JP3313485B2 - 無機充填剤含有樹脂組成物 - Google Patents
無機充填剤含有樹脂組成物Info
- Publication number
- JP3313485B2 JP3313485B2 JP29337093A JP29337093A JP3313485B2 JP 3313485 B2 JP3313485 B2 JP 3313485B2 JP 29337093 A JP29337093 A JP 29337093A JP 29337093 A JP29337093 A JP 29337093A JP 3313485 B2 JP3313485 B2 JP 3313485B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- weight
- ethylene
- component
- copolymer
- signal
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Description
レンブロック共重合体、エチレン・αオレフィン共重合
体およびタルクにより構成され、耐低温衝撃性、剛性の
バランス優れ、例えば自動車用インストルメントパネル
等の射出成形品を製造するのに好適な特定の樹脂組成物
に関する。
性、光沢などの点で優れた特性を有するが、耐衝撃性、
塗装性に乏しく、剛性、耐熱性、耐衝撃性及び塗装性が
同時に要求される用途には利用することができないとい
う欠点を有している。このような欠点を改良するため
に、結晶性ポリプロピレンに非晶性エチレン・プロピレ
ン共重合体などのゴム成分を混合する方法が提案されて
いる。そして、これらゴム状物質の添加による剛性の低
下を改良するために、タルクなどの無機充填剤を添加混
合することも提案されている。例えば、特公昭60−3
420号公報には、エチレン含有量5〜10重量%、ポ
リプロピレン成分の沸点n−ヘプタン不溶分97重量%
以上、常温パラキシレン可溶分の固有粘度(デカリン、
135℃)3〜4、メルトフローインデックス2〜10
の結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体55〜
65重量%、固有粘度(デカリン、135℃)2.0〜
3.5、ムーニー粘度ML1+4(100℃)40〜100
の無定形エチレン・プロピレン共重合体30〜35重量
%、及び平均粒子径0.5〜5μのタルク5〜15重量
%よりなるバンパー用ポリプロピレン組成物が開示され
ている。
公平4−28749号公報に開示されたポリプロピレン
組成物は、無定性エチレン・プロピレン共重合体の代わ
りにエチレン・αオレフィン共重合体をポリプロピレン
の衝撃改良剤として用いるが、耐低温衝撃性と剛性のバ
ランスの点で必ずしも満足のいくものではなかった。ま
た、特開平4−159345号公報では、メルトフロー
レートが4〜50g/10分、密度が0.910g/c
m3以下、示差走査熱量計(DSC)による最高融解ピ
ーク温度が100℃以上であり、且つDSCによる10
0℃以上の融解熱量が10ジール/g以上であるエチレ
ン・αオレフィン共重合体の最高融解ピーク温度が10
0℃以上と高いため、耐衝撃性の点で必ずしも満足のい
くものではなかった。
温衝撃性と剛性のバランスに優れ、且つ射出成形体に適
した組成物、具体的には自動車用インストルメントパネ
ルを製造するのに好適な樹脂組成物を提供することにあ
る。
明者は耐低温衝撃性と剛性とのバランスに優れる樹脂組
成物を得るために種々検討した結果、特定の結晶性プロ
ピレン・エチレンブロック共重合体、エチレン・αオレ
フィン共重合体及び無機充填剤からなる樹脂組成物が発
明の目的を達成することを見出し、本発明を完成するに
至った。すなわち、本発明は下記の成分A、成分Bおよ
び成分Cを含有するプロピレン系樹脂組成物である。 成分A:エチレン単位含量が1〜15重量%、及びメル
トフローレートが10〜100g/10分の結晶性プロ
ピレン・エチレンブロック共重合体50〜80重量%、 成分B:炭素数6〜18のαオレフィン含量が25〜7
0重量%、密度0.850〜0.890g/cm3であるエ
チレン・αオレフィン共重合体5〜20重量%未満、 成分C:平均粒径が0.1〜5μのタルク10〜30重
量%。
ク共重合体成分Aは、エチレン単位含量が1〜15重量
%、好ましくは2〜10重量%、及びメルトフローレー
トが10〜100g/10分のものである。メルトフロ
ーレートが10g/10分未満では成形性が劣り、10
0g/10分を越えると耐衝撃性が劣る。該共重合体成
分Aの製造には、高立体規則性触媒が用いられる。該触
媒の代表的な製造法は、四塩化チタンを有機アルミニウ
ム化合物で還元し、更に各種の電子供与体及び電子受容
体で処理して得た三塩化チタン組成物と、有機アルミニ
ウム化合物及び芳香族カルボン酸エステルとを組合せる
方法(特開昭56−100806号公報、特開昭56−
120712号公報、特開昭58−104907号公
報)、及びハロゲン化マグネシウムに四塩化チタンと各
種の電子供与体を接触させる担持型触媒の方法(特開昭
57−63310号公報、特開昭63−43915号公
報、特開昭63−83116号公報)等、公知の方法が
用いられる。得られるポリマーはいわゆる非ポリマーブ
レンドタイプの共重合体である。共重合体成分Aは、別
々に重合された2種以上のプロピレン・エチレンブロッ
ク共重合体の混合物であってもよい。
フィンとの共重合体成分Bは、αオレフィン含量が25
〜70重量%、好ましくは30〜65重量%、密度が
0.850〜0.890g/cm3、好ましくは0.855〜
