JPH0754003A - 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 - Google Patents
永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法Info
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- JPH0754003A JPH0754003A JP5180070A JP18007093A JPH0754003A JP H0754003 A JPH0754003 A JP H0754003A JP 5180070 A JP5180070 A JP 5180070A JP 18007093 A JP18007093 A JP 18007093A JP H0754003 A JPH0754003 A JP H0754003A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金
粉末を水素処理法により製造する方法において、原料合
金そのものが本質的に有する磁気異方性を完全に達成
し、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−Ｔ−（Ｍ）−
Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を処理量にかかわ
らず量産性よく得ることができる製造方法の提供。 【構成】 Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ合金の粗粉砕粉を、水素
ガス雰囲気中で昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍ
ｉｎの昇温速度で７５０℃以上の温度域まで昇温し、さ
らに７５０℃〜９００℃で水素中の熱処理を行うことに
より、再結晶時の結晶方位を決める核としてのＲ2Ｔ14
Ｂ相を適量残存させることができ、引き続き７００℃〜
９００℃で脱水素熱処理を行って冷却することにより、
高い保磁力と大きな磁気異方性を同時に有するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金粉末を得る。
粉末を水素処理法により製造する方法において、原料合
金そのものが本質的に有する磁気異方性を完全に達成
し、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−Ｔ−（Ｍ）−
Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を処理量にかかわ
らず量産性よく得ることができる製造方法の提供。 【構成】 Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ合金の粗粉砕粉を、水素
ガス雰囲気中で昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍ
ｉｎの昇温速度で７５０℃以上の温度域まで昇温し、さ
らに７５０℃〜９００℃で水素中の熱処理を行うことに
より、再結晶時の結晶方位を決める核としてのＲ2Ｔ14
Ｂ相を適量残存させることができ、引き続き７００℃〜
９００℃で脱水素熱処理を行って冷却することにより、
高い保磁力と大きな磁気異方性を同時に有するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金粉末を得る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、各種モーター、アク
チュエーター等に用いることが可能な高保磁力を有する
Ｒ（希土類元素）−Ｔ（鉄属元素）−（Ｍ）−Ｂ系のボ
ンド磁石用および焼結磁石用異方性永久磁石粉末の製造
方法に係り、本系粗粉砕粉を特定昇温速度で昇温しＨ2
ガス中で加熱処理して４相の混合組織となし、さらに所
定雰囲気で加熱保持する脱Ｈ2処理を行い、結晶粒を１
μｍ以下の極微細結晶とした高保磁力を有するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方
法に関する。
チュエーター等に用いることが可能な高保磁力を有する
Ｒ（希土類元素）−Ｔ（鉄属元素）−（Ｍ）−Ｂ系のボ
ンド磁石用および焼結磁石用異方性永久磁石粉末の製造
方法に係り、本系粗粉砕粉を特定昇温速度で昇温しＨ2
ガス中で加熱処理して４相の混合組織となし、さらに所
定雰囲気で加熱保持する脱Ｈ2処理を行い、結晶粒を１
μｍ以下の極微細結晶とした高保磁力を有するＲ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】希土類系永久磁石粉末を水素処理法によ
り製造する方法は、例えば特開平１−１３２１０６号公
報に開示されている。すなわち、かかる水素処理法と
は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金インゴットまたは粉
末を、Ｈ2ガス雰囲気またはＨ2ガスと不活性ガスの混合
雰囲気中で温度５００℃〜１０００℃に保持して上記合
金のインゴットまたは粉末にＨ2吸蔵させた後、Ｈ2ガス
圧力１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以下の真空雰囲気
またはＨ2ガス分圧１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以
下の不活性ガス雰囲気になるまで温度５００℃〜１００
０℃で脱Ｈ2処理し、ついで冷却することによりＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系合金磁石粉末を得る製造方法である。
り製造する方法は、例えば特開平１−１３２１０６号公
報に開示されている。すなわち、かかる水素処理法と
は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金インゴットまたは粉
末を、Ｈ2ガス雰囲気またはＨ2ガスと不活性ガスの混合
雰囲気中で温度５００℃〜１０００℃に保持して上記合
金のインゴットまたは粉末にＨ2吸蔵させた後、Ｈ2ガス
圧力１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以下の真空雰囲気
またはＨ2ガス分圧１３Ｐａ（１×１０-1Ｔｏｒｒ）以
下の不活性ガス雰囲気になるまで温度５００℃〜１００
０℃で脱Ｈ2処理し、ついで冷却することによりＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系合金磁石粉末を得る製造方法である。
【０００３】上記手法で製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ
系合金磁石粉末は、大きな保磁力と磁気異方性を有す
る。これは上記処理によって、非常に微細な再結晶粒
径、実質的には０．１μｍ〜１μｍの平均再結晶粒径を
持つ組織となり、磁気的には正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系化
合物の単磁区臨界粒径に近い結晶粒径となっており、な
おかつこれらの極微細結晶がある程度結晶方位を揃えて
再結晶しているためである。
系合金磁石粉末は、大きな保磁力と磁気異方性を有す
る。これは上記処理によって、非常に微細な再結晶粒
径、実質的には０．１μｍ〜１μｍの平均再結晶粒径を
持つ組織となり、磁気的には正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系化
合物の単磁区臨界粒径に近い結晶粒径となっており、な
おかつこれらの極微細結晶がある程度結晶方位を揃えて
再結晶しているためである。
【０００４】また、特開平２−４９０１号公報には水素
処理法による種々のヒートパターンが開示され、更にイ
ンゴットの均質化処理を付加することも提案されてお
り、例えば、インゴットを６００℃〜１２００℃で均質
化して合金粉末をＨ2中又はＨ2と不活性ガスの混合雰囲
気中で５００℃〜１０００℃に保持してＨ2を吸蔵さ
せ、その後５００℃〜１０００℃で真空脱気して、冷却
する方法が示されている。さらに、特開平３−１４６６
０８号公報には、水素処理中の温度変化による特性変動
