JPH07286089A - 自動車内装部品用プロピレン重合体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 本発明の自動車内装部品用プロピレン重合体
組成物は、エチレンから誘導される構成単位の含有量、
常温n-デカン可溶分、メルトフローレートおよび沸騰ヘ
プタン不溶成分の立体規則性指標［ＩＰ］の値が特定範
囲にあるプロピレン系ブロック共重合体と、エチレンか
ら誘導される構成単位の含有量およびメルトフローレー
トが特定範囲にあるエチレン・プロピレン共重合ゴム
と、エチレンから誘導される構成単位の含有量およびメ
ルトフローレートが特定範囲にあるエチレン・ブテン-1
共重合ゴムと、特定の核剤とを特定割合で含有してな
る。 【効果】 上記組成物は、低密度で流動性に優れ、しか
も、このような組成物から形成される成形体は、従来の
プロピレン重合体組成物の成形体に比して、剛性と耐衝
撃性に優れており、特に自動車内装部品の用途に有用で
あり、製品の大型・薄肉化が可能となり、部品の軽量化
と低コスト化を図ることが可能である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、プロピレン重合体組成物
に関し、さらに詳しくは、自動車内装部品の用途に用い
ることができる、剛性と耐衝撃性に優れた成形体を提供
し得る、流動性に優れた低密度のプロピレン重合体組成
物に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】プロピレン重合体は、軽量で成形
加工性に優れるとともに、耐熱性、耐薬品性にも優れた
成形体を提供することができるため、家電機器部品、自
動車部品、建材などの用途に広く利用されている。

【０００３】このようなプロピレン重合体には、家電機
器部品、自動車部品などの用途においてより一層優れた
低温下での耐衝撃性が要求されるため、たとえばプロピ
レン重合体にエチレン・プロピレン系共重合ゴム（ＥＰ
Ｒ）を配合することによって耐衝撃性を付与している。

【０００４】しかしながら、上記のように、プロピレン
重合体にエチレン・プロピレン系共重合ゴムを多量に添
加すると、低温下での耐衝撃性を充分に付与することが
できるものの、流動性と剛性が低下する傾向にある。こ
のような物性バランスの低下を防ぐため、プロピレン重
合体に配合するエチレン・プロピレン系共重合ゴムの組
成などを変化させたり、充填剤を添加したりするなど種
々の試みがなされている。たとえば特開昭６２−２５６
８５６号公報には、プロピレン・エチレンブロック共重
合体と、エチレン・α- オレフィンランダム共重合体
と、タルクまたは炭酸カルシウムとからなる、耐衝撃
性、剛性、塗装性などに優れたポリプロピレン組成物が
開示されている。

【０００５】しかしながら、このようなポリプロピレン
組成物から形成される自動車用部品は、耐衝撃性には優
れているものの、流動性と剛性が劣っている。したがっ
て、自動車内装部品に使用するには、プロピレン重合体
組成物に、さらに優れた流動性と剛性を付与することが
求められている。

【０００６】本発明者らは、プロピレン重合体が本来有
する優れた特性を損なうことなく、耐衝撃性に優れると
ともに、剛性にも優れた成形体を形成し得る、流動性に
優れたプロピレン重合体組成物について鋭意研究した結
果、特定のプロピレン系ブロック共重合体、特定のエチ
レン・プロピレン共重合ゴム、特定のエチレン・ブテン
-1共重合ゴムおよび核剤を特定の割合で配合して得られ
るプロピレン重合体組成物が、低密度で流動性に優れ、
しかも、プロピレン重合体が本来有する優れた特性を損
なうことなく、耐衝撃性に優れるとともに、剛性に優れ
た成形体を提供し得ることを見出し、本発明を完成する
に至った。

【０００７】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題を解決しようとするものであって、プロピレン重合
体が本来有する優れた特性を損なうことなく、耐衝撃性
に優れるとともに、剛性に優れた成形体を形成し得る、
流動性に優れた低密度の自動車内装部品用プロピレン重
合体組成物を提供することを目的としている。

【０００８】

【発明の概要】本発明に係る自動車内装部品用プロピレ
ン重合体組成物は、プロピレン系ブロック共重合体
［Ａ］と、エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］と、
エチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］と、核剤［Ｄ］と
からなり、プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］が８８
〜９４重量部、エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］
が３〜６重量部、エチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］
が３〜６重量部（成分［Ａ］、［Ｂ］および［Ｃ］の合
計量は１００重量部）、核剤［Ｄ］が０．０５〜１．０
重量部の量で含有されており、かつ、プロピレン系ブロ
ック共重合体［Ａ］は、（ａ）エチレンから誘導される
構成単位を２〜１５モル％の量で含有するとともに、
（ｂ）常温n-デカン可溶分が６〜１５重量％であり、
（ｃ）メルトフローレート（ASTM D 1238；230℃、2.16
kg荷重で測定）が３０〜６０ｇ／１０分であり、（ｄ）
沸騰ヘプタン不溶成分の¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおけ
るＰmmmm、Ｐｗの吸収強度から下記式（１）により求め
られる立体規則性指標［ＩＰ］の値が０．９６０〜０．
９９５の範囲にあり、エチレン・プロピレン共重合ゴム
［Ｂ］は、（ａ）エチレンから誘導される構成単位を３
５〜５０モル％の量で含有し、（ｂ）メルトフローレー
ト（ASTM D 1238；230℃、2.16kg荷重で測定）が０．１
〜５．０ｇ／１０分であり、エチレン・ブテン-1共重合
ゴム［Ｃ］は、（ａ）エチレンから誘導される構成単位
を８５〜９５モル％の量で含有し、（ｂ）メルトフロー
レート（ASTM D 1238；230℃、2.16kg荷重で測定）が
１．０〜１０．０ｇ／１０分であり、核剤［Ｄ］は、タ
ルクおよび／または下記式（ｉ）で表わされる燐酸塩化
合物であることを特徴としている。

