
（ｃ）酸素を含む雰囲気の中で７００度以下の温度で前
記前駆体膜をアニールすることにより、１０ｎｍから５
０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を有し、エルビウムがド
ーピングされた、複数のチタン酸バリウム及び／或いは
ストロンチウム粒子を含む前記絶縁膜を形成し、エルビ
ウムを付加することによって前記絶縁膜に対して観測さ
れる誘電体漏洩電流を減少させる、ことを含む前記方
法。
する。 （１）超小型電子デバイス上にチタン酸バリウム及び／
或いはストロンチウムの絶縁膜を形成する方法であっ
て、（ａ）チタン、エルビウム並びにバリウム及びスト
ロンチウムの少なくとも１つの元素の化合物を混合し
て、前記チタンに対する前記エルビウムのモル比が０．
０１から０．０５の間である前駆体を準備し、（ｂ）前
記前駆体の１つあるいはそれ以上の層を堆積させかつ高
密度化して、前記デバイス上に前駆体膜を形成し、
（ｃ）酸素を含む雰囲気の中で７００度以下の温度で前
記前駆体膜をアニールすることにより、１０ｎｍから５
０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を有し、エルビウムがド
ーピングされた、複数のチタン酸バリウム及び／或いは
ストロンチウム粒子を含む前記絶縁膜を形成し、エルビ
ウムを付加することによって前記絶縁膜に対して観測さ
れる誘電体漏洩電流を減少させる、ことを含む前記方
法。
【００２７】（２）第１項記載の方法であって、前記前
駆体を準備する工程は、マンガン元素の化合物を前記化
合物へ混合して、前記前駆体の中の前記エルビウムに対
する前記マンガンのモル比が０．１から１．０の間にな
るようにすることを、さらに含むことを特徴とする方
法。
駆体を準備する工程は、マンガン元素の化合物を前記化
合物へ混合して、前記前駆体の中の前記エルビウムに対
する前記マンガンのモル比が０．１から１．０の間にな
るようにすることを、さらに含むことを特徴とする方
法。
【００２８】（３）第１項記載の方法であって、９３％
から９９％の間の前記チタンは、前記粒子に取り込ま
れ、前記チタンの残りは粒界に存在することを特徴とす
る方法。
から９９％の間の前記チタンは、前記粒子に取り込ま
れ、前記チタンの残りは粒界に存在することを特徴とす
る方法。
【００２９】（４）第１項記載の方法であって、前記粒
子中の４０％から７０％の間のバリウム−ストロンチウ
ム格子サイトはバリウムで占められることを特徴とする
方法。
子中の４０％から７０％の間のバリウム−ストロンチウ
ム格子サイトはバリウムで占められることを特徴とする
方法。
【００３０】（５）第１項記載の方法であって、前記ア
ニール工程は６５０度以下で行われることを特徴とする
方法。
ニール工程は６５０度以下で行われることを特徴とする
方法。
【００３１】（６）第１項記載の方法であって、前記ア
ニール工程は６００度以下で行われることを特徴とする
方法。
ニール工程は６００度以下で行われることを特徴とする
方法。
【００３２】（７）第１項記載の方法であって、前記前
駆体を準備する工程は、乳酸チタンアンモニウム、硝酸
エルビウム及び／或いは酢酸エルビウム並びに酢酸バリ
ウム及び酢酸ストロンチウムの少なくとも１つを共通の
水溶液中で混合させることを含むことを特徴とする方
法。
駆体を準備する工程は、乳酸チタンアンモニウム、硝酸
エルビウム及び／或いは酢酸エルビウム並びに酢酸バリ
ウム及び酢酸ストロンチウムの少なくとも１つを共通の
水溶液中で混合させることを含むことを特徴とする方
法。
【００３３】（８）第７項記載の方法であって、前記水
溶液は、有機溶剤をさらに含むことを特徴とする方法。
溶液は、有機溶剤をさらに含むことを特徴とする方法。
【００３４】（９）超小型電子デバイス上に容量性構造
体を形成する方法であって、前記容量性構造体は第１電
極と第２電極との間に配置された複合絶縁膜を備え、
（ａ）基板上に前記第１電極を形成し、（ｂ）前記第１
電極上に２つあるいはそれ以上の膜を堆積させ、前記膜
はチタンと、バリウムとストロンチウムの少なくとも１
つとを含み、前記膜の少なくとも１つは、前記チタンに
対するモル比が０．０１から０．０５の間になるエルビ
ウムをさらに含み、（ｃ）酸素を含む雰囲気の中で７０
０度以下の温度で、前記膜をアニールすることにより、
ペロブスカイト結晶構造体をした複数の粒子を含む前記