0.880g/cm3のものである。αオレフィン含量が2
5重量%以下の場合は耐衝撃改良効果が少なく、70重
量%を越えると溶融流動性が悪く成形性に劣る。エチレ
ン・αオレフィン共重合体の13C−NMRより求めた、
炭素数が5個以上の連鎖中のメチレン平均連鎖長は好ま
しくは7〜23個、好ましくは9〜18個である。7個
未満ではベタつき易くなり23個を越えるともろくな
る。
好ましくはC6〜C10のαオレフィンであり、具体的に
は例えば、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン等
が挙げられる。共重合体成分Bは小量のジエン成分とし
て、例えば、ジシクロペンタジエン、エチリデンノルボ
ルネン、1,4−ヘキサジエン、1,9−デカジエン、
エチリデンノルボルネン、ビニルノルボルネン等が共重
合されてもよい。前記エチレン・αオレフィン共重合体
を製造するための触媒としては、ハロゲン化チタン等の
ようなチタン化合物及び/又はバナジウム化合物と、ア
ルキルアルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアル
コキシアルミニウム−マグネシウム錯体等のような有機
アルミニウム−マグネシウム錯体や、アルキルアルミニ
ウムあるいはアルキルアルミニウムクロリド等の第I〜I
II族の有機金属化合物との組み合わせによる、いわゆる
チーグラー型触媒、若しくは、WO−91/04257
号公報等に示されるようなメタロセン触媒を使用するこ
とができるが、本発明により特定した密度範囲を維持
し、且つベタつきの低分子量成分を低減化するには、メ
タロセン触媒を用いることが好ましい。重合方法は、気
相流動床法、溶液法、スラリー法、あるいは圧力200
kg/cm2、温度180℃以上の高圧イオン重合法等の
製造プロセスを適用してエチレンとαオレフィンを共重
合することにより得られるものであり、本発明により特
定した範囲の密度およびMFRを得るには、高圧イオン
重合により製造することが好ましい。
市販されているものであり、平均粒子径が0.1〜5
μ、好ましくは0.3〜4μのものである。平均粒子径
が5μを越えると機械強度が低下する場合があり、一方
0.1μ未満のものは混練時に分散不良を起こす場合が
ある。タルク成分Cは、未処理であってもよいが、結晶
性プロピレン・エチレンブロック共重合体(成分A)との
親和性を向上させるために、有機チタネート系シランカ
ップリング剤、シラン系カップリング剤、カルボン酸変
性ポリオレフィン等で処理あるいはそれらと併用しても
よい。
ンブロック共重合体成分A、エチレン・αオレフィン共
重合体成分B及びタルク成分Cの配合割合は、成分Aが
50〜80重量%、好ましくは60〜75重量%、成分
Bが5〜20重量%未満、好ましくは7〜15重量%、
成分Cが10〜30重量%、好ましくは15〜25重量
%である。成分Aが50重量%未満の場合は剛性が劣
り、80重量%を越える場合は耐衝撃性が劣る。成分B
が5重量%未満の場合は衝撃強度の改良効果が劣り、2
0重量%以上の場合は剛性が劣る。成分Cが10重量%
未満の場合は、剛性の改良効果が劣り、30重量%以上
の場合は脆くなり耐衝撃が低下する。
ク共重合体成分A、エチレン・αオレフィン共重合体成
分B及びタルク成分Cを前記の範囲内で例えば、ヘンシ
ェルミキサー、V−ブレンダー、リボンブレンダー、タ
ンブラーブレンダー等で混合後、単軸押出機、多軸押出
機、ニーダー、バンバリーミキサー等の混練機により混
練することにより各成分が均一に分散した高品質の自動
車バンパー等に好適な樹脂組成物が得られる。
階で、スチレン・ブタジエンゴム、イソプレンゴム等の
他樹脂、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、核剤、帯電
防止剤、難燃剤、顔料、染料、あるいはタルクの他に他
の無機または有機の充填剤、補強剤等の各種充填剤を本
発明の目的を損なわない範囲で配合することができる。
本発明の無機充填剤含有樹脂組成物は、耐低温衝撃性と
剛性のバランスに優れ、且つ射出成形に適しているの
で、自動車用インストルメントパネルを製造するのに適
した樹脂組成物である。
とおりである。 (メルトフローレート)成形体試片につき、JIS K
7210に準拠して測定した。 (密度)成形体試片につき、JIS K7112に準拠
して測定した。 (曲げ特性)成形体試片につき、JIS K7203に
準拠し、室温23℃で測定した。 (アイゾット衝撃試験−切削ノッチ付き)成形体試片に
つき、JIS K7110に準拠して−30℃で測定し
た。
(1982年) 15, 353-360頁及び同 1402-1406頁に記載され
ている13C−NMRによる測定方法に準拠して測定し
た。 装置:JEOL−GSX270 溶媒:O−ジクロロベンゼン(70)/ds−ベンゼン(30) 測定濃度:10(wt/v)% 温度:130℃ スペクトル巾:11000Hz データポイント:16μs(60°) パルス間隔:4s 積算回数:3000回
長)炭素数が5個以上のメチレン平均連鎖長は、13C−
NMRのシグナルの面積強度を用いて計算した。具体的
な手法としては、13C−NMRを用いて測定したエチレ
ン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテン共重合体及
びエチレン・ヘキセン共重合体のシグナルを各々、Macr
omorecules (1991年) 24, 4813頁、Macromorecules (19
77年) 10, 536頁 及びPoly. Bull. (1991年) 26, 325頁