を小さくする手法として、蓄熱材とともに水素処理を行
う方法が提案されている。すなわち、水素処理法では、
処理過程において大きな反応熱を伴う化学反応が起こっ
ており、この反応熱による温度変化のために磁気特性に
ばらつきが生じる。そこで熱容量の大きな蓄熱材を用い
て反応熱による温度変化を最小限にしようというもので
ある。
処理法による種々のヒートパターンが開示され、更にイ
ンゴットの均質化処理を付加することも提案されてお
り、例えば、インゴットを６００℃〜１２００℃で均質
化して合金粉末をＨ2中又はＨ2と不活性ガスの混合雰囲
気中で５００℃〜１０００℃に保持してＨ2を吸蔵さ
せ、その後５００℃〜１０００℃で真空脱気して、冷却
する方法が示されている。さらに、特開平３−１４６６
０８号公報には、水素処理中の温度変化による特性変動
を小さくする手法として、蓄熱材とともに水素処理を行
う方法が提案されている。すなわち、水素処理法では、
処理過程において大きな反応熱を伴う化学反応が起こっ
ており、この反応熱による温度変化のために磁気特性に
ばらつきが生じる。そこで熱容量の大きな蓄熱材を用い
て反応熱による温度変化を最小限にしようというもので
ある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところが、上記手法で
製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金粉末の磁気
的性質は、特に磁気異方性については不充分であり、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性に達してお
らず、磁気特性的には残留磁束密度Ｂｒが小さいという
欠点があった。これは粉末粒子中に多数存在する結晶粒
の磁化容易方向が特定の一方向に十分そろっておらず、
その結果、粉末粒子の平均残留磁束密度が小さくなるこ
とによる。また、原料処理量によって磁気特性、特に保
磁力が変化するという、量産に不向きな非常に重要な問
題を内在していた。上述した蓄熱材を用いて温度変化を
小さくする方法では実用上、原料処理量に対して大きな
設備を要したり、熱容量が大きいため加熱、冷却に多大
の時間とエネルギーを要するという問題が新に生じる。
しかも、水素処理法による磁気特性、特に保磁力の変動
の原因が単に水素化時の発熱反応による温度上昇や脱水
素時の吸熱反応による温度低下ではないため、蓄熱材を
用いても保磁力のばらつきや低下の問題は解消されな
い。
製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金粉末の磁気
的性質は、特に磁気異方性については不充分であり、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性に達してお
らず、磁気特性的には残留磁束密度Ｂｒが小さいという
欠点があった。これは粉末粒子中に多数存在する結晶粒
の磁化容易方向が特定の一方向に十分そろっておらず、
その結果、粉末粒子の平均残留磁束密度が小さくなるこ
とによる。また、原料処理量によって磁気特性、特に保
磁力が変化するという、量産に不向きな非常に重要な問
題を内在していた。上述した蓄熱材を用いて温度変化を
小さくする方法では実用上、原料処理量に対して大きな
設備を要したり、熱容量が大きいため加熱、冷却に多大
の時間とエネルギーを要するという問題が新に生じる。
しかも、水素処理法による磁気特性、特に保磁力の変動
の原因が単に水素化時の発熱反応による温度上昇や脱水
素時の吸熱反応による温度低下ではないため、蓄熱材を
用いても保磁力のばらつきや低下の問題は解消されな
い。
【０００６】これらの諸問題は、例えば特開平２−４９
０１号公報では第１に、水素処理法によって得られる磁
性粉末が再結晶集合組織を有することを指摘しながら
も、再結晶組織に決定的な影響を与える前組織、すなわ
ち水素中熱処理による中間生成物の金属組織が最適化し
ておらず、第２には、その最適な中間生成物の組織を生
成させるための水素化条件を限定していないためであ
る。
０１号公報では第１に、水素処理法によって得られる磁
性粉末が再結晶集合組織を有することを指摘しながら
も、再結晶組織に決定的な影響を与える前組織、すなわ
ち水素中熱処理による中間生成物の金属組織が最適化し
ておらず、第２には、その最適な中間生成物の組織を生
成させるための水素化条件を限定していないためであ
る。
【０００７】その結果、開示されている方法によると水
素吸蔵後の中間生成物がＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ、Ｔ相の３相組
織になってしまい、これを真空排気により脱水素化して
も、実質的に等方性の組織となり、高い磁化は得られな
い。また、Ｈ2処理の昇温時のＨ2圧力を１気圧とし、８
３０℃まで昇温し、５Ｔｏｒｒ〜８５０ＴｏｒｒのＨ2
圧力下で８３０℃で５時間保持した後、１×１０-5Ｔｏ
ｒｒに排気してＡｒ中で急冷した試料が磁気的に異方性
となることが開示されているが、製造されたボンド磁石
のＢｒは磁界中成形品で５．１ｋＧ〜７．２ｋＧであ
り、磁性粉末１００％に換算すると６．３ｋＧ〜９．０
ｋＧ（０．６３Ｔ〜０．９０Ｔ）である。この値は異方
性化が完全になった場合の値（約１．２Ｔ〜１．５Ｔ）
に比較し、十分高くなく異方性が完全とはいえない。
素吸蔵後の中間生成物がＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ、Ｔ相の３相組
織になってしまい、これを真空排気により脱水素化して
も、実質的に等方性の組織となり、高い磁化は得られな
い。また、Ｈ2処理の昇温時のＨ2圧力を１気圧とし、８
３０℃まで昇温し、５Ｔｏｒｒ〜８５０ＴｏｒｒのＨ2
圧力下で８３０℃で５時間保持した後、１×１０-5Ｔｏ
ｒｒに排気してＡｒ中で急冷した試料が磁気的に異方性
となることが開示されているが、製造されたボンド磁石
のＢｒは磁界中成形品で５．１ｋＧ〜７．２ｋＧであ
り、磁性粉末１００％に換算すると６．３ｋＧ〜９．０
ｋＧ（０．６３Ｔ〜０．９０Ｔ）である。この値は異方
性化が完全になった場合の値（約１．２Ｔ〜１．５Ｔ）
に比較し、十分高くなく異方性が完全とはいえない。
【０００８】この発明は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁
石用希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法に
おいて、原料合金そのものが本質的に有する磁気異方性
を完全に達成し、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−
Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を量
産性よく得ることができる製造方法の提供を目的として
いる。
石用希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法に
おいて、原料合金そのものが本質的に有する磁気異方性
を完全に達成し、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−
Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を量
産性よく得ることができる製造方法の提供を目的として
いる。
【０００９】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記残留磁
束密度Ｂｒを大きくするため、原料組成および処理条件
の金属組織的検討を行った結果、水素化の条件を工夫す
ることで大きな異方性が得られることを見い出したもの
である。すなわち、発明者らは、水素処理法にてＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金粉末を得る際に磁
性粉末を完全に異方性化する方法を目的に原料組成およ
び処理条件の金属組織的検討を種々行った結果、水素化
によって得られる中間生成物がＲ2Ｔ14Ｂ相を含有し、
その外にＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相が存在することが
高い残留磁化を得るための必須条件であること、そし