【０００９】

【数２】

【００１０】（式中、 ［Ｐmmmm］：プロピレン単位が５単位連続してアイソタ
クチック結合した部位における第３単位目のメチル基に
由来する吸収強度であり、 ［Ｐｗ］ ：プロピレン単位のメチル基に由来する吸収
強度である。）

【００１１】

【化２】

【００１２】（式中、Ｒ¹ は酸素、硫黄、もしくは炭素
数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ² 、Ｒ³ は水素もし
くは炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ² 、Ｒ³ は
同種であっても異種であってもよく、Ｒ² 同士、Ｒ³ 同
士またはＲ² とＲ³ が結合して環状となっていてもよ
く、Ｍは、１〜３価の金属原子であり、ｎは１〜３の整
数である。）上記組成物は、密度が０．９１ｇ／ｃｍ³
以下で、２３０℃測定におけるＭＦＲが３０ｇ／１０分
以上であり、かつ、２３℃測定時の曲げ初期弾性率が１
５０００ｋｇ／ｃｍ² 以上であり、２３℃測定時のアイ
ゾット衝撃強度が８ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ以上である成形体
を形成し得る。

【００１３】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係る自動車内装部
品用プロピレン重合体組成物について具体的に説明す
る。

【００１４】なお、本発明において「重合」という語
は、単独重合のみならず、共重合を包含した意で用いら
れることがあり、また「重合体」という語は、単独重合
体のみならず、共重合体を包含した意で用いられること
がある。

【００１５】まず本発明に係る自動車内装部品用プロピ
レン重合体組成物を形成する成分について説明する。プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］ 本発明で用いられるプロピレン系ブロック共重合体
［Ａ］は、エチレンから誘導される構成単位を２〜１５
モル％の割合で、好ましくは４〜１０モル％の割合で含
有している。また、常温n-デカン可溶分を６〜１５重量
％、好ましくは９〜１３重量％の割合で含有している。

【００１６】なお、上記のようなエチレンから誘導され
る構成単位の含有量は、赤外線分光法、ＮＭＲ分光法な
どの常法によって測定される値であり、常温n-デカン可
溶分は、試料２ｇを沸騰n-デカン５００ｇ中に５時間浸
漬して溶解した後、室温まで冷却して、析出した固相を
Ｇ４型ガラスフィルターで濾過し、乾燥した後測定した
固相重量から逆算した値である。

【００１７】さらに、このプロピレン系ブロック共重合
体［Ａ］では、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して測定し
たメルトフローレート（ＭＦＲ；２３０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重で測定）が３０〜６０ｇ／１０分、好ましくは４
０〜５０ｇ／１０分である。

【００１８】また、本発明で用いられるプロピレン系ブ
ロック重合体［Ａ］は、沸騰ヘプタン不溶成分の¹³Ｃ−
ＮＭＲスペクトルにおけるＰmmmm、Ｐｗの吸収強度から
下記式（１）により求められる立体規則性指標［ＩＰ］
の値が０．９６０〜０．９９５、好ましくは０．９７０
〜０．９９５、より好ましくは０．９８０〜０．９９５
の範囲にある。

【００１９】

【数３】

【００２０】（式中、 Ｐmmmm：プロピレン単位が５単位連続してアイソタクチ
ック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来
する吸収強度 Ｐｗ：プロピレン単位のメチル基に由来する吸収強
度。） ここで、プロピレン系ブロック共重合体の沸騰ヘプタン
不溶成分がプロピレンの単独重合体である場合、この不
溶成分は、たとえば下記式（Ａ）のように表わすことが
できる。

【００２１】

【化３】

【００２２】で表わされるプロピレン単位５連鎖中の３
単位目のメチル基（たとえばＭｅ³ 、Ｍｅ⁴ ）に由来す
る¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおける吸収強度をＰmmmmと
し、プロピレン単位中の全メチル基（Ｍｅ¹ 、Ｍｅ² 、
Ｍｅ³ …）に由来する吸収強度をＰｗとすると、上記式
（Ａ）で表わされるポリプロピレンの立体規則性は、上
記式（１）から求められる値により評価することができ
る。

【００２３】本発明において沸騰ヘプタン不溶成分のＮ
ＭＲ測定は、たとえば次のようにして行なわれる。ま
ず、攪拌装置付１リットルのフラスコに、重合体試料３
ｇ、2,6-ジ-tert-ブチル-4- メチルフェノール２０ｍ
ｇ、n-デカン５００ｍｌを入れ、１４５℃の油浴上で加
熱溶解させる。重合体試料が溶解した後、約８時間かけ
て室温まで冷却し、続いて２３℃の水浴上で８時間保持
する。析出した重合体（２３℃デカン不溶成分）を含む
n-デカン懸濁液をＧ−４（またはＧ−２）のグラスフィ
ルターで濾過分離し、減圧乾燥した後、重合体１．５ｇ
を６時間以上ヘプタンを用いてソックスレー抽出して沸
騰ヘプタン不溶成分を得る。

