JPH06122811A

JPH06122811A - 熱可塑性樹脂組成物

Info

Publication number: JPH06122811A
Application number: JP29930792A
Authority: JP
Inventors: Koichi Yokoyama; 公一横山; Tatsuo Teraya; 竜男寺屋; Akira Kobayashi; 明小林; Shintaro Kikuchi; 慎太郎菊地; Yuji Fujita; 祐二藤田
Original assignee: Tonen Corp
Current assignee: Tonen General Sekiyu KK
Priority date: 1992-10-12
Filing date: 1992-10-12
Publication date: 1994-05-06

Abstract

(57)【要約】【構成】（ａ）ポリエステルと、（ｂ）高粘度のポリ
エチレン５〜８０重量％とオレフィン系エラストマー９
５〜２０重量％との混合物を式(I) 【化１】［式中、Ｒは水素原子又はアルキル基、Ａｒはグリシジ
ルオキシ基を有する芳香族炭化水素基、ｎは１〜４の整
数］で示される不飽和グリシジル化合物で変性したオレ
フィン系エラストマーを３０重量％以上含有するオレフ
ィン系エラストマーとを含有し、成分（ａ）と成分
（ｂ）の割合が重量比で（ａ）／（ｂ）＝９８／２〜３
０／７０である熱可塑性樹脂組成物。【効果】耐衝撃性及び剛性等の諸物性に優れ、各種エ
ンジニアリングプラスチック材料として好適であり、配
合原料の変性オレフィン系エラストマーはペレタイズ性
が良好で生産性が向上する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ポリエステルとオレフ
ィン系エラストマーよりなる熱可塑性樹脂組成物に関す
る。さらに詳しくは、自動車の内外装品、家電部品、工
業用部品、スポーツ用品、家具類等に好適に用いること
のできるポリエステルと変性オレフィン系エラストマー
とを含有する熱可塑性樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術およびその課題】オレフィン系エラストマ
ーは軽量で、耐衝撃性、耐水性、耐侯性等に優れている
が、機械的強度や耐熱性に劣るといった欠点がある。そ
こで、適当な無機材料のフィラーを混合したり、あるい
はポリエチレン、ポリプロピレン等の結晶性樹脂を混合
する改善方法が試みられている。しかしながら、フィラ
ーを配合すると耐衝撃性、弾性等のエラストマーとして
の性能が損なわれ、また結晶性樹脂を配合しても耐熱性
の改善は十分でなく、いずれも実用的な方法はでない。

【０００３】近年、２種以上の性質の異なるポリマーを
溶融混合（アロイ化）することにより、両者の特性を兼
ね備えた樹脂組成物を得る研究が盛んに行なわれてい
る。ポリエステルは、前記オレフィン系エラストマーの
欠点である機械的強度、耐熱性等に優れた樹脂であるこ
とから、オレフィン系エラストマーにポリエステルを配
合することによって、耐衝撃性、耐侯性等に優れたポリ
オレフィン系エラストマーと、機械的強度、耐熱性等に
優れたポリエステルの特性を合わせもつエラストマー組
成物となることが期待される。

【０００４】しかし、ポリエステルとオレフィン系エラ
ストマーとは相溶性が悪く、単に両者を配合しても均一
に分散せず、反って剛性、耐衝撃性、弾性等が低下し、
意図した諸物性を有する組成物は得られない。そこで、
本出願人は先に、エポキシ等で変性したオレフィン系エ
ラストマーをポリエステルに配合して溶融混練すること
により、ポリエステルとオレフィン系エラストマーの分
散相溶性を向上せしめ、剛性、耐衝撃性、弾性等の低下
が防止された熱可塑性樹脂組成物を提案した（特願平2-
139281号，特願平4-116761号）。

【０００５】しかし、上記の熱可塑性樹脂組成物では、
変性オレフィン系エラストマーのペレタイズ性が悪いた
め成形機への供給あるいは混練等の生産プロセス上問題
がある。そこで、ペレタイズ性を向上させるために、結
晶性成分のポリエチレンやポリプロピレン等を変性時に
添加するが、低温の衝撃強度が低いポリエチレンそのも
のの性質が反映されるため、得られる熱可塑性樹脂組成
物の耐衝撃強度が低下する。