て、その中間生成物を生成させるための条件は、水素化
時に特定の温度領域を、充分速やかに通過させることが
必要であることを知見し、この発明を完成した。さら
に、脱水素処理時の水素分圧をＲ水素化物の平衡水素解
離圧、例えばＮｄＨ２では８５０℃で１ｋＰａより大き
く下げることなく、平衡水素解離圧近傍で徐々に脱水素
反応を起こさせることで、核生成量、核成長速度を適正
化することにより、原料処理量にかかわらず高保磁力を
得ることができることを知見し、この発明を完成した。
束密度Ｂｒを大きくするため、原料組成および処理条件
の金属組織的検討を行った結果、水素化の条件を工夫す
ることで大きな異方性が得られることを見い出したもの
である。すなわち、発明者らは、水素処理法にてＲ−Ｔ
−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用希土類合金粉末を得る際に磁
性粉末を完全に異方性化する方法を目的に原料組成およ
び処理条件の金属組織的検討を種々行った結果、水素化
によって得られる中間生成物がＲ2Ｔ14Ｂ相を含有し、
その外にＲ−Ｈ、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相が存在することが
高い残留磁化を得るための必須条件であること、そし
て、その中間生成物を生成させるための条件は、水素化
時に特定の温度領域を、充分速やかに通過させることが
必要であることを知見し、この発明を完成した。さら
に、脱水素処理時の水素分圧をＲ水素化物の平衡水素解
離圧、例えばＮｄＨ２では８５０℃で１ｋＰａより大き
く下げることなく、平衡水素解離圧近傍で徐々に脱水素
反応を起こさせることで、核生成量、核成長速度を適正
化することにより、原料処理量にかかわらず高保磁力を
得ることができることを知見し、この発明を完成した。
【００１０】すなわち、この発明は、 Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少な
くとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１種または２種を
Ｒのうち５０ａｔ％以上含有）、 Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５
０ａｔ％以下のＣｏで置換）、 Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して、平均
粒度が５０μｍ〜５０００μｍの少なくとも８０ｖｏｌ
％以上が正方晶構造Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物からなる粗
粉砕粉となした後、前記粗粉砕粉を原料粉末としてこれ
を１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ2ガス中で、６００
℃〜７５０℃以下の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜
２００℃／ｍｉｎで昇温し、さらに７５０℃〜９００℃
に１５分〜８時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ−
Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の少なくとも４相の
混合組織とした後、さらにＨ2分圧１０ｋＰａ以下にて
７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ2処理
を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が０．０５μｍ〜
１μｍである磁気的に異方性を有する合金粉末を得るこ
とを特徴とする永久磁石用希土類合金粉末の製造方法で
ある。
くとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１種または２種を
Ｒのうち５０ａｔ％以上含有）、 Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５
０ａｔ％以下のＣｏで置換）、 Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して、平均
粒度が５０μｍ〜５０００μｍの少なくとも８０ｖｏｌ
％以上が正方晶構造Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物からなる粗
粉砕粉となした後、前記粗粉砕粉を原料粉末としてこれ
を１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ2ガス中で、６００
℃〜７５０℃以下の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜
２００℃／ｍｉｎで昇温し、さらに７５０℃〜９００℃
に１５分〜８時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ−
Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の少なくとも４相の
混合組織とした後、さらにＨ2分圧１０ｋＰａ以下にて
７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ2処理
を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が０．０５μｍ〜
１μｍである磁気的に異方性を有する合金粉末を得るこ
とを特徴とする永久磁石用希土類合金粉末の製造方法で
ある。
【００１１】また、この発明は、 Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少な
くとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１種または２種を
Ｒのうち５０ａｔ％以上含有）、 Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５
０ａｔ％以下のＣｏで置換）、 Ｍ：１０ａｔ％以下（Ｍ：Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎ
ｉ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔ
ａ、Ｗのうち１種または２種以上）、 Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して平均粒
度が５０μｍ〜５０００μｍの少なくとも８０ｖｏｌ％
以上が正方晶構造Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物からなる粗粉
砕粉となした後、前記粗粉砕粉を原料粉末としてこれを
１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ2ガス中で、６００℃
〜７５０℃以下の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２
００℃／ｍｉｎ以上で昇温し、さらに７５０℃〜９００
℃に１５分〜８時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ
−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の少なくとも４相
の混合組織とした後、さらにＨ2分圧１０ｋＰａ以下に
て７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ2処
理を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が０．０５μｍ
〜１μｍである磁気的に異方性を有する合金粉末を得る
ことを特徴とする永久磁石用希土類合金粉末の製造方法
である。
くとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１種または２種を
Ｒのうち５０ａｔ％以上含有）、 Ｔ：６７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５