複合絶縁膜を形成し、前記粒子は、チタン、酸素並びに
バリウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを含み
かつ１０ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を有
し、前記複合絶縁膜の少なくとも１つの副層中の前記粒
子はドーピングされた粒子でありかつエルビウムをさら
に含み、（ｄ）前記複合絶縁膜上に第２電極を形成す
る、ことを特徴とする方法。
体を形成する方法であって、前記容量性構造体は第１電
極と第２電極との間に配置された複合絶縁膜を備え、
（ａ）基板上に前記第１電極を形成し、（ｂ）前記第１
電極上に２つあるいはそれ以上の膜を堆積させ、前記膜
はチタンと、バリウムとストロンチウムの少なくとも１
つとを含み、前記膜の少なくとも１つは、前記チタンに
対するモル比が０．０１から０．０５の間になるエルビ
ウムをさらに含み、（ｃ）酸素を含む雰囲気の中で７０
０度以下の温度で、前記膜をアニールすることにより、
ペロブスカイト結晶構造体をした複数の粒子を含む前記
複合絶縁膜を形成し、前記粒子は、チタン、酸素並びに
バリウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを含み
かつ１０ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を有
し、前記複合絶縁膜の少なくとも１つの副層中の前記粒
子はドーピングされた粒子でありかつエルビウムをさら
に含み、（ｄ）前記複合絶縁膜上に第２電極を形成す
る、ことを特徴とする方法。
【００３５】（１０）第９項記載の方法であって、９３
％から９９％の間の前記チタンは、前記粒子に取り込ま
れ、前記チタンの残りは酸化チタンを含みかつ前記境界
領域に存在することを特徴とする方法。
％から９９％の間の前記チタンは、前記粒子に取り込ま
れ、前記チタンの残りは酸化チタンを含みかつ前記境界
領域に存在することを特徴とする方法。
【００３６】（１１）第９項記載の方法であって、エル
ビウムを含む前記膜の少なくとも１つは、前記ドーピン
グされた粒子が、前記アニール工程の後で前記エルビウ
ムに対するモル比が０．１から１．０の間にあるマンガ
ンを含むように、マンガンをさらに含むことを特徴とす
る方法。
ビウムを含む前記膜の少なくとも１つは、前記ドーピン
グされた粒子が、前記アニール工程の後で前記エルビウ
ムに対するモル比が０．１から１．０の間にあるマンガ
ンを含むように、マンガンをさらに含むことを特徴とす
る方法。
【００３７】（１２）超小型電子デバイス上の容量性構
造体であって、（ａ）対向する白金の表面を持つ第１と
第２の導電性電極と、（ｂ）前記対向する白金表面の間
に分散される複合絶縁膜であって、各粒子がチタン、酸
素並びにバリウム及びストロンチウムの少なくとも１つ
とを含みかつ１０ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中
央値を有する、ペロブスカイト結晶構造体をした２つあ
るいはそれ以上の粒子を含む前記複合絶縁膜と、（ｃ）
ドーピングされた粒子である前記粒子を含む前記複合絶
縁膜の少なくとも１つの副層であって、前記ドーピング
された粒子はさらにエルビウムを含みかつチタンに対す
るエルビウムのモル比が０．０１から０．５の間にある
ことにより、エルビウムを付加することが前記複合絶縁
膜を介した漏洩電流を減少させる少なくとも１つの副層
と、を含むことを特徴とする容量性構造体。
造体であって、（ａ）対向する白金の表面を持つ第１と
第２の導電性電極と、（ｂ）前記対向する白金表面の間
に分散される複合絶縁膜であって、各粒子がチタン、酸
素並びにバリウム及びストロンチウムの少なくとも１つ
とを含みかつ１０ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中
央値を有する、ペロブスカイト結晶構造体をした２つあ
るいはそれ以上の粒子を含む前記複合絶縁膜と、（ｃ）
ドーピングされた粒子である前記粒子を含む前記複合絶
縁膜の少なくとも１つの副層であって、前記ドーピング
された粒子はさらにエルビウムを含みかつチタンに対す
るエルビウムのモル比が０．０１から０．５の間にある
ことにより、エルビウムを付加することが前記複合絶縁
膜を介した漏洩電流を減少させる少なくとも１つの副層
と、を含むことを特徴とする容量性構造体。