【０００６】従って、本発明の目的はポリエステルとオ
レフィン系エラストマーとからなる熱可塑性樹脂組成物
において、ポリエステルとの相溶性を損なわずに変性オ
レフィン系エラストマーのペレタイズ性を向上させ、ポ
リエステルとオレフィン系エラストマーの長所を兼ね備
えた組成物を提供することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意検討を
重ねた結果、オレフィン系エラストマーを不飽和グリシ
ジル化合物で変性する際、結晶性成分として高粘度のポ
リエチレンを配合することにより、変性オレフィン系エ
ラストマーのペレタイズ性が向上し、この変性オレフィ
ン系エラストマーをポリエステルに特定の割合で配合す
ることにより、耐衝撃性等に優れた組成物が得られるこ
とを見出し、本発明に到達した。

【０００８】すなわち、本発明は、（ａ）ポリエステル
と、（ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ：１９０℃，2.
16kg荷重）２g/10分以下のポリエチレン５〜８０重量％
とオレフィン系エラストマー９５〜２０重量％との混合
物（組成物）を、下記一般式(I)

【化１】［式中、Ｒは水素原子または炭素数１〜６のア
ルキル基であり、Ａｒはグリシジルオキシ基を少なくと
も１つ以上有する炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基で
あり、ｎは１〜４の整数を表わす。］で示される不飽和
グリシジル化合物で変性したオレフィン系エラストマー
を３０重量％以上含有するオレフィン系エラストマーと
を含有し、成分（ａ）と成分（ｂ）の割合が重量比で
（ａ）／（ｂ）＝９８／２〜３０／７０であることを特
徴とする熱可塑性樹脂組成物を提供したものである。

【０００９】以下、本発明の熱可塑性樹脂組成物を詳細
に説明する。本発明の熱可塑性樹脂組成物の原料成分
（ａ）のポリエステルは、一般に飽和ジカルボン酸と飽
和二価アルコールとのポリ縮合で得られる熱可塑性樹脂
であり、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリプロ
ピレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレ
ート（ポリブチレンテレフタレート）、ポリヘキサメチ
レンテレフタレート、ポリシクロヘキサン−１，４−ジ
メチロールテレフタレート、ポリネオペンチルテレフタ
レート等が挙げられる。これらの中ではポリエチレンテ
レフタレートおよびポリブチレンテレフタレートが好ま
しい。上記ポリエステルは、ｏ−クロロフェノール溶媒
中において２５℃で測定した溶液粘度より求めた固有粘
度［η］（dl/g）が0.30〜1.8 で、末端カルボキシル基
の濃度が１０〜２００ｍ当量／kgのものが好ましい。

【００１０】ポリエチレンテレフタレートの場合、固有
粘度［η］は0.30〜1.2 で、末端カルボキシル基濃度は
１０〜２００ｍ当量／kgのものが好ましい。なお、ポリ
エチレンテレフタレート中のテレフタル酸成分は、アル
キル基、ハロゲン基等で置換されたものでもよく、また
グリコール成分は、エチレングリコールの他に５０重量
％程度まで他のグリコール、例えば１，４−ブチレング
リコール、プロピレングリコール、ヘキサメチレングリ
コール等を含有していてもよい。

【００１１】また、ポリブチレンテレフタレートの場
合、固有粘度［η］は0.30〜1.8 で、末端カルボキシル
基濃度は１０〜２００ｍ当量／kgのものが好ましい。こ
の場合もテレフタル酸成分はアルキル基、ハロゲン基等
で置換されたものでもよく、またグリコール成分は１，
４−ブチレングリコールの他に５０重量％程度まで他の
グリコール、例えばエチレングリコール、プロピレング
リコール、ヘキサメチレングリコール等を含有していて
もよい。

【００１２】本発明の熱可塑性樹脂組成物の原料成分
（ｂ）は、（ｂ−１）オレフィン系エラストマーを含ん
でいてもよい、（ｂ−２）高粘度ポリエチレンとオレフ
ィン系エラストマーとの混合物を特定の不飽和グリシジ
ル化合物で変性したオレフィン系エラストマーである。
ここで、（ｂ−１）のオレフィン系エラストマーおよび
（ｂ−２）の変性オレフィン系エラストマーの原料とし
て使用されるオレフィン系エラストマーとは、エチレン
と、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチ
ル−ペンテン等のエチレン以外のα−オレフィンの１種
または２種以上との共重合体ゴムを意味する。上記エチ
レンとエチレン以外のα−オレフィンの１種または２種
以上との重合体ゴムとしては、典型的には、エチレン−
プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ）、エチレン−ブテン
共重合体ゴム（ＥＢＲ）、エチレン−プロピレン−ジエ
ン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）等が挙げられる。エチレン
−プロピレン−ジエン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）中のジ
エンとしては、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサ
ジエン、シクロオクタジエン、メチレンノルボルネン等
の非共役ジエンまたはブタジエン、イソプレン等の共役
ジエンを使用することができる。