に従って帰属した。コモノマーの頭−頭結合、尾−尾結
合を示す Lindeman-Adams の経験式に従って帰属した。
炭素数が5以上のメチレン平均連鎖長は、13C−NM
Rのシグナルの面積を用いて、日本ゴム協会誌第60巻
第1号(1987年)38頁の記載に従って計算した。
平均連鎖長ni+は長さi以上のメチレン連鎖の平均の
長さであり、式(1)で計算される。
す13C−NMR信号強度であり、以下の式(2)〜
(7)で計算される。 S1 =k[01010]+k[11010] (2) S2 ={k[01001]+k[11001]}/2 (3) S3 =k[10001] (4) S4 =k[?100001]/2 (?=0または1) (5) S5 =k[1000001] (6) S6+=k[1000000]/2 (7) 右辺の[]は中に示した連鎖の分率を示している。連鎖
は1がメチン炭素、0がメチレン炭素を表わしており、
下線は連鎖中心炭素を示す。kは13C−NMR信号強度
に変換するための係数である。右辺の各連鎖強度はエチ
レン/αオレフィン共重合体のαオレフィン種によりそ
れぞれ以下の式で計算できる。またk[CH2]は全メチ
レン信号の強度であり、各αオレフィン種により以下の
式で計算できる。以下、右辺のTと添え字で示したもの
は次に示す信号の積分強度である。
H+TI k[01010] =TA k[11010] =存在せず k[01001] =TD k[11001] =存在せず k[10001] =TI k[?100001]=TH2 k[1000001]=TF3 k[1000000]=TF4 TA ;45.5〜48.0ppmの信号の積分強度 TC ;37.2〜39.2ppmの信号の積分強度 TD ;34.6〜36.2ppmの信号の積分強度 TF3;30.8ppmの信号の積分強度 TF4;30.4ppmの信号の積分強度 TF5;30.0ppmの信号の積分強度 TH ;27.2〜28.2ppmの信号の積分強度 TH2;28.0ppmの信号の積分強度 TI ;24.6〜25.2ppmの信号の積分強度
+3TF k[01010] =TA k[11010] =存在せず k[01001] =TD1 k[11001] =存在せず k[10001] =TF k[?100001]=TE1 k[1000001]=TD2 k[1000000]=TD3 TA ;40.0〜42.0ppmの信号の積分強度 TD1;31.2〜32.4ppmの信号の積分強度 TD2;31.0ppmの信号の積分強度 TD3;30.5ppmの信号の積分強度 TD4;30.0ppmの信号の積分強度 TE ;26.8〜28.0ppmの信号の積分強度 TE1;27.8ppmの信号の積分強度 TF ;24.0〜24.8ppmの信号の積分強度
号公報に記載された方法で実施した。メチルアルモキサ
ンと、錯体Me2Si(C5Me4H)(NCl2H23)TiCl
2をトルエンに溶解し、触媒溶液を調製し、以下の方法
で重合を行った。1.51の撹拌式オートクレーブ型連
続反応器に、エチレンと1−ヘキセンの組成が62%に
なるように供給した。反応器内の圧力を1300kg/cm
2に保ち180℃で反応を行った。反応後MFRが0.7
g/10分、密度が0.873g/cm2、ポリマーの中の
1−ヘキセン含量33重量%の共重合体(成分B)を得
た。
結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体(成分
A)を65重量%、上記で得られた共重合体(成分B)
を15重量%、平均粒子径3.8μのタルク(成分C)
20重量%を配合し、川田製作所製スーパーミキサーで
5分間混合した後、神戸製鋼所製FCM2軸混練機にて
210℃にて混練造粒して組成物を得た。このあと、型
締圧力100トンの射出成形機にて成形温度220℃で
各種試験片を作成し、前述の測定法に従って性能を評価
した。結果は表1に示す通りである。
ンブロック共重合体(成分A)を65重量%、及びタル
ク20重量%と、実施例1で用いたエチレン・αオレフ
ィン共重合体の重合条件を若干変更して得られた、表1
に示す各共重合体(成分B)15重量%を用い、実施例
1と同様に成形し評価した。結果は表1に示す通りであ
る。
ンブロック共重合体を85重量%及びおよびタルク15
重量%を用い実施例1と同様に成形し評価した。結果は
表2に示す通りである。
ンブロック共重合体を65重量%及びタルク20重量%
と、実施例1で用いたエチレン・αオレフィン共重合体
の重合条件を若干変更して得られたMFR1.0g/1
0分、密度0.910g/cm2、1−ヘキセン含量12重
量%の共重合体15重量%を用い、実施例1と同様に成
形し評価した。結果は表2に示す通りである。
ンブロック共重合体を65重量%及びタルク20重量%
と、実施例1で用いたエチレン・αオレフィン共重合体
の重合条件を若干変更して得られたMFR2.0g/1
0分、密度0.895g/cm2、1−ヘキセン含量20重
量%の共重合体15重量%を用い、実施例1と同様に成
形し評価した。結果は表2に示す通りである。
ンブロック共重合体を65重量%及びタルク20重量%
と、実施例1で用いたエチレン・αオレフィン共重合体
の重合条件を若干変更して得られたMFR2.5g/1
0分、密度0.866g/cm2、1−ブテン含量37重量
%の共重合体15重量%を用い、実施例1と同様に成形
し評価した。結果は表2に示す通りである。
ンブロック共重合体を65重量%及びタルク20重量%
と、バナジウム触媒を用いて製造されたエチレン・αオ
レフィン共重合体15重量%を用い、実施例1と同様に