【００３８】（１３）第１２項記載の構造体であって、
前記ドーピングされた粒子は、前記エルビウムに対する
モル比が０．１から１．０の間にあるようにマンガンを
さらに含むことを特徴とする構造体。
前記ドーピングされた粒子は、前記エルビウムに対する
モル比が０．１から１．０の間にあるようにマンガンを
さらに含むことを特徴とする構造体。
【００３９】（１４）第１２項記載の構造体であって、
前記複合絶縁膜の少なくとも一部の中の前記粒子間の前
記境界領域にある酸化チタンをさらに含み、前記酸化チ
タンは前記複合絶縁膜に含まれるチタンの全量の０．１
％から７％の間のチタンを含むことを特徴とする構造
体。
前記複合絶縁膜の少なくとも一部の中の前記粒子間の前
記境界領域にある酸化チタンをさらに含み、前記酸化チ
タンは前記複合絶縁膜に含まれるチタンの全量の０．１
％から７％の間のチタンを含むことを特徴とする構造
体。
【００４０】（１５）第１２項記載の構造体であって、
前記粒子は第１電極と第２電極との間の２つあるいはそ
れ以上の副層の中でおおまかに配列され、隣接する複数
の前記副層はストロンチウムに対して異なる相対濃度の
バリウムを含んでいることを特徴とする構造体。
前記粒子は第１電極と第２電極との間の２つあるいはそ
れ以上の副層の中でおおまかに配列され、隣接する複数
の前記副層はストロンチウムに対して異なる相対濃度の
バリウムを含んでいることを特徴とする構造体。
【００４１】（１６）（たとえば１０ｎｍから５０ｎｍ
と）粒子サイズが小さいＢＳＴ絶縁膜２４に、比較的大
きいパーセンテージ（０．３％から３％）のエルビウム
ドーパントを取り込んだ半導体デバイスとその製造工程
が開示されている。絶縁膜２４は（ＢＳＴに接触する白
金層を持つことが望ましい）電極１８、２６の間に配置
され、相対的に誘電率が高く相対的に漏洩電流が小さい
容量性構造体を形成することが望ましい。バルクＢＳＴ
の焼結温度よりも十分に低い温度と共に、本薄膜の堆積
と小粒子サイズとの特性により、前記膜はエルビウムを
沈降させず、バルクＢＳＴで観測されるよりも著しく高
い欠陥集中度に耐えることが可能になることは明かであ
る。かかる絶縁膜に対して、１％から３％の間のエルビ
ウムをドーピングすることによって（ドーピングされな
いＢＳＴに比較して）漏洩電流を１桁以上減少させるこ
とができる。
と）粒子サイズが小さいＢＳＴ絶縁膜２４に、比較的大
きいパーセンテージ（０．３％から３％）のエルビウム
ドーパントを取り込んだ半導体デバイスとその製造工程
が開示されている。絶縁膜２４は（ＢＳＴに接触する白
金層を持つことが望ましい）電極１８、２６の間に配置
され、相対的に誘電率が高く相対的に漏洩電流が小さい
容量性構造体を形成することが望ましい。バルクＢＳＴ
の焼結温度よりも十分に低い温度と共に、本薄膜の堆積
と小粒子サイズとの特性により、前記膜はエルビウムを
沈降させず、バルクＢＳＴで観測されるよりも著しく高
い欠陥集中度に耐えることが可能になることは明かであ
る。かかる絶縁膜に対して、１％から３％の間のエルビ
ウムをドーピングすることによって（ドーピングされな
いＢＳＴに比較して）漏洩電流を１桁以上減少させるこ
とができる。
【００４２】
【関連出願に対する相互参照】本願と同一日付で出願し
た下記関連出願の開示内容を本願に明確に組み入れるこ
とにする。 ＴＩ番号 通し番号 出願日 発明者 タイトル A-40446 08/315,454 9/30-94 Kulwicki 他 ほう素を使用したバリウムス トロンチウムチタン酸塩（Ｂ ＳＴ）薄膜の改善 TI-19675 08/315,648 9/30-94 Tsu 他 ホルミウムドナードーピング によるバリウムストロンチウ ムチタン酸塩（ＢＳＴ）薄膜 の改善 下記出願は本願に関連している。 TI-19554 08/3283,44 8/01/94 Summerfelt 高誘電率材料を使用した電極 のための導電性アモルファス 窒化物障壁層
た下記関連出願の開示内容を本願に明確に組み入れるこ
とにする。 ＴＩ番号 通し番号 出願日 発明者 タイトル A-40446 08/315,454 9/30-94 Kulwicki 他 ほう素を使用したバリウムス トロンチウムチタン酸塩（Ｂ ＳＴ）薄膜の改善 TI-19675 08/315,648 9/30-94 Tsu 他 ホルミウムドナードーピング によるバリウムストロンチウ ムチタン酸塩（ＢＳＴ）薄膜 の改善 下記出願は本願に関連している。 TI-19554 08/3283,44 8/01/94 Summerfelt 高誘電率材料を使用した電極 のための導電性アモルファス 窒化物障壁層