０ａｔ％以下のＣｏで置換）、 Ｍ：１０ａｔ％以下（Ｍ：Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎ
ｉ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔ
ａ、Ｗのうち１種または２種以上）、 Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して平均粒
度が５０μｍ〜５０００μｍの少なくとも８０ｖｏｌ％
以上が正方晶構造Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物からなる粗粉
砕粉となした後、前記粗粉砕粉を原料粉末としてこれを
１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ2ガス中で、６００℃
〜７５０℃以下の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉｎ〜２
００℃／ｍｉｎ以上で昇温し、さらに７５０℃〜９００
℃に１５分〜８時間加熱保持し、組織をＲ水素化物、Ｔ
−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の少なくとも４相
の混合組織とした後、さらにＨ2分圧１０ｋＰａ以下に
て７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持する脱Ｈ2処
理を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が０．０５μｍ
〜１μｍである磁気的に異方性を有する合金粉末を得る
ことを特徴とする永久磁石用希土類合金粉末の製造方法
である。
【００１２】組成の限定理由 この発明に使用する原料合金に用いるＲすなわち希土類
元素は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔ
ｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕが包括され、このう
ち少なくとも１種以上で、Ｐｒ、Ｎｄのうち少なくとも
１種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有し、さら
にＲの全てがＰｒ、Ｎｄのうち１種または２種の場合が
ある。Ｒの５０ａｔ％以上をＰｒ、Ｎｄのうち少なくと
も１種以上とするのは、５０ａｔ％未満では充分な磁化
が得られないためである。Ｒは、１０ａｔ％未満ではα
Ｆｅ相の析出により保磁力が低下し、また２０ａｔ％を
超えると、目的とする正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物以
外に、Ｒリッチの第２相が多く析出し、この第２相が多
すぎると合金の磁化を低下させる。従ってＲの範囲は１
０〜２０ａｔ％とする。
元素は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔ
ｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕが包括され、このう
ち少なくとも１種以上で、Ｐｒ、Ｎｄのうち少なくとも
１種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有し、さら
にＲの全てがＰｒ、Ｎｄのうち１種または２種の場合が
ある。Ｒの５０ａｔ％以上をＰｒ、Ｎｄのうち少なくと
も１種以上とするのは、５０ａｔ％未満では充分な磁化
が得られないためである。Ｒは、１０ａｔ％未満ではα
Ｆｅ相の析出により保磁力が低下し、また２０ａｔ％を
超えると、目的とする正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物以
外に、Ｒリッチの第２相が多く析出し、この第２相が多
すぎると合金の磁化を低下させる。従ってＲの範囲は１
０〜２０ａｔ％とする。
【００１３】Ｔは鉄属元素であって、Ｆｅ、Ｃｏを包含
する。Ｔが６７ａｔ％未満では低保磁力、低磁化の第２
相が析出して磁気的特性が低下し、また８５ａｔ％を超
えるとαＦｅ相の析出により保磁力、角型性が低下する
ため、Ｔは６７〜８５ａｔ％とする。また、Ｆｅのみで
も必要な磁気的性質は得られるが、Ｃｏの適量の添加
は、キュリー温度の向上に有用であり、Ｃｏは必要に応
じて添加できる。ＦｅとＣｏの原子比においてＦｅが５
０％以下となるとＮｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の飽和磁化そ
のものの減少量が大きくなってしまうため、Ｔのうち原
子比でＦｅを５０％以上とした。
する。Ｔが６７ａｔ％未満では低保磁力、低磁化の第２
相が析出して磁気的特性が低下し、また８５ａｔ％を超
えるとαＦｅ相の析出により保磁力、角型性が低下する
ため、Ｔは６７〜８５ａｔ％とする。また、Ｆｅのみで
も必要な磁気的性質は得られるが、Ｃｏの適量の添加
は、キュリー温度の向上に有用であり、Ｃｏは必要に応
じて添加できる。ＦｅとＣｏの原子比においてＦｅが５
０％以下となるとＮｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の飽和磁化そ
のものの減少量が大きくなってしまうため、Ｔのうち原
子比でＦｅを５０％以上とした。
【００１４】添加元素Ｍの効果は、水素化時に母相の分
解反応を完全に終了させずに、母相すなわちＲ2Ｔ14Ｂ
相を安定化して故意に残存させるのに有効な元素が望ま
れる。特に顕著な効果を持つものとして、Ｎｉ、Ｇａ、
Ｚｒ、Ｈｆがある。また、Ｍのうち、Ａｌ、Ｎｉ、Ｇ
ａ、Ｚｒ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆは、脱Ｈ2処理時の再結晶
粒を０．１μｍ〜１μｍのサイズにまで成長させ、粉末
に磁気異方性を付与するのに有用な元素である。Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗは、脱Ｈ2処理時の再
結晶粒が、１μｍ以上に粗大化するのを防止し、結果と
して保磁力が低下するのを抑制する効果を有する。従っ
て、Ｍとしては、上記の元素を目的に応じて組み合わせ
て用いることが得策である。添加量は、全く加えなくて
もよいが、添加する場合は１０ａｔ％を超えると強磁性
でない第２相が析出して磁化を低下させることから、Ｍ
は１０ａｔ％以下とした。
解反応を完全に終了させずに、母相すなわちＲ2Ｔ14Ｂ
相を安定化して故意に残存させるのに有効な元素が望ま
れる。特に顕著な効果を持つものとして、Ｎｉ、Ｇａ、
Ｚｒ、Ｈｆがある。また、Ｍのうち、Ａｌ、Ｎｉ、Ｇ
ａ、Ｚｒ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆは、脱Ｈ2処理時の再結晶
粒を０．１μｍ〜１μｍのサイズにまで成長させ、粉末
に磁気異方性を付与するのに有用な元素である。Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗは、脱Ｈ2処理時の再
結晶粒が、１μｍ以上に粗大化するのを防止し、結果と
して保磁力が低下するのを抑制する効果を有する。従っ
て、Ｍとしては、上記の元素を目的に応じて組み合わせ
て用いることが得策である。添加量は、全く加えなくて
もよいが、添加する場合は１０ａｔ％を超えると強磁性
でない第２相が析出して磁化を低下させることから、Ｍ
は１０ａｔ％以下とした。
【００１５】Ｂについては、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結
晶構造を安定して析出させるためには必須である。添加
量は、４ａｔ％以下ではＲ2Ｔ17相が析出して保磁力を
低下させ、また減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。
また、１０ａｔ％を超えて添加した場合は、磁化の小さ
い第２相が析出して粉末の磁化を低下させる。従って、
Ｂは、４〜１０ａｔ％とした。
晶構造を安定して析出させるためには必須である。添加
量は、４ａｔ％以下ではＲ2Ｔ17相が析出して保磁力を
低下させ、また減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。