【００１３】オレフィン系エラストマー中のエチレンの
含有量は５〜９５重量％であり、好ましくは１０〜９０
重量％である。エチレンの含有量が５重量％未満、ある
いは９５重量％を越えると、エラストマーとしての性質
の発現が困難となる。このようなオレフィン系エラスト
マーの結晶化度は、通常４０重量％以下である。

【００１４】本発明において使用するエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム（ＥＰＲ）は、エチレンから誘導され
る繰り返し単位の含有率が５０〜８０モル％、プロピレ
ンから誘導される繰り返し単位の含有率が２０〜５０重
量％であることが好ましい。より好ましい範囲は、エチ
レン系繰り返し単位が３０〜４０モル％、プロピレン系
繰り返し単位が３０〜４０モル％である。また、ＥＰＲ
のＭＦＲ（２３０℃，2.16kg荷重）は 0.01 〜５０g/10
分の範囲内にあるのが好ましく、より好ましくは0.5 〜
３０g/10分である。

【００１５】本発明において使用するエチレン−ブテン
共重合体ゴム（ＥＢＲ）は、エチレンから誘導される繰
り返し単位の含有率が５０〜９０モル％、ブテンから誘
導される繰り返し単位の含有率が１０〜５０重量％であ
ることが好ましい。より好ましい範囲は、エチレン系繰
り返し単位が６０〜８０モル％、ブテン系繰り返し単位
が２０〜４０モル％である。また、ＥＢＲのＭＦＲ（２
３０℃，2.16kg荷重）は 0.01 〜５０g/10分の範囲内に
あるのが好ましく、より好ましくは0.5 〜３０g/10分で
ある。

【００１６】また、本発明において使用するエチレン−
プロピレン−ジエン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）は、エチ
レンから誘導される繰り返し単位の含有率が４０〜７０
モル％、プロピレンから誘導される繰り返し単位の含有
率が３０〜６０重量％、およびジエンから誘導される繰
り返し単位の含有率が１〜１０モル％であることが好ま
しい。より好ましい範囲は、エチレン系繰り返し単位が
５０〜６０モル％、プロピレン系繰り返し単位が４０〜
５０モル％、およびジエン系繰り返し単位が３〜６モル
％である。さらに、ＥＰＤＭのＭＦＲ（２３０℃，2.16
kg荷重）は 0.01 〜５０g/10分の範囲内にあるのが好ま
しく、より好ましくは0.1 〜３０g/10分である。

【００１７】本発明において使用するエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム（ＥＰＲ）、エチレン−ブテン共重合
体ゴム（ＥＢＲ）およびエチレン−プロピレン−ジエン
共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）は、基本的には上記の繰り返
し単位からなるものであるが、これら共重合体の特性を
損なわない範囲内で、例えば４−メチル−ペンテン−１
などの他のα−オレフィンから誘導される繰り返し単位
などの他の繰り返し単位を、１０モル％以下の割合まで
含んでもよい。

【００１８】本発明の樹脂組成物では（ｂ）成分として
オレフィン系エラストマーの変性物（ｂ−２）と所望に
より未変性のオレフィン系エラストマー（ｂ−１）とを
配合する。ここで、変性オレフィン系エラストマー（ｂ
−２）は、高粘度のポリエチレンを含有するオレフィン
系エラストマーを不飽和グリシジル化合物で変性したも
のである。高粘度のポリエチレンを配合して変性するこ
とにより変性オレフィン系エラストマーのペレタイズ性
が向上する。本発明で使用する高粘度のポリエチレンと
は、ＭＦＲ（１９０℃，2.16kg荷重）２g/10分以下、好
ましくは0.001 〜1.0g/10 分のものである。ポリエチレ
ンのＭＦＲが２g/10分を越えると得られる熱可塑性樹脂
組成物の耐衝撃性が低下する。