【００２４】次いで、この不溶成分０．３５ｇをヘキサ
クロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶
液をグラスフィルター（Ｇ−２）で濾過した後、重水素
化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチ
ューブに装入する。そして、日本電子製ＧＸ−５００型
ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で¹³Ｃ−ＮＭＲ測定を
行なう。積算回数は、１０，０００回以上とする。立体
規則性指標［ＩＰ］の値は、上記測定によって得られる
ピーク強度から求めることができる。

【００２５】本発明で用いられるプロピレン系ブロック
共重合体の沸騰ヘプタン不溶成分の密度は、通常０．９
００ｇ／ｃｍ³ 以上、好ましくは０．９０５ｇ／ｃｍ³
以上である。

【００２６】本発明で用いられるプロピレン系ブロック
共重合体は、２３℃デカン可溶成分量が６〜１５％、好
ましくは８〜１４％、より好ましくは９〜１３％、特に
好ましくは１０〜１２％の範囲にある。

【００２７】本発明では、プロピレン系ブロック共重合
体の２３℃デカン可溶成分量は、次のようにして測定さ
れる。すなわち、攪拌装置付１リットルのフラスコに、
重合体試料３ｇ、2,6-ジ-tert-ブチル-4- メチルフェノ
ール２０ｍｇ、n-デカン５００ｍｌを入れ、１４５℃の
油浴上で加熱溶解させる。重合体試料が溶解した後、約
８時間かけて室温まで冷却し、続いて２３℃の水浴上で
８時間保持する。析出した重合体と、溶解ポリマーを含
むn-デカン溶液とをＧ−４（またはＧ−２）のグラスフ
ィルターで濾過分離する。このようにして得られた溶液
を１０ｍｍＨｇ、１５０℃の条件で加熱してn-デカン溶
液に溶解していたポリマーを定量になるまで乾燥し、そ
の重量を２３℃デカン可溶成分量とし、重合体試料の重
量百分率として算出する。

【００２８】上記のようなプロピレン系ブロック共重合
体［Ａ］は、通常の立体規則性触媒を用いて製造するこ
とができる。たとえば、ハロゲン含有チタン化合物触媒
成分あるいは担体に担持させた遷移金属化合物触媒成分
と有機アルミニウム化合物とからなる触媒の存在下に、
プロピレンおよびエチレンをたとえば二段重合させて得
られる。具体的には、まずプロピレン単独で重合させ、
引き続いてプロピレンとエチレンとを共重合させること
によって、プロピレン系ブロック共重合体を製造するこ
とができる。このような触媒は、さらに必要に応じて電
子供与体を含有していてもよく、共粉砕等の手法により
活性化されていてもよい。具体的な製造方法は、たとえ
ば特開昭５２−９８０４５号公報、特公昭５７−２６６
１３号公報に詳細に記載されている。

【００２９】本発明では、プロピレン系ブロック共重合
体［Ａ］は、エチレンから誘導される構成単位が２〜１
５モル％の量で含有し、常温n-デカン可溶分が６〜１５
重量％であり、メルトフローレートが３０〜６０ｇ／１
０分である限りは、全体がプロピレン系ブロック共重合
体であってもよく、またプロピレン系ブロック共重合体
とポリプロピレンとの混合物であってもよい。

【００３０】さらに本発明で用いられるプロピレン系ブ
ロック共重合体［Ａ］は、本発明の目的を損なわない範
囲であれば、他の重合性モノマーから誘導される構成単
位を含有していてもよい。

【００３１】このようなモノマーとしては、具体的にた
とえば、ブテン-1、ヘキセン-1、オクテン-1、4-メチル
-1- ペンテン等のα- オレフィン、酢酸ビニル等のビニ
ルエステル、無水マレイン等の不飽和有機酸またはその
誘導体などを挙げることができる。

【００３２】これら他の重合性モノマーが含有される場
合には、プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］は、エチ
レン、プロピレンおよびこれら他の重合性モノマーの三
元系共重合体であってもよく、またこの三元系共重合体
とこれら他の重合性モノマーを含まないプロピレン系ブ
ロック共重合体との混合物であってもよい。

【００３３】本発明ではプロピレン重合体として、プロ
ピレン系ブロック共重合体［Ａ］を用いており、特に上
記のようなプロピレン系ブロック共重合体［Ａ］を用い
ると、耐衝撃性、剛性など機械的強度のバランスおよび
耐熱性に優れるとともに、加工寸法安定性に優れた成形
体を形成し得る、成形性に優れたプロピレン重合体組成
物が得られるようになる。

【００３４】本発明においては、上記のようなプロピレ
ン系ブロック共重合体［Ａ］は、プロピレン系ブロック
共重合体［Ａ］、エチレン・プロピレン共重合ゴム
［Ｂ］およびエチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］の合
計量１００重量部に対して、８８〜９４重量部、好まし
くは９０〜９４重量部の割合で用いられる。