また、１０ａｔ％を超えて添加した場合は、磁化の小さ
い第２相が析出して粉末の磁化を低下させる。従って、
Ｂは、４〜１０ａｔ％とした。
【００１６】この発明において、粗粉砕粉の８０ｖｏｌ
％以上が正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物としたのは、該
化合物が８０ｖｏｌ％未満であると磁気特性が低下す
る。より具体的には、混在する第２相がαＦｅ相の場合
は保磁力を低下させ、Ｒリッチ相やＢリッチ相の場合に
は磁化が低下するため、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物
の存在比を８０ｖｏｌ％以上とした。体積比で８０％以
上の正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物を有する粗粉砕を得
るためには、合金の鋳塊を９００℃〜１２００℃の温度
で１時間以上焼鈍するか、造塊工程で鋳型の冷却速度を
制御するなど、適宜選定すれば良い。
％以上が正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物としたのは、該
化合物が８０ｖｏｌ％未満であると磁気特性が低下す
る。より具体的には、混在する第２相がαＦｅ相の場合
は保磁力を低下させ、Ｒリッチ相やＢリッチ相の場合に
は磁化が低下するため、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物
の存在比を８０ｖｏｌ％以上とした。体積比で８０％以
上の正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物を有する粗粉砕を得
るためには、合金の鋳塊を９００℃〜１２００℃の温度
で１時間以上焼鈍するか、造塊工程で鋳型の冷却速度を
制御するなど、適宜選定すれば良い。
【００１７】製造条件の限定理由 水素処理法とは、所要粒度の粗粉砕粉が外観上その大き
さを変化させることなく、極微細結晶組織の集合体が得
られることを特徴とする。すなわち、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ
14Ｂ型化合物に対し、高温、実際上は６００℃〜９００
℃の温度範囲でＨ2ガスと反応させると、ＲＨ2■3、α
Ｆｅ、Ｆｅ2Ｂなどに相分離し、さらに同温度域でＨ2ガ
スを脱Ｈ2処理により除去すると、再度正方晶Ｎｄ2Ｆｅ
14Ｂ型化合物の再結晶組織が得られる。しかしながら、
現実には、水素化処理条件によって分解生成物の結晶粒
径、反応の度合いが異なり、水素化状態の金属組織は、
水素化温度７５０℃未満と７５０℃以上で明らかに異な
る。この金属組織上の違いが、脱水素処理を行った後の
磁粉の磁気的性質に大きく影響する。さらに、脱水素化
処理条件によって、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の再
結晶状態が大きく影響を受け、水素処理法によって作成
した磁性粉の磁気的性質、特に保磁力に大きく影響す
る。
さを変化させることなく、極微細結晶組織の集合体が得
られることを特徴とする。すなわち、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ
14Ｂ型化合物に対し、高温、実際上は６００℃〜９００
℃の温度範囲でＨ2ガスと反応させると、ＲＨ2■3、α
Ｆｅ、Ｆｅ2Ｂなどに相分離し、さらに同温度域でＨ2ガ
スを脱Ｈ2処理により除去すると、再度正方晶Ｎｄ2Ｆｅ
14Ｂ型化合物の再結晶組織が得られる。しかしながら、
現実には、水素化処理条件によって分解生成物の結晶粒
径、反応の度合いが異なり、水素化状態の金属組織は、
水素化温度７５０℃未満と７５０℃以上で明らかに異な
る。この金属組織上の違いが、脱水素処理を行った後の
磁粉の磁気的性質に大きく影響する。さらに、脱水素化
処理条件によって、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の再
結晶状態が大きく影響を受け、水素処理法によって作成
した磁性粉の磁気的性質、特に保磁力に大きく影響す
る。
【００１８】出発原料の粗粉砕法は、従来の機械的粉砕
法やガスアトマイズ法の他、Ｈ2吸蔵による、いわゆる
水素粉砕法を用いてもよく、工程の簡略化のためにこの
水素粉砕による粗粉砕工程と、極微細結晶を得るための
水素処理法を同一装置内で連続して行っても良い。
法やガスアトマイズ法の他、Ｈ2吸蔵による、いわゆる
水素粉砕法を用いてもよく、工程の簡略化のためにこの
水素粉砕による粗粉砕工程と、極微細結晶を得るための
水素処理法を同一装置内で連続して行っても良い。
【００１９】この発明において、粗粉砕粉の平均粒度を
５０μｍ〜５０００μｍに限定したのは、５０μｍ未満
では粉末の酸化による磁性劣化の恐れがあり、また５０
００μｍを超えると水素処理によって大きな磁気異方性
を持たせることが困難となるからである。
５０μｍ〜５０００μｍに限定したのは、５０μｍ未満
では粉末の酸化による磁性劣化の恐れがあり、また５０
００μｍを超えると水素処理によって大きな磁気異方性
を持たせることが困難となるからである。
【００２０】この発明において、Ｈ2ガス中での加熱に
際し、Ｈ2ガス圧力が１０ｋＰａ未満では前述の分解反
応が充分に進行せず、また１０００ｋＰａを超えると処
理設備が大きくなりすぎ、工業的にコスト面、また安全
面で好ましくないため、圧力範囲を１０ｋＰａ〜１００
０ｋＰａとした。さらに好ましい圧力範囲は５０ｋＰａ
〜１５０ｋＰａである。
際し、Ｈ2ガス圧力が１０ｋＰａ未満では前述の分解反
応が充分に進行せず、また１０００ｋＰａを超えると処
理設備が大きくなりすぎ、工業的にコスト面、また安全
面で好ましくないため、圧力範囲を１０ｋＰａ〜１００
０ｋＰａとした。さらに好ましい圧力範囲は５０ｋＰａ
〜１５０ｋＰａである。
【００２１】Ｈ2ガス中での加熱処理温度は、６００℃
未満ではＲＨ2■3、αＦｅ、Ｆｅ2Ｂなどへの分解反応
が起こらない。また、６００℃〜７５０℃の温度範囲で
は分解反応がほぼ完全に進行してしまい、分解生成物中
に適量のＲ2Ｔ14Ｂ相が残存せず、脱水素処理後に磁気
的、また結晶方位的に充分な異方性が得られない。また
９００℃を超えるとＲＨ2■3が不安定となり、かつ生成
物が粒成長して正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物極微細結
晶組織を得ることが困難になる。水素化の温度範囲が７
５０℃〜９００℃の領域であれば、脱水素時の再結晶反
応の核となるＲ2Ｔ14Ｂ相が分散して適量残存するた
め、脱水素後のＲ2Ｔ14Ｂ相の結晶方位が残存Ｒ2Ｔ14Ｂ
相によって決定され、結果的に再結晶組織の結晶方位が
原料インゴットの結晶方位と一致し、少なくとも原料イ
ンゴットの結晶粒径の範囲内では大きな異方性を示すこ
とになる。従って、水素化処理の温度範囲を７５０℃〜
９００℃とする。また、加熱処理時の保持時間について
は、上記の分解反応を充分に行わせるためには１５分以
上必要であり、また、８時間を越えると残存Ｒ2Ｔ14Ｂ
相が減少するため、脱水素後の異方性が低下するので好
ましくない、よって、１５分〜８時間の加熱保持とす
る。
未満ではＲＨ2■3、αＦｅ、Ｆｅ2Ｂなどへの分解反応
が起こらない。また、６００℃〜７５０℃の温度範囲で
は分解反応がほぼ完全に進行してしまい、分解生成物中
に適量のＲ2Ｔ14Ｂ相が残存せず、脱水素処理後に磁気
的、また結晶方位的に充分な異方性が得られない。また
９００℃を超えるとＲＨ2■3が不安定となり、かつ生成
物が粒成長して正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物極微細結
晶組織を得ることが困難になる。水素化の温度範囲が７
５０℃〜９００℃の領域であれば、脱水素時の再結晶反
応の核となるＲ2Ｔ14Ｂ相が分散して適量残存するた
め、脱水素後のＲ2Ｔ14Ｂ相の結晶方位が残存Ｒ2Ｔ14Ｂ
相によって決定され、結果的に再結晶組織の結晶方位が
原料インゴットの結晶方位と一致し、少なくとも原料イ
ンゴットの結晶粒径の範囲内では大きな異方性を示すこ
とになる。従って、水素化処理の温度範囲を７５０℃〜
９００℃とする。また、加熱処理時の保持時間について