【図１】本発明の方法にしたがってつくられた容量性構
造体の１実施例の立面図の断面を示す図であって、Ａ
は、一部がつくられた超小型電子デバイスを示す図、Ｂ
は超小型電子デバイス上の回転コーティングが終わった
後の第１の前駆体膜を示す図、Ｃは回転コーティングさ
れ高密度化された後の第２の前駆体膜を示す図、Ｄはエ
ルビウムドーパントが付加された結晶ＢＳＴ膜（絶縁
膜）を示す図。
造体の１実施例の立面図の断面を示す図であって、Ａ
は、一部がつくられた超小型電子デバイスを示す図、Ｂ
は超小型電子デバイス上の回転コーティングが終わった
後の第１の前駆体膜を示す図、Ｃは回転コーティングさ
れ高密度化された後の第２の前駆体膜を示す図、Ｄはエ
ルビウムドーパントが付加された結晶ＢＳＴ膜（絶縁
膜）を示す図。
【図２】各種組成のＢＳＴの３層からつくられた複合絶
縁膜を備えた実施例の一部の断面を示す図。
縁膜を備えた実施例の一部の断面を示す図。
１０ 超小型電子デバイス １２ 半導体基板 １４ 基礎絶縁層 １６ 拡散障壁層 １８ 第１電極 ２０ 第１の前駆体膜 ２２ 第２の前駆体膜 ２４ 複合絶縁膜 ２６ 第２電極 ３２、３４、３６ 副層
Claims (3)
- 【請求項１】 超小型電子デバイス上にチタン酸バリウ
ム及び／或いはストロンチウムの絶縁膜を形成する方法
であって、（ａ）チタン元素、エルビウム元素並びにバ
リウム及びストロンチウムの少なくとも１つの元素の化
合物を混合させて、前記チタンに対する前記エルビウム
のモル比が０．０１から０．０５の間である前駆体を準
備し、（ｂ）前記前駆体の１つあるいはそれ以上の層を
堆積させかつ高密度化して、前記デバイス上に前駆体膜
を形成し、（ｃ）酸素を含む雰囲気の中で７００度以下
の温度で前記前駆体膜をアニールすることにより、１０
ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を有し、エル
ビウムがドーピングされた、複数のチタン酸バリウム及
び／或いはストロンチウム粒子を含む前記絶縁膜を形成
し、エルビウムを付加することによって前記絶縁膜に対
して観測される誘電体漏洩電流を減少させる、ことを含
む前記方法。 - 【請求項２】 超小型電子デバイス上に容量性構造体を
形成する方法であって、前記容量性構造体は第１電極と
第２電極との間に配置された複合絶縁膜を備え、（ａ）
基板上に前記第１電極を形成し、（ｂ）前記第１電極上
に２つあるいはそれ以上の膜を堆積させ、前記膜はチタ
ンと、バリウムとストロンチウムの少なくとも１つとを
含み、前記膜の少なくとも１つは、前記チタンに対する
モル比が０．０１から０．０５の間になるエルビウムを
さらに含み、（ｃ）酸素を含む雰囲気の中で７００度以
下の温度で、前記膜をアニールすることにより、ペロブ
スカイト結晶構造体をした複数の粒子を含む前記複合絶
縁膜を形成し、前記粒子は、チタン、酸素並びにバリウ
ム及びストロンチウムの少なくとも１つとを含みかつ１
０ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を有し、前
記複合絶縁膜の少なくとも１つの副層中の前記粒子はド
ーピングされた粒子でありかつエルビウムをさらに含
み、（ｄ）前記複合絶縁膜上に第２電極を形成する、こ
とを特徴とする方法。 - 【請求項３】 超小型電子デバイス上の容量性構造体で
あって、（ａ）対向する白金の表面を持つ第１と第２の
導電性電極と、（ｂ）前記対向する白金表面の間に分散
される複合絶縁膜であって、各粒子がチタン、酸素並び
にバリウム及びストロンチウムの少なくとも１つとを含
みかつ１０ｎｍから５０ｎｍの間の粒子サイズ中央値を
有する、ペロブスカイト結晶構造体をした２つあるいは
それ以上の粒子を含む前記複合絶縁膜と、（ｃ）ドーピ
ングされた粒子である前記粒子を含む前記複合絶縁膜の
少なくとも１つの副層であって、前記ドーピングされた
粒子はさらにエルビウムを含みかつチタンに対するエル
ビウムのモル比が０．０１から０．５の間にあることに
より、エルビウムを付加することが前記複合絶縁膜を介
した漏洩電流を減少させる少なくとも１つの副層と、を
含むことを特徴とする容量性構造体。
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