【００３５】エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］ 本発明で用いられるエチレン・プロピレン共重合ゴム
［Ｂ］は、エチレンから誘導される構成単位を３５〜５
０モル％、好ましくは３５〜４５モル％の割合で含有し
ている。なお、このようなエチレンから誘導される構成
単位の含有量は、赤外線分光法、ＮＭＲ分光法などの常
法によって測定される値である。

【００３６】このエチレン・プロピレン共重合系ゴム
［Ｂ］では、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して測定した
メルトフローレート（ＭＦＲ；２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重で測定）が０．１〜５．０ｇ／１０分、好ましくは
０．５〜３．０ｇ／１０分である。

【００３７】さらに、エチレン・プロピレン共重合ゴム
［Ｂ］は、組成物を形成するに際して行なわれる混練に
支障がなければ、ペレット状、クラム状、ベール状など
いかなる形状で供されてもよい。

【００３８】本発明においては、上記のようなエチレン
・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］は、プロピレン系ブロッ
ク共重合体［Ａ］、エチレン・プロピレン共重合ゴム
［Ｂ］およびエチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］の合
計量１００重量部に対して、３〜６重量部、好ましくは
３〜５重量部の割合で用いられる。

【００３９】エチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］ 本発明で用いられるエチレン・ブテン-1共重合ゴム
［Ｃ］は、エチレンから誘導される構成単位を８５〜９
５モル％、好ましくは８８〜９２モル％の割合で含有し
ている。なお、このようなブテン-1から誘導される構成
単位の含有量は、赤外線分光法、ＮＭＲ分光法などの常
法によって測定される値である。

【００４０】このエチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］
は、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して測定したメルトフ
ローレート（ＭＦＲ；２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測
定）が１．０〜１０．０ｇ／１０分、好ましくは３．０
〜６．０ｇ／１０分である。

【００４１】さらに、エチレン・ブテン-1共重合ゴム
［Ｃ］は、本発明の目的を損なわない範囲であれば、下
記のような重合性コモノマーから誘導される構成単位を
含有していてもよい。

【００４２】このような重合体コモノマーとしては、具
体的にたとえば、ブテン-1、ペンテン-1、ヘキセン-1、
4-メチル-1- ペンテンなどのα- オレフィン、エチリデ
ンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、ブタジエンな
どのジエンを挙げることができる。

【００４３】本発明においては、上記のようなエチレン
・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］は、プロピレン系ブロック
共重合体［Ａ］、エチレン・プロピレン共重合ゴム
［Ｂ］およびエチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］の合
計量１００重量部に対して、３〜６重量部、好ましくは
３〜５重量部の割合で用いられる。

【００４４】核剤［Ｄ］ 本発明で用いられる核剤［Ｄ］は、タルクおよび／また
は特定の燐酸塩化合物である。

【００４５】上記タルクは、液相沈降方式の光透過法に
よって測定された平均粒径が通常、０．２〜１０μｍ、
好ましくは０．２〜５μｍである。このタルクは、無処
理であっても予め表面処理されていてもよい。この表面
処理としては、具体的には、シランカップリング剤、高
級脂肪酸、脂肪酸金属塩、不飽和有機酸、有機チタネー
ト、樹脂酸、ポリエチレングリコールなどの処理剤を用
いる化学的または物理的処理を挙げることができる。

【００４６】このように表面処理されたタルクを用いる
と、ウエルド強度、塗装性、成形加工性にも優れた組成
物が得られるようになる。上記のようなタルクをプロピ
レン重合体組成物中に配合することによって、この組成
物から形成される成形体は、低温下での耐衝撃性と剛性
とがバランスよく優れ、しかも、塗装性、寸法安定性お
よび外観に優れるようになる。

【００４７】本発明では、このようなタルクのうち、ア
スペクト比（縦または横のいずれかの長さと厚みの比を
示す）の平均値が３以上、特に４以上であるタルクが好
ましく用いられる。