【００１９】このようなポリエチレンとしては、密度
（ASTM D1505）が0.880 〜0.970 ｇ／ｃｍ³のものであ
り、２０重量％以下程度の他のα−オレフィンと共重合
したものでもよい。具体的には、低密度ポリエチレン、
線状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等が挙げ
られるが、物性バランスを考慮した場合、特に高密度ポ
リエチレンが好ましい。

【００２０】変性原料としてのポリエチレンの配合量
は、オレフィン系エラストマーを１００重量％として、
５〜８０重量％、好ましくは１０〜７０重量％である。
ポリエチレンの配合量が８０重量％を越えると、エラス
トマーとしての特性が失われ、また５重量％より少ない
と変性物のペレタイズ性が悪くなる。

【００２１】変性剤として使用される不飽和グリシジル
化合物とは、アクリルアミドあるいはメタクリルアミド
基とエポキシ基とを有する化合物であり、下記一般式
(I) で示される不飽和グリシジル化合物が好ましく使用
される。

【００２２】

【化３】

【００２３】［式中、Ｒは水素原子または炭素数１〜６
のアルキル基であり、Ａｒはグリシジルオキシ基を少な
くとも１つ以上有する炭素数６〜２０の芳香族炭化水素
基であり、ｎは１〜４の整数を表わす。］上記一般式の
不飽和グリシジル化合物の中でも、特に下記一般式で示
されるグリシジル化合物が好ましい。

【００２４】

【化４】

【００２５】［式中、Ｒは水素原子または炭素数１〜６
のアルキル基である。］このようなグリシジル化合物
は、例えば特開昭60-130580 号に示されるような方法に
より製造することができ、これら重合性化合物は単独
で、あるいは２種以上併用することもできる。

【００２６】変性オレフィン系エラストマーの変性剤の
配合量は原料オレフィン系エラストマーの種類などによ
って異なり一概には言えないが、一般にはオレフィン系
エラストマー１００重量部に対して0.01〜３０重量％程
度、好ましくは0.1 〜１０重量％である。不飽和グリシ
ジル化合物の配合量が0.01重量部未満では、グラフト率
が低くオレフィン系エラストマーの変性が不十分とな
り、また３０重量部を越える配合は経済的でなく、ポリ
エステルとのブレンド時にゲル化を生じ、耐衝撃性が低
下する。

【００２７】このような変性オレフィン系エラストマー
は溶液法または溶融混練法等の既知の変性法を利用して
得ることができる。また、市販のものから所望のものを
適宜選択して使用してもよい。変性法の具体例としてグ
ラフト重合による方法について説明する。

【００２８】溶融混練法においては、オレフィン系エラ
ストマー、ポリエチレン、前述したグリシジル化合物、
および必要に応じて触媒を用い、これら成分を押出機や
二軸混練機等に投入し、１７０〜３００℃程度の温度に
加熱して溶融しながら、0.1〜２０分程度混練して変性
オレフィン系エラストマーを得る。また溶液法の場合に
は、キシレン等の有機溶剤に上記の出発物質を溶解し、
９０〜２００℃程度の温度で0.1 〜１００時間撹拌しな
がら変性を行なう。

【００２９】こうして得られる変性オレフィン系エラス
トマーのグラフト率は0.01〜１０重量％程度であり、0.
01〜５０g/10分程度のＭＦＲ（２３０℃，荷重2.16kg）
を有する。

【００３０】いずれの変性法の場合にも、触媒として通
常のラジカル重合用触媒、例えば過酸化ベンゾイル、過
酸化ラウロイル、過酸化ジ−ｔ−ブチル、過酸化アセチ
ル、過安息香酸ｔ−ブチル、過酸化ジクミル、過安息香
酸、過酢酸、過ピバリン酸ｔ−ブチル、２，５−ジメチ
ル−２，５−ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキシン等の過
酸化物類や、アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合
物類等を用いることができる。触媒の添加量は変性用の
グリシジル化合物１００重量部に対して0.1 〜１０重量
部程度である。なお、上記のグラフト反応時にフェノー
ル系酸化防止剤を添加することも可能である。

【００３１】このようにして得られる変性オレフィン系
エラストマー（グラフト共重合体）は、従来のものに比
べてペレタイズ性が良好であり、以後の樹脂組成物の製
造プロセスに用いる場合に操作性が向上する。