は、上記の分解反応を充分に行わせるためには１５分以
上必要であり、また、８時間を越えると残存Ｒ2Ｔ14Ｂ
相が減少するため、脱水素後の異方性が低下するので好
ましくない、よって、１５分〜８時間の加熱保持とす
る。
【００２２】Ｈ2ガス中での昇温速度を所定範囲に保持
することはこの発明において最も重要な工程である。す
なわち、昇温速度が１０℃／ｍｉｎ．未満であると、昇
温過程で６００℃〜７５０℃の温度域を分解反応が進行
しながら通過するために、完全に分解して母相すなわち
Ｒ2Ｔ14Ｂ相が残存せず、脱水素処理後の磁気的及び結
晶方位的異方性がほとんど失われてしまう。また、多量
に処理を行う場合は、大きな反応熱のために局部的に最
適処理温度範囲を超える場合があり、そのために実用的
な保磁力が得られない場合がある。昇温速度を１０℃／
ｍｉｎ以上にすれば、６００℃〜７５０℃の領域で反応
が充分に進行せず、母相を残存したまま７５０℃〜９０
０℃の水素化温度域に達するため、脱水素処理後に磁気
的および結晶方位的に大きな異方性を持った粉末を得る
事ができる。また、７５０℃〜９００℃の温度域におけ
る分解反応時の反応熱による温度上昇は小さく、多量処
理時でも実用的な保磁力が得易い。従って、昇温速度
は、７５０℃以下の温度域において、１０℃／ｍｉｎ以
上とする必要がある。また、２００℃／ｍｉｎを越える
昇温速度は、赤外線炉等を用いても実質的に実現困難で
あり、また可能であっても設備費が過大となりで好まし
くない、よって、昇温速度を１０℃／ｍｉｎ〜２００℃
／ｍｉｎとする。
することはこの発明において最も重要な工程である。す
なわち、昇温速度が１０℃／ｍｉｎ．未満であると、昇
温過程で６００℃〜７５０℃の温度域を分解反応が進行
しながら通過するために、完全に分解して母相すなわち
Ｒ2Ｔ14Ｂ相が残存せず、脱水素処理後の磁気的及び結
晶方位的異方性がほとんど失われてしまう。また、多量
に処理を行う場合は、大きな反応熱のために局部的に最
適処理温度範囲を超える場合があり、そのために実用的
な保磁力が得られない場合がある。昇温速度を１０℃／
ｍｉｎ以上にすれば、６００℃〜７５０℃の領域で反応
が充分に進行せず、母相を残存したまま７５０℃〜９０
０℃の水素化温度域に達するため、脱水素処理後に磁気
的および結晶方位的に大きな異方性を持った粉末を得る
事ができる。また、７５０℃〜９００℃の温度域におけ
る分解反応時の反応熱による温度上昇は小さく、多量処
理時でも実用的な保磁力が得易い。従って、昇温速度
は、７５０℃以下の温度域において、１０℃／ｍｉｎ以
上とする必要がある。また、２００℃／ｍｉｎを越える
昇温速度は、赤外線炉等を用いても実質的に実現困難で
あり、また可能であっても設備費が過大となりで好まし
くない、よって、昇温速度を１０℃／ｍｉｎ〜２００℃
／ｍｉｎとする。
【００２３】この発明の脱Ｈ2処理時のＨ2分圧は、１０
ｋＰａを超えると下記の温度範囲、すなわち９００℃以
下ではＲＨ2■3相の分解条件に至らないため、１０ｋＰ
ａ以下とする。また好ましくは１Ｐａ〜１ｋＰａの範囲
である。
ｋＰａを超えると下記の温度範囲、すなわち９００℃以
下ではＲＨ2■3相の分解条件に至らないため、１０ｋＰ
ａ以下とする。また好ましくは１Ｐａ〜１ｋＰａの範囲
である。
【００２４】この発明において、脱Ｈ2処理の温度が７
００℃未満では、ＲＨ2■3相からのＨ2の離脱が起こら
ないか、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の再結晶が充分
進行しない。また、９００℃を超えると正方晶Ｎｄ2Ｆ
ｅ14Ｂ型化合物は生成するが、再結晶粒が粗大に成長
し、高い保磁力が得られない。そのため、脱Ｈ2処理の
温度範囲は７００℃〜９００℃とする。
００℃未満では、ＲＨ2■3相からのＨ2の離脱が起こら
ないか、正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物の再結晶が充分
進行しない。また、９００℃を超えると正方晶Ｎｄ2Ｆ
ｅ14Ｂ型化合物は生成するが、再結晶粒が粗大に成長
し、高い保磁力が得られない。そのため、脱Ｈ2処理の
温度範囲は７００℃〜９００℃とする。
【００２５】また、加熱処理保持時間は、処理設備の排
気能力にもよるが、上記の再結晶反応を充分に行わせる
ことも重要であり、少なくとも５分以上保持する必要が
あるが、２次的な再結晶反応によって結晶が粗大化すれ
ば保磁力の低下を招くので、できる限り短時間の方が好
ましい。そのため、５分〜８時間の加熱保持で充分であ
る。脱Ｈ2処理は、原料の酸化防止の観点から、また処
理設備の熱効率の観点で、水素化処理に引き続いて行う
のがよいが、水素化処理後、一旦原料を冷却して、再び
改めて脱Ｈ2のための熱処理を行っても良い。
気能力にもよるが、上記の再結晶反応を充分に行わせる
ことも重要であり、少なくとも５分以上保持する必要が
あるが、２次的な再結晶反応によって結晶が粗大化すれ
ば保磁力の低下を招くので、できる限り短時間の方が好
ましい。そのため、５分〜８時間の加熱保持で充分であ
る。脱Ｈ2処理は、原料の酸化防止の観点から、また処
理設備の熱効率の観点で、水素化処理に引き続いて行う
のがよいが、水素化処理後、一旦原料を冷却して、再び
改めて脱Ｈ2のための熱処理を行っても良い。
【００２６】脱Ｈ2処理後の正方晶Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合
物の再結晶粒径は実質的に０．０５μｍ以下の平均再結
晶粒径を得ることは困難であり、またたとえ得られたと
しても磁気特性上の利点がない。一方、平均再結晶粒径
が１μｍを超えると、粉末の保磁力が低下するため好ま
しくない。そのため、平均再結晶粒径を０．０５μｍ〜
１μｍとした。
物の再結晶粒径は実質的に０．０５μｍ以下の平均再結
晶粒径を得ることは困難であり、またたとえ得られたと
しても磁気特性上の利点がない。一方、平均再結晶粒径
が１μｍを超えると、粉末の保磁力が低下するため好ま
しくない。そのため、平均再結晶粒径を０．０５μｍ〜
１μｍとした。
【００２７】
【作用】この発明は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用
希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法におい
て、水素化時に特定の温度領域を十分、速やかに通過さ
せて、Ｒ水素化物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化
合物の少なくとも４相の混合組織とすることにより、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性を完全に達
成し、さらに所定雰囲気で加熱保持する脱Ｈ2処理を行
い、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−Ｔ−（Ｍ）−
Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を処理量にかかわ
らず量産性よく得ることができる。
希土類合金粉末を水素処理法により製造する方法におい
て、水素化時に特定の温度領域を十分、速やかに通過さ
せて、Ｒ水素化物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化
合物の少なくとも４相の混合組織とすることにより、原
料合金そのものが本質的に有する磁気異方性を完全に達
成し、さらに所定雰囲気で加熱保持する脱Ｈ2処理を行
い、極微細結晶で高保磁力を発揮するＲ−Ｔ−（Ｍ）−
Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を処理量にかかわ
らず量産性よく得ることができる。
【００２８】
実施例１ 高周波誘導溶解法によって溶製して得られた表１に示す
Ｎｏ．１〜１２の組成の鋳塊を、１１００℃、２４時
間、Ａｒ雰囲気中で焼鈍して、鋳塊中の正方晶Ｎｄ2Ｆ
ｅ14Ｂ型化合物の体積比を９０％以上とした。この鋳塊
を、Ａｒガス雰囲気中（Ｏ2量０．５％以下）でスタン
プミルにて平均粒度５００μｍに粗粉砕した後、この粗
粉砕粉を管状炉に入れ、１Ｐａ以下にまで真空排気し
た。真空排気には、ロータリーポンプおよび油拡散ポン
プを用いた。その後、純度９９．９９９９％以上のＨ2