【００４８】上記特定の燐酸塩化合物は、下記式（ｉ）
で表わされる。

【００４９】

【化４】

【００５０】（式中、Ｒ¹ は酸素、硫黄、もしくは炭素
数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ² 、Ｒ³ は水素もし
くは炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ² 、Ｒ³ は
同種であっても異種であってもよく、Ｒ² 同士、Ｒ³ 同
士またはＲ² とＲ³ が結合して環状となっていてもよ
く、Ｍは、１〜３価の金属原子であり、ｎは１〜３の整
数である。）上記式（ｉ）で表わされる化合物として
は、具体的には、ナトリウム-2,2'-メチレン- ビス（4,
6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム
-2,2'-エチリデン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）
フォスフェート、リチウム-2,2'- メチレン- ビス（4,6
-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフェート、リチウム-2,
2'-エチリデン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フ
ォスフェート、ナトリウム-2,2'-エチリデン- ビス（4-
i-プロピル-6-t- ブチルフェニル）フォスフェート、リ
チウム-2,2'-メチレン- ビス（4-メチル-6-t- ブチルフ
ェニル）フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン- ビ
ス（4-エチル-6-t- ブチルフェニル）フォスフェート、
カルシウム- ビス［2,2'- チオビス（4-メチル-6-t- ブ
チルフェニル）フォスフェート］、カルシウム- ビス
［2,2'- チオビス（4-エチル-6-t- ブチルフェニル）フ
ォスフェート］、カルシウム- ビス［2,2'- チオビス
（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフェート］、マグ
ネシウム- ビス［2,2'- チオビス（4,6-ジ-t- ブチルフ
ェニル）フォスフェート］、マグネシウム- ビス［2,2'
-チオビス（4-t-オクチルフェニル）フォスフェー
ト］、ナトリウム-2,2'-ブチリデン- ビス（4,6-ジメチ
ルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-ブチリ
デン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-t-オクチルメチレン- ビス（4,6-
ジメチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-
t-オクチルメチレン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニ
ル）フォスフェート、カルシウム- ビス［2,2'- メチレ
ン- ビス（4,6-t-ブチルフェニル）フォスフェート］、
マグネシウム- ビス［2,2'- メチレン- ビス（4,6-ジ-t
- ブチルフェニル）フォスフェート］、バリウム- ビス
［2,2'- メチレン- ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）
フォスフェート］、ナトリウム-2,2'-メチレン- ビス
（4-メチル-6-t- ブチルフェニル）フォスフェート、ナ
トリウム-2,2'-メチレン- ビス（4-エチル-6-t- ブチル
フェニル）フォスフェート、ナトリウム（4,4'- ジメチ
ル-5,6'-ジ-t- ブチル-2,2'-ビフェニル）フォスフェー
ト、カルシウム（4,4'- ジメチル-6,6'-ジ-t- ブチル-
2,2'-ビフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,2'-
エチリデン- ビス（4-m-ブチル-6-t- ブチルフェニル）
フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン- ビス（4,
6-ジメチルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-2,
2'-メチレン- ビス（4,6-ジエチルフェニル）フォスフ
ェート、カリウム-2,2'-エチリデン- ビス（4,6-ジ-t-
ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム- ビス
［2,2'- エチリデン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニ
ル）フォスフェート］、マグネシウム- ビス［2,2'- エ
チリデン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフ
ェート］、バリウム- ビス［2,2'- エチリデン- ビス
（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフェート］、アル
ミニウム- トリス［2,2'- メチレン- ビス（4,6-ジ-t-
ブチルフェニル）フォスフェート］およびアルミニウム
-トリス［2,2'- エチリデン- ビス（4,6-ジ-t- ブチル
フェニル）フォスフェート］およびこれらの２個以上の
混合物を例示することができる。特にナトリウム-2,2'-
メチレン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル）フォスフ
ェートが好ましい。

【００５１】本発明においては、上記のような核剤
［Ｄ］は、プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］、エチ
レン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］およびエチレン・ブ
テン-1共重合ゴム［Ｃ］の合計量１００重量部に対し
て、０．０５〜１．０重量部、好ましくは０．１〜０．
５重量部の割合で用いられる。

【００５２】核剤［Ｄ］を上記のような割合でプロピレ
ン系ブロック共重合体に配合することにより、低密度で
剛性に優れたプロピレン重合体組成物が得られる。プロピレン重合体組成物の調製方法 本発明に係る自動車内装部品用プロピレン重合体組成物
は、上記のようなプロピレン系ブロック共重合体
［Ａ］、エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］、エチ
レン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］および核剤［Ｄ］を特
定の割合で用いて、一般的に用いられている組成物の溶
融混練方法によって調製される。混練には、たとえば一
軸押出機、二軸押出機、二軸混練機、バンバリーミキサ
ー、ロールなどの混練装置を用いることができる。

【００５３】本発明に係る組成物は、通常、上記成分を
押出機などの混練装置で溶融混練した後、混練物をペレ
ット状に成形して使用される。上記調製に際して各成分
を装置に添加する順序は限定されず、同時でもよく別々
でもよい。また、予め上記［Ｂ］、［Ｃ］、［Ｄ］の各
成分を含有するマスターバッチ混練物を得て、このマス
ターバッチをプロピレン系ブロック共重合体［Ａ］で希
釈しながらブレンドコンパウンディングしたり、成形し
たりして本発明に係る組成物を得てもよい。

【００５４】上記各成分は混練性がよく、容易に混練さ
れて組成物を形成し得る。上記のようにして得られた本
発明に係るプロピレン重合体組成物は、低密度で流動性
に優れ、しかも、従来のプロピレン重合体またはプロピ
レン重合体−エチレン・プロピレン系共重合ゴム組成物
が有する剛性および低温下での耐衝撃性を損なうことが
ない。

【００５５】本発明に係るプロピレン重合体組成物は、
上述した成分とともに、本発明の目的を損なわない範囲
で他の成分を含有してもよい。このような他の成分とし
ては、熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂を挙げることが
でき、具体的には、ポリエチレン、ポリブテン-1等のα
- オレフィン単独重合体、α- オレフィン共重合体、α
- オレフィンとビニルモノマーとの共重合体、無水マレ
イン酸変性ポリプロピレン等の変性オレフィン重合体、
ナイロン、ポリカーボネート、ＡＢＳ、ポリスチレン、
ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド、石油樹
脂、フェノール樹脂などを挙げることができる。

【００５６】さらに、以下のようなゴム類、ラテックス
を挙げることができる。ポリブタジエン、ポリイソプレ
ン、1,2-ポリブタジエンアクリロニトリル・ブタジエン
ゴム、ポリイソブチレン、スチレン・ブタジエンゴム、
スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体、ス
チレン・イソブチレン・スチレンブロック共重合体。

【００５７】スチレン・ブタジエン・スチレンブロック
共重合体の水素添加物、スチレン・イソブチレン・スチ
レンブロック共重合体の水素添加物を挙げることもでき
る。また、充填剤として、シリカ、ケイ藻土、アルミ
ナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バル
ーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基
性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チ
タン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、ク
レー、マイカ、アスベスト、ガラス繊維、ガラスフレー
ク、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイ
ト、ベントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫
化モリブデン、ボロン繊維、炭化ケイ素繊維、ポリエチ
レン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリエステル繊維、ポ
リアミド繊維などを挙げることができる。ただし、プロ
ピレン重合体組成物の密度が０．９１ｇ／ｃｍ³ を超え
ると、軽量性の利点が損なわれるとともに耐衝撃性等の
特性が低下するため、充填剤は、プロピレン重合体組成
物の密度が０．９１ｇ／ｃｍ³ を超えない範囲の量で添
加することが好ましい。

【００５８】さらにまた、上記添加剤以外の添加剤とし
ては、具体的には、フェノール系、イオウ系、リン系等
の酸化防止剤、滑剤、帯電防止剤、分散剤、銅害防止
剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、気泡防止剤、難燃剤、架
橋剤、過酸化物などの流れ性改良剤、ウエルド強度改良
剤などを挙げることができる。本発明に係るプロピレン
重合体組成物は、このような添加物を配合することによ
って、物性バランス、耐久性、塗装性、印刷適性、耐傷
付き性および成形加工性をより一層向上させることがで
きる。

【００５９】

【発明の効果】本発明に係るプロピレン重合体組成物
は、特定のプロピレン系ブロック共重合体［Ａ］と、特
定のエチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］と、特定の
エチレン・ブテン-1［Ｃ］と、特定の核剤［Ｄ］とを特
定割合で含有してなるので、低密度で流動性に優れ、し
かも、このような組成物から形成される成形体は、従来
のプロピレン重合体組成物から形成される成形体に比し
て、剛性と耐衝撃性に優れている。

【００６０】したがって、上記のような効果を有する、
本発明に係るプロピレン重合体組成物は、特に自動車内
装部品の用途に有用であり、具体的には、ドアトリム、
フロントピラーガーニッシュ、センターピラーガーニッ
シュ、リアクォータトリム、キッキングプレート、ドア
ポケットなどに好適に用いることができる。

【００６１】また、本発明に係るプロピレン重合体組成
物は、流動性に優れ、かつ、その成形体の剛性が高いた
め、自動車内装部品の製品の大型・薄肉化が可能とな
り、部品の軽量化と低コスト化を図ることが可能であ
る。

【００６２】以下、本発明を実施例により説明するが、
本発明は、これら実施例に限定されるものではない。な
お、下記実施例において、各物性は以下のようにして測
定した。 （１）メルトフローレート（ＭＦＲ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠した。 測定条件；２３０℃、２．１６ｋｇ荷重 試 料；ペレット状

【００６３】（２）曲げ弾性率（ＦＭ） ＡＳＴＭ Ｄ ７９０に準拠した。 試験片 ；１２．７mm（幅）×６．４mm（厚さ）×１２
７mm（長さ） スパン ；１００ｍｍ 曲げ速度；２ｍｍ／分

【００６４】（３）アイゾット衝撃値（ＩＺ） ＡＳＴＭ Ｄ ２５６に準拠した。 温 度；２３℃、０℃ 試験片；１２．７mm（幅）×６．４mm（厚さ）×６４mm
（長さ） ノッチ；機械加工

【００６５】（４）密度 ＡＳＴＭ Ｄ １５０５に準拠した。

【００６６】なお、実施例および比較例において、プロ
ピレン重合体組成物の調製の際に用いた各成分の物性
は、以下の通りである。プロピレン系ブロック共重合体 ・ＰＰ−Ａ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；６．７モル％ （ｂ）常温n-デカン可溶分 ；１１．８重量％ （ｃ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；５３ｇ／１０分 （ｄ）立体規則性指標の値［ＩＰ値］ ；０．９７９ ・ＰＰ−Ｂ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；９．７モル％ （ｂ）常温n-デカン可溶分 ；１２．２重量％ （ｃ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；５５ｇ／１０分 （ｄ）立体規則性指標の値［ＩＰ値］ ；０．９５７ ・ＰＰ−Ｃ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；６．５モル％ （ｂ）常温n-デカン可溶分 ；１０．６重量％ （ｃ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；８０ｇ／１０分 （ｄ）立体規則性指標の値［ＩＰ値］ ；０．９７５エチレン・プロピレン共重合ゴム ・ＥＰＲ−Ａ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；４０モル％ （ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；２．０ｇ／１０分 ・ＥＰＲ−Ｂ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；８０モル％ （ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；１．８ｇ／１０分エチレン・ブテン-1共重合ゴム ・ＥＢＲ−Ａ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；８９モル％ （ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；６．７ｇ／１０分 ・ＥＢＲ−Ｂ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；８９モル％ （ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；０．５ｇ／１０分 ・ＥＢＲ−Ｃ （ａ）エチレンから誘導される構成単位の含有量；７８モル％ （ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ） ；３．８ｇ／１０分核 剤 ・核剤−Ａ ナトリウム-2,2'-メチレン- ビス（4,6-ジ-t- ブチルフ
ェニル）フォスフェート ・核剤−Ｂ 平均粒子径２．３μｍのタルク