【００３２】上記成分（ａ）および（ｂ）の配合割合
は、まず成分（ｂ）において未変性オレフィン系エラス
トマー（ｂ−１）と変性オレフィン系エラストマー（ｂ
−２）とが、重量比で７０／３０〜０／１００、好まし
くは６０／４０〜０／１００である。すなわち、本発明
は成分（ｂ）の全量が変性オレフィン系エラストマー
（ｂ−２）である組成物も包含する。すなわち、成分
（ａ）のポリエステルと、成分（ｂ−２）の変性オレフ
ィン系エラストマーとからなる組成物は相溶性に優れ、
ポリエステルとオレフィン系エラストマーとの特色を兼
ね備えている。また、未変性オレフィン系エラストマー
（ｂ−１）が７０重量％を越えると、すなわち変性オレ
フィン系エラストマー（ｂ−２）が３０重量％未満だと
変性ポリマーによる効果の発現が困難となる。

【００３３】また、成分（ａ）（ポリエステル）は、成
分（ｂ）に対して重量比（すなわち、（ａ）／（ｂ））
で９８／２〜３０／７０、好ましくは９５／５〜４０／
６０である。重量比が９８／２未満ではポリエステルが
少なすぎ、３０／７０を越えると変性オレフィン系エラ
ストマーの使用による相溶性の改善効果が認められな
い。

【００３４】また、本発明においては、熱可塑性樹脂組
成物の強化や改質を目的としてその他の物質、例えば、
ガラス繊維等の充填材や強化材、熱安定剤、光安定剤、
難燃剤、可塑剤、帯電防止剤、発泡剤、造核剤等を添加
配合することができる。

【００３５】溶融混練の方法としては従来公知の各種方
法が採用可能である。すなわち、バッチ式混練機を用い
て一括混練する方法、あるいはバンバリーミキサー、ブ
ラベンダー、混練ロール、一軸押出機、二軸押出機等の
混練機を用いて混練する方法等を例示することができ
る。混練の温度は２００〜３００℃、好ましくは２１０
〜２９０℃の範囲である。混練温度が２００℃未満では
ポリエステルとポリオレフィン系エラストマーの相溶化
が不十分であり、また３００℃を越える温度では樹脂本
来の特性が損なわれることがある。

【００３６】本発明において各成分の混練順序に特に制
限はなく、成分（ａ）および成分（ｂ）を一括混練して
よく、また、成分（ｂ）として未変性オレフィン系エラ
ストマー（ｂ−１）と変性オレフィン系エラストマー
（ｂ−２）とを独立した成分として混練してもよい。す
なわち、(i) 成分（ａ）、未変性オレフィン系エラスト
マー（ｂ−１）、および変性オレフィン系エラストマー
（ｂ−２）とを、前述したバッチ式混練機、ブラベンダ
ー、あるいは一軸もしくは二軸押出機等の混練機に同時
に投入して一括混練する方法、(ii)成分（ａ）と、成分
（ｂ−１）とを同時に押出機に投入した後、バレルの途
中から成分（ｂ−２）を投入して混練する方法、(iii)
成分（ｂ−１）と、成分（ｂ−２）とを押出機に同時に
投入した後、成分（ａ）を途中投入する方法、(iv)成分
（ａ）と成分（ｂ−２）とを押出機に同時に投入した
後、成分（ｂ−１）を途中投入する方法等である。

【００３７】

【作用】不飽和グリシジル化合物で変性したオレフィン
系エラストマーにおいて、高粘度のポリエチレンを配合
することによってペレタイズ性が向上し、かつポリエス
テルと溶融混練して得られる本発明の熱可塑性樹脂組成
物が、剛性、耐衝撃性等に優れる理由の詳細は必ずしも
明らかではないが、高粘度のポリエチレンはポリエステ
ルとのブレンド後、オレフィン系エラストマーの相中に
閉じ込められるため、ポリエチレンの添加による低温度
衝撃強度の低下が生じず、また変性オレフィン系エラス
トマーがポリエステルと反応し、グラフト体となるとと
もに、これがオレフィン系エラストマーとポリエステル
の相溶化剤として働くためによるものと考えられる。

【００３８】

【実施例】以下、実施例および比較例により本発明をさ
らに詳細に説明するが、本発明は下記の例に限定される
ものではない。実施例および比較例において、原料成分
および触媒として以下のものを使用した。

【００３９】ポリエステルポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）：帝人株式会社
製 C 7000N、固有粘度［η］1.05（ｏ−クロロフェノー
ル中、２５℃）。ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）：帝人株式会社
製TR 4550BH 、固有粘度［η］0.70（ｏ−クロロフェノ
ール中、２５℃）。

【００４０】ポリオレフィンゴムエチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）：三井石油化学（株）社製：Ｐ０１８０，ＭＦＲ（２３０
℃、2.16kg荷重）6.0g/10分。ポリオレフィン高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）：東燃化学（株）社製：B 5032，ＭＦＲ（１９０℃、2.16
kg荷重） 0.3g/10分。高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）：東燃化学（株）社製：J 6311，ＭＦＲ（１９０℃、2.16
kg荷重）２０g/10分。

【００４１】ラジカル重合触媒ＰＯＸ：パーヘキシン２５Ｂ［日本油脂（株）社製］。

【００４２】変性ポリオレフィンゴム (1) 変性エチレン−プロピレンゴム（変性ＥＰＲ）：
エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）８０重量部、ＨＤ
ＰＥ（ＭＦＲ 0.3g/10分）２０重量部、有機過酸化物
（ＰＯＸ：パーヘキシン２５Ｂ）0.03重量部、および下
記式で示される不飽和グリシジル化合物（ＡＸＥ）［鐘
淵化学工業株式会社製］

【００４３】

【化４】

【００４４】３重量部をドライブレンドし、単軸式押出
機（３０mmφ，Ｌ／Ｄ比２５）を用いスクリュー回転速
度６０rpm 、温度２００℃で溶融混練しペレタイズした
もの。ＡＸＥグラフト率： 2.3重量％、ＭＦＲ（２３０
℃、2.16kg荷重） 2.9g/10分、ペレタイズ性：○（１時
間以上安定してストランドカットしてペレタイズできる
ものを「○」、ストランドカットできないももを「×」
として評価した。以下同様）。

【００４５】また、ＡＸＥのグラフト率は以下の方法に
より算出した（以下、同様）。変性オレフィン系エラス
トマーを沸騰キシレンに溶解させ、メタノールに再沈殿
させ、沈殿したポリマーを真空乾燥し、これを５０μｍ
程度の厚さのフィルム状にホットプレスし、このフィル
ムのＩＲを測定し、変性剤のカルボニル（Ｃ＝Ｏ）結合
の伸縮にかかるピーク（1648cm^-1）と、アイソタクティ
ックポリエチレン特有のピーク（ 840ｃｍ^-1）との吸光
度の比を計算し、予め作成しておいた検量線を用いて算
出した。

【００４６】(2) 変性エチレン−プロピレンゴム（変性
ＥＰＲ）：エチレン−プロピレンゴム８０重量部、Ｈ
ＤＰＥ（ＭＦＲ２０g/10分）２０重量部、ＰＯＸ0.03
重量部、およびＡＸＥ３重量部をドライブレンドし、単
軸式押出機（３０mmφ，Ｌ／Ｄ比２５）を用いスクリュ
ー回転速度６０rpm 、温度２００℃で溶融混練し、ペレ
タイズしたもの。ＡＸＥグラフト率： 2.5重量％、ＭＦＲ（２３０℃、2.
16kg荷重）3.1 g/10分、ペレタイズ性：○。

【００４７】(3) 変性エチレン−プロピレンゴム（変性
ＥＰＲ）：エチレン−プロピレンゴム１００重量部、
ＰＯＸ0.03重量部、およびＡＸＥ３重量部をドライブレ
ンドし、単軸式押出機（３０mmφ，Ｌ／Ｄ比２５）を用
い、スクリュー回転速度６０rpm 、温度２００℃で溶融
混練したもの（ペレタイズを試みたがペレタイズ性は不
安定だった。）。ＡＸＥグラフト率： 2.6重量％、ＭＦ
Ｒ（２３０℃、2.16kg荷重）3.5 g/10分。ペレタイズ
性：×。

【００４８】実施例１〜８，比較例１〜８ポリエステル（ＰＢＴ，ＰＥＴ）と、変性ポリオレフィ
ン系エラストマー（変性ＥＰＲ，変性ＥＰＲ，変性
ＥＰＲ）と、オレフィン系エラストマー（ＥＰＲ）と
を第１表に示す割合で用いドライブレンドした後、これ
を二軸式押出機（４５mmφ，Ｌ／Ｄ比３０）を用い、ス
クリュー回転速度２００rpm 、温度２５０℃（ポリエス
テルとしてＰＥＴ使用時：２８０℃）で溶融混練し、ペ
レタイズした。このペレットを射出成形してＪＩＳ用の
試験材料とした。

【００４９】得られた熱可塑性樹脂組成物の曲げ弾性
率、アイゾット衝撃強度および破断点伸度を測定した。
結果を第１表に合せて示す。

【００５０】

【表１】

【００５１】

【表２】

【００５２】上記第１表に示した各物性の測定方法は以
下のとおりである。 (1) 曲げ弾性率：JIS K7203 により測定（２３℃）。 (2) アイゾット衝撃強度：JIS K7110 により測定（２３
℃および−３０℃，Ｖノッチ付）。 (3) 破断点伸度：JIS K7113 により測定（２３℃）。

【００５３】第１表から明らかなように、ポリエステル
に未変性ゴムを添加しても、剛性の低下を招くだけで、
衝撃強度の改良には何ら好影響を及ぼさない（比較例３
および６）。ポリエステルにＡＸＥ変性ＥＰＲをブレン
ドすると、アイゾット衝撃強度および破断点伸度の改良
が著しい（比較例４および７）。しかし、ＥＰＲを変性
する際、ペレタイズ不能のため、生産性が低下し実用的
ではない。また、ＥＰＲを変性する際に、高密度ポリエ
チレンを２０％添加することにより、ペレタイズ性は改
善された（比較例５および８）。しかし、ポリエチレン
の添加により、−３０℃の衝撃強度は大幅に低下し、耐
寒性に問題がある。これは、ポリエチレンの粘度が低い
ために、ポリエステルとゴムの間にポリエチレン入り込
み易くなり、ポリエステルとゴムとの相溶性を阻害し、
かつ、ポリエチレンそのものの低い低温衝撃強度が反映
されるためと考えられる。

【００５４】これに対して、本発明で使用するポリオレ
フィンを配合した変性オレフィン系エラストマーはペレ
タイズ性が大幅に向上している。また、前記エチレンと
して高粘度のものを使用しているため、ポリエチレンが
オレフィン系エラストマー中に閉じ込められ相溶性が向
上し、組成物としての諸物性、特に低温での耐衝撃性が
改善される。

【００５５】すなわち、実施例１および６のように、変
性ＥＰＲを１０重量部添加しただけで比較例４および７
に相当する破断点伸度を有する組成物が得られる。実施
例２および７では、比較例５および８に比べ、低温の衝
撃強度が高く、しかも、使用する変性ＥＰＲのペレタイ
ズ性は比較例４および７に比べ格段に向上している。実
施例３および５は、実施例２および４の変性ＥＰＲの一
部を未変性物に置換したものであるが、実施例２および
４とほぼ同様の物性を有するため、コストの低減が達成
できる。

【００５６】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明の熱可塑性
樹脂組成物は、ポリエステルおよび変性オレフィン系エ
ラストマーからなり、剛性および耐衝撃性が良好な組成
物であり、配合原料である変性オレフィン系エラストマ
ーのペレタイズ性が良好であるため生産性が向上する。
このような本発明の熱可塑性樹脂組成物は、各種エンジ
ニアリングプラスチック、特に自動車の内外装品、家電
部品、工業用部品、スポーツ用品、家具類等用の樹脂組
成物として好適である。

【化２】

【化５】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者菊地慎太郎埼玉県入間郡大井町西鶴ヶ岡１丁目３番１号東燃株式会社総合研究所内 (72)発明者藤田祐二埼玉県入間郡大井町西鶴ヶ岡１丁目３番１号東燃株式会社総合研究所内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ａ）ポリエステルと、（ｂ）メルトフ
ローレート（ＭＦＲ：１９０℃，2.16kg荷重）２g/10分
以下のポリエチレン５〜８０重量％とオレフィン系エラ
ストマー９５〜２０重量％との混合物を下記一般式(I) 【化１】［式中、Ｒは水素原子または炭素数１〜６のアルキル基
であり、Ａｒはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ以
上有する炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基であり、ｎ
は１〜４の整数を表わす。］で示される不飽和グリシジ
ル化合物で変性したオレフィン系エラストマーを３０重
量％以上含有するオレフィン系エラストマーとを含有
し、成分（ａ）と成分（ｂ）の割合が重量比で（ａ）／
（ｂ）＝９８／２〜３０／７０であることを特徴とする
熱可塑性樹脂組成物。