成形し評価した。結果は表2に示す通りである。
の結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体を65
重量%、実施例1で用いたエチレン・αオレフィン共重
合体15重量%、タルク20重量%を用い実施例1と同
様に成形し評価した。結果は表2に示す通りである。
耐低温衝撃性と剛性のバランスに優れ、且つ射出成形に
適しているので、例えば自動車用インストルメントパネ
ルに好適な材料として有用なものである。
Claims (2)
- 【請求項1】 下記の成分A、成分Bおよび成分Cを含
有する無機充填材含有樹脂組成物。 成分A:エチレン単位含量が1〜15重量%、及びメル
トフローレートが10〜100g/10分の結晶性プロ
ピレン・エチレンブロック共重合体50〜80重量%、 成分B:炭素数6〜18のαオレフィン含量が25〜7
0重量%、密度0.850〜0.890g/cm3であるエ
チレン・αオレフィン共重合体5〜20重量%未満、 成分C:平均粒径が0.1〜5μのタルク10〜30重
量%。 - 【請求項2】 前記成分Bのエチレン・αオレフィン共
重合体が、炭素数5個以上のメチレン平均連鎖長を7〜
23個有する構造を有するものである、請求項1に記載
のプロピレン系樹脂組成物。
Priority Applications (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP29337093A JP3313485B2 (ja) | 1993-11-24 | 1993-11-24 | 無機充填剤含有樹脂組成物 |
US08/845,208 US6087429A (en) | 1993-11-24 | 1997-04-21 | Propylene resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP29337093A JP3313485B2 (ja) | 1993-11-24 | 1993-11-24 | 無機充填剤含有樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH07145298A JPH07145298A (ja) | 1995-06-06 |
JP3313485B2 true JP3313485B2 (ja) | 2002-08-12 |
Family
ID=17793905
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP29337093A Expired - Fee Related JP3313485B2 (ja) | 1993-11-24 | 1993-11-24 | 無機充填剤含有樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3313485B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
AU714779B2 (en) * | 1995-10-09 | 2000-01-13 | Ube Industries, Ltd. | Polypropylene resin composition for exterior parts of automobiles |
JPH107851A (ja) * | 1996-06-24 | 1998-01-13 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | プロピレン系樹脂組成物及び自動車用内装部材 |
JP3690766B2 (ja) * | 1996-12-06 | 2005-08-31 | 三井化学株式会社 | プロピレン系重合体組成物および該組成物からなるブロー成形体 |
JP2001002863A (ja) * | 1999-04-20 | 2001-01-09 | Japan Polychem Corp | 熱可塑性樹脂組成物 |
WO2003040204A1 (fr) * | 2001-11-09 | 2003-05-15 | Japan Polypropylene Corporation | Copolymere sequence de propylene |
Family Cites Families (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS6013838A (ja) * | 1983-07-04 | 1985-01-24 | Mitsui Petrochem Ind Ltd | ポリプロピレン組成物 |
JPH0733460B2 (ja) * | 1987-06-23 | 1995-04-12 | 日産自動車株式会社 | 自動車バンパ−用樹脂組成物 |
JP2890794B2 (ja) * | 1990-10-19 | 1999-05-17 | 住友化学工業株式会社 | 無機質充填ポリオレフィン系樹脂組成物及びその用途 |
JP3216942B2 (ja) * | 1993-09-01 | 2001-10-09 | 三井化学株式会社 | ポリプロピレン組成物 |
JP2802023B2 (ja) * | 1993-08-10 | 1998-09-21 | 宇部興産株式会社 | 強化ポリプロピレン樹脂組成物 |
JP3117850B2 (ja) * | 1993-08-19 | 2000-12-18 | 三菱化学株式会社 | 熱可塑性重合体組成物 |
-
1993