【００６７】

【実施例１】プロピレン系ブロック共重合体としてＰＰ
−Ａ ８８重量部と、エチレン・プロピレン共重合ゴム
としてＥＰＲ−Ａ ６重量部と、エチレン・ブテン-1共
重合ゴムとしてＥＢＲ−Ａ ６重量部と、核剤として核
剤−Ａ ０．２重量部とを、ヘンシェルミキサーを用い
て充分混合し後、２００℃に設定した二軸押出機に通し
てプロピレン重合体組成物のペレットを調製した。

【００６８】次いで、調製した組成物のペレットを、樹
脂温度２００℃、金型温度４０℃の条件下にインライン
射出成形機にて、上記物性試験用のＡＳＴＭ試験片を成
形して上記の物性を測定した。

【００６９】その結果を第１表に示す。

【００７０】

【実施例２】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、４重
量部、４重量部とした以外は、実施例１と同様にして、
プロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、
実施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して
上記の物性を測定した。

【００７１】その結果を第１表に示す。

【００７２】

【実施例３】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９４重量部、３重
量部、３重量部とした以外は、実施例１と同様にして、
プロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、
実施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して
上記の物性を測定した。

【００７３】その結果を第１表に示す。

【００７４】

【実施例４】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、４重
量部、４重量部とし、核剤−Ａの代わりに核剤−Ｂを
０．５重量部用いた以外は、実施例１と同様にして、プ
ロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、実
施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して上
記の物性を測定した。

【００７５】その結果を第１表に示す。

【００７６】

【実施例５】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−
Ａ、ＥＢＲ−Ａおよび核剤−Ａの配合量をそれぞれ９２
重量部、４重量部、４重量部、０．１重量部とし、さら
に核剤［Ｄ］として核剤−Ａのほかに核剤−Ｂを０．５
重量部用いた以外は、実施例１と同様にして、プロピレ
ン重合体組成物のペレットを調製した。以下、実施例１
と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して上記の物
性を測定した。

【００７７】その結果を第１表に示す。

【００７８】

【比較例１】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ８６重量部、７重
量部、７重量部とした以外は、実施例１と同様にして、
プロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、
実施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して
上記の物性を測定した。

【００７９】その結果を第１表に示す。

【００８０】

【比較例２】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９６重量部、２重
量部、２重量部とした以外は、実施例１と同様にして、
プロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、
実施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して
上記の物性を測定した。

【００８１】その結果を第１表に示す。

【００８２】

【比較例３】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−
Ａ、ＥＢＲ−Ａおよび核剤−Ａの配合量をそれぞれ９２
重量部、４重量部、４重量部、０重量部とした以外は、
実施例１と同様にして、プロピレン重合体組成物のペレ
ットを調製した。以下、実施例１と同様にして、上記Ａ
ＳＴＭ試験片を成形して上記の物性を測定した。

【００８３】その結果を第１表に示す。

【００８４】

【比較例４】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、８重
量部、０重量部とした以外は、実施例１と同様にして、
プロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、
実施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して
上記の物性を測定した。

【００８５】その結果を第１表に示す。

【００８６】

【比較例５】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−Ａ
およびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、０重
量部、８重量部とした以外は、実施例１と同様にして、
プロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、
実施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して
上記の物性を測定した。

【００８７】その結果を第１表に示す。

【００８８】

【比較例６】実施例１において、ＰＰ−ＡおよびＥＢＲ
−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、４重量部とし、Ｅ
ＰＲ−Ａの代わりにＥＰＲ−Ｂを４重量部用いた以外
は、実施例１と同様にして、プロピレン重合体組成物の
ペレットを調製した。以下、実施例１と同様にして、上
記ＡＳＴＭ試験片を成形して上記の物性を測定した。

【００８９】その結果を第１表に示す。

【００９０】

【比較例７】実施例１において、ＰＰ−Ａの代わりにＰ
Ｐ−Ｂを９２重量部用い、ＥＰＲ−ＡおよびＥＢＲ−Ａ
の配合量をそれぞれ４重量部、４重量部とした以外は、
実施例１と同様にして、プロピレン重合体組成物のペレ
ットを調製した。以下、実施例１と同様にして、上記Ａ
ＳＴＭ試験片を成形して上記の物性を測定した。

【００９１】その結果を第１表に示す。

【００９２】

【比較例８】実施例１において、ＰＰ−Ａの代わりにＰ
Ｐ−Ｃを９２重量部用い、ＥＰＲ−ＡおよびＥＢＲ−Ａ
の配合量をそれぞれ４重量部、４重量部とした以外は、
実施例１と同様にして、プロピレン重合体組成物のペレ
ットを調製した。以下、実施例１と同様にして、上記Ａ
ＳＴＭ試験片を成形して上記の物性を測定した。

【００９３】その結果を第１表に示す。

【００９４】

【比較例９】実施例１において、ＰＰ−ＡおよびＥＰＲ
−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、４重量部とし、Ｅ
ＢＲ−Ａの代わりにＥＢＲ−Ｂを４重量部用いた以外
は、実施例１と同様にして、プロピレン重合体組成物の
ペレットを調製した。以下、実施例１と同様にして、上
記ＡＳＴＭ試験片を成形して上記の物性を測定した。

【００９５】その結果を第１表に示す。

【００９６】

【比較例１０】実施例１において、ＰＰ−Ａ、ＥＰＲ−
ＡおよびＥＢＲ−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、４
重量部、４重量部とし、核剤−Ａの代わりに核剤−Ｂを
３．０重量部用いた以外は、実施例１と同様にして、プ
ロピレン重合体組成物のペレットを調製した。以下、実
施例１と同様にして、上記ＡＳＴＭ試験片を成形して上
記の物性を測定した。

【００９７】その結果を第１表に示す。

【００９８】

【比較例１１】実施例１において、ＰＰ−ＡおよびＥＰ
Ｒ−Ａの配合量をそれぞれ９２重量部、４重量部とし、
ＥＢＲ−Ａの代わりにＥＢＲ−Ｃを４重量部用いた以外
は、実施例１と同様にして、プロピレン重合体組成物の
ペレットを調製した。以下、実施例１と同様にして、上
記ＡＳＴＭ試験片を成形して上記の物性を測定した。

【００９９】その結果を第１表に示す。

【０１００】

【表１】

【０１０１】

【表２】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23:22） (72)発明者 蒲 池 久 隆 愛知県刈谷市一里山町金山100番地 トヨ タ車体株式会社内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］と、
   エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］と、エチレン・
   ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］と、核剤［Ｄ］とからなり、 プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］が８８〜９４重量
   部、エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］が３〜６重
   量部、エチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］が３〜６重
   量部（成分［Ａ］、［Ｂ］および［Ｃ］の合計量は１０
   ０重量部）、核剤［Ｄ］が０．０５〜１．０重量部の量
   で含有されており、かつ、 プロピレン系ブロック共重合体［Ａ］は、（ａ）エチレ
   ンから誘導される構成単位を２〜１５モル％の量で含有
   するとともに、（ｂ）常温n-デカン可溶分が６〜１５重
   量％であり、（ｃ）メルトフローレート（ASTM D 123
   8；230℃、2.16kg荷重で測定）が３０〜６０ｇ／１０分
   であり、（ｄ）沸騰ヘプタン不溶成分の¹³Ｃ−ＮＭＲス
   ペクトルにおけるＰmmmm、Ｐｗの吸収強度から下記式
   （１）により求められる立体規則性指標［ＩＰ］の値が
   ０．９６０〜０．９９５の範囲にあり、 エチレン・プロピレン共重合ゴム［Ｂ］は、（ａ）エチ
   レンから誘導される構成単位を３５〜５０モル％の量で
   含有し、（ｂ）メルトフローレート（ASTM D 1238；230
   ℃、2.16kg荷重で測定）が０．１〜５．０ｇ／１０分で
   あり、 エチレン・ブテン-1共重合ゴム［Ｃ］は、（ａ）エチレ
   ンから誘導される構成単位を８５〜９５モル％の量で含
   有し、（ｂ）メルトフローレート（ASTM D 1238；230
   ℃、2.16kg荷重で測定）が１．０〜１０．０ｇ／１０分
   であり、 核剤［Ｄ］は、タルクおよび／または下記式（ｉ）で表
   わされる燐酸塩化合物であることを特徴とする自動車内
   装部品用プロピレン重合体組成物； 【数１】 （式中、 ［Ｐmmmm］：プロピレン単位が５単位連続してアイソタ
   クチック結合した部位における第３単位目のメチル基に
   由来する吸収強度であり、 ［Ｐｗ］ ：プロピレン単位のメチル基に由来する吸収
   強度である。） 【化１】 （式中、Ｒ¹ は酸素、硫黄、もしくは炭素数１〜１０の
   炭化水素基であり、 Ｒ² 、Ｒ³ は水素もしくは炭素数１〜１０の炭化水素基
   であり、Ｒ² 、Ｒ³ は同種であっても異種であってもよ
   く、Ｒ² 同士、Ｒ³ 同士またはＲ² とＲ³ が結合して環
   状となっていてもよく、 Ｍは、１〜３価の金属原子であり、ｎは１〜３の整数で
   ある。）
2. 【請求項２】前記プロピレン重合体組成物は、密度が
   ０．９１ｇ／ｃｍ³ 以下であり、メルトフローレート
   （ASTM D 1238；230℃、2.16kg荷重で測定）が３０ｇ／
   １０分以上であり、かつ、曲げ初期弾性率（２３℃雰囲
   気下で測定）が１５，０００ｋｇ／ｃｍ² 以上であり、
   アイゾット衝撃強度（２３℃雰囲気下で測定）が８ｋｇ
   ・ｃｍ／ｃｍ以上である成形体を形成し得ることを特徴
   とする請求項１に記載の自動車内装部品用プロピレン重
   合体組成物。