ガスを導入しつつ、表２に示す水素化処理条件で水素化
処理を行った。こうして得た水素化原料を、引き続き表
２に示す脱水素処理条件に従って脱水素処理を行い、表
２に示す冷却条件で冷却した。冷却後、原料温度が５０
℃以下となったところで原料を取り出した。このときの
磁性粉末の磁気特性を表２に示す。表２において、Ｉｓ
の値は、Ｈｅｘ＝０．８ＭＡ／ｍの時の磁化を示す。
Ｎｏ．１〜１２の組成の鋳塊を、１１００℃、２４時
間、Ａｒ雰囲気中で焼鈍して、鋳塊中の正方晶Ｎｄ2Ｆ
ｅ14Ｂ型化合物の体積比を９０％以上とした。この鋳塊
を、Ａｒガス雰囲気中（Ｏ2量０．５％以下）でスタン
プミルにて平均粒度５００μｍに粗粉砕した後、この粗
粉砕粉を管状炉に入れ、１Ｐａ以下にまで真空排気し
た。真空排気には、ロータリーポンプおよび油拡散ポン
プを用いた。その後、純度９９．９９９９％以上のＨ2
ガスを導入しつつ、表２に示す水素化処理条件で水素化
処理を行った。こうして得た水素化原料を、引き続き表
２に示す脱水素処理条件に従って脱水素処理を行い、表
２に示す冷却条件で冷却した。冷却後、原料温度が５０
℃以下となったところで原料を取り出した。このときの
磁性粉末の磁気特性を表２に示す。表２において、Ｉｓ
の値は、Ｈｅｘ＝０．８ＭＡ／ｍの時の磁化を示す。
【００２９】実施例２ 実施例１で用いたＮｏ．１２の原料粉を用いて、磁気的
性質の昇温速度依存性を調査した。原料粒度は５００μ
ｍで、水素化処理はＨ2分圧１００ｋＰａ、８５０℃で
１時間、脱水素処理はＨ2分圧１００ｋＰａとなるよう
に調整してから８４０℃で３０分間保持、冷却条件はＡ
ｒガス吹付冷却に条件を固定し、水素中での昇温速度を
３℃／ｍｉｎから２００℃／ｍｉｎまで変化させ、その
ときの磁性粉末の残留磁化Ｂｒ、保磁力Ｈｃ、磁化容易
方向および困難方向の磁化Ｉｓを昇温速度に対してグラ
フ化し、図１に示す。なお、磁化は、外部磁界０．８Ｍ
Ａ／ｍでの値としてあり、磁化容易方向と困難方向の値
の差が大きいほど磁気的な異方性が大きいことを示して
いる。
性質の昇温速度依存性を調査した。原料粒度は５００μ
ｍで、水素化処理はＨ2分圧１００ｋＰａ、８５０℃で
１時間、脱水素処理はＨ2分圧１００ｋＰａとなるよう
に調整してから８４０℃で３０分間保持、冷却条件はＡ
ｒガス吹付冷却に条件を固定し、水素中での昇温速度を
３℃／ｍｉｎから２００℃／ｍｉｎまで変化させ、その
ときの磁性粉末の残留磁化Ｂｒ、保磁力Ｈｃ、磁化容易
方向および困難方向の磁化Ｉｓを昇温速度に対してグラ
フ化し、図１に示す。なお、磁化は、外部磁界０．８Ｍ
Ａ／ｍでの値としてあり、磁化容易方向と困難方向の値
の差が大きいほど磁気的な異方性が大きいことを示して
いる。
【００３０】実施例３ 実施例１で用いたＮｏ．１２の原料粉を用いて、磁気的
性質の処理量依存性を調査した。原料粒度は５００μｍ
で、水素化処理はＨ2分圧１００ｋＰａ、昇温速度１５
℃／分として８５０℃で２時間、脱水素処理はＨ2分圧
１ｋＰａとなるようにバルブ操作をしながら８４０℃で
２時間保持、冷却条件はＡｒガス吹付冷却に条件を固定
し、処理量を２ｇから２ｋｇまで変化させ、そのときの
磁性粉末の残留磁化Ｂｒ、保磁力Ｈｃｊ、磁化容易方向
および困難方向の磁化Ｉｓを処理量に対してグラフ化
し、図２に示す。なお、処理量の２ｋｇは実験装置の制
約によるものであり、この発明の適用上限を示すもので
はない。また、磁化は、外部磁界０．８ＭＡ／ｍでの値
としてあり、磁化容易方向と困難方向の値の差が大きい
ほど磁気的な異方性が大きいことを示している。
性質の処理量依存性を調査した。原料粒度は５００μｍ
で、水素化処理はＨ2分圧１００ｋＰａ、昇温速度１５
℃／分として８５０℃で２時間、脱水素処理はＨ2分圧
１ｋＰａとなるようにバルブ操作をしながら８４０℃で
２時間保持、冷却条件はＡｒガス吹付冷却に条件を固定
し、処理量を２ｇから２ｋｇまで変化させ、そのときの
磁性粉末の残留磁化Ｂｒ、保磁力Ｈｃｊ、磁化容易方向
および困難方向の磁化Ｉｓを処理量に対してグラフ化
し、図２に示す。なお、処理量の２ｋｇは実験装置の制
約によるものであり、この発明の適用上限を示すもので
はない。また、磁化は、外部磁界０．８ＭＡ／ｍでの値
としてあり、磁化容易方向と困難方向の値の差が大きい
ほど磁気的な異方性が大きいことを示している。
【００３１】比較例 表１に示す実施例と同様の組成を有する１２種類の組成
の粗粉砕粉について、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、１
Ｐａ以下にまで真空排気した。その後、純度９９．９９
９９％以上のＨ2ガスを導入しつつ、表３に示す処理条
件で水素化処理および脱水素処理を行った。ここに示し
た昇温速度または処理温度、あるいは脱水素処理時の水
素分圧または処理温度がこの発明の範囲外である。この
ときの磁性粉末の磁気特性を表３に示す。
の粗粉砕粉について、この粗粉砕粉を管状炉に入れ、１
Ｐａ以下にまで真空排気した。その後、純度９９．９９
９９％以上のＨ2ガスを導入しつつ、表３に示す処理条
件で水素化処理および脱水素処理を行った。ここに示し
た昇温速度または処理温度、あるいは脱水素処理時の水
素分圧または処理温度がこの発明の範囲外である。この
ときの磁性粉末の磁気特性を表３に示す。
【００３２】
【表１】
【００３３】
【表２】
【００３４】
【表３】
【００３５】
【発明の効果】この発明によるＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永
久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法は、Ｒ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ合金の粗粉砕粉を、水素ガス雰囲気中で昇温
速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎの昇温速度で７
５０℃以上の温度域まで昇温し、さらに７５０℃〜９０
０℃で水素中の熱処理を行うことにより、再結晶時の結
晶方位を決める核としてのＲ2Ｔ14Ｂ相を適量残存させ
ることができ、引き続きＨ2分圧１０Ｐａ〜１０ｋＰａ
にて７００℃〜９００℃の脱水素熱処理を行って冷却す
ることにより、高い保磁力と大きな磁気異方性を同時に
有する、ボンド磁石および焼鈍磁石原料として最適なＲ
−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を
安定して得ることができる。
久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法は、Ｒ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ合金の粗粉砕粉を、水素ガス雰囲気中で昇温
速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎの昇温速度で７
５０℃以上の温度域まで昇温し、さらに７５０℃〜９０
０℃で水素中の熱処理を行うことにより、再結晶時の結
晶方位を決める核としてのＲ2Ｔ14Ｂ相を適量残存させ
ることができ、引き続きＨ2分圧１０Ｐａ〜１０ｋＰａ
にて７００℃〜９００℃の脱水素熱処理を行って冷却す
ることにより、高い保磁力と大きな磁気異方性を同時に
有する、ボンド磁石および焼鈍磁石原料として最適なＲ
−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系永久磁石用異方性希土類合金粉末を
安定して得ることができる。
【図１】磁性粉末の保磁力、磁化容易方向および困難方
向の磁化の変化を昇温速度に対して表したグラフであ
る。
向の磁化の変化を昇温速度に対して表したグラフであ
る。
【図２】磁性粉末の保磁力、磁化容易方向および困難方
向の磁化の変化を処理量に対して表したグラフである。
向の磁化の変化を処理量に対して表したグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ２２Ｃ 38/54 Ｈ０１Ｆ 1/06 (72)発明者 上原 稔 大阪府三島郡島本町江川２丁目15ー17 住 友特殊金属株式会社山崎製作所内 (72)発明者 広沢 哲 大阪府三島郡島本町江川２丁目15ー17 住 友特殊金属株式会社山崎製作所内 (72)発明者 富田 俊郎 大阪府大阪市中央区北浜４丁目５番33号 住友金属工業株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希
土類元素の少なくとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１
種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有）、Ｔ：６
７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５０ａｔ
％以下のＣｏで置換）、Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金
鋳塊を粗粉砕して、平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍ
の少なくとも８０ｖｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ2Ｆｅ
14Ｂ型化合物からなる粗粉砕粉となした後、前記粗粉砕
粉を原料粉末としてこれを１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａ
のＨ2ガス中で、６００℃〜７５０℃以下の温度域を昇
温速度１０℃／ｍｉｎ〜２００℃／ｍｉｎで昇温し、さ
らに７５０℃〜９００℃に１５分〜８時間加熱保持し、
組織をＲ水素化物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化
合物の少なくとも４相の混合組織とした後、さらにＨ2
分圧１０ｋＰａ以下にて７００℃〜９００℃に５分〜８
時間保持する脱Ｈ2処理を行い、ついで冷却して平均結
晶粒径が０．０５μｍ〜１μｍである磁気的に異方性を
有する合金粉末を得ることを特徴とする永久磁石用希土
類合金粉末の製造方法。 - 【請求項２】 Ｒ：１０〜２０ａｔ％（Ｒ：Ｙを含む希
土類元素の少なくとも１種で、かつＰｒまたはＮｄの１
種または２種をＲのうち５０ａｔ％以上含有）、Ｔ：６
７〜８５ａｔ％（Ｔ：ＦｅまたはＦｅの一部を５０ａｔ
％以下のＣｏで置換）、Ｍ：１０ａｔ％以下（Ｍ：Ａ
ｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、
Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗのうち１種または２種以
上）、Ｂ：４〜１０ａｔ％である合金鋳塊を粗粉砕して
平均粒度が５０μｍ〜５０００μｍの少なくとも８０ｖ
ｏｌ％以上が正方晶構造Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物からな
る粗粉砕粉となした後、前記粗粉砕粉を原料粉末として
これを１０ｋＰａ〜１０００ｋＰａのＨ2ガス中で、６
００℃〜７５０℃以下の温度域を昇温速度１０℃／ｍｉ
ｎ〜２００℃／ｍｉｎ以上で昇温し、さらに７５０℃〜
９００℃に１５分〜８時間加熱保持し、組織をＲ水素化
物、Ｔ−Ｂ化合物、Ｔ相、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の少なくと
も４相の混合組織とした後、さらにＨ2分圧１０ｋＰａ
以下にて７００℃〜９００℃に５分〜８時間保持する脱
Ｈ2処理を行い、ついで冷却して平均結晶粒径が０．０
５μｍ〜１μｍである磁気的に異方性を有する合金粉末
を得ることを特徴とする永久磁石用希土類合金粉末の製
造方法。
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|---|---|---|---|
| JP18007093A JP3423965B2 (ja) | 1992-09-02 | 1993-06-25 | 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26090292 | 1992-09-02 | ||
| JP4-260902 | 1992-09-02 | ||
| JP18007093A JP3423965B2 (ja) | 1992-09-02 | 1993-06-25 | 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0754003A true JPH0754003A (ja) | 1995-02-28 |
| JP3423965B2 JP3423965B2 (ja) | 2003-07-07 |
Family
ID=26499723
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18007093A Expired - Lifetime JP3423965B2 (ja) | 1992-09-02 | 1993-06-25 | 永久磁石用異方性希土類合金粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3423965B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6444052B1 (en) | 1999-10-13 | 2002-09-03 | Aichi Steel Corporation | Production method of anisotropic rare earth magnet powder |
| US20140294655A1 (en) * | 2013-03-27 | 2014-10-02 | Jingfeng Wu | METHOD AND DEVICE FOR PREPARING A SINTERED Nd-Fe-B PERMANENT MAGNET |
| EP2645381A3 (en) * | 2012-03-30 | 2016-12-28 | Toda Kogyo Corporation | R-T-B-based rare earth magnet particles, process for producing the R-T-B-based rare earth magnet particles, and bonded magnet |
| EP3185252A4 (en) * | 2014-08-18 | 2017-08-30 | Intermetallics Co. Ltd. | RFeB-BASED SINTERED MAGNET |
-
1993
- 1993-06-25 JP JP18007093A patent/JP3423965B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US6444052B1 (en) | 1999-10-13 | 2002-09-03 | Aichi Steel Corporation | Production method of anisotropic rare earth magnet powder |
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| US20140294655A1 (en) * | 2013-03-27 | 2014-10-02 | Jingfeng Wu | METHOD AND DEVICE FOR PREPARING A SINTERED Nd-Fe-B PERMANENT MAGNET |
| US10274257B2 (en) * | 2013-03-27 | 2019-04-30 | Hanxi Henglicheng Magnetic Industry Co., Ltd. | Method and device for preparing a sintered Nd—Fe—B permanent magnet |
| EP3185252A4 (en) * | 2014-08-18 | 2017-08-30 | Intermetallics Co. Ltd. | RFeB-BASED SINTERED MAGNET |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3423965B2 (ja) | 2003-07-07 |
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