- 1993-11-24 JP JP29337093A patent/JP3313485B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH07145298A (ja) | 1995-06-06 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
EP0593221B1 (en) | Propylene resin compositions | |
JP3352319B2 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物およびその射出成形体 | |
KR100215332B1 (ko) | 열가소성 수지 조성물 | |
JPH06145439A (ja) | 幅広い分子量分布を有するポリプロピレンを含む耐衝撃性の改良されたグラフトコポリマー組成物 | |
JPH04372637A (ja) | 熱可塑性重合体組成物 | |
DE19722104A1 (de) | Propylen/Ethylen-alpha-Olefin-Blockcopolymer und Verfahren zu seiner Herstellung | |
JP3234070B2 (ja) | 射出成形用プロピレン系樹脂組成物 | |
JP5417681B2 (ja) | ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体 | |
DE60123668T2 (de) | Formbarkeitsmodifikator für polypropylenharz und diesen enthaltende polypropylenharzzusammensetzung | |
JP2792205B2 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物 | |
JPH10324725A (ja) | 樹脂組成物および自動車内装部品 | |
US6867252B1 (en) | Propylene resin composition and interior automotive member comprising the same | |
US6777497B2 (en) | Polypropylene-based resin composition, process for producing the same and injection molded article | |
JP2007092050A (ja) | プロピレン系樹脂組成物、その製造方法および射出成形体 | |
JP3313485B2 (ja) | 無機充填剤含有樹脂組成物 | |
JP2006056971A (ja) | プロピレン系樹脂組成物の製造方法、プロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体 | |
JP2836161B2 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物 | |
US6107388A (en) | Polyolefin resin compositions | |
JP3328674B2 (ja) | 耐衝撃性ポリオレフィン成形用組成物 | |
US6087429A (en) | Propylene resin composition | |
JP3115766B2 (ja) | 自動車内装部品用プロピレン重合体組成物 | |
JPH07145272A (ja) | プロピレン系樹脂組成物 | |
JP2945189B2 (ja) | プロピレン重合体組成物 | |
JPH0148939B2 (ja) | ||
JP3338186B2 (ja) | 透明性の改良されたエチレン系樹脂組成物 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
S531 | Written request for registration of change of domicile |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531 |
|
R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090531 Year of fee payment: 7 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090531 Year of fee payment: 7 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100531 Year of fee payment: 8 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110531 Year of fee payment: 9 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110531 Year of fee payment: 9 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120531 Year of fee payment: 10 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130531 Year of fee payment: 11 |